DE102006054415A1

DE102006054415A1 - Verfahren und Vorrichtung zum Eindüsen von Sauerstoff in ein einen Synthesereaktor durchströmendes Reaktionsgas

Info

Publication number: DE102006054415A1
Application number: DE102006054415A
Authority: DE
Inventors: Max Heinritz-Adrian; Stefan Dr. Hamel; Lothar Semrau
Original assignee: Uhde GmbH
Current assignee: ThyssenKrupp Industrial Solutions AG
Priority date: 2006-11-16
Filing date: 2006-11-16
Publication date: 2008-05-21
Also published as: NO20092245L; EP2089148A1; US20100137670A1; JP2010510046A; WO2008058646A1; RU2417833C2; RU2009122697A

Abstract

Die Erfindung betrifft einen Synthesereaktor, der eine Vorrichtung zur Eindüsung von sauerstoffhaltigem Gas in ein Reaktionsgas umfasst, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme einer Katalysatorfüllung ein Sauerstoffverteilelement aus zwei Rohrböden und einer Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Einsatzgases vorgesehen ist und der Sauerstoff dem Zwischenraum um und zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist. Dabei ist vertikal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrere Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen. Weiterhin führt eine Gasleitung in den ersten Unterraum, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und der in Strömungsrichtung der untere Rohrboden ist und mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen sehen ist, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann und in einer unterhalb des unteren Rohrbodens vorgesehene feststofffreie Gasmischzone geleitet werden kann.

Description

Die Erfindung betrifft einen Synthesereaktor, der eine Vorrichtung zur Eindüsung von sauerstoffhaltigem Gas in ein Reaktionsgas umfasst, welches den Synthesereaktor durchströmt, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme einer Katalysatorfüllung ein Sauerstoffverteilelement aus einem Verteilerkörper mit zwei Rohrböden und einer Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Einsatzgases vorgesehen ist und der Sauerstoff dem Zwischenraum um und zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist. Dabei ist vertikal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen. Weiterhin führt eine Gasleitung in den ersten Unterraum, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und der in Strömungsrichtung untere Rohrboden ist mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen versehen, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann und in eine unterhalb des unteren Rohrbodens vorgesehene feststofffreie Gasmischzone geleitet werden kann.
Gasverteilungssysteme für Synthesereaktoren sind im Stand der Technik weit reichend beschrieben. Die US 6,267,912 B1 offenbart einen Synthesereaktor mit einem Verteilersystem, bei welchem jeder Kanal, der Reaktionsgas führt, mit einem oder mehreren Kanälen verbunden ist, in welchem das Einsatzgas strömt. Das vorgeschlagene Verteilersystem ist konstruktiv sehr aufwendig und es besteht das Problem, die Kanalquerschnitte so zu wählen, dass die erforderlichen Teilströme des Reaktionsgases und Einsatzgases exakt eingestellt werden.
Bekannt sind weiterhin Systeme, bei denen das Reaktionsgas eine Vielzahl von Gasführungsrohren durchströmt und das Einsatzgas in einem Verteilerraum diese Gasführungsrohre umspült und über eine oder mehrerer Bohrungen direkt in diese Gasführungsrohre eintritt und dort gemischt wird. Synthesereaktoren mit einer derartigen Gasverteilervorrichtung sind in US 5,106,590 A , DE 38 75 305 T2 oder WO 02/078837 A1 beschrieben. Bei dieser Vorrichtung bleibt das Problem bestehen, dass schon bei geringfügig unterschiedlichen Öffnungsquerschnitten, Fertigungsungenauigkeiten oder Druckdifferenzen in den Gasführungsrohren, diese unterschiedlich mit Einsatzgas versorgt wird. Da vor dem Katalysatorbett keine Quervermischung stattfindet, zieht sich dieser Gasstrang durch das Katalysatorbett, so dass der Umsatz sinkt. Die DE 10 2004 024 957 A1 zeigt eine ähnliche Verteilervorrichtung, wobei diese auf die Katalysatorschüttung aufgesetzt beziehungsweise anliegend ist. Hier besteht das Problem, dass der in den Katalysator eintretende heiße Gasstrahl bei nichtoptimaler Anordnung Löcher in die Schüttung brennt.
Es besteht daher nach wie vor die Aufgabe einen Synthesereaktor bereitzustellen, der konstruktiv einfach aufgebaut ist und eine sichere Verfahrensführung ermöglicht.
Die Aufgabe wird durch den erfindungsgemäßen Synthesereaktor mit einer Vorrichtung zur Eindüsung von Sauerstoff gelöst, wobei der Sauerstoff in Reinform als Luft oder vermischt mit Inertgas oder Wasserdampf vorgelegt werden kann. Dieses sauerstoffhaltige Gas ist einleitbar in ein Reaktionsgas, welches einen Synthesereaktor, der beispielsweise Verwendung in einer Oxidehydrierungsanlage findet, durchströmt, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme der Katalysatorfüllung ein Sauerstoffverteilelement aus zwei Rohrböden und einer Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Einsatzgases vorgesehen ist, und der Sauerstoff dem Zwischenraum um und zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist, wobei

i) vertikal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet ist, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen, und
ii) mindestens eine Gasleitung in den in Strömungsrichtung ersten Unterraum führt, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und
iii) in Strömungsrichtung der untere Rohrboden mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen versehen ist, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann, wobei
iv) unterhalb des unteren Rohrbodens eine feststofffreie Gasmischzone vorgesehen ist.

Der Synthesereaktor kann dahingehend verbessert werden, dass vertikal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet ist, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen. Dabei wird das Leitblech idealerweise so geneigt, dass oberhalb der Bohrungen oder Düsen in radialer Richtung eine Gleichverteilung des Drucks erfolgt.
In einer verbesserten Variante ist vorgesehen, dass die Bohrungen oder Düsen, welche in dem unteren Rohrboden angeordnet sind, aus der Lotrechten geneigt sind. Die Neigung erfolgt idealerweise in tangentialer Richtung. Dadurch wird ein direktes Anströmen der Reaktorwände vermieden.
Eine weitere Verbesserung besteht darin, jede Bohrung so vorzusehen oder Düsen derart auszurichten, dass diese in Richtung auf die Achse eines einzelnen Gasführungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet ist, wodurch sichergestellt wird, dass jedem einzelnen Reaktionsgasstrahl mindestens ein O₂-Strahl als direkter Reaktionspartner bereit gestellt wird. In der Mischzone unter dem unteren Rohrboden bilden sich im bestimmungsgemäßen Betrieb eine Vielzahl von kleinräumigen Mischzonen aus. Dabei kann auch vorgesehen werden, dass mehrere Bohrungen oder Düsen auf die Achse eines Gasführungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet sind.
In einer vorteilhaften Ausführungsform sind die Gasführungsrohre zur Durchleitung des Einsatzgases zueinander in Form von konzentrischen Ringen innerhalb des Reaktors angeordnet. Dabei kann die Effektivität der Mischvorgänge in der Mischzone verbessert werden, wenn die Gasführungsrohre zueinander in einem Winkel von 45°, 30° oder 60° angeordnet sind.
Von der Erfindung ist weiterhin ein Verfahren unter Einsatz eines Synthesereaktors nach einer der vorstehend genannten Ausführungsformen umfasst, wobei der Sauerstoff eine Einzeldü se mit einer Gasgeschwindigkeit von mindestens 60 m/s, bevorzugt mindestens 100 m/s und Idealerweise von mindestens 140 m/s verlässt.
In einer bevorzugten Verfahrensvariante wird der Sauerstoff mit dem aus den Gasführungsrohren austretendem Gas oberhalb der Katalysatorfüllung vollständig oder annähernd vollständig durchmischt. Eine annähernd vollständige Vermischung ist erreicht, wenn lokale Sauerstoffkonzentrationen im Gemisch aus Gas und zugeführtem Sauerstoff bei Eintritt in die Katalysatorschicht eine minimale Sauerstoffkonzentration von 60 % der mittleren Sauerstoffkonzentration bei idealer Vermischung nicht unterschreitet. Bevorzugt sollte diese über 80 % und noch mehr bevorzugt über 90 % der durchschnittlichen O₂-Konzentration betragen.
Das Verfahren kann dahingehend verbessert werden, dass der Temperaturunterschied des Sauerstoffes bei Eintritt in die Gasmischzone an allen Düsen weniger als 100°C beträgt. Bevorzugt beträgt die Temperaturdifferenz weniger als 50°C und ist idealerweise kleiner als 30°C. Die Durchströmung von Düsen wird von den Betriebsbedingungen wie Druck und Temperatur und den wiederum davon abhängigen Stoffeigenschaften wie Dichte und Viskosität beeinflusst. Bei einheitlichem Vordruck wird über alle Düsen eine umso gleichmäßigere Durchströmung erreicht je gleichmäßiger die Temperaturverteilung des sauerstoffhaltigen Gases ist. Mit den bisherigen Konstruktionen ist es nicht möglich eine derart vergleichsmäßige Temperatur des sauerstoffhaltigen Gases zu erreichen.
Idealerweise wird das Verfahren also derart vorgenommen, dass ein Wärmeaustausch zwischen dem zuströmenden Sauerstoff an den Gasführungsrohren und im Raum um die Gasführungsrohre erfolgt, so dass der Sauerstoff bei Eintritt in den Gasmischraum im wesentlichen die gleiche Temperatur wie das Einsatzgas an dieser Stelle aufweist.
In der 1 ist in einer Schnittzeichnung der erfindungsgemäße Synthesereaktor und die darin enthaltende Verteilervorrichtung 1 in einer speziellen Ausführungsform gezeigt. Die Verteilervorrichtung 1 ist in einem Synthesereaktor eingebracht, der nur ausschnittsweise dargestellt ist. Zu erkennen ist die Außenwand 2 des Synthesereaktors, die im Bereich der Auflage der Verteilervor richtung 1 einen Flansch 3 aufweist, der den Synthesereaktor in ein oberes Reaktorsegment 4 und ein unteres Reaktorsegment 5 teilt. Mit einem gewissen Abstand unterhalb der Verteilervorrichtung 1 und im Bereich des unteren Reaktorsegmentes 5 ist eine Katalysatorschüttung 6 angeordnet. Der Gasraum unterhalb der Verteilervorrichtung 1 stellt die Mischzone 7 dar, in welcher das Reaktionsgas und der Sauerstoff gemischt werden und anschließend die Katalysatorschüttung 6 durchströmen, wobei dort die eigentliche Synthesereaktion stattfindet. Nach der Katalysatorschüttung 6 wird das Gas in nicht dargestellter Weise am Boden des Synthesereaktors umgelenkt und verlässt den Synthesereaktor durch ein zentrales Rohr 8 in Richtung des Pfeils 9.
Die Hauptelemente der in 1 gezeigten Verteilervorrichtung 1 sind ein ringförmiger Verteilerkörper 10, der einen oberen Rohrboden 11 und einen unteren Rohrboden 12 umfasst, sowie mehrere Gasleitungen 13, die in den Verteilerkörper 10 führen, wobei in 1 nur eine Gasleitung 13 dargestellt ist. In dem Verteilerkörper 10 sind eine Vielzahl von vertikalen Gasführungsrohren 14 angeordnet, die die Durchströmung des Verteilerkörpers 10 ermöglichen, indem diese den Innenraum des oberen Reaktorsegments 4 mit der Mischzone 7 verbinden. Im unteren Rohrboden 12 sind eine Vielzahl von Düsen 15 angeordnet, deren Anzahl mit der der Gasführungsrohre 14 identisch ist. Weiterhin ist parallel zu den Rohrböden 11 und 12 und senkrecht zu den Gasführungsrohren 14 ein konzentrisches Leitblech 17 im Verteilerkörper 10 angebracht, dass den Innenraum des Verteilerkörpers 10 in einen oberen Verteilerraum 18 und einen unteren Verteiler raum 19 unterteilt. Die beiden Räume sind im Bereich der Zentralrohrwand 20 fluidisch miteinander verbunden.
Im bestimmungsgemäßen Betrieb wird sauerstoffhaltiges Gas in Richtung des Pfeils 16 durch die Gasleitung 13 und in den Innenraum des Verteilerkörpers 10 geleitet. Durch das Leitblech 17 wird das sauerstoffhaltige Gas im oberen Verteilerraum 18 radial in Richtung des Zentralrohres 8 geleitet, wobei die Gasführungsrohre 14 umströmt werden und ein Wärmetausch stattfindet. Anschließend tritt das sauerstoffhaltige Gas am Ende des Leitblechs 17 in der Nähe der Zentralrohrwand 20 in den unteren Verteilerraum 19 ein und verlässt diesen über die Düsen 15, die in die Mischzone 7 führen. Dort trifft das sauerstoffhaltige Gas mit dem Reaktionsgas zusammen, welches in Richtung des Pfeils 21 vom oberen Reaktorsegment 4 und durch die Gasführungsrohre 14 in die Mischzone 7 strömt. Das Gemisch aus sauerstoffhaltigem Gas und Reaktionsgas strömt in Pfeilrichtung 22 durch die Katalysatorschüttung 6, wo die eigentliche Synthesereaktion stattfindet.
2 ist die Draufsicht auf den unteren Rohrboden 12 von unten, wobei nur ein Ausschnitt gezeigt ist. Zu erkennen ist, dass die Gasführungsrohre 14 und die Düsen 15 auf konzentrischen Kreisbahnen 23 und 24 angeordnet sind. Die Gasführungsrohre 14 und die Düsen 15 bilden dabei entlang einer Kreisbahn eine alternierende Folge.
In der Schnittdarstellung der 3 ist derselbe untere Rohrboden 12 gezeigt, um die Neigung der Düsen 15 zu verdeutlichen. Die Rotationsachse 25 der Düsen 15 ist aus der Senkrechten in einem Winkel α geneigt und auf die Rotationsachse 26 eines direkt benachbarten Gasführungsrohres 14 gerichtet. Somit trifft je ein sauerstoffreicher Gasstrahl, welcher aus dem unteren Verteilerraum 19 kommt und über eine Düse 15 mit einem hohen Impuls und in die Mischzone 7 entlassen wird, je einen senkrecht von oben über ein Gasführungsrohr 14 in die Mischzone 7 eintretenden Reaktionsgasstrahl. Diese beiden Gasstrahle treffen in einem gewissen Abstand unterhalb des unteren Rohrbodens 12 aufeinander und werden so vermischt, bevor das Gemisch in die Katalysatorschüttung 6 eintritt.

1: Verteilervorrichtung
2: Außenwand
3: Flansch
4: Reaktorsegment (oberes)
5: Reaktorsegment (unteres)
6: Katalysatorschüttung
7: Mischzone
8: Zentralrohr
9: Pfeil, Strömungsrichtung
10: Verteilerkörper
11: oberen Rohrboden
12: unteren Rohrboden
13: Gasleitung
14: Gasführungsrohr
15: Düse
16: Pfeil, Strömungsrichtung
17: Leitblech
18: Verteilerraum (oberer)
19: Verteilerraum (unterer)
20: Zentralrohrwand
21: Pfeil, Strömungsrichtung
22: Pfeil, Strömungsrichtung
23: Kreisbahn
24: Kreisbahn
25: Rotationsachse
26: Rotationsachse

Claims

Synthesereaktor, umfassend eine Vorrichtung zur Eindüsung von Sauerstoff, der in Reinform als Luft oder vermischt mit Inertgas oder Wasserdampf vorgelegt werden kann, in ein Reaktionsgas, welches den Synthesereaktor, der beispielsweise Verwendung in einer Oxidehydrierungsanlage findet, durchströmen kann, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme einer Katalysatorfüllung ein Verteilerelement vorgesehen ist, umfassend einen Verteilerkörper, zwei Rohrböden und einer Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Reaktionsgases, und der Sauerstoff dem Raum zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass • mindestens eine Gasleitung in den in Strömungsrichtung ersten Unterraum führt, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und • in Strömungsrichtung der untere Rohrboden mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen versehen ist, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann, wobei • unterhalb des unteren Rohrbodens eine feststofffreie Gasmischzone vorgesehen ist.
Synthesereaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass vertikal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet ist, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen.
Synthesereaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Bohrungen oder Düsen, welche in dem unteren Rohrboden angeordnet sind, aus der Lotrechten geneigt sind.
Synthesereaktor nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Bohrungen oder Düsen in tangentialer Richtung aus der Lotrechten geneigt sind.
Synthesereaktor nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass jede Bohrung oder Düse in Richtung auf die Achse eines einzelnen Gasführungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet, wobei auch mehrere Bohrungen oder Düsen auf die Achse eines Gasführungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet sein können.
Synthesereaktor nach einen der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasführungsrohre zur Durchleitung des Einsatzgases zueinander in Form von konzentrischen Ringen innerhalb des Reaktors angeordnet sind.
Synthesereaktor nach einen der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasführungsrohre zueinander in einem Winkel von 45° angeordnet sind.
Synthesereaktor nach einen der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasführungsrohre zueinander in einem Winkel von 30° oder 60° angeordnet sind.
Verfahren unter Einsatz eines Synthesereaktors nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Sauerstoff eine Einzeldüse mit einer Gasgeschwindigkeit von mindestens 60 m/s, bevorzugt mindestens 100 m/s und noch mehr bevorzugt von mindestens 140 m/s verlässt.
Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Sauerstoff mit dem aus den Gasführungsrohren austretendem Gas oberhalb der Katalysatorfüllung vollständig oder annähernd vollständig durchmischt wird, wobei eine annähernd vollständige Durchmischung erreicht ist, wenn die minimal auftretende O2-Konzentration im Gas über 60 %, bevorzugt über 80 % und noch mehr bevorzugt über 90 % der durchschnittlichen O2-Konzentration beträgt.
Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Temperatur des Sauerstoffes bei Eintritt in die Gasmischzone an allen Düsen gleich oder annähernd gleich ist, wobei eine annähernd gleiche Temperatur erreicht ist, wenn der Temperaturunterschied zwischen den Düsen weniger als 100°C, bevorzugt weniger als 50°C und noch mehr bevorzugt weniger als 30°C beträgt.
Verfahren nach einen der Ansprüche 9 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass ein Wärmeaustausch zwischen dem zuströmenden Sauerstoff an den Gasführungsrohren und im Raum um die Gasführungsrohre derart vorgenommen wird, dass der Sauerstoff bei Eintritt in den Gasmischraum im wesentlichen die gleiche Temperatur wie das Einsatzgas an dieser Stelle aufweist.