JP2715434B2 - 水素吸蔵合金電極 - Google Patents
水素吸蔵合金電極Info
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- JP2715434B2 JP2715434B2 JP63076713A JP7671388A JP2715434B2 JP 2715434 B2 JP2715434 B2 JP 2715434B2 JP 63076713 A JP63076713 A JP 63076713A JP 7671388 A JP7671388 A JP 7671388A JP 2715434 B2 JP2715434 B2 JP 2715434B2
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、水素を可逆的に吸蔵・放出する水素吸蔵合
金を用いた水素吸蔵合金電極に関するもので、無公害で
高エネルギー密度をアルカリ蓄電池などに利用できる。
金を用いた水素吸蔵合金電極に関するもので、無公害で
高エネルギー密度をアルカリ蓄電池などに利用できる。
従来の技術 二次電池としては、鉛蓄電池とアルカリ蓄電池とが広
く使われている。
く使われている。
アルカリ蓄電池のうち、最も広く使われているのは、
ニッケル−カドミウム蓄電池である。この電池は性能的
にかなり優れているが、依然として高エネルギー密度や
無公害への期待が高く新しい電池系が検討されている。
ニッケル−カドミウム蓄電池である。この電池は性能的
にかなり優れているが、依然として高エネルギー密度や
無公害への期待が高く新しい電池系が検討されている。
例えばこの中で負極をカドミウムに代わって亜鉛が取
り上げられてきたが、よく知られているように寿命に問
題があるので広い実用化には到っていない。
り上げられてきたが、よく知られているように寿命に問
題があるので広い実用化には到っていない。
最近注目されてきたのは水素を可逆的に吸蔵・放出す
る水素吸蔵合金を負極に用いるアルカリ蓄電池である。
この場合は、カドミウムや亜鉛などと同じ取扱いで電池
を構成でき、実際の放電可能な容量密度をカドミウムよ
り大きくできることや亜鉛のようなデンドライトの形成
などがないことなどから、高エネルギー密度で長寿命、
無公害のアルカリ蓄電池として有望である。
る水素吸蔵合金を負極に用いるアルカリ蓄電池である。
この場合は、カドミウムや亜鉛などと同じ取扱いで電池
を構成でき、実際の放電可能な容量密度をカドミウムよ
り大きくできることや亜鉛のようなデンドライトの形成
などがないことなどから、高エネルギー密度で長寿命、
無公害のアルカリ蓄電池として有望である。
この水素吸蔵合金電極に使用する水素吸蔵合金として
は、従来Ti2Ni,TiNi,LaNi5,MmNi5合金、もしくはこれら
の合金をベースに他の元素を添加した合金が一般的であ
った（例えばジャーナルオブレスコモンメタルズ Jour
nal of Less−Common Metals 129（1987）13〜30や
同 131（1987）311〜319など）。
は、従来Ti2Ni,TiNi,LaNi5,MmNi5合金、もしくはこれら
の合金をベースに他の元素を添加した合金が一般的であ
った（例えばジャーナルオブレスコモンメタルズ Jour
nal of Less−Common Metals 129（1987）13〜30や
同 131（1987）311〜319など）。
これらの合金を水素吸蔵合金電極に用いた場合次のよ
うな問題を有している。Ti2Ni,TiNi合金およびそれらを
ベースとした多元系合金は電気化学的な充電と放電によ
り比較的高い放電容量を初期には有しているものの、充
放電サイクルを繰り返す場合の性能の持続性、すなわち
寿命性能に主たる問題を有している。
うな問題を有している。Ti2Ni,TiNi合金およびそれらを
ベースとした多元系合金は電気化学的な充電と放電によ
り比較的高い放電容量を初期には有しているものの、充
放電サイクルを繰り返す場合の性能の持続性、すなわち
寿命性能に主たる問題を有している。
LaNi5,MmNi5合金およびそれらをベースとした多元系
合金は、比較的放電容量が低いこと、温度変化に対する
性能の変動が大きいこと、および比較的合金の価格が高
いことなどに問題がある。
合金は、比較的放電容量が低いこと、温度変化に対する
性能の変動が大きいこと、および比較的合金の価格が高
いことなどに問題がある。
発明が解決しようとする課題 水素吸蔵合金電極に使用する水素吸蔵合金としては、
放電容量が高く高容量化が図れること、充放電サイクル
を繰り返しても容量低下が少ないこと、比較的安価であ
ることなどが必要とされる。
放電容量が高く高容量化が図れること、充放電サイクル
を繰り返しても容量低下が少ないこと、比較的安価であ
ることなどが必要とされる。
これまでの水素吸蔵合金でこれらの条件を満足する合
金は見当らないため、これまでの水素吸蔵合金に代わる
最適な合金の出現が強く要望されていた。
金は見当らないため、これまでの水素吸蔵合金に代わる
最適な合金の出現が強く要望されていた。
本発明はこれらの問題を解決する新しい水素吸蔵合金
を使用した水素吸蔵合金電極を提供することを目的とす
る。
を使用した水素吸蔵合金電極を提供することを目的とす
る。
課題を解決するための手段 本発明は、Zrをベースにした合金、またはこの合金の
水素化物を電極に使用するものである。
水素化物を電極に使用するものである。
一般式がAxByNizで示される（但しＡはAlまたはSiを3
0原子％以内含むZrでありｘ＝1.0、ＢはNb,Cr,Mo,Mn,F
e,Co,Cu,VおよびLaやCeなどの希土類元素の中から選ば
れた少なくとも１種の元素で構成され、ｙ＝0.5〜1.0、
ｚ＝1.0〜1.5、且つｙ＋ｚ＝1.5〜2.5）４元系以上の多
元系水素吸蔵合金またはこの水素化物を使用することを
特徴とする水素吸蔵合金電極である。
0原子％以内含むZrでありｘ＝1.0、ＢはNb,Cr,Mo,Mn,F
e,Co,Cu,VおよびLaやCeなどの希土類元素の中から選ば
れた少なくとも１種の元素で構成され、ｙ＝0.5〜1.0、
ｚ＝1.0〜1.5、且つｙ＋ｚ＝1.5〜2.5）４元系以上の多
元系水素吸蔵合金またはこの水素化物を使用することを
特徴とする水素吸蔵合金電極である。
作用 本発明者らは、水素吸蔵合金電極として一般式がAxBy
Nizで示される（但しＡはAlまたはSiを30原子％以内含
むZrでありｘ＝1.0、ＢはNb,Cr,Mo,Mn,Fe,Co,Cu,Vおよ
びLaやCeなどの希土類元素の中から選ばれた少なくとも
１種の元素で構成され、ｙ＝0.5〜1.0、ｚ＝1.0〜1.5、
且つｙ＋ｚ＝1.5〜2.5）４元系以上の多元系水素吸蔵合
金またはこの水素化物が極めて優れた性能を有している
ことを見出した。これらの合金で特徴的なことは水素吸
蔵合金の主たる合金相がC14型もしくはC15型のLaves相
から構成されていることであり、これによって水素吸蔵
能力を向上するとともに、これまでに知られているTi−
Ni系,Zr−Ni系の大きな問題点であった充放電の繰り返
しによる放電容量の低下を抑制し、同様に問題であった
比較的低い電気化学的な触媒能も本発明の合金組成にす
ることによって向上することができた。
Nizで示される（但しＡはAlまたはSiを30原子％以内含
むZrでありｘ＝1.0、ＢはNb,Cr,Mo,Mn,Fe,Co,Cu,Vおよ
びLaやCeなどの希土類元素の中から選ばれた少なくとも
１種の元素で構成され、ｙ＝0.5〜1.0、ｚ＝1.0〜1.5、
且つｙ＋ｚ＝1.5〜2.5）４元系以上の多元系水素吸蔵合
金またはこの水素化物が極めて優れた性能を有している
ことを見出した。これらの合金で特徴的なことは水素吸
蔵合金の主たる合金相がC14型もしくはC15型のLaves相
から構成されていることであり、これによって水素吸蔵
能力を向上するとともに、これまでに知られているTi−
Ni系,Zr−Ni系の大きな問題点であった充放電の繰り返
しによる放電容量の低下を抑制し、同様に問題であった
比較的低い電気化学的な触媒能も本発明の合金組成にす
ることによって向上することができた。
実施例 以下、本発明の実施例について説明する。
市販のZr,Al,Si,Ni,Nb,Cr,Mo,Mn,Fe,Co,Cu,V,希土類
元素の混合物であるMm（ミッシュメタル）などを使用し
て、表に示す様な合金になる様に原材料を秤量しアルゴ
ンアーク溶解炉でそれぞれ加熱溶解を行い表の試料No.1
〜26の合金を得た。
元素の混合物であるMm（ミッシュメタル）などを使用し
て、表に示す様な合金になる様に原材料を秤量しアルゴ
ンアーク溶解炉でそれぞれ加熱溶解を行い表の試料No.1
〜26の合金を得た。
アーク溶解によって得た合金試料の一部は、Ｘ線回折
等の合金分析用に使用し、残りは水素ガスでの通常のＰ
（水素平衡圧力）−Ｃ（組成）−Ｔ（温度）特性用と、
電極評価用に用いた。
等の合金分析用に使用し、残りは水素ガスでの通常のＰ
（水素平衡圧力）−Ｃ（組成）−Ｔ（温度）特性用と、
電極評価用に用いた。
表の試料No.1〜４は従来から知られている水素吸蔵合
金であり、試料No.5〜26は本発明の水素吸蔵合金のいく
つかの例である。
金であり、試料No.5〜26は本発明の水素吸蔵合金のいく
つかの例である。
試料No.1〜４はＸ線回折の結果から主たる金相がいず
れもC14型もしくはC15型のLaves相から構成されていな
い。
れもC14型もしくはC15型のLaves相から構成されていな
い。
これに対して試料No.5〜26は本発明の水素吸蔵合金の
いくつかの例であり、これらはいずれも主たる合金相が
C14型もしくはC15型のLaves相から構成されてることを
確認した。そして、これらの合金は、水素ガスでの通常
のＰ−Ｃ−Ｔ特性測定結果も水素吸蔵量が比較的大きく
良好であった。
いくつかの例であり、これらはいずれも主たる合金相が
C14型もしくはC15型のLaves相から構成されてることを
確認した。そして、これらの合金は、水素ガスでの通常
のＰ−Ｃ−Ｔ特性測定結果も水素吸蔵量が比較的大きく
良好であった。
以上のような試料No.1〜26の合金について水素吸蔵電
極としての性能を評価するために、アルカリ電解液中で
の単電池試験の結果についすて説明する。
極としての性能を評価するために、アルカリ電解液中で
の単電池試験の結果についすて説明する。
まずNo.1〜26の合金を200メッシュ以下の粒径になる
様に粉砕した。そしてこの合金粉末を5gずつ、結着剤と
してのポリエチレン粉末0.5gと、導電剤としてのカーボ
ニルニッケル粉末2gずつと共に十分混合撹拌し、これ
を、導電性芯材としてのニッケルメッシュ（線形0.2mm,
16メッシュ）を中心にプレスにより加圧し、板状にそれ
ぞれ成形した。これを120℃で１時間真空中に置き、水
素吸蔵電極とした。
様に粉砕した。そしてこの合金粉末を5gずつ、結着剤と
してのポリエチレン粉末0.5gと、導電剤としてのカーボ
ニルニッケル粉末2gずつと共に十分混合撹拌し、これ
を、導電性芯材としてのニッケルメッシュ（線形0.2mm,
16メッシュ）を中心にプレスにより加圧し、板状にそれ
ぞれ成形した。これを120℃で１時間真空中に置き、水
素吸蔵電極とした。
電極としての評価のために、焼結式ニッケル極を正極
に選び、ポリアミド不織布をセパレータとし、比重1.25
の苛性カリ水溶液に水酸化リチウムを20g/l加えた溶液
を電解液とし、一定電流での充電と放電を20℃で繰り返
した。この時の、充電電気量は、500mA×５時間であ
り、放電は300mAで0.8Vでカットした。
に選び、ポリアミド不織布をセパレータとし、比重1.25
の苛性カリ水溶液に水酸化リチウムを20g/l加えた溶液
を電解液とし、一定電流での充電と放電を20℃で繰り返
した。この時の、充電電気量は、500mA×５時間であ
り、放電は300mAで0.8Vでカットした。
その結果の中から代表的なものについて第１図と第２
図、第３図に示す。第１図〜第３図で横軸は充放電サイ
クル数 縦軸は放電容量を合金1gあたりについて示した。なお、
図中の番号は表の試料No.を示す。
図、第３図に示す。第１図〜第３図で横軸は充放電サイ
クル数 縦軸は放電容量を合金1gあたりについて示した。なお、
図中の番号は表の試料No.を示す。
第１図〜第３図の結果から次のようなことが分る。ま
ず試料No.1〜４の従来から知られている水素吸蔵合金の
中でZr2Ni,ZrNiは水素ガスでの水素吸蔵・放出量は比較
的多いが、この電気化学的な放出量（放電容量）は非常
に少ないものである。またZrNi2,ZrNi3は合金中のニッ
ケル量が増えることにより、放電容量は改善されるが本
来の水素吸蔵量が低下するために十分な放電容量は得ら
れていない。これに対して試料No.5〜26の本発明の合金
はいずれも0.2〜0.30Ah/gという高い放電容量をサイク
ルを継続しても維持しており、水素吸蔵電極として性能
が優れていることを確認した。なお、試料No.1〜26以外
にも多くの合金組成について同様の試験を行なったとこ
ろ、水素吸蔵合金の主たる合金相がC14型もしくはC15型
のLaves相から構成されており、一般式がAxByNizで示さ
れる（但しＡはAlまたはSiを30原子％以内含むZrであり
ｘ＝1.0、Ｂは,Nb,Cr,Mo,Mn,Fe,Co,Cu,VおよびLaやCeな
どの希土類元素の中から選ばれた少なくとも１種の元素
で構成され、ｙ＝0.5〜1.0、ｚ＝1.0〜1.5、且つｙ＋ｚ
＝1.5〜2.5）４元系以上の多元系水素吸蔵合金またはこ
の水素化物を使用することが性能上重要であることがわ
かった。
ず試料No.1〜４の従来から知られている水素吸蔵合金の
中でZr2Ni,ZrNiは水素ガスでの水素吸蔵・放出量は比較
的多いが、この電気化学的な放出量（放電容量）は非常
に少ないものである。またZrNi2,ZrNi3は合金中のニッ
ケル量が増えることにより、放電容量は改善されるが本
来の水素吸蔵量が低下するために十分な放電容量は得ら
れていない。これに対して試料No.5〜26の本発明の合金
はいずれも0.2〜0.30Ah/gという高い放電容量をサイク
ルを継続しても維持しており、水素吸蔵電極として性能
が優れていることを確認した。なお、試料No.1〜26以外
にも多くの合金組成について同様の試験を行なったとこ
ろ、水素吸蔵合金の主たる合金相がC14型もしくはC15型
のLaves相から構成されており、一般式がAxByNizで示さ
れる（但しＡはAlまたはSiを30原子％以内含むZrであり
ｘ＝1.0、Ｂは,Nb,Cr,Mo,Mn,Fe,Co,Cu,VおよびLaやCeな
どの希土類元素の中から選ばれた少なくとも１種の元素
で構成され、ｙ＝0.5〜1.0、ｚ＝1.0〜1.5、且つｙ＋ｚ
＝1.5〜2.5）４元系以上の多元系水素吸蔵合金またはこ
の水素化物を使用することが性能上重要であることがわ
かった。
つぎに本発明の水素吸蔵合金電極を使用して単２形の
円筒密閉形のニッケル−水素二次電池を構成し評価した
結果について述べる。
円筒密閉形のニッケル−水素二次電池を構成し評価した
結果について述べる。
水素吸蔵合金として本発明の合金を代表して先の表の
試料No.20,22,26の３種類を選んだ。そして、まず合金
を400メッシュ以下に粉砕し、その後ポリビニルアルコ
ールなどの結着剤とともにペーストにし、ニッケルメッ
キを施したパンチングメタル板に塗着して乾燥を行い幅
3.9cm、長さ26cmに裁断し、リード板を所定の２カ所に
スポット溶接により取り付けた水素吸蔵合金電極を得
た。相手極としては、公知の発泡式ニッケル極を選び、
同じく幅3.9cm、長さ22cmとして用いた。この場合もリ
ード板９を２カ所取り付けた。セパレータとしては、ポ
リアミド不織布、電解液としては、比重1.20の苛性カリ
水溶液に水酸化リチウムを20g/L溶解して用いた。公称
容量は3.0Ahである。
試料No.20,22,26の３種類を選んだ。そして、まず合金
を400メッシュ以下に粉砕し、その後ポリビニルアルコ
ールなどの結着剤とともにペーストにし、ニッケルメッ
キを施したパンチングメタル板に塗着して乾燥を行い幅
3.9cm、長さ26cmに裁断し、リード板を所定の２カ所に
スポット溶接により取り付けた水素吸蔵合金電極を得
た。相手極としては、公知の発泡式ニッケル極を選び、
同じく幅3.9cm、長さ22cmとして用いた。この場合もリ
ード板９を２カ所取り付けた。セパレータとしては、ポ
リアミド不織布、電解液としては、比重1.20の苛性カリ
水溶液に水酸化リチウムを20g/L溶解して用いた。公称
容量は3.0Ahである。
これらの電池を通常の20℃での充放電サイクル試験に
よって評価した結果を説明する。
よって評価した結果を説明する。
充電は、0.1C（10時間率）で130％まで、放電は0.2C
（５時間率）で終止電圧1.0Vとし充放電サイクルを繰り
返した。その結果本発明の水素吸蔵合金電極で構成した
これらの電池はいずれも200サイクル程度のサイクル試
験を繰り返しても放電容量がほぼ3.0Ahであり全く性能
の低下が認められなかった。なお、本発明の水素吸蔵合
金電極は、特にZrに置換したAl,SiがこれまでZrベース
の合金に見られる発火などの化学的な強い活性力を緩和
する作用を示し、取扱いの点でも有効であることが確か
められた。
（５時間率）で終止電圧1.0Vとし充放電サイクルを繰り
返した。その結果本発明の水素吸蔵合金電極で構成した
これらの電池はいずれも200サイクル程度のサイクル試
験を繰り返しても放電容量がほぼ3.0Ahであり全く性能
の低下が認められなかった。なお、本発明の水素吸蔵合
金電極は、特にZrに置換したAl,SiがこれまでZrベース
の合金に見られる発火などの化学的な強い活性力を緩和
する作用を示し、取扱いの点でも有効であることが確か
められた。
発明の効果 以上のように本発明の水素吸蔵合金電極はこれまでの
水素吸蔵合金の問題点を新しい合金によって解決したも
のであり、放電容量が高く高容量化が図れること、充放
電サイクルを繰り返しても容量低下が少ないこと、比較
的安価であることなどの効果がある。
水素吸蔵合金の問題点を新しい合金によって解決したも
のであり、放電容量が高く高容量化が図れること、充放
電サイクルを繰り返しても容量低下が少ないこと、比較
的安価であることなどの効果がある。
第１図、第２図および第３図は表に示した合金の開放系
での負極容量規制のサイクル充放電試験図である。
での負極容量規制のサイクル充放電試験図である。
Claims (2)
- 【請求項１】一般式がAxByNizで示される（但しＡはAl
またはSiを30原子％以内含むZrでありｘ＝1.0、Ｂは,N
b,Cr,Mo,Mn,Fe,Co,Cu,VおよびLaやCeなどの希土類元素
の中から選ばれた少なくとも１種の元素で構成され、ｙ
＝0.5〜1.0、ｚ＝1.0〜1.5、且つｙ＋ｚ＝1.5〜2.5）４
元系以上の多元系水素吸蔵合金またはこの水素化物を使
用することを特徴とする水素吸蔵合金電極。 - 【請求項２】Ｂが特にMn,Cr,Co,Vの少なくとも２種以上
で構成されたことを特徴とする請求項１記載の水素吸蔵
合金電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63076713A JP2715434B2 (ja) | 1988-03-30 | 1988-03-30 | 水素吸蔵合金電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63076713A JP2715434B2 (ja) | 1988-03-30 | 1988-03-30 | 水素吸蔵合金電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01248468A JPH01248468A (ja) | 1989-10-04 |
| JP2715434B2 true JP2715434B2 (ja) | 1998-02-18 |
Family
ID=13613187
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63076713A Expired - Fee Related JP2715434B2 (ja) | 1988-03-30 | 1988-03-30 | 水素吸蔵合金電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2715434B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8275045B2 (en) * | 2006-07-12 | 2012-09-25 | Qualcomm Incorporated | Video compression using adaptive variable length codes |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0650634B2 (ja) * | 1987-08-19 | 1994-06-29 | 松下電器産業株式会社 | 水素吸蔵電極 |
-
1988
- 1988-03-30 JP JP63076713A patent/JP2715434B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01248468A (ja) | 1989-10-04 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |