EP2089148A1 - Verfahren und vorrichtung zum eindüsen von sauerstoff in ein einen synthesereaktor durchströmendes reaktionsgas - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zum eindüsen von sauerstoff in ein einen synthesereaktor durchströmendes reaktionsgas

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EP2089148A1
EP2089148A1 EP07819574A EP07819574A EP2089148A1 EP 2089148 A1 EP2089148 A1 EP 2089148A1 EP 07819574 A EP07819574 A EP 07819574A EP 07819574 A EP07819574 A EP 07819574A EP 2089148 A1 EP2089148 A1 EP 2089148A1
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EP
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gas
oxygen
guide tubes
reaction gas
gas guide
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Withdrawn
Application number
EP07819574A
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English (en)
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Inventor
Max Heinritz-Adrian
Stefan Hamel
Lothar Semrau
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ThyssenKrupp Industrial Solutions AG
Original Assignee
Uhde GmbH
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Publication date
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    • B01J2208/00707—Fouling

Definitions

  • the invention relates to a synthesis reactor comprising a device for introducing oxygen-containing gas into a reaction gas which flows through the synthesis reactor, wherein the oxygen-containing gas to be charged and the reaction gas have a different temperature, wherein in the flow direction of the reaction gas before the device a Sauerstoffverteilele- ment from a manifold body with two tube plates and a plurality of gas guide tubes for the passage of the reaction gas is provided for receiving a catalyst filling and the oxygen to the space around and between the gas guide tubes can be fed.
  • at least one baffle is arranged orthogonally to the gas guide tubes, which divides the intermediate space into at least two distribution spaces, wherein the distribution spaces are fluidly interconnected by one or more openings or merge into one another.
  • a gas line into the first distribution chamber, via which the oxygen is supplied, and the downstream in the flow direction tube bottom is provided with a plurality of openings in the form of nozzles, bores or the like, through which the oxygen can leave the gap and into a below the bottom tube bottom provided solids-free gas mixing zone can be passed.
  • the supply of the oxygen-containing gas and the reaction gas in the mixing zone according to the invention is carried out such that mixing is achieved before the gas mixture enters the catalyst filling, where then run the desired reactions.
  • the distance between the nozzle end and the surface of the catalyst layer is ideally chosen so that mixing has taken place, but the reactions in the mixing chamber have not yet taken place or have only taken place to a negligible extent.
  • WO 03/004405 A1 and JP 2003-013072 A describe a method and an apparatus for producing a synthesis gas by means of autothermal reforming (ATR).
  • ATR autothermal reforming
  • an oxygen-containing gas is mixed with a reaction gas such that it partially oxidizes before the gas mixture passes into a subsequent catalyst bed.
  • the distributor device is designed so that the oxygen-containing gas is passed over the inner part of a nozzle and the reaction gas is supplied via an outer concentric annular gap, wherein the design is such that forms a stable as possible diffusion flame.
  • a perforated plate is further provided, with which an artificial pressure loss is generated, which is intended to ensure that the reaction gas is quantitatively distributed as uniformly as possible to the concentric annular gaps.
  • the device proposed there is therefore not the reaction-free, pure mixing to the target, but represents an overall burner device that performs the partial oxidation of numerous individual burner in stable flames.
  • WO 2007/045457 a mixing device is presented, the oxygen and reaction gas mixed by oxygen is passed through axial tubes and distributed over a respectively located at the end of the axial tubes distributor device in the radial and axial directions in the reaction gas.
  • the axial tubes protrude beyond the bottom plate into the mixing zone.
  • the reaction gas is conducted outside the axial tubes and fed via slots or openings of the mixing zone.
  • the axial tubes are flush with the lower tube sheet and connected as a measure for injection of the specified nozzles with the geometrical arrangement characteristics of the axial tubes and the spatial arrangement of the catalyst bed, because only so a mixing in the desired Form can be performed.
  • WO 2007/045457 does not provide deflection or guide plates within the distributor device.
  • a temperature distribution in the gas will inevitably also be established within the distributor device before it reaches the mixing chamber.
  • both the uniform distribution of the mass flow over the intended outlet slits is impaired, and the mixing after exiting into the mixing chamber will be uneven due to the locally different temperatures and the different substance values over the reactor cross section.
  • the present invention provides a targeted
  • the uniformity of the temperature within the box before exiting the nozzles is a prerequisite to ensure a uniform flow over the entire reactor cross-section of the nozzle and thus uniform supply into the mixing chamber.
  • the device makes it possible to set a uniform oxygen temperature even at high temperature differences of reaction gas and oxygen and large reactor cross-sections and thus large dimensions of the oxygen distribution device. There is therefore still the task of providing a synthesis reactor, which is structurally simple and allows safe process management.
  • the object is achieved by the synthesis reactor according to the invention with a device for the injection of oxygen, wherein the oxygen in pure form, as air, or mixed with inert gas or water vapor can be presented.
  • This oxygen-containing gas can be introduced into a reaction gas which flows through a synthesis reactor, which is used, for example, in an oxydehydrogenation plant, the oxygen-containing gas and the reaction gas having different temperatures, an oxygen distribution element being provided in the flow direction of the reaction gas upstream of the device for receiving the catalyst charge is provided from two tube sheets and a plurality of gas guide tubes for the passage of the reaction gas, and the oxygen is supplied to the space around and between the gas guide tubes, i) orthogonal to the gas guide tubes at least one baffle is arranged, which divides the gap in at least two distribution spaces, wherein the distribution spaces are fluidly interconnected or merged through one or more openings, and ii) at least one gas conduit leads into the first distribution space in the flow direction, via which d it is supplied with oxygen, and iii
  • the distance between nozzles, holes or the like to the surface of the catalyst filling matched to the respective streams is best at least 40 mm, not more than 250 mm, but preferably 120 mm.
  • the synthesis reactor can be improved to the effect that a plurality of baffles are used.
  • the baffles are best inclined so that above the holes or nozzles in the radial direction an equal distribution of pressure takes place.
  • the bores or nozzles which are arranged in the lower tubesheet, are inclined out of the vertical.
  • the inclination is ideally in the tangential direction. As a result, a direct flow against the reactor walls is avoided.
  • a further improvement is to provide each bore or align nozzles so that it is directed towards the axis of a single gas guide tube below the outlet of that respective gas guide tube, thereby ensuring that each individual reaction gas jet has at least one O 2 2 - jet is provided as a direct reaction partner.
  • a large number of small-scale mixing zones are formed during normal operation. It can also be provided that a plurality of holes or nozzles are directed to the axis of a gas guide tube below the outlet of this respective gas guide tube.
  • the gas guide tubes for the passage of the reaction gas to each other in the form of concentric rings within the reactor are arranged.
  • the effectiveness of the mixing operations in the mixing zone can be improved if the gas guide tubes are arranged at an angle of 45 °, 30 ° or 60 ° to each other.
  • the invention further comprises a process using a synthesis reactor according to one of the aforementioned embodiments, wherein the oxygen, the individual nozzle with a gas velocity of at least 60 m / s, preferably at least 100 m / s and ideally at least 140 m / s leaves.
  • the oxygen is completely or almost completely mixed with the reaction gas emerging from the gas guide tubes prior to entry into the catalyst filling.
  • the aim is to obtain the most uniform possible mixing of oxygen-containing gas and reaction gas before the mixture enters the catalyst bed so that the desired reaction proceeds as optimally as possible within the catalyst charge. If the mixing is not ideal, streaks which have a higher or lower oxygen concentration than with an ideal mixture strike the catalyst bed surface locally.
  • the quality of the mixing can thus be expressed on the basis of the local deviations of the oxygen concentration in the gas mixture from the ideal mixing average oxygen concentration at the catalyst bed surface.
  • An almost complete mixing is achieved if local oxygen concentrations in the mixture of reaction gas and supplied oxygen on entering the catalyst layer have a minimum oxygen concentration of 60% of the mean oxygen concentration with ideal mixing. below. Preferably, it should be above 80% and even more preferably above 90% of the average O 2 concentration.
  • the method may be improved in that the temperature difference of the oxygen within the Sauerstoffvermaschinelements upon exit into the gas mixing zone at all the nozzles is less than 100 0 C.
  • the temperature difference is less than 50 0 C and it is ideally less than 30 0 C.
  • the flow of nozzles is influenced by the operating conditions such as pressure and temperature and in turn dependent thereon properties such as density and viscosity. With uniform admission pressure, the more evenly the temperature distribution of the oxygen-containing gas within the oxygen distribution element is achieved, all the more uniformly across all the nozzles.
  • the reason for the unequal distribution of the oxygen temperature within the oxygen distribution elements is that the oxygen fed into the distribution element and the reaction gas guided through the gas guide tubes of the oxygen distribution element have a different temperature as a result of the process. Therefore, an indirect heat exchange between oxygen and reaction gas takes place via the gas guide tubes. Since diameters of up to several meters can be realized in real reactors, high temperature differences occur at the individual nozzles due to the different flow paths and the associated different residence times of the oxygen starting from the feed points in the oxygen distributor element up to the outlet nozzles. These temperature differences at the outlet nozzles in turn cause a different nozzle flow, which in turn leads to an unequal distribution of oxygen over the reactor cross-section. With the previous designs, it is not possible to achieve such a uniform temperature of the oxygen-containing gas within the oxygen distribution element.
  • the best method is thus carried out such that a heat exchange between the incoming oxygen to the gas guide tubes and in the space around the gas guide tubes, so that the oxygen entering the gas mixing chamber is substantially the same temperature as the reaction gas at this point having.
  • Fig. 1 the synthesis reactor according to the invention and the distribution device 1 contained therein is shown in a sectional view in a specific embodiment in a sectional view.
  • the distributor device 1 is introduced in a synthesis reactor, which is only partially shown.
  • the outer wall 2 of the synthesis reactor which has in the region of the support of the distributor device 1, a flange 3, the Syn- thesereaktor into an upper reactor segment 4 and a lower reactor segment 5 shares.
  • a catalyst bed 6 is arranged at a certain distance below the distributor device 1 and in the region of the lower reactor segment 5.
  • the gas space below the distributor device 1 represents the mixing zone 7, in which the reaction gas and the oxygen are mixed and then flow through the catalyst bed 6, where there takes place the actual synthesis reaction.
  • the gas is deflected in a manner not shown at the bottom of the synthesis reactor in the central tube 8 and leaves the synthesis reactor through an outlet opening, not shown, wherein the direction of gravity is indicated by 9.
  • the main elements of the distributor device 1 shown in FIG. 1 are an annular distributor body 10 comprising an upper tube plate 11 and a lower tube plate 12, as well as a plurality of gas conduits 13 leading into the distributor body 10, wherein in FIG Gas line 13 is shown.
  • a plurality of vertical gas guide tubes 14 are arranged, which allow the flow through the distributor body 10 by connecting the interior of the upper reactor segment 4 with the mixing zone 7.
  • a plurality of nozzles 15 are arranged, the number of which is identical to the gas guide tubes 14.
  • a concentric baffle 17 in the manifold body 10 is mounted, that the inner space of the manifold body 10 divided into an upper manifold chamber 18 and a lower manifold chamber 19. The two spaces are fluidly connected to each other in the region of the central tube wall 20.
  • oxygen-containing gas is passed in the direction of arrow 16 through the gas line 13 and into the interior of the distributor body 10.
  • the oxygen-containing gas is passed in the upper distribution chamber 18 radially in the direction of the central tube 8, wherein the gas guide tubes 14 are flowed around and a heat exchange takes place.
  • the oxygen-containing gas enters the lower distributor chamber 19 at the end of the guide plate 17 in the vicinity of the central tube wall 20 and leaves it via the nozzles 15, which lead into the mixing zone 7.
  • the oxygen-containing gas meets with the reaction gas, which flows in the direction of arrow 21 from the upper reactor segment 4 and through the gas guide tubes 14 into the mixing zone 7.
  • the mixture of oxygen-containing gas and reaction gas flows in the direction of arrow 22 through the catalyst bed 6, where the actual synthesis reaction takes place.
  • Fig. 2 is a plan view of the lower tube sheet 12 from below, with only a portion is shown. It can be seen that the gas guide tubes 14 and the sen 15 are arranged on concentric circular paths 23 and 24. The gas guide tubes 14 and the nozzles 15 thereby form an alternating sequence along a circular path.

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Abstract

Synthesereaktor, umfassend eine Vorrichtung zur Eindüsung von Sauerstoff, der in Reinform, als Luft, oder vermischt mit Inertgas oder Wasserdampf vorgelegt werden kann, in ein Reaktionsgas, welches den Synthesereaktor, der beispielsweise Verwendung in einer Oxidehydrierungsanlage findet, durchströmen kann, wobei Sauerstoff und Reaktionsgas unterschiedliche Temperaturen besitzen, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme einer Katalysatorfüllung ein Verteilerelement vorgesehen ist, umfassend einen Verteilerkörper, zwei Rohrböden und eine Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Reaktionsgases, und der Sauerstoff dem Raum zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist, wobei orthogonal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet ist, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen, mindestens eine Gasleitung in den in Strömungsrichtung ersten Verteilerraum führt, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und in Strömungsrichtung der untere Rohrboden mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen versehen ist, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann, wobei unterhalb des unteren Rohrbodens eine feststofffreie Gasmischzone vorgesehen ist.

Description

Verfahren und Vorrichtung zum Eindüsen von Sauerstoff in ein einen Synthesereaktor durchströmendes Reaktionsgas
[0001] Die Erfindung betrifft einen Synthesereaktor, der eine Vorrichtung zur Eindü- sung von sauerstoffhaltigem Gas in ein Reaktionsgas umfasst, welches den Synthesereaktor durchströmt, wobei das einzudosende sauerstoffhaltige Gas und das Reaktionsgas eine unterschiedliche Temperatur aufweisen, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme einer Katalysatorfüllung ein Sauerstoffverteilele- ment aus einem Verteilerkörper mit zwei Rohrböden und einer Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Reaktionsgases vorgesehen ist und der Sauerstoff dem Zwischenraum um und zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist. Dabei ist orthogonal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen. Weiterhin führt eine Gasleitung in den ersten Verteilerraum, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und der in Strömungsrichtung untere Rohrboden ist mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen versehen, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann und in eine unterhalb des unteren Rohrbodens vorgesehene feststofffreie Gasmischzone geleitet werden kann. Dabei erfolgt die Zufuhr des sauerstoffhaltigen Gases und des Reaktionsgases in die Mischzone erfindungsgemäß derart, daß eine Vermischung erreicht wird, bevor das Gasgemisch in die Katalysatorfüllung eintritt, wo dann die gewünschten Reaktionen ablaufen. Dazu wird der Abstand zwischen Düsenende und Oberfläche der Katalysatorschicht im Idealfall so gewählt, dass eine Vermischung erfolgt ist, aber die Reaktionen im Mischraum noch nicht ablaufen oder erst in vernachlässigbarem Umfang abgelaufen sind.
[0002] Gasverteilungssysteme für Synthesereaktoren sind im Stand der Technik weitreichend beschrieben. Die US 6,267,912 B1 offenbart einen Synthesereaktor mit einem Verteilersystem, bei welchem jeder Kanal, der Reaktionsgas führt, mit einem oder mehre- ren Kanälen verbunden ist, in welchem das Einsatzgas strömt. Das vorgeschlagene Verteilersystem ist konstruktiv sehr aufwendig und es besteht das Problem, die Kanalquerschnitte so zu wählen, dass die erforderlichen Teilströme des Reaktionsgases und des Einsatzgases exakt eingestellt werden.
[0003] Bekannt sind weiterhin Systeme, bei denen das Reaktionsgas eine Vielzahl von Gasführungsrohren durchströmt und das Einsatzgas in einem Verteilerraum diese Gasführungsrohre umspült und über eine oder mehrere Bohrungen direkt in diese Gasführungsrohre eintritt und dort gemischt wird. Synthesereaktoren mit einer derartigen Gasverteilervorrichtung sind in US 5,106,590 A, DE 38 75 305 T2 oder WO 02/078837 A1 beschrieben. Bei dieser Vorrichtung bleibt das Problem bestehen, dass schon bei geringfü- gig unterschiedlichen Öffnungsquerschnitten, Fertigungsungenauigkeiten oder Druckdifferenzen in den Gasführungsrohren diese unterschiedlich mit Einsatzgas versorgt werden. Da vor dem Katalysatorbett keine Quervermischung stattfindet, zieht sich dieser Gasstrang durch das Katalysatorbett, so dass der Umsatz sinkt. Die DE 10 2004 024 957 A1 zeigt eine ähnliche Verteilervorrichtung, wobei diese auf die Katalysatorschüttung aufge- setzt beziehungsweise anliegend ist. Hier besteht das Problem, dass der in den Katalysator eintretende heiße Gasstrahl bei nicht-optimaler Anordnung Löcher in die Schüttung brennt.
[0004] In WO 03/004405 A1 und JP 2003-013072 A wird ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung eines Synthesegases mittels autothermer Reformierung (ATR) beschrieben. Dabei wird ein sauerstoffhaltiges Gas mit einem Reaktionsgas derart gemischt, dass es partiell oxidiert, bevor das Gasgemisch in ein nachfolgendes Katalysatorbett gelangt. Die Verteilervorrichtung ist dabei so gestaltet, dass das sauerstoffhaltige Gas über den inneren Teil einer Düse geführt wird und das Reaktionsgas über einen äußeren konzentrischen Ringspalt zugeführt wird, wobei die Gestaltung so erfolgt, dass sich eine möglichst stabile Diffusionsflamme bildet. Innerhalb des Verteilers ist ferner ein Lochblech vorgesehen, mit dem ein künstlicher Druckverlust erzeugt wird, der bewirken soll, dass das Reaktionsgas mengenmäßig möglichst gleichmäßig auf die konzentrischen Ringspalte verteilt wird. Die dort vorgeschlagene Vorrichtung hat daher nicht die möglichst reaktionsfreie, reine Vermischung zum Ziel, sondern stellt eine Gesamtbrennervorrichtung dar, die die Teiloxidation über zahlreiche Einzelbrenner in stabilen Flammen durchführt.
[0005] Im Gegensatz zur vorliegenden Erfindung, die im Idealfall nur eine Vermischung, aber keinen oder nur einen sehr geringen Reaktionsumsatz vor Eintritt des Gasgemisches in die Katalysatorschicht erlaubt, wird in der WO 03/004405 A1 und JP 2003- 013072 A die gezielte partielle Oxidation des Reaktionsgases so herbeigeführt, dass sich eine möglichst stabile Flamme an den koaxial ausgeführten Düsen bildet. Darüber hinaus wird in WO 03/004405 A1 und JP 2003-013072 A, invers zur vorliegenden Vorrichtung, das Reaktionsgas innerhalb der Verteilervorrichtung und das sauerstoffhaltige Gas durch die axialen Rohre zu den Brennern geführt. Daraus ergibt sich ein in Strömungsrichtung vor der Verteilervorrichtung liegendes großes, mit Sauerstoff gefülltes Volumen. In der vorliegenden Erfindung befindet sich sauerstoffhaltiges Gas nur innerhalb des begrenzten Volumens der Sauerstoffverteilervorrichtung, was nicht zuletzt aus sicherheitstechnischen Erwägungen zu bevorzugen ist.
[0006] In der Schrift WO 2007/045457 wird eine Vermischungsvorrichtung vorgestellt, die Sauerstoff und Reaktionsgas mischt, indem Sauerstoff durch axiale Rohre geführt und über eine jeweils am Ende der axialen Rohre befindliche Verteilervorrichtung in radialer und axialer Richtung in das Reaktionsgas verteilt wird. Dabei ragen die axialen Rohre über die Bodenplatte hinaus in die Mischzone hinein. Das Reaktionsgas wird außerhalb der axialen Rohre geführt und über Schlitze oder Öffnungen der Mischzone zugeführt.
[0007] Untersuchungen haben gezeigt, dass über die Rohrplatte hinaus verlängerte Rohre Zonen mit ungünstigen Strömungsverhältnissen und Rezirkulationen insbesondere zwischen der Platte und dem Ende der Rohre ausbilden. Dadurch wird sowohl die Vermischung beeinträchtigt als auch die Verweilzeit eines Teils des Gasgemisches oder der Einzelgase derart verlängert, dass lokale Reaktionen in verstärktem Maße ablaufen können. Aus diesem Grund werden in der vorliegenden Erfindung die axialen Rohre bündig mit dem unteren Rohrboden abgeschlossen und als Maßnahme zur Eindüsung die spezi- fizierten Düsen mit den geometrischen Anordnungsmerkmalen der axialen Rohre und der räumlichen Anordnung des Katalysatorbettes verbunden, weil erst so eine Vermischung in der gewünschten Form durchgeführt werden kann.
[0008] Ferner sieht WO 2007/045457 keine Umlenk- oder Leitbleche innerhalb der Verteilervorrichtung vor. Dadurch wird sich zwangsläufig im Falle unterschiedlicher Tem- peraturen beider Gase auch innerhalb der Verteilervorrichtung eine Temperaturverteilung im Gas einstellen bevor es in den Mischraum gelangt. Dadurch wird sowohl die Gleichverteilung des Massenstroms über die vorgesehen Austrittsschlitze beeinträchtigt als auch wird die Vermischung nach Austritt in den Mischraum durch die lokal unterschiedlichen Temperaturen und die damit unterschiedlichen Stoffwerte über den Reaktorquerschnitt ungleichmäßig sein. Im Gegensatz dazu sieht die vorliegende Erfindung eine gezielte
Strömungsführung und Verweilzeitverlängerung innerhalb des Sauerstoffverteilerkastens mittels Leitblechen vor, wodurch eine gleichmäßige Temperatur des Sauerstoff erreicht wird, bevor dieser über die Düsen in den Mischraum geführt wird. Die Gleichmäßigkeit der Temperatur innerhalb des Kastens vor Austritt aus den Düsen ist eine Vorraussetzung, um eine über den gesamten Reaktorquerschnitt gleichmäßige Durchströmung der Düsen und damit gleichmäßige Zufuhr in den Mischraum zu gewährleisten. Die Vorrichtung erlaubt es, auch bei hohen Temperaturunterschieden von Reaktionsgas und Sauerstoff und bei großen Reaktorquerschnitten und damit großen Abmessungen der Sauerstoffverteilervorrichtung eine gleichmäßige Sauerstofftemperatur einzustellen. [0009] Es besteht daher nach wie vor die Aufgabe, einen Synthesereaktor bereitzustellen, der konstruktiv einfach aufgebaut ist und eine sichere Verfahrensführung ermöglicht.
[0010] Die Aufgabe wird durch den erfindungsgemäßen Synthesereaktor mit einer Vorrichtung zur Eindüsung von Sauerstoff gelöst, wobei der Sauerstoff in Reinform, als Luft, oder vermischt mit Inertgas oder Wasserdampf vorgelegt werden kann. Dieses sauerstoffhaltige Gas ist einleitbar in ein Reaktionsgas, welches einen Synthesereaktor, der beispielsweise Verwendung in einer Oxidehydrierungsanlage findet, durchströmt, wobei das sauerstoffhaltige Gas und das Reaktionsgas unterschiedliche Temperaturen aufwei- sen, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme der Katalysatorfüllung ein Sauerstoffverteilelement aus zwei Rohrböden und einer Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Reaktionsgases vorgesehen ist, und der Sauerstoff dem Zwischenraum um und zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist, wobei i) orthogonal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet ist, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander übergehen, und ii) mindestens eine Gasleitung in den in Strömungsrichtung ersten Verteilerraum führt, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und iii) in Strömungsrichtung der untere Rohrboden mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen versehen ist, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann, wobei iv) unterhalb des unteren Rohrbodens eine feststofffreie Gasmischzone vorgesehen ist.
[0011] Hierbei beträgt der Abstand zwischen Düsen, Bohrungen oder dergleichen zur Oberfläche der Katalysatorfüllung abgestimmt auf die jeweiligen Ströme am besten mindestens 40 mm, höchstens 250 mm, vorzugsweise aber 120 mm.
[0012] Mit größer werdender Temperaturdifferenz zwischen sauerstoffhaltigem Gas und Reaktionsgas kann der Synthesereaktor dahingehend verbessert werden, dass mehrere Leitbleche eingesetzt werden. Dabei werden die Leitbleche am besten so geneigt, dass oberhalb der Bohrungen oder Düsen in radialer Richtung eine Gleichverteilung des Drucks erfolgt.
[0013] In einer verbesserten Variante ist vorgesehen, dass die Bohrungen oder Dü- sen, welche in dem unteren Rohrboden angeordnet sind, aus der Lotrechten geneigt sind. Die Neigung erfolgt idealerweise in tangentialer Richtung. Dadurch wird ein direktes Anströmen der Reaktorwände vermieden.
[0014] Eine weitere Verbesserung besteht darin, jede Bohrung so vorzusehen oder Düsen derart auszurichten, dass diese in Richtung auf die Achse eines einzelnen Gasfüh- rungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet ist, wodurch sichergestellt wird, dass jedem einzelnen Reaktionsgasstrahl mindestens ein O2- Strahl als direkter Reaktionspartner bereit gestellt wird. In der Mischzone unter dem unteren Rohrboden bilden sich im bestimmungsgemäßen Betrieb eine Vielzahl von kleinräu- migen Mischzonen aus. Dabei kann auch vorgesehen werden, dass mehrere Bohrungen oder Düsen auf die Achse eines Gasführungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet sind.
[0015] In einer vorteilhaften Ausführungsform sind die Gasführungsrohre zur Durchleitung des Reaktionsgases zueinander in Form von konzentrischen Ringen innerhalb des Reaktors angeordnet. Dabei kann die Effektivität der Mischvorgänge in der Mischzone verbessert werden, wenn die Gasführungsrohre zueinander in einem Winkel von 45°, 30° oder 60° angeordnet sind.
[0016] Von der Erfindung ist weiterhin ein Verfahren unter Einsatz eines Synthesereaktors nach einer der vorstehend genannten Ausführungsformen umfasst, wobei der Sauerstoff die Einzeldüse mit einer Gasgeschwindigkeit von mindestens 60 m/s, bevorzugt mindestens 100 m/s und im Idealfall von mindestens 140 m/s verlässt.
[0017] In einer bevorzugten Verfahrensvariante wird der Sauerstoff mit dem aus den Gasführungsrohren austretenden Reaktionsgas vor Eintritt in die Katalysatorfüllung vollständig oder annähernd vollständig durchmischt. Damit innerhalb der Katalysatorschüt- tung die gewünschte Reaktion möglichst optimal abläuft, ist das Ziel, eine möglichst gleichmäßige Vermischung von sauerstoffhaltigem Gas und Reaktionsgas zu erhalten, bevor das Gemisch in die Katalysatorschüttung gelangt. Ist die Vermischung nicht ideal, treffen an der Katalysatorschüttungsoberfläche lokal Strähnen auf, die eine höhere oder niedrigere Sauerstoffkonzentration als die bei idealer Mischung aufweisen. Die Güte der Vermischung kann somit anhand der lokalen Abweichungen der Sauerstoffkonzentration im Gasgemisch vom idealen Mischungsmittelwert der Sauerstoffkonzentration an der Katalysatorbettoberfläche ausgedrückt werden. Eine annähernd vollständige Vermischung ist erreicht, wenn lokale Sauerstoffkonzentrationen im Gemisch aus Reaktionsgas und zugeführtem Sauerstoff bei Eintritt in die Katalysatorschicht eine minimale Sauerstoffkonzentration von 60 % der mittleren Sauerstoffkonzentration bei idealer Vermischung nicht unter- schreitet. Bevorzugt sollte diese über 80 % und noch mehr bevorzugt über 90 % der durchschnittlichen O2-Konzentration betragen.
[0018] Das Verfahren kann dahingehend verbessert werden, dass der Temperaturunterschied des Sauerstoffes innerhalb des Sauerstoffverteilelements bei Austritt in die Gas- mischzone an allen Düsen weniger als 1000C beträgt. Bevorzugt beträgt die Temperaturdifferenz weniger als 500C und sie ist im Idealfall kleiner als 300C. Die Durchströmung von Düsen wird von den Betriebsbedingungen wie Druck und Temperatur und den wiederum davon abhängigen Stoffeigenschaften wie Dichte und Viskosität beeinflusst. Bei einheitlichem Vordruck wird über alle Düsen eine umso gleichmäßigere Durchströmung erreicht, je gleichmäßiger die Temperaturverteilung des sauerstoffhaltigen Gases innerhalb des Sauerstoffverteilelements ist.
[0019] Grund für die ungleiche Verteilung der Sauerstofftemperatur innerhalb von Sauerstoffverteilelementen ist, dass der in das Verteilelement zugeführte Sauerstoff und das durch die Gasführungsrohre des Sauerstoffverteilerelements geführte Reaktionsgas prozessbedingt eine unterschiedliche Temperatur aufweisen. Daher findet ein indirekter Wärmeaustausch zwischen Sauerstoff und Reaktionsgas über die Gasführungsrohre statt. Da in realen Reaktoren Durchmesser von bis zu mehreren Metern realisiert werden können, treten aufgrund der unterschiedlichsten Strömungswege und den damit verbunden unterschiedlichsten Aufenthaltszeiten des Sauerstoffs ausgehend von den Zufuhrstellen in das Sauerstoffverteilerelement bis hin zu den Austrittsdüsen hohe Temperaturunterschiede an den einzelnen Düsen auf. Diese Temperaturunterschiede an den Austrittsdüsen bewirken wiederum eine unterschiedliche Düsendurchströmung, was seinerseits zu einer Ungleichverteilung des Sauerstoffs über den Reaktorquerschnitt führt. Mit den bisherigen Konstruktionen ist es nicht möglich eine derart vergleichmäßigte Temperatur des sauer- stoffhaltigen Gases innerhalb des Sauerstoffverteilerelements zu erreichen.
[0020] Am besten wird das Verfahren also derart ausgeführt, dass ein Wärmeaustausch zwischen dem zuströmenden Sauerstoff an den Gasführungsrohren und im Raum um die Gasführungsrohre erfolgt, so dass der Sauerstoff bei Eintritt in den Gasmischraum im wesentlichen die gleiche Temperatur wie das Reaktionsgas an dieser Stelle aufweist.
[0021] In der Fig. 1 ist in einer Schnittzeichnung der erfindungsgemäße Synthesereaktor und die darin enthaltende Verteilervorrichtung 1 in einer speziellen Ausführungsform gezeigt. Die Verteilervorrichtung 1 ist in einem Synthesereaktor eingebracht, der nur ausschnittsweise dargestellt ist. Zu erkennen ist die Außenwand 2 des Synthesereaktors, die im Bereich der Auflage der Verteilervorrichtung 1 einen Flansch 3 aufweist, der den Syn- thesereaktor in ein oberes Reaktorsegment 4 und ein unteres Reaktorsegment 5 teilt. Mit einem gewissen Abstand unterhalb der Verteilervorrichtung 1 und im Bereich des unteren Reaktorsegmentes 5 ist eine Katalysatorschüttung 6 angeordnet. Der Gasraum unterhalb der Verteilervorrichtung 1 stellt die Mischzone 7 dar, in welcher das Reaktionsgas und der Sauerstoff gemischt werden und anschließend die Katalysatorschüttung 6 durchströmen, wobei dort die eigentliche Synthesereaktion stattfindet. Nach der Katalysatorschüttung 6 wird das Gas in nicht dargestellter Weise am Boden des Synthesereaktors umgelenkt in das zentrale Rohr 8 und verlässt den Synthesereaktor durch eine nicht dargestellte Austrittsöffnung, wobei die Schwerkraftrichtung durch 9 angedeutet wird.
[0022] Die Hauptelemente der in Fig.1 gezeigten Verteilervorrichtung 1 sind ein ringförmiger Verteilerkörper 10, der einen oberen Rohrboden 11 und einen unteren Rohrboden 12 umfasst, sowie mehrere Gasleitungen 13, die in den Verteilerkörper 10 führen, wobei in Fig. 1 nur eine Gasleitung 13 dargestellt ist. In dem Verteilerkörper 10 sind eine Vielzahl von vertikalen Gasführungsrohren 14 angeordnet, die die Durchströmung des Verteilerkörpers 10 ermöglichen, indem diese den Innenraum des oberen Reaktorsegments 4 mit der Mischzone 7 verbinden. Im unteren Rohrboden 12 sind eine Vielzahl von Düsen 15 angeordnet, deren Anzahl mit der der Gasführungsrohre 14 identisch ist. Weiterhin ist parallel zu den Rohrböden 11 und 12 und senkrecht zu den Gasführungsrohren 14 ein konzentrisches Leitblech 17 im Verteilerkörper 10 angebracht, dass den Innen- räum des Verteilerkörpers 10 in einen oberen Verteilerraum 18 und einen unteren Verteilerraum 19 unterteilt. Die beiden Räume sind im Bereich der Zentralrohrwand 20 fluidisch miteinander verbunden.
[0023] Im bestimmungsgemäßen Betrieb wird sauerstoffhaltiges Gas in Richtung des Pfeils 16 durch die Gasleitung 13 und in den Innenraum des Verteilerkörpers 10 geleitet. Durch das Leitblech 17 wird das sauerstoffhaltige Gas im oberen Verteilerraum 18 radial in Richtung des Zentralrohres 8 geleitet, wobei die Gasführungsrohre 14 umströmt werden und ein Wärmetausch stattfindet. Anschließend tritt das sauerstoffhaltige Gas am Ende des Leitblechs 17 in der Nähe der Zentralrohrwand 20 in den unteren Verteilerraum 19 ein und verlässt diesen über die Düsen 15, die in die Mischzone 7 führen. Dort trifft das sau- erstoffhaltige Gas mit dem Reaktionsgas zusammen, welches in Richtung des Pfeils 21 vom oberen Reaktorsegment 4 und durch die Gasführungsrohre 14 in die Mischzone 7 strömt. Das Gemisch aus sauerstoffhaltigem Gas und Reaktionsgas strömt in Pfeilrichtung 22 durch die Katalysatorschüttung 6, wo die eigentliche Synthesereaktion stattfindet.
[0024] Fig. 2 ist die Draufsicht auf den unteren Rohrboden 12 von unten, wobei nur ein Ausschnitt gezeigt ist. Zu erkennen ist, dass die Gasführungsrohre 14 und die Du- sen 15 auf konzentrischen Kreisbahnen 23 und 24 angeordnet sind. Die Gasführungsrohre 14 und die Düsen 15 bilden dabei entlang einer Kreisbahn eine alternierende Folge.
[0025] In der Schnittdarstellung der Fig. 3 ist derselbe untere Rohrboden 12 gezeigt, um die Neigung der Düsen 15 zu verdeutlichen. Die Rotationsachse 25 der Düsen 15 ist aus der Senkrechten in einem Winkel α geneigt und auf die Rotationsachse 26 eines direkt benachbarten Gasführungsrohres 14 gerichtet. Somit trifft je ein sauerstoffreicher Gasstrahl, welcher aus dem unteren Verteilerraum 19 kommt und über eine Düse 15 mit einem hohen Impuls und in die Mischzone 7 entlassen wird, je einen senkrecht von oben über ein Gasführungsrohr 14 in die Mischzone 7 eintretenden Reaktionsgasstrahl. Diese beiden Gasstrahle treffen in einem gewissen Abstand unterhalb des unteren Rohrbodens 12 aufeinander und werden dabei vermischt, bevor das Gemisch in die Katalysator- schüttung 6 eintritt.
[00261 Bezuαszeichenliste
1 Verteilervorrichtung
2 Außenwand
3 Flansch
4 Reaktorsegment (oberes)
5 Reaktorsegment (unteres)
6 Katalysatorschüttung
7 Mischzone
8 Zentralrohr
9 Schwerkraftrichtung
10 Verteilerkörper
11 oberen Rohrboden
12 unteren Rohrboden
13 Gasleitung
14 Gasführungsrohr
15 Düse
16 Pfeil, Strömungsrichtung
17 Leitblech
18 Verteilerraum (oberer)
19 Verteilerraum (unterer)
20 Zentralrohrwand
21 Pfeil, Strömungsrichtung
22 Pfeil, Strömungsrichtung
23 Kreisbahn
24 Kreisbahn
25 Rotationsachse
26 Rotationsachse

Claims

Patentansprüche
1. Synthesereaktor, umfassend eine Vorrichtung zur Eindüsung von Sauerstoff, der in Reinform, als Luft, oder vermischt mit Inertgas oder Wasserdampf vorgelegt werden kann, in ein Reaktionsgas, welches den Synthesereaktor, der beispielsweise Verwendung in einer Oxidehydrierungsanlage findet, durchströmen kann, wobei Sauerstoff und Reaktionsgas unterschiedliche Temperaturen besitzen, wobei in Strömungsrichtung des Reaktionsgases vor der Einrichtung zur Aufnahme einer Katalysatorfüllung ein Verteilerelement vorgesehen ist, umfassend einen Verteilerkörper, zwei Rohrböden und eine Vielzahl von Gasführungsrohren zur Durchleitung des Reaktionsgases, und der Sauerstoff dem Raum zwischen den Gasführungsrohren zuführbar ist, dadurch gekennzeichnet, dass
■ orthogonal zu den Gasführungsrohren mindestens ein Leitblech angeordnet ist, welches den Zwischenraum in mindestens zwei Verteilerräume teilt, wobei die Verteilerräume fluidisch durch eine oder mehrer Öffnungen miteinander verbunden sind oder ineinander ü- bergehen
■ mindestens eine Gasleitung in den in Strömungsrichtung ersten Verteilerraum führt, über welche der Sauerstoff zuführbar ist, und
■ in Strömungsrichtung der untere Rohrboden mit einer Vielzahl von Öffnungen in Form von Düsen, Bohrungen oder dergleichen versehen ist, über welche der Sauerstoff den Zwischenraum verlassen kann, wobei
■ unterhalb des unteren Rohrbodens eine feststofffreie Gasmischzone vorgesehen ist.
2. Synthesereaktor nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Abstand der Bohrungen oder Öffnungen von der Oberfläche der Katalysatorfüllung mindestens 40 mm, höchstens 250 mm, vorzugsweise aber 120 mm beträgt.
3. Synthesereaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Bohrungen oder Düsen, welche in dem unteren Rohrboden angeordnet sind, aus den Lotrechten geneigt sind.
4. Synthesereaktor nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Bohrungen oder Düsen in tangentialer Richtung aus der Lotrechten geneigt sind.
5. Synthesereaktor nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass jede Bohrung oder Düse in Richtung auf die Achse eines einzelnen Gasführungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet, wobei auch mehrere Bohrungen oder Düsen auf die Achse eines Gasführungsrohres unterhalb des Auslasses dieses jeweiligen Gasführungsrohres gerichtet sein können.
6. Synthesereaktor nach einen der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasführungsrohre zur Durchleitung des Reaktionsgases zueinander in Form von konzentrischen Ringen innerhalb des Reaktors angeordnet sind.
7. Synthesereaktor nach einen der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasführungsrohre zueinander in einem Winkel von 45° oder von 30° oder 60° angeordnet sind.
8. Verfahren unter Einsatz eines Synthesereaktors nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Sauerstoff die Einzeldüse mit einer Gasgeschwindigkeit von mindestens 60 m/s, bevorzugt mindestens 100 m/s und noch mehr bevorzugt von mindestens 140 m/s verlässt.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Sauerstoff mit dem aus den Gasführungsrohren austretenden Reaktionsgas vor Eintritt in die Katalysatorfüllung vollständig oder annähernd vollständig durchmischt wird, wobei eine annähernd vollständige Durchmischung erreicht ist, wenn die minimal auftretende Sauerstoff- Konzentration im Gas über 60 %, bevorzugt über 80 % und noch mehr bevorzugt über 90 % der durchschnittlichen Sauerstoff-Konzentration beträgt.
10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Temperatur des Sauerstoffes bei Eintritt in die Gasmischzone an allen Düsen gleich oder annähernd gleich ist, wobei eine annähernd gleiche Temperatur erreicht ist, wenn der Temperaturunterschied zwischen den Düsen weniger als 1000C, bevorzugt weniger als 500C und noch mehr bevorzugt weniger als 300C beträgt.
11. Verfahren nach einen der Ansprüche 8 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass ein Wärmeaustausch zwischen dem zuströmenden Sauerstoff an den Gasführungsrohren und im Raum um die Gasführungsrohre derart vorgenommen wird, dass der Sauerstoff bei Eintritt in den Gasmischraum im wesentlichen die gleiche Temperatur wie das Reaktionsgas an dieser Stelle aufweist.
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