JP2598621B2 - 核分裂モリブデンを分離する方法 - Google Patents
核分裂モリブデンを分離する方法Info
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Description
【発明の詳細な説明】 本発明は、請求項１の上位概念による核分裂モリブデ
ンを分離する方法に関する。
ンを分離する方法に関する。
かかる方法は、核分裂モリブデンの製造方法における
１部分工程を形成する。この製造方法においては、核燃
料（たとえばアルミニウムで被覆されている概略組成UA
l3を有するウラン・アルミニウム合金）を原子炉中で照
射し、その際ウランから核分裂生成物が生成する。これ
らの核分裂生成物のうち、殊に核分裂モリブデンおよび
そのうち同位体99Moがとくに重要である。それというの
も99Moからは放射性崩壊によって放射性同位体99mTcが
生成し、このものは器官機能障害および腸瘍疾病の診断
のため医療において使用される。
１部分工程を形成する。この製造方法においては、核燃
料（たとえばアルミニウムで被覆されている概略組成UA
l3を有するウラン・アルミニウム合金）を原子炉中で照
射し、その際ウランから核分裂生成物が生成する。これ
らの核分裂生成物のうち、殊に核分裂モリブデンおよび
そのうち同位体99Moがとくに重要である。それというの
も99Moからは放射性崩壊によって放射性同位体99mTcが
生成し、このものは器官機能障害および腸瘍疾病の診断
のため医療において使用される。
照射された核燃料は、後処理の際差当りアルカリ溶液
で処理され、その際アルミニウムおよびアンチモン、ヨ
ウ素、スズ、テルルのような一連の核分裂生成物ならび
に所望のモリブデンが溶解する。後続する幾つかの工程
において、モリブデンが付随する核分裂生成物から分離
される。分離のためには、カルルスルーエの核研究セン
ターにおいて開発された後処理法においてクロマトグラ
フィーカラムが使用される。
で処理され、その際アルミニウムおよびアンチモン、ヨ
ウ素、スズ、テルルのような一連の核分裂生成物ならび
に所望のモリブデンが溶解する。後続する幾つかの工程
において、モリブデンが付随する核分裂生成物から分離
される。分離のためには、カルルスルーエの核研究セン
ターにおいて開発された後処理法においてクロマトグラ
フィーカラムが使用される。
この方法において、核分裂生成物およびアルミニウム
のアルカリ溶液は、強塩基性交換体（AG １×８ 、50
〜500メッシュ）からなる第一カラムを流過する。その
際、モリブデンは定量的に他の核分裂生成物の一部と一
緒にカラムに固定され、好ましくない核分裂生成物の大
部分はカラムから流出する。
のアルカリ溶液は、強塩基性交換体（AG １×８ 、50
〜500メッシュ）からなる第一カラムを流過する。その
際、モリブデンは定量的に他の核分裂生成物の一部と一
緒にカラムに固定され、好ましくない核分裂生成物の大
部分はカラムから流出する。
幾つかの洗浄工程後、モリブデンおよび少量の付随す
る他の核分裂生成物は１〜1.5Mの硫酸、引き続き0.5Mの
水酸化アンモニウムおよび1Mの硫酸ナトリウムでカラム
から除去され、溶解する。
る他の核分裂生成物は１〜1.5Mの硫酸、引き続き0.5Mの
水酸化アンモニウムおよび1Mの硫酸ナトリウムでカラム
から除去され、溶解する。
溶液に、ロダン化物イオンおよび還元剤（ヨウ化カリ
ウムおよび亜硫酸ナトリウム）を添加する。これらの条
件下で、モリブデン錯体［Mo（SCN）６］3-が生成す
る。このモリブデン錯体は、たとえばドイツ国特許（DE
2610948A1）またはドイツ国特許（DE2758783C3）に記載
されているように、選択的に機能性メチレン・ニトリロ
・ジアセテート基を有するスチロール・ジビニルベンゾ
ール共重合体を主体とするキレート生成合成樹脂型の有
機イオン交換体に結合し、これにより核分裂モリブデン
の不純物は有効に分離される。
ウムおよび亜硫酸ナトリウム）を添加する。これらの条
件下で、モリブデン錯体［Mo（SCN）６］3-が生成す
る。このモリブデン錯体は、たとえばドイツ国特許（DE
2610948A1）またはドイツ国特許（DE2758783C3）に記載
されているように、選択的に機能性メチレン・ニトリロ
・ジアセテート基を有するスチロール・ジビニルベンゾ
ール共重合体を主体とするキレート生成合成樹脂型の有
機イオン交換体に結合し、これにより核分裂モリブデン
の不純物は有効に分離される。
ここで概略を述べた方法は、中華人民共和国台湾台北
で、1986年12月４日〜５日開催されたアイソトープ適用
に関する国際シンポジウム議事録；第291頁〜第303頁に
おけるアリ（Sameh A.Ali）の論文“モリブデン99の製
造”および部分的にはドイツ国特許出願公開第2758783
号明細書に記載されている。
で、1986年12月４日〜５日開催されたアイソトープ適用
に関する国際シンポジウム議事録；第291頁〜第303頁に
おけるアリ（Sameh A.Ali）の論文“モリブデン99の製
造”および部分的にはドイツ国特許出願公開第2758783
号明細書に記載されている。
かかる後処理法においては、全工程ができるだけ迅速
かつ能率的に進行することが極めて重要である。それと
いうのも所望の核分裂同位体99Moは不断に崩壊し、収率
は工程の能率によるだけでなく、所要時間によっても決
定されるからである。この理由から、処理すべき溶液の
体積をできるだけ小さくすることも試みられた。かかる
改善を惹起し、付加的に後処理プロセスの系統図中へ組
入れるかまたは個々の工程を代替する部分工程が経済的
に重要である。
かつ能率的に進行することが極めて重要である。それと
いうのも所望の核分裂同位体99Moは不断に崩壊し、収率
は工程の能率によるだけでなく、所要時間によっても決
定されるからである。この理由から、処理すべき溶液の
体積をできるだけ小さくすることも試みられた。かかる
改善を惹起し、付加的に後処理プロセスの系統図中へ組
入れるかまたは個々の工程を代替する部分工程が経済的
に重要である。
冒頭に挙げた種類の方法が１つのかかる部分工程を表
わす。かかる方法は、“ソルベント・エクストラクショ
ン・アンド・イオン・エクスチェンジ（SoluentExtract
ion and Ion Exchange）”第６（１）巻（1988年）
第167頁〜第182頁における、ビュルク（J.Buerck）、ア
リ（Sameh A.Ali）およびアチエ（H.J.Ache）の、“種
々の金属酸化物イオン交換体におけるモリブデンの収着
挙動”なるタイトルの論文から公知である、この論文に
おいては、金属酸化物、酸化アルミニウム、酸化スズ、
二酸化マンガンまたは酸化アンチモンからなる固定層の
モリブデン保持力が研究されている。二酸化マンガンか
らなる固定層のモリブデン保持力は非常に高いことが立
証されたが、著者は（177頁に）、かかる固定層は機械
的摩耗に対して敏感なためモリブデンの分離のためには
使用できないと結論している。モリブデン含有溶液を二
酸化マンガンで処理すると、非常に細かいモリブデン負
荷粒子が生成し、該粒子は濾過により液相から分離でき
ずかつ核分裂モリブデンの損失を惹起する。
わす。かかる方法は、“ソルベント・エクストラクショ
ン・アンド・イオン・エクスチェンジ（SoluentExtract
ion and Ion Exchange）”第６（１）巻（1988年）
第167頁〜第182頁における、ビュルク（J.Buerck）、ア
リ（Sameh A.Ali）およびアチエ（H.J.Ache）の、“種
々の金属酸化物イオン交換体におけるモリブデンの収着
挙動”なるタイトルの論文から公知である、この論文に
おいては、金属酸化物、酸化アルミニウム、酸化スズ、
二酸化マンガンまたは酸化アンチモンからなる固定層の
モリブデン保持力が研究されている。二酸化マンガンか
らなる固定層のモリブデン保持力は非常に高いことが立
証されたが、著者は（177頁に）、かかる固定層は機械
的摩耗に対して敏感なためモリブデンの分離のためには
使用できないと結論している。モリブデン含有溶液を二
酸化マンガンで処理すると、非常に細かいモリブデン負
荷粒子が生成し、該粒子は濾過により液相から分離でき
ずかつ核分裂モリブデンの損失を惹起する。
ドイツ国特許（DE3100365A1）およびワールド・パテ
ント・インデックス（World Patent Index）:AN88041
090/6〜SU536665Aから、核分裂モリブデンを酸水溶液か
ら、担体として酸化アルミニウムないしはシリカゲルに
担持させた二酸化マンガンに吸着させることによって分
離することは公知である。
ント・インデックス（World Patent Index）:AN88041
090/6〜SU536665Aから、核分裂モリブデンを酸水溶液か
ら、担体として酸化アルミニウムないしはシリカゲルに
担持させた二酸化マンガンに吸着させることによって分
離することは公知である。
従って、本発明の課題は、冒頭に記載した方法を、核
分裂モリブデンを他の核分裂生成物から分離するために
使用することができ、殊に非常に細かいモリブデン負荷
粒子を二酸化マンガン固定層から洗浄することによって
生じるモリブデン損失を最小にするかまたは完全に避け
るように修正することである。さらに、上記に概略を述
べた後処理プロセスを、総じて迅速かつ能率的な工程進
行が可能になるように完成する方法を提案する。
分裂モリブデンを他の核分裂生成物から分離するために
使用することができ、殊に非常に細かいモリブデン負荷
粒子を二酸化マンガン固定層から洗浄することによって
生じるモリブデン損失を最小にするかまたは完全に避け
るように修正することである。さらに、上記に概略を述
べた後処理プロセスを、総じて迅速かつ能率的な工程進
行が可能になるように完成する方法を提案する。
この課題は、本発明によれば請求項１の特徴部に記載
された工程によって解決される。本発明方法の有利な構
成は、従属請求項に記載されている。
された工程によって解決される。本発明方法の有利な構
成は、従属請求項に記載されている。
二酸化マンガンは、カラム中で固定層として使用する
のにそれ自体好適である0.1〜0.5mmの粒度で購入しう
る。しかし、粒子が互いにそれぞれ運動する際に細かい
ダストが生じ、これがカラムから搬出され、冒頭に記載
した種類の方法における核分裂モリブデンを担持する。
課題の解決は、意外に簡単に、固定層から湿式沈積によ
って細かい粒子を除去することによって成功する。湿式
沈積は極めて簡単に、二酸化マンガンを液体、一般に水
で懸濁させ、その後沈積するのを待ち、細かい粒子によ
って混濁している上澄水を除去することによって行なわ
れる。
のにそれ自体好適である0.1〜0.5mmの粒度で購入しう
る。しかし、粒子が互いにそれぞれ運動する際に細かい
ダストが生じ、これがカラムから搬出され、冒頭に記載
した種類の方法における核分裂モリブデンを担持する。
課題の解決は、意外に簡単に、固定層から湿式沈積によ
って細かい粒子を除去することによって成功する。湿式
沈積は極めて簡単に、二酸化マンガンを液体、一般に水
で懸濁させ、その後沈積するのを待ち、細かい粒子によ
って混濁している上澄水を除去することによって行なわ
れる。
二酸化マンガンはいずれにせよとくにクロマトグラフ
ィーカラム中で使用されるので、細かい粒子の残りを除
去する付加的可能性は、カラムを湿式沈積した二酸化マ
ンガンで満たし、カラムを水で溢流し、下方から短時間
空気を吹込むことである。この場合、細かい粒子の残量
は、場合によりなお混濁している水と一緒にカラムの頂
部から除去される。この方法は数回繰返すことができ
る。その後はカラムから細かい粒子が除去されていて、
使用できる状態になる。核分裂モリブデンおよび一部の
他の核分裂生成物で負荷されたカラムは、通常のように
溶離することができる。
ィーカラム中で使用されるので、細かい粒子の残りを除
去する付加的可能性は、カラムを湿式沈積した二酸化マ
ンガンで満たし、カラムを水で溢流し、下方から短時間
空気を吹込むことである。この場合、細かい粒子の残量
は、場合によりなお混濁している水と一緒にカラムの頂
部から除去される。この方法は数回繰返すことができ
る。その後はカラムから細かい粒子が除去されていて、
使用できる状態になる。核分裂モリブデンおよび一部の
他の核分裂生成物で負荷されたカラムは、通常のように
溶離することができる。
二酸化マンガン粒子の不十分な耐摩耗性のため、長い
使用時間後、改めて細かい粒子が生成し、これを記載し
たように除去しなければならない。カラムが既に核分裂
モリブデンで負荷されている場合には、汚染された水が
生じる。このため、二酸化マンガン固定層に吸着された
核分裂モリブデンの回収が、望ましくは請求項３により
固定層の溶離によらないで、固定層を完全に溶解するこ
とによって行なわれる。本発明方法のかかる１実施形は
殊に上記に概略を記載した後処理プロセス中に、しかも
とくに強塩基性イオン交換体の吸着工程と、キレックス
（Chelex）カラムの吸着工程の間に組入れることができ
る。
使用時間後、改めて細かい粒子が生成し、これを記載し
たように除去しなければならない。カラムが既に核分裂
モリブデンで負荷されている場合には、汚染された水が
生じる。このため、二酸化マンガン固定層に吸着された
核分裂モリブデンの回収が、望ましくは請求項３により
固定層の溶離によらないで、固定層を完全に溶解するこ
とによって行なわれる。本発明方法のかかる１実施形は
殊に上記に概略を記載した後処理プロセス中に、しかも
とくに強塩基性イオン交換体の吸着工程と、キレックス
（Chelex）カラムの吸着工程の間に組入れることができ
る。
この後処理プロセスにおいては上述したように、強塩
基性交換体（AG １×8R、50〜500メッシュ、約200〜40
0メッシュ）からなる第１カラムを核分裂モリブデンで
負荷し、引き続き硫酸、その後水酸化アンモニウムおよ
び硫酸ナトリウムでの洗浄工程後に溶離する。この溶離
は最適ではない；溶離は次のキレックス（Chelex）カラ
ムの適当な使用条件をつくるために選択しなければなら
ない。キレックス（Chelex）カラムは決して硝酸塩と接
触してはならない。
基性交換体（AG １×8R、50〜500メッシュ、約200〜40
0メッシュ）からなる第１カラムを核分裂モリブデンで
負荷し、引き続き硫酸、その後水酸化アンモニウムおよ
び硫酸ナトリウムでの洗浄工程後に溶離する。この溶離
は最適ではない；溶離は次のキレックス（Chelex）カラ
ムの適当な使用条件をつくるために選択しなければなら
ない。キレックス（Chelex）カラムは決して硝酸塩と接
触してはならない。
著しく有効な溶離液は硝酸または硝酸塩溶液またはそ
の混合物である。かかる溶離液を、従来使用された溶離
液と比べて半分の量使用すればよい。請求項３による方
法を強塩基性イオン交換体での吸着工程後に実施する場
合には、負荷した強塩基性イオン交換体を硝酸または硝
酸塩で溶離することができる。次いで、溶離液を二酸化
マンガンカラム中へ導入し、ここで核分裂モリブデンは
定量的に吸着される。
の混合物である。かかる溶離液を、従来使用された溶離
液と比べて半分の量使用すればよい。請求項３による方
法を強塩基性イオン交換体での吸着工程後に実施する場
合には、負荷した強塩基性イオン交換体を硝酸または硝
酸塩で溶離することができる。次いで、溶離液を二酸化
マンガンカラム中へ導入し、ここで核分裂モリブデンは
定量的に吸着される。
強塩基性イオン交換体からの核分裂モリブデンの溶離
は、原則として0.5MのNO3 -溶液を用いて実施することが
でき、その際硝酸塩イオンが硝酸からまたは塩から由来
するかは随意である。より高い酸濃度および／または塩
濃度を使用することができる。NO3 -約３モル／の濃度
範囲が最適であることが判明し、その際少なくとも１モ
ル／は硝酸から由来する。
は、原則として0.5MのNO3 -溶液を用いて実施することが
でき、その際硝酸塩イオンが硝酸からまたは塩から由来
するかは随意である。より高い酸濃度および／または塩
濃度を使用することができる。NO3 -約３モル／の濃度
範囲が最適であることが判明し、その際少なくとも１モ
ル／は硝酸から由来する。
溶離液の硝酸塩イオンは簡単に、核分裂モリブデンで
負荷された二酸化マンガンカラムを水で洗浄することに
よって除去できるので、該イオンは次のキレックス（Ch
elex）カラムの作用を損なわない。その後、負荷され、
洗浄された二酸化マンガン固定層を全部溶解し、その際
得られる溶液をキレックス（Chelex）カラムに装入す
る。二酸化マンガンはキレックス（Chelex）カラムを破
壊しない。それというのもその際二酸化マンガンは第２
酸化段へ還元され、定量的にキレックス（Chelex）カラ
ムを通って移動し、随伴された核分裂生成物と一緒に廃
棄物タンクに入るからである。
負荷された二酸化マンガンカラムを水で洗浄することに
よって除去できるので、該イオンは次のキレックス（Ch
elex）カラムの作用を損なわない。その後、負荷され、
洗浄された二酸化マンガン固定層を全部溶解し、その際
得られる溶液をキレックス（Chelex）カラムに装入す
る。二酸化マンガンはキレックス（Chelex）カラムを破
壊しない。それというのもその際二酸化マンガンは第２
酸化段へ還元され、定量的にキレックス（Chelex）カラ
ムを通って移動し、随伴された核分裂生成物と一緒に廃
棄物タンクに入るからである。
二酸化マンガン固定層を溶解するためには、とくに１
〜７モル／の濃度の硫酸が使用される。２モル／の
濃度の硫酸が最適である。0.1〜３モル／の濃度のロ
ダン化物イオンおよび還元剤を添加した硫酸を使用する
のがとくに望ましい。還元剤としては、殊にヨウ化物、
たとえばヨウ化カリウムおよび亜硫酸塩、たとえば亜硫
酸ナトリウムが適当である。
〜７モル／の濃度の硫酸が使用される。２モル／の
濃度の硫酸が最適である。0.1〜３モル／の濃度のロ
ダン化物イオンおよび還元剤を添加した硫酸を使用する
のがとくに望ましい。還元剤としては、殊にヨウ化物、
たとえばヨウ化カリウムおよび亜硫酸塩、たとえば亜硫
酸ナトリウムが適当である。
二酸化マンガンの固定層のかかる溶液への溶解を実施
する場合、キレックス（Chelex）カラムに対し従来配慮
された使用条件を維持することができる。この場合還元
剤の量は、二酸化マンガンの２価の状態への必要な還元
にも拘らず還元剤が消費されて上記のモリブデン錯体が
生じるように定められていなければならない。従って、
とくに溶液中の成分の組成および濃度は、二酸化マンガ
ン固定層を溶解した後に溶液の組成および濃度に関し
て、次のキレックス（Chelex）カラムに対し最適の使用
条件が存在するように選択される。
する場合、キレックス（Chelex）カラムに対し従来配慮
された使用条件を維持することができる。この場合還元
剤の量は、二酸化マンガンの２価の状態への必要な還元
にも拘らず還元剤が消費されて上記のモリブデン錯体が
生じるように定められていなければならない。従って、
とくに溶液中の成分の組成および濃度は、二酸化マンガ
ン固定層を溶解した後に溶液の組成および濃度に関し
て、次のキレックス（Chelex）カラムに対し最適の使用
条件が存在するように選択される。
従来実施された後処理プロセス中に請求項３による方
法を組入れることによって、一連の付加的利点が生じ
る。
法を組入れることによって、一連の付加的利点が生じ
る。
従来は、強塩基性イオン交換体（AG １×８）の溶離
液は（腐食上の理由からタンタルからなる）容器中でキ
レックス（Chelex）カラムの条件に適合させなければな
らなかった；つまり溶離液の体積および硫酸の濃度を確
かめ、その後相応量のロダン化物、ヨウ化物、亜硫酸塩
および場合により付加的硫酸が添加された。この工程は
非常に時間がかかる。本発明方法のとくに望ましい実施
形によれば、二酸化マンガン固定層を、硫酸、ロダン化
物、亜硫酸塩およびヨウ化物からあらかじめ調製した溶
液で溶解し、これによって得られた溶液を直接に別の時
間のかかる前処理なしに、キレックス（Chelex）カラム
に導入する。
液は（腐食上の理由からタンタルからなる）容器中でキ
レックス（Chelex）カラムの条件に適合させなければな
らなかった；つまり溶離液の体積および硫酸の濃度を確
かめ、その後相応量のロダン化物、ヨウ化物、亜硫酸塩
および場合により付加的硫酸が添加された。この工程は
非常に時間がかかる。本発明方法のとくに望ましい実施
形によれば、二酸化マンガン固定層を、硫酸、ロダン化
物、亜硫酸塩およびヨウ化物からあらかじめ調製した溶
液で溶解し、これによって得られた溶液を直接に別の時
間のかかる前処理なしに、キレックス（Chelex）カラム
に導入する。
実地で重要なもう１つの利点は、強塩基性イオン交換
体の溶離および二酸化マンガン固定層への装入の際なら
びに固定層の溶解および次のキレックス（Chelex）カラ
ムの負荷の際、二酸化マンガン固定層が酸性度および塩
含量の変動に対して安定であることである。
体の溶離および二酸化マンガン固定層への装入の際なら
びに固定層の溶解および次のキレックス（Chelex）カラ
ムの負荷の際、二酸化マンガン固定層が酸性度および塩
含量の変動に対して安定であることである。
次に、本発明を実施例につき詳述する。
次に記載したデータは、水和二酸化マンガン（化学式
MnO2・nH2O）を充填したカラムにおけるモリブデン保持
実験の結果である。二酸化マンガンは市場で“マノック
ス（Manox）”なる名称で入手しうる（Recherche Appl
iquee du Nord（RAN）、Institutdes Development、
フランス）。
MnO2・nH2O）を充填したカラムにおけるモリブデン保持
実験の結果である。二酸化マンガンは市場で“マノック
ス（Manox）”なる名称で入手しうる（Recherche Appl
iquee du Nord（RAN）、Institutdes Development、
フランス）。
使用したカラムはそれぞれ、粒度0.2〜0.5mmのマノッ
クス（Manox）20gを含有していた。そのため、カラムを
水で満たし、下方から短時間空気を吹込んだ。その際、
混濁した水がカラムの頂部から流出した。この工程を、
カラムの頂部で流出する水が絶対に澄明になるまで（２
〜４回）繰返した。
クス（Manox）20gを含有していた。そのため、カラムを
水で満たし、下方から短時間空気を吹込んだ。その際、
混濁した水がカラムの頂部から流出した。この工程を、
カラムの頂部で流出する水が絶対に澄明になるまで（２
〜４回）繰返した。
この固定層へのモリブデンの装入は、２つの実験にお
いて3Mの硝酸から行なわれる;2つの別の実験ではモリブ
デンの装入は、２モルは硝酸ナトリウムで１モルは硝酸
である混合物から行なわれる。すべての溶液は、それぞ
れ天然のモリブデン10mgおよびγ線分光分析による検出
および釣合を可能にするため、指示薬として99Moを含有
していた。溶液のそのつどの体積は２であった。
いて3Mの硝酸から行なわれる;2つの別の実験ではモリブ
デンの装入は、２モルは硝酸ナトリウムで１モルは硝酸
である混合物から行なわれる。すべての溶液は、それぞ
れ天然のモリブデン10mgおよびγ線分光分析による検出
および釣合を可能にするため、指示薬として99Moを含有
していた。溶液のそのつどの体積は２であった。
二酸化マンガンを充填したカラム中へのそれぞれの溶
液の導入が終った後、差当り1Mの硝酸１、続いて清水
１で洗浄した。
液の導入が終った後、差当り1Mの硝酸１、続いて清水
１で洗浄した。
引き続き、負荷した二酸化マンガン固定層を、SCN-、
SO3 2-およびI-を含有する2Mの硫酸２に溶解した。こ
の溶液を、キレックス（Chelex）100 50gを充填したカ
ラムに、該カラムを同じ組成の硫酸含有溶液によって状
態調節した後に通した。キレックス（Chelex）100は、
既述したように、機能的イミノジアセテート基を有する
スチロール・ジビニルベンゾール共重合体を主体とする
キレート生成イオン交換体であり；米国カリフォルニア
州リッチモンド在BIO RAD社から入手した。引き続き、
負荷したカラムを順次に、ロダン化物および亜硫酸塩を
含有する2Mの硫酸２および水700mlで洗浄した。モリ
ブデンの溶離は、そのつど50℃に加熱した1Mのカセイソ
ーダ溶液１で行なった。
SO3 2-およびI-を含有する2Mの硫酸２に溶解した。こ
の溶液を、キレックス（Chelex）100 50gを充填したカ
ラムに、該カラムを同じ組成の硫酸含有溶液によって状
態調節した後に通した。キレックス（Chelex）100は、
既述したように、機能的イミノジアセテート基を有する
スチロール・ジビニルベンゾール共重合体を主体とする
キレート生成イオン交換体であり；米国カリフォルニア
州リッチモンド在BIO RAD社から入手した。引き続き、
負荷したカラムを順次に、ロダン化物および亜硫酸塩を
含有する2Mの硫酸２および水700mlで洗浄した。モリ
ブデンの溶離は、そのつど50℃に加熱した1Mのカセイソ
ーダ溶液１で行なった。
１つの重要な問題はモリブデンプロセス流により場合
により連行される、セリウム、ヨウ素、ルテニウムおよ
びジルコニウムのような他の核分裂生成物の挙動に関す
る。この問題を明らかにするために、同じ条件（同じ固
定層量、同じMo含量、濃度および量の等しい溶液）下
に、核分裂生成物を用いて相応する実験を実施した。第
一の実験は核分裂生成物指示薬の存在のみで行なった。
第二の実験は、それぞれの核分裂核種の安定な同位体混
合物10mgの存在で実施した。実験の釣合は、添加した放
射性指示薬99Mo、144Ce、123I、103Ruおよび95Zrのγ線
分光測光によって行なった。
により連行される、セリウム、ヨウ素、ルテニウムおよ
びジルコニウムのような他の核分裂生成物の挙動に関す
る。この問題を明らかにするために、同じ条件（同じ固
定層量、同じMo含量、濃度および量の等しい溶液）下
に、核分裂生成物を用いて相応する実験を実施した。第
一の実験は核分裂生成物指示薬の存在のみで行なった。
第二の実験は、それぞれの核分裂核種の安定な同位体混
合物10mgの存在で実施した。実験の釣合は、添加した放
射性指示薬99Mo、144Ce、123I、103Ruおよび95Zrのγ線
分光測光によって行なった。
二酸化マンガンにおける随伴核分裂生成物の保持は装
入溶液中でのその濃度に強く依存する。約75％がカラム
を通って移動するルテニウムまでは、セリウム、ジルコ
ニウムおよびそれと平衡状態にある指示薬量のニオブは
完全に固定層相に固着される。これらの核種の秤量可能
な量が存在する場合には、事状は明らかに異なる。この
場合にはその保持は部分的に明らかに低下する。保持は
第２表に記載したデータから明らかなように、Ceについ
て１％、Ruについて20％、Zrについて55％である。二酸
化マンガン固定層を使用する場合実際にたんに秤量不能
量の随伴核分裂核種が存在するにすぎないので、これら
の核種は、ルテニウムまで（指示薬程度でも約75％がカ
ラムを通って移動する）完全に保持される。
入溶液中でのその濃度に強く依存する。約75％がカラム
を通って移動するルテニウムまでは、セリウム、ジルコ
ニウムおよびそれと平衡状態にある指示薬量のニオブは
完全に固定層相に固着される。これらの核種の秤量可能
な量が存在する場合には、事状は明らかに異なる。この
場合にはその保持は部分的に明らかに低下する。保持は
第２表に記載したデータから明らかなように、Ceについ
て１％、Ruについて20％、Zrについて55％である。二酸
化マンガン固定層を使用する場合実際にたんに秤量不能
量の随伴核分裂核種が存在するにすぎないので、これら
の核種は、ルテニウムまで（指示薬程度でも約75％がカ
ラムを通って移動する）完全に保持される。
溶液の組成により陰イオンまたは元素状で存在するヨ
ウ素は別の挙動をし、それで完全にカラムを通って移動
する。それにより、二酸化マンガン固定層は、全後処理
プロセスの簡潔化および最小化に対する適性のほかに、
生産ユニットへの別の寄与を、しかも調節困難な元素ル
テニウムおよびヨウ素に関して行なうことができること
が明らかになる。
ウ素は別の挙動をし、それで完全にカラムを通って移動
する。それにより、二酸化マンガン固定層は、全後処理
プロセスの簡潔化および最小化に対する適性のほかに、
生産ユニットへの別の寄与を、しかも調節困難な元素ル
テニウムおよびヨウ素に関して行なうことができること
が明らかになる。
実験結果は下記の２つの表に記録されている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭49−113999（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−104250（ＪＰ，Ａ)
Claims (6)
- 【請求項１】ａ）核分裂モリブデンおよび他の核分裂生
成物の水溶液を製造し、 ｂ）この水溶液を二酸化マンガンからなる固定層と接触
させ、その際核分裂モリブデンおよび他の核分裂生成物
の一部は固定層に保持させ、その他の核分裂生成物を有
する水溶液は固定層から分離し、 ｃ）核分裂モリブデンで負荷された固定層から核分裂モ
リブデンを回収する、核分裂モリブデンを他の核分裂生
成物から分離する方法において、あらかじめ湿式沈積に
よって細かい粒子を除去した、二酸化マンガンからなる
かかる固定層を使用することを特徴とする核分裂モリブ
デンを分離する方法。 - 【請求項２】細かい粒子を付加的に液体で溢流し、ガス
を吹込むことによって除去することを特徴とする請求項
１記載の方法。 - 【請求項３】核分裂モリブデンで負荷された固定層から
核分裂モリブデンを固定層を溶解することによって回収
することを特徴とする請求項２記載の方法。 - 【請求項４】固定層を溶解するために硫酸を使用するこ
とを特徴とする請求項３記載の方法。 - 【請求項５】硫酸にロダン化物イオンおよび還元剤が添
加されていることを特徴とする請求項４記載の方法。 - 【請求項６】還元剤として亜硫酸塩イオンおよび／また
はヨウ化物イオンを使用することを特徴とする請求項５
記載の方法。
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| DE4231997A DE4231997C1 (de) | 1992-09-24 | 1992-09-24 | Verfahren zum Abtrennen von Spaltmolybdän |
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| US9793023B2 (en) | 2013-09-26 | 2017-10-17 | Los Alamos National Security, Llc | Recovery of uranium from an irradiated solid target after removal of molybdenum-99 produced from the irradiated target |
| KR101586555B1 (ko) * | 2014-01-06 | 2016-01-18 | 한국원자력연구원 | 중성자 조사 표적 내에 생성된 유용핵종을 분리하는 방법 및 상기 방법에 이용되는 공정 장치 |
| KR101638358B1 (ko) * | 2015-09-02 | 2016-07-12 | 한국원자력연구원 | 방사성 동위원소 분리 장치 및 이를 이용한 방사성 동위원소 분리방법 |
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|---|---|---|---|---|
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| DE2349804A1 (de) * | 1973-10-04 | 1975-04-17 | Hoechst Ag | Verfahren zur gewinnung von molybdaen99 aus spaltprodukten |
| SU536665A1 (ru) * | 1974-10-04 | 1987-07-23 | Институт биофизики | Способ получени генератора технеци -99м |
| GB1531985A (en) * | 1975-03-06 | 1978-11-15 | Radiochemical Centre Ltd | Technetium-99m |
| US4072596A (en) * | 1975-04-30 | 1978-02-07 | Westinghouse Electric Corporation | Apparatus for removal of contaminants from water |
| DE2610948C3 (de) * | 1976-03-16 | 1980-01-10 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Gewinnung von Molybdän -99 aus mit Neutronen bestrahlter, spaltbare Stoffe und Spaltprodukte enthaltender Matrix |
| DE2758783C3 (de) * | 1976-03-16 | 1981-04-02 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur Gewinnung von Molybdän-99 aus mit Neutronen bestrahlter, spaltbare Stoffe und Spaltprodukte enthaltender Matrix |
| NL8000125A (nl) * | 1980-01-09 | 1981-08-03 | Byk Mallinckrodt Cil Bv | Werkwijze ter bereiding van een een radioisotoop bevattende vloeistof voor radiofarmaceutische toepassing en isotopengenerator geschikt om deze vloeistof te bereiden. |
| DE3616391A1 (de) * | 1986-05-15 | 1987-11-19 | Kernforschungsz Karlsruhe | Verfahren zur feinreinigung von spaltmolybdaen |
-
1992
- 1992-09-24 DE DE4231997A patent/DE4231997C1/de not_active Expired - Fee Related
-
1993
- 1993-08-20 EP EP19930919113 patent/EP0662237B1/de not_active Expired - Lifetime
- 1993-08-20 CA CA 2144632 patent/CA2144632C/en not_active Expired - Fee Related
- 1993-08-20 WO PCT/EP1993/002229 patent/WO1994007247A1/de active IP Right Grant
- 1993-08-20 JP JP50773293A patent/JP2598621B2/ja not_active Expired - Lifetime
- 1993-08-20 AT AT93919113T patent/ATE157802T1/de not_active IP Right Cessation
- 1993-08-20 DE DE59307282T patent/DE59307282D1/de not_active Expired - Lifetime
-
1995
- 1995-03-06 US US08/404,172 patent/US5508010A/en not_active Expired - Fee Related
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