JP2746330B2 - 薬用植物および／または香辛料植物の、蒸気中に発揮しうる成分さらには親油性成分を含有する部分抽出物の調製プロセス - Google Patents

薬用植物および／または香辛料植物の、蒸気中に発揮しうる成分さらには親油性成分を含有する部分抽出物の調製プロセス

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Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 この発明は、薬用植物および／または香辛料植物また
はその部分を生又は乾燥状態で投入出来、水蒸気中に揮
発しやすい成分（即ち、水とともに揮発しやすい成分）
さらには親油性成分ならびに親水性成分を含有する完全
な抽出物を含有する完全な抽出物の調製プロセスに関す
る。
従来技術 通常、植物の抽出液は、アルコール、アルコールと水
の混合液または水だけで抽出して調製する。若干の希な
る例外として、塩素化炭化水素または低沸点炭化水素
が、例えば、醸造工業におけるホップの抽出に使用され
る。
しかし、あらゆる場合に、ある特定の成分群のみが抽
出されるので、当然、使用植物の完全な成分スペクトル
を含む完全な抽出液とは言えない。
生の植物は、砕いて細かくする間にすでに酵素力を発
揮するので、抽出前に、本来の成分が完全或は部分的に
失なわれる。生のニンニク（Bulbus Alii sativi）を例
にとり説明すると、今まで、アリインを元の形で含有す
るニンニクのエキスを調製することは、不可能であっ
た。これに関しては、H.ミーシング、H.ソーバー“薬剤
師会報”第10号、42-48頁（1985年）およびH.P.コッホ
“ドイツ薬剤師会報"No.127、８、367-369頁（1987年）
を参照されたい。ニンニクの活性原理としておよそ40年
代より有効とされているアリシンは、薬剤にすりつぶす
間に酵素アリイナーゼの働きにより本質先駆物質アリイ
ンから直ちに形成される（Ｈ・Ｐ・コッホ、“ドイツ薬
剤師会報”第127号８、367-369頁（1987年）を参照され
たい）。ニンニクの１個の小鱗茎には、切断または破砕
されていない状態で、これらの二つの物質が別々の細胞
中に存在し、細胞壁が破壊されると、両物質が互いに直
ちに反応する（Ｅ・ブロック、“科学のスペクトル”
（1985年５月）66-72頁参照）。
目的 この発明の目的は、水蒸気中に揮発しうる成分も含有
する、薬用植物および／または薬味用植物の完全な抽出
物の濃縮液を提供することである。本来の成分を含む、
安定した抽出物も同様に提供される。これらの目的は、
簡単で、安価で、経済的な方法で実現される。
構成 出願人は、少なくとも１種の有機溶媒、例えば、アル
コールおよびケトンを用いて抽出することにより、薬用
植物および薬味用植物またはそれら植物の部分の成分で
水とともに蒸気として揮発しやすい物質を、抽出時に植
物から導入される水分を前記溶媒から除去、或は、抽出
物および溶媒を蒸発前に脱水させれば、本来の状態で抽
出出来、獲得出来ることを発見したが、これは、全く驚
くべきことである。
また、同様に驚くべき発見は、植物またはその部分
が、細くされる間にすでに酵素力を発揮し、抽出前に、
本来成分を完全にまたは部分的に失っていたのが、少な
くとも、１種の溶媒中で、例えば、低級アルコールまた
はケトン中で細くすれば酵素力を発揮せず、従って、本
来成分を含んで、かつ安定した抽出濃縮物を得られるこ
とである。従って、溶媒量を、植物、即ち前記薬剤、か
ら導入される水分が酵素力が発生しない程度に少なく選
ぶか、或は、抽出薬品中の水分を直ちに除去することが
必要である。
この発明は、独立クレイムに記載の特性を特徴とす
る。好適な実施態様は、従属クレイムに記述されてい
る。
好適な実施例の説明 本発明によるプロセスにおいて、有機相の水分は乾燥
剤を使わずに代わりに隔膜技術を用いて分離することも
可能である。
ニンニクの小鱗茎を、有機溶媒中で細くすると、酵素
が不活性化し、アリインと酵素アリイナーゼの間の反応
が避けられる。
本発明によるプロセスを用いれば、特に下記の植物が
抽出できる。
Acorus calamus L.（ショウブ）（根茎）、 Allium（ネギ・ニラ属の種類）:A.cepa L.（タマネ
ギ）,A.ursium L.,A.sativum L.（ニンニク）：（球
根）、 Alpinia officianarum Hance（ゲットウ・クマタケラ
ン）（根茎）、 Anethum graveolens L.（イノンド）（果物）、 Angelica archangelica L.（アンゲリカ）および種々
の亜種（根茎）、 Antemis nobilis L.（Chamomilla romana）（ローマ
カツミレ）、（草）、 Apium graveolens L.（セルリー）（果物）、 Arctinum major Gaertn.（アルクチナム）（根）、 Arnica montana L.（アルニカ）（花）、 Artemisia absinthium L.（ニガヨモギ）（草）、 Artemisia dranunculus L.（ヨモギ）（草）、 Brassica nigra （L.）Koch（クロガラシ）（種
子）、 Carum carvi L.（キャラウエイ）（果物）、 Chrysanthemum vulgare Asch（ムシヨケギク）
（草）、 Cinnamomum camphora（クスノキ）各種（樹皮）、 Cinnamomum ceylanicum Nees.（セイロンシンナモ
ン）（樹皮）、 Citrus（ミカン科）の種々の亜種（葉、外皮、果
実）、 Copaifera reticulate Duke（コパイバ）（バルサ
ム） Coriandri sativum L.（コエンドロ）（果実）、 Cuminum cyminum L.（クミン）（果実）、 Curcuma zedoria （Bergius）Roxb.（ガジュツ）とそ
の亜種（根茎）、 Cusparia officinalis（Willd.）Eng.（コスパリア）
（樹皮）、 Dipterocarpus turbinatus Gaertn.（フタバガキ）
（バルサム）、 Drosera（イシモチソウ・モウセンゴケ）の種（D.rot
undifolia L., D.Ramentacxea Burch）（草）、 Elettaria cardamomum （L.）Whitet et Mathon（Fru
ctus）（ショウズク）（果実）、 Eucalyptus globulus Labill（ユウカリ）（葉）、 Foeniculus vulgare Miller（ウイキョウ）（果
実）、 Gaultheria procumbens L.（シラタマノキ）（葉）、 Hedoma pulegioides（L.）Pers.（草）、 Hibiscus abelmoschus L.（トロロアオイ）（種
子）、 Humulus lupulus L.（ホップ）（花、腺鱗）、 Hysopus officinalis L.（ヒソップソウ）（草）、 Illicium verum Hook.f.（ダイウイキョウ）（果
実）、 Iris pallida Lam.（ショウブ）（根茎）、 Jasminum grandiflorum L（ジャスミン）（花）、 Laurus nobilis L.（ゲッケイジュ）（葉、果実）、 Lavandula officinalis（ラベンダー）の各種
（花）、 Lawsonia inermis L.（ラウソニア）（葉）、 Levisticum officinale Koch（レビスチカム）（根） Matricaria chamomilla L.（カミツレ）（花）、 Melaleuca（フトモモ科カヤプテ）の種々の変種
（葉）、 Melilotus officinalis（L.）（スイートクローバ
ー）Lam.em.Thuill.（草）、 Melissa officinalis L.（コウスイハッカ）（草）、 Mentha（ハッカ）の全変種（葉）、 Myristica fragrans Houttuyn（ニクズク）（仮種
皮、種子）、 Myrtus communis L.（フトモモ科ミルトル）（葉）、 Ocimum basilicum L.（カミボウキ）（草）、 Ocotea sassafras（クスノキ科オコチア）（樹皮）、 Oenanthe aquatica（L.）Poir（セリ）（果実）、 Olibanum（オリバナム）（樹脂）、 Oreganum majoranae L.（オレガナム）（草）、 Petroselinum crispum（Mill.）Nym.（パセリ）（果
実、草）、 Pimenta dioica（L.）Merill（ピメンタ）（フトモモ
科）（果実）、 Pimpinella anisum L.（ピムピネラ）（種子）、 Piper angustifolium Ruiz.et.Pavon（コショウ）、 Pogostemon Patchouli Pell.（パチュリー）（葉）、 Prunus lauroceraxus L.（セイヨウバクチノキ）
（葉）、 Rosmarinus officinalis L.（ローズマリー）および
その亜種（葉）、 Ruta graveolens L.（ヘンルーダ）（草）、 Salvia officinalis L.（セージ）およびその亜種
（葉）、 Santalum album L.（ビャクダン）（木質素）、 Sarothamnus scoparius（L.）Wimmer（サロタムナ
ス）（草）、 Sassafras albidum（Nutt.）Nees（北米産クスノキ科
サッサフラス）（木質素）、 Satureja hortensis L.（サツレヤ）（草）、 Syzygum aromaticum Merr. et Perry（丁字）（小
花、葉）、 Thymus serpyllum L.（ジャコウソウ）（草）、 Thymus vulgaris L.（タチジャコウソウ）（草）、 Tilia cordate Mill.Plantyphyllos Scop.（ボダイジ
ュ）（花）、 Valeriana officinalis（カノコソウ）とその亜種
（根）、 Zingiberis officinale Roscoe（ショウガ）（根
茎）、 精油を含む植物、例えば、 −Fructus anisi stellati（スターアニスの実） −Fructus anisi vulg（アニスの実） −Fructus carvi（キャラウエイの実） −Flores humuli lup.（ホップの花） −Fructus coriandri（コリアンダーの実） −Fructus juniperi（ネズの実） −Fructus foeniculi（ウイキョウの実） −Flores Chamomillae（カミツレの花） −Herba thymi（タチジャコウソウの草） −Radix valerianae offic.（カノコソウの薬草）根
および −Rhiz.zingiberisショウガ、ミヨウガの根茎は、 低級アルコールまたはケトンを用い公知の抽出方法に
従って完全に抽出される。有機溶剤は極性溶媒であるこ
とが適当であり、例えばアルコールとしてはC1-C4アル
コール、好ましくはエタノールまたはメタノール、ケト
ンとしてはC3-C5ケトン、好ましくはアセトン、エステ
ルとしてはアルキルアセテート、好ましくは残存アルキ
ルが１から４の炭素原子を有するアルキルアセテートを
挙げることができる。溶媒は蒸発前に脱水する。脱水し
た溶媒の濃縮は溶剤が全量除去されるまで真空中で行う
のが好ましい。精油を含む植物の親油性成分が得られ
る。例えば、カミツレの場合は、matricin（マトリキ
ン）が得られる。前駆物質は、それほど安定でないアズ
レンである。
斯様に抽出した植物を、次に、冷水または熱水或は水
和性の希釈した有機溶剤を用いて抽出する。
この抽出物は、植物の全ての極性化合物を含んでい
る。シロップのようなどろどろとした粘稠な状態が得ら
れるまで、同様に減圧して溶媒を蒸発させ、つぎに公知
の方法に従って乾燥させる。
最終製剤においてが好ましいが、両相を結合して、薬
用植物または香辛料植物の活力スペクトルを有する、完
全な抽出物を得る。
精油がなく、蒸気中に揮発する物質を含んでいる植
物、例えば、 −モウセンゴケの全草、 −ホップの葉 −スパルテインの全草、 −スイートクローバーの全草も、 低級アルコールまたは低級ケトンを用いて抽出し、蒸
発濃縮物中に、水蒸気中に揮発しやすい成分が完全にと
どまるように、溶媒を蒸発前に脱水させる。製剤は、そ
の成分を蒸気中に揮発させることなく、つぎに、水で抽
出される。
両相を個別に乾燥後、両相を一緒にして、完全な抽出
物にする。
有機相を脱水させるのに適切な手段は、無水硫酸ナト
リウム、ゼラチンまたはトラガカントである。
残留物を水で抽出した時に、すでに導入してある乾燥
剤は水に溶けないことは明らかである。この場合、例え
ば、トラガカント、分子ふるい等を使用する。
本発明により調製された完全抽出物は、好ましくは、
親油性の濃縮物または親水性の成分を含有する濃縮物の
形で、それぞれの抽出植物に関わりなく医薬またはスパ
イスとして使用できる。
以下の諸例をもってこの発明を説明する。
実施例１ 10kgのすりつぶしたカノコソウ根（Radix valerianae
offic.1.）を96％のエタノール液５リットルで湿潤し
一夜放置した。翌朝この湿潤薬剤をパーコレータ管に入
れて、96％のエタノール75リットルに室温で浸出させ
た。3kgの粉ゼラチンを加えて浸出物を脱水させ、水を
含んだゼラチンから濾過分離した。
液から溶剤を最高温度40℃で減圧して除去した。重量
率で5.3％の精油を含有する0.34kgの薬剤が得られた。
一方、エタノールで抽出した薬剤（カノコソウ根）の残
渣を空気中で乾燥させ、つぎに、温度が約90℃の熱水80
リットル中で60分間攪拌して極性（親水性）化合物を抽
出した。さらに、この液を濾過し、濾過液を最高温度70
℃で減圧してシロップのような粘稠な状態にまで濃縮し
た。シロップ状の抽出物を真空乾燥炉に入れ最高温度70
℃で乾燥させ、1.25kgの乾燥抽出物を得た。調剤用に硬
いゼラチンカプセルを採用した。各カプセルに、エタノ
ールによる抽出相68mgと水による抽出相249.5mgを入れ
て、各カプセル中にカノコソウ根2.0gの抽出コンパウン
ドが含まれるようにした。
〈ドイツ委員会Ｅの専攻論文〉（Deutsche Monograph
ie der Kommission E）は、カミツレ根については、抽
出物薬剤の一回量を2gから3gと規定している。
１本のカプセルを摂取すれば、一回の服用量に達す
る。
実施例２ ホップ花（Flores humuli lupuli）10kgを実施例１に
記述のようにして抽出した。
重量率で2.3％の精油を含有する溶剤を含まないエタ
ノール抽出相1.6kgを得た。
エタノールで抽出した薬剤（ホップ花）の残渣から、
実施例１と同様にして、極性（親水性）化合物を含む1.
5kgの乾燥した水抽出相を得た。
同様に、硬いゼラチンカプセルを準備した。
各カプセルには、エタノール抽出相を160mgと水抽出
相を150mgずついれた。
〈ドイツ標準規格〉（Deutsche Standardzulassung）
は、ホップ花の場合は、一杯のお茶を準備するのにホッ
プの果実を茶匙１−２杯とする一回用量を規定してい
る。茶匙１杯のホップ花は1gなので、前記のカプセル
は、一回用量に相当している。
実施例３ ニンニクの生の小鱗茎30kgを、400kgのメタノールに
漬け込んだ。
ニンニク小鱗茎の切断は、メタノール中で切断装置を
使用し、徐々に注意しながら行った。ニンニクの小鱗茎
をすべて細く切断後、室温で１時間、かき回しながら抽
出を実施した。つぎに、これを濾過し、濾過液に無水硫
酸ナトリウムを16kgに加え、２時間撹拌した。２時間後
濾過し、無水のろ液を減圧し最高40℃の温度で、シロッ
プのような粘稠な状態になるまで濃縮した。シロップ状
の抽出物を真空炉にいれ最高70℃の温度で乾燥させた。
アリインを重量率でほぼ８％含む乾燥抽出物1kgを得
た。一方、メタノールで抽出した薬剤（ニンニク）の残
渣を空気中で乾燥させてから240リットルの水を用い90
℃の温度で１時間かけて極性（親水性）化合物を抽出し
た。薬剤残分を分離後、この水性溶媒を減圧し、最高70
℃の温度でシロップのような粘稠な状態にまで濃縮さ
せ、つぎに、真空炉内で乾燥させた。5kgの乾燥抽出物
を得た。
メタノールによる抽出相を１、水による抽出相を５の
割合で混合して、ニンニク根の完全な抽出物を得た。
このプロセスにより、ニンニクの生小鱗茎の５倍濃縮
物が得られる。
医療の観点から、アリインを含む相のみが価値を有す
るならば、ニンニクの生小鱗茎の30倍の濃縮物が得られ
る。
乾燥粉末ニンニクと混合させることにより錠剤、薬剤
またはカプセル形状の安定な規格薬品が調合できる。
乾燥粉薬剤も、アリイナーゼを添加することにより調
合できる。
実施例４ 粗びきした1kgのエニシダ草（Harba spartii scop.）
を、500ミリリットルの96％エタノール液で湿らせ１晩
放置した。翌朝、この湿った薬剤をパーコレータ管にい
れ、7.5リットルの96％エタノールに室温で浸出させ
た。この浸出液に、0.3kgの粉ゼラチンを加えて脱水さ
せ、水を含んだゼラチンを濾過分離した。濾液を、減圧
し、最高40℃の温度で、溶剤から分離した。重量率で24
％のスパルテインを含む物質が30gが得られた。一方、
エタノールで抽出した薬剤（エニシダ草）の残渣は、90
℃の温度の熱水８リットルの中に入れて攪拌して極性
（親水性）化合物を抽出し、さらに実施例１に記述する
処理を行った。110gの乾燥抽出物を得た。
効果 上述のように、本発明によると、生または乾燥状態で
投入できる薬用植物および／または香辛用植物またはそ
れら植物の部分の、水蒸気中に揮発する成分さらに親油
性成分を含有する部分抽出物質が、 ａ）該植物またはそれらの植物の部分を、少なくとも１
種の有機溶剤と混合させて該有機溶剤内で細分化して抽
出し、つぎに、 ｂ）１）有機相から水分を除去するために、この抽出混
合物に、少なくとも１種の乾燥剤を添加し、つぎに、植
物の固形物と乾燥剤から有機相を分離するか、あるい
は、 ｂ）２）植物の固形物を有機相から分離し、さらに、水
分を除去するために、この有機相に、少なくとも１種の
乾燥剤を添加し、つぎに、乾燥した有機相を乾燥剤から
分離し、 ｃ）前記有機溶剤を蒸留し、斯様にして親油性の濃縮物
を回収することにより得られる。
上記ｂ−１）またはｂ−２）において得られる残留物
を水または水性溶媒を用いて抽出し、蒸留して得られる
親水性濃縮物を、上記親油性成分を含有する部分抽出物
と混合することによって植物の完全な抽出物を得ること
ができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭57−187019（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−13267（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−174297（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−74177（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−4665（ＪＰ，Ａ)

Claims (12)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】水蒸気中に揮発する親油性成分と水蒸気中
    に揮発しない親油性成分と親水性成分とを含有する薬用
    植物および／または香辛用植物またはそれら植物の一部
    分から、完全な抽出物を製造する方法であって、 Ａ）ａ）上記植物またはその部分を、少なくとも１種の
    有機溶剤と混合抽出して、前記水蒸気中に揮発する親油
    性成分と水蒸気中に揮発しない親油性成分と前記植物ま
    たはその一部分の固形物とからなる抽出混合物を形成
    し、 ｂ−１）前記抽出混合物に少なくとも１種の乾燥剤を添
    加して有機相から水を除去し、次いで上記乾燥剤と前記
    固形物とを有機相から分離するか、あるいは、 ｂ−２）前記抽出混合物から前記固形物を分離し、得ら
    れる有機相に少なくとも１種の乾燥剤を添加して水分を
    除去し、次いで有機相から乾燥剤を分離し、 ｃ）ｂ−１）またはｂ−２）で得られる有機相を蒸留す
    ることによって、水蒸気中に揮発する親油性成分と水蒸
    気中に揮発しない親油性成分とを含有する親油性濃縮物
    を得て、 Ｂ）Ａ）におけるｂ−１）またはｂ−２）において得ら
    れる残留物である植物またはその一部の固形物を、水ま
    たは水とアルコール、ケトン及びエステルからなる極性
    溶媒との混合物を用いて抽出し、 Ｃ）得られる抽出混合物から固形物を分離し、 Ｄ）得られる液相から水または水と混和し易い希釈有機
    溶媒を蒸留して親水性濃縮物を得て、 Ｅ）手順Ａ）で得られる親油性濃縮物と手順Ｄ）で得ら
    れる親水性濃縮物とを混和して完全な抽出物にすること
    を特徴とする前記方法。
  2. 【請求項２】上記ａ）において、生の薬用植物および／
    または香辛用植物またはそれら植物の一部分を少なくと
    も１種の有機溶剤中で細かくする請求項１に記載の方
    法。
  3. 【請求項３】上記ａ）の抽出開始前または抽出中に、有
    機溶剤に乾燥剤を添加しておく請求項１又は２に記載の
    方法。
  4. 【請求項４】親油性成分が、薬学的に活性である物質、
    樹脂、匂いと香味をつける化合物並びに精油、ナフトキ
    ノンの誘導体またはアルカロイドからなる水蒸気中に揮
    発し得る物質の少なくとも一つを含む請求項１〜３のい
    ずれか１項に記載の方法。
  5. 【請求項５】有機溶剤がアルコール、ケトン及びエステ
    ルからなる極性溶媒から選択される請求項１〜４のいず
    れか１項に記載の方法。
  6. 【請求項６】有機溶剤がC1-C4アルコール、C3-C5ケトン
    及びアルキルアセテートからなる極性溶媒から選択され
    る請求項５に記載の方法。
  7. 【請求項７】有機溶剤がエタノール、メタノール、アセ
    トン及びアルキル部分の炭素数が１−４であるアルキル
    アセテートからなる極性溶媒から選択される請求項６に
    記載の方法。
  8. 【請求項８】有機相の水を乾燥剤により２重量％以下の
    水分含有率にまで除去する請求項１〜７のいずれか１項
    に記載の方法。
  9. 【請求項９】乾燥剤が、植物性、動物性または化学吸水
    物質である請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
  10. 【請求項１０】乾燥剤を、トラガカント、ゼラチン、無
    水硫酸ナトリウム、無水硫酸マグネシウム、無水塩化カ
    ルシウム及び分子ふるいから選択する請求項９に記載の
    方法。
  11. 【請求項１１】蒸留を最高60℃までの温度で真空中で行
    う請求項１〜10のいずれか１項に記載の方法。
  12. 【請求項１２】薬用又は香辛用植物を、 Acorus calamus L.（ショウブ）（根茎）、 Allium（ネギ・ニラ属の種類）:A.cepa L.（タマネ
    ギ）、 A.ursium L.、A.sativum L.（ニンニク）：（球根）、 Alpinia officianarum Hance（ゲットウ・クマタケラ
    ン）（根茎）、 Anethum graveolens L.（イノンド）（果物）、 Angelica archangelica L.（アンゲリカ）および種々の
    亜種（根茎）、 Antemis nobilis L.（Chamomilla romana）（ローマカ
    ツミレ）、（草）、 Apium graveolens L.（セルリー）（果物）、 Arctinum major Gaertn.（アルクチナム）（根）、 Arnica montana L.（アルニカ）（花）、 Artemisia absinthium L.（ニガヨモギ）（草）、 Artemisia dranunculus L.（ヨモギ）（草）、 Brassica nigra （L.）Koch（クロガラシ）（種子）、 Carum carvi L.（キャラウエイ）（果物）、 Chrysanthemum vulgare Asch（ムシヨケギク）（草）、 Cinnamomum camphora（クスノク）各種（樹皮）、 Cinnamomum ceylanicum Nees.（セイロンシンナモン）
    （樹皮）、 Citrus（ミカン科）の種々の亜種（葉、外皮、果実）、 Copaifera reticulate Duke（コパイバ）（バルサム） Coriandri sativum L.（コエンドロ）（果実）、 Cuminum cyminum L.（クミン）（果実）、 Curcuma zedoria （Bergius）Roxb.（ガジュツ）とその
    亜種（根茎）、 Cusparia officinalis（Willd.）Eng.（コスパリア）
    （樹皮）、 Dipterocarpus turbinatus Gaertn.（フタバガキ）（バ
    ルサム）、 Drosera（イシモチソウ・モウセンゴケ）の種（D.rotun
    difolia L., D.Ramentacxea Burch）（草）、 Elettaria cardamomum （L.）Whiteet Mathon（Fructu
    s）（ショウズク）（果実）、 Eucalyptus globulus Labill（ユウカリ）（葉）、 Foeniculus vulgare Miller（ウイキョウ）（果実）、 Gaultheria procumbens L.（シラタマノキ）（葉）、 Hedoma pulegioides（L.）Pers.（草）、 Hibiscus abelmoschus L.（トロロアオイ）（種子）、 Humulus lupulus L.（ホップ）（花、腺鱗）、 Hysopus officinalis L.（ヒソップソウ）（草）、 Illicium verum Hook.f.（ダイウイキョウ）（果実）、
    Iris pallida Lam.（ショウブ）（根茎）、 Jasminum grandiflorum L（ジャスミン）（花）、 Laurus nobilis L.（ゲッケイジュ）（葉、果実）、 Lavandula officinalis（ラベンダー）の各種（花）、 Lawsonia inermis L.（ラウソニア）（葉）、 Levisticum officinale Koch（レビスチカム）（根） Matricaria chamomilla L.（カミツレ）（花）、 Melaleuca（フトモモ科カヤプテ）の種々の変種
    （葉）、 Melilotus officinalis（L.）（スイートクローバー）L
    am.em.Thuill.（草）、 Melilotus officinalis L.（コウスイハッカ）（草）、 Mentha（ハッカ）の全変種（葉）、 Myristica fragrans Houttuyn（ニクズク）（仮種皮、
    種子）、 Myrtus communis L.（フトモモ科ミルトル）（葉）、 Ocimum basilicum L.（カミボウキ）（草）、 Ocotea sassafras（クスノキ科オコチア）（樹皮）、 Oenanthe aquatica（L.）Poir（セリ）（果実）、 Olibanum（オリバナム）（樹脂）、 Oreganum majoranae L.（オレガナム）（草）、 Petroselinum crispum（Mill.）Nym.（パセリ）（果
    実、草）、 Pimenta dioica（L.）Merill（ピメンタ）（フトモモ
    科）（果実）、 Pimpinella anisum L.（ピムピネラ）（種子）、 Piper angustifolium Ruiz.et.Pavon（コショウ）、 Pogostemon Patchouli Pell.（パチュリー）（葉）、 Prunus lauroceraxus L.（セイヨウバクチノキ）
    （葉）、 Rosmarinus officinalis L.（ローズマリー）およびそ
    の亜種（葉）、 Ruta graveolens L.（ヘンルーダ）（草）、 Salvia officinalis L.（セージ）およびその亜種
    （葉）、 Santalum album L.（ビャクダン）（木質素）、 Sarothamnus scoparius（L.）Wimmer（サロタムナス）
    （草）、 Sassafras albidum（Nutt.）Nees（北米産クスノキ科サ
    ッサフラス）（木質素）、 Satureja hortensis L.（サツレヤ）（草）、 Syzygum aromaticum Merr. et Perry（丁字）（小花、
    葉）、 Thymus serpyllum L.（ジャコウソウ）（草）、 Thymus vulgaris L.（タチジャコウソウ）（草）、 Tilia cordate Mill.plantyphyllos Scop.（ボダイジ
    ュ）（花）、 Valeriana officinalis（カノコソウ）とその亜種
    （根）、 Zingiberis officinale Roscoe（ショウガ）（根茎）、 の中から選択する請求項１〜11のいずれか１項に記載の
    方法。
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