KR101638358B1 - 방사성 동위원소 분리 장치 및 이를 이용한 방사성 동위원소 분리방법 - Google Patents

방사성 동위원소 분리 장치 및 이를 이용한 방사성 동위원소 분리방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이동상 주입부; 분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩(loading)시키기 위한 로딩부; 상기 로딩부와 연결되고, 흡착제를 포함하는 컬럼부; 상기 컬럼부를 통과한 용출액의 방사능을 측정하기 위한 방사능 검출기; 및 상기 용출액을 분획(fraction)하기 위한 분리부; 및 상기 방사능 검출기 측정 값에 따라 분리부를 제어하여 용출액을 분획하는 제어부;를 포함하는 방사성 동위원소 분리 장치를 제공한다. 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치는 표적 원소와 생성 원소가 다른 핵종일 경우 분리 정제 과정을 체계화하고 자동화시킨 장치로서, 어미핵종 및 표적핵종으로부터 최종 딸핵종을 자동으로 분리할 수 있어 작업자의 피폭을 최소화할 수 있는 효과가 있다. 또한, 분획물을 재활용할 수 있도록 하여 불필요한 이동상 또는 시료의 낭비를 줄일 수 있다. 나아가, 어미핵종의 반감기가 딸핵종의 것보다 긴 경우 농축컬럼에서 표적 핵종을 분리하여 딸핵종을 재생산할 수 있다.

Description

방사성 동위원소 분리 장치 및 이를 이용한 방사성 동위원소 분리방법{Device for separating radioisotopes and method of separating radioisotopes using thereby}
본 발명은 방사성 동위원소 분리 장치 및 이를 이용한 방사성 동위원소 분리방법에 관한 것이다.
원자로에서 중성자 조사를 통한 방사성 동위원소의 생산 방법에는 (n, γ) 반응, (n, γ)β 반응, (n, p) 반응, (n, α) 반응 등이 가능하며 의료용 방사성 동위원소의 생산에는 주로 (n, γ) 반응, (n, γ)β 반응 등이 이용된다.
일반적으로 원자로 핵종의 생산 핵반응은 다음과 같이 기술된다. 아래의 수학식 1은 (n,γ) 핵반응에 의한 방사성 동위원소 생성량 평가 계산식이다.
<수학식 1>
Figure 112015085409961-pat00001
(Am : 생성방사능
N : 표적원소의 수
ψ : 중성자 선속밀도(neutron flux)
σ : 핵반응단면적(cross-section)
λ : 방사성 동위원소 붕괴상수
t : 입사 조사시간)
방사성 동위원소의 생성량은 표적 원자의 수, 원자로의 중성자 선속밀도와 핵반응단면적 등에 비례한다. 방사성 동위원소의 생성량을 평가하면 표적 원소의 양 대비 생성된 방사성 동위원소의 양은 극히 적은 양에 불과함을 알 수 있다.
(n, γ) 방법에서는 표적 원소와 생성 원소의 양성자 수에 변화가 없으므로 두 물질의 화학적 성질이 같다는 것을 의미한다. 표적 원소와 다른 핵종의 방사성 동위원소를 생산하는 대표적인 방법으로 (n, γ)β 반응을 예로 들 수 있다.
(n, γ)β 반응은 상기 (n, γ) 반응을 통해 생성된 어미핵종이 추가적인 β- 붕괴과정을 거쳐 새로운 딸핵종으로 변환되는 반응이다. 이때 표적 원소에서 딸핵종의 생성까지의 반응을 (n, γ)β 반응이라 한다.
<반응식 1>
A + n → A' (A와 A'는 질량수만 다른 같은 핵종)
<반응식 2>
A' → B + β- (A'와 B는 질량수가 같은 다른 핵종)
(n, γ)β 반응으로 생성된 딸핵종은 어미핵종이 포함된 표적과는 다른 원소로서 화학적 성질이 다르다. 이러한 화학적 성질 차이를 이용하여 핵종의 분리가 가능하다.
즉, 표적원소 = 어미핵종 ≠ 딸핵종 이다.
(n, γ)β 반응으로 생성되는 핵종 중 치료용 핵종은 다음 표 1과 같다.
핵 종 생산반응 어미핵종
반감기 		딸핵종
반감기 		발생기
접목 여부
Ag-111 110Pd(n,γ)111Pd →111Ag 23.4m 7.45d
As-77 76Ge(n,γ)77Ge →77As 11.3h 38.83h
Au-199 198Pt(n,γ)199Pt →199Au 30.8m 3.139d
Ho-166 164Dy(n,γ)165Dy(n,γ)166Dy →166Ho 81.6h(166Dy) 26.83h 가능
I-131 130Te(n,γ)131Te →131I 25m 8.04m
Lu-177 176Yb(n,γ)177Yb →177Lu 1.91h 6.73d
Pm-149 148Nd(n,γ)149Nd →149Pm 1.73h 53.08h
Rh-105 104Ru(n,γ)105Ru →105Rh 4.44h 35.36h
Tb-161 160Gd(n,γ)161Gd →161Tb 3.66m 6.88d
최근 들어, 방사성 면역치료법, 펩타이드를 이용한 표적치료법 등의 개발에 힘입어, 암치료에 활용하기 위한 방사성 동위원소의 개발에 대한 사회적 요구가 많아지고 있다. 특히, 방사성 면역치료법이나 표적치료법에서 환자에 투여되는 리간드양이 밀리그램(mg) 수준으로 이때 요구되는 방사성 동위원소의 순도 또한 높은 물질이 필요로 한다.
순수한 방사성 동위원소만 존재하는 고 비방사능(high specific activity) 핵종을 생산하는 방법 중 가장 대표적인 방법은 표 1과 같이 (n, γ)β 반응을 이용하는 것이다. 하지만, (n, γ)β 반응으로 생산되는 치료용 핵종은 대부분 원자번호가 높은 원소이거나 란탄족 계열의 원소가 대부분이다.
란탄족 계열 원소의 특징은 f 궤도의 전자배치를 가지고 있어 금속이온의 성질이 유사하며 이온상태가 주로 +3가로 존재하게 된다. 이는 딸핵종이 어미핵종과 전혀 다른 핵종일지라도 계열의 유사성과 동일한 이온상태로 인하여 두 핵종의 분리 과정이 복잡하고 분리 소요시간이 많이 필요한 문제점이 있다. 또한, 이로 인하여 방사성 동위원소 취급자의 방사능 피폭 가능성이 증가하게 된다.
이에, 본 발명자들은 복잡한 분리과정을 체계적으로 시스템화하고 자동화함으로써 방사성 동위원소의 분리정제, 동위원소 생산용 표적원소의 회수, 작업자의 피폭량 저감 등을 이룰 수 있는 방사성 동위원소 분리 장치를 개발하고 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 높은 화학적 순도가 요구되는 의료용 방사성 동위원소를 분리하고 회수하는 시스템을 제공하는 데 있으며, 표적 핵종과 생성 핵종을 빠른 시간에 분리하여 생산 작업자의 방사능 피폭을 저감시킬 수 있는 방사성 동위원소 분리 장치를 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
이동상 주입부;
분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩(loading)시키기 위한 로딩부;
상기 로딩부와 연결되고, 흡착제를 포함하는 컬럼부;
상기 컬럼부를 통과한 용출액의 방사능을 측정하기 위한 방사능 검출기; 및
상기 용출액을 분획(fraction)하기 위한 분리부; 및
상기 방사능 검출기 측정 값에 따라 분리부를 제어하여 용출액을 분획하는 제어부;를 포함하는 방사성 동위원소 분리 장치를 제공한다.
또한, 본 발명은
분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩부에 로딩시키는 단계(단계 1);
이동상 주입부를 통해 상기 로딩부로 이동상을 주입하여 상기 단계 1에서 로딩된 시료를 충전제를 포함하는 컬럼부로 주입시키는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 컬럼부로 주입되어 컬럼부를 통과한 시료를 방사능 검출기로 측정하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 방사능 검출기로 측정된 값에 따라 분리부를 제어하여 시료를 분획하는 단계(단계 4);를 포함하는 방사성 동위원소 분리방법을 제공한다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치는 표적 원소와 생성 원소가 다른 핵종일 경우 분리 정제 과정을 체계화하고 자동화시킨 장치로서, 어미핵종 및 표적핵종으로부터 최종 딸핵종을 자동으로 분리할 수 있어 작업자의 피폭을 최소화할 수 있는 효과가 있다. 또한, 분획물을 재활용할 수 있도록 하여 불필요한 이동상 또는 시료의 낭비를 줄일 수 있다. 나아가, 어미핵종의 반감기가 딸핵종의 것보다 긴 경우 농축컬럼에서 표적 핵종을 분리하여 딸핵종을 재생산할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 방사성 동위원소 분리 흐름의 일례를 나타낸 모식도이고;
도 2는 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 일례를 나타낸 모식도이고;
도 3은 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 이동상 주입부의 일례를 나타낸 모식도이고;
도 4는 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 로딩부 및 분리부의 일례를 나타낸 모식도이고;
도 5는 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 컬럼부 및 방사능 검출기의 일례를 나타낸 모식도이고;
도 6은 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 로딩부의 일례를 나타낸 모식도이고;
도 7은 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 분리부의 일례를 나타낸 모식도이고;
도 8은 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 방사능 검출기로 측정된 크로마토그램이다.
이하에서 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치에 대해 상세하게 설명한다. 이때 도면에 도시되고 또 이것에 의해서 설명되는 본 발명의 구성과 작용은 적어도 하나의 실시예로서 설명되는 것이며, 이것에 의해서 본 발명의 기술적 사상과 그 핵심 구성 및 작용이 제한되지는 않는다.
본 발명에서 사용되는 용어는 본 발명에서의 기능을 고려하면서 가능한 현재 널리 사용되는 일반적인 용어를 선택하였으나, 이는 당해 기술분야에 종사하는 기술자의 의도 또는 관례 또는 새로운 기술의 출현 등에 따라 달라질 수 있다.
또한, 특정한 경우는 출원인이 임의로 선정한 용어도 있으며, 이 경우 해당되는 발명의 설명 부분에서 상세히 그 의미를 기재할 것이다. 따라서 본 발명에서 사용되는 용어는 단순한 용어의 명칭이 아닌 그 용어가 가지는 의미와 본 발명의 전반에 걸친 내용을 토대로 정의되어야 함을 밝혀두고자 한다.
본 발명은
이동상 주입부;
분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩(loading)시키기 위한 로딩부;
상기 로딩부와 연결되고, 흡착제를 포함하는 컬럼부;
상기 컬럼부를 통과한 용출액의 방사능을 측정하기 위한 방사능 검출기; 및
상기 용출액을 분획(fraction)하기 위한 분리부; 및
상기 방사능 검출기 측정 값에 따라 분리부를 제어하여 용출액을 분획하는 제어부;를 포함하는 방사성 동위원소 분리 장치를 제공한다.
이때, 도 1 내지 7에 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 일례를 모식도로 나타내었으며,
이하, 도 1 내지 7을 참조하여 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치에 대하여 상세히 설명한다.
원자로에서 중성자를 조사시켜 생성된 방사성 동위원소는 표적 원소(표적핵종, 어미핵종 포함)와 다른 원소일 경우 화학적 성질이 다른 물질이다. 대부분의 경우 생성된 방사성 동위원소의 양은 극미량에 불과하다. 생성된 방사성 동위원소를 의학적으로 활용하기 위해서는 화학적 순도와 비방사능을 높이기 위한 분리정제 과정을 필요로 한다. 이러한 분리과정은 3 시간 내지 5 시간 정도 소요되며 작업자의 방사능 피폭 확률이 증가하게 된다. 또한, 인위적 실수에 의한 분리실패의 확률도 무시할 수 없다.
나아가, 핵종의 분리에 사용되는 컬럼의 충진에 입자 크기가 작은 물질을 이용하면 컬럼의 단높이(plate height)를 낮추고 이론단수(Theoretical plate number)를 높이는 효과가 있어 결과적으로 분리능(resolution)이 좋아지게 된다. 이론단수를 높이면 컬럼의 사이즈가 작아짐과 함께 핵종 분리에 있어서 컬럼에 가해지는 압력이 매우 높아진다(약 100 기압 내지 200 기압).
이때, 본 발명에서는 높은 화학적 순도가 요구되는 방사성 동위원소를 자동으로 분리하고 중성자 조사 표적물질을 회수하는 장치 또는 시스템을 개발하여 작업자의 방사능 피폭을 저감시키고 분리 정제시간을 단축하고자 하였다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)는 이동상 주입부(100); 분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩(loading)시키기 위한 로딩부(200); 상기 로딩부와 연결되고, 흡착제를 포함하는 컬럼부(300); 상기 컬럼부를 통과한 용출액의 방사능을 측정하기 위한 방사능 검출기(400); 및 상기 용출액을 분획(fraction)하기 위한 분리부(500); 및 상기 방사능 검출기 측정 값에 따라 분리부를 제어하여 용출액을 분획하는 제어부(600);를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)에 있어서, 상기 이동상 주입부(100)는 이동상을 저장하는 저장 용기(101); 및 저장된 이동상을 주입하기 위한 이동상 펌프(102);를 포함할 수 있다.
상기 이동상은 크로마토그래피를 사용하여 성분을 분리할 때 컬럼에 충전되는 고정상에 대하여 상대적으로 이동하는 상으로서, 본 발명에서는 액체의 상을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 이동상 펌프(102)는 액체 크로마토그래피(liquid chromatography) 펌프일 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)에 있어서, 상기 로딩부(200)는 분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩(loading)시키기 위한 수단이다.
상기 로딩부(200)는 상기 이동상 주입부(100)로부터 주입되는 이동상에 의해 상기 컬럼부(300)로 시료를 이동시키기 전 시료를 수용하는 수용부(201)를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 로딩부(200)는 상기 이동상 주입부(100)로부터 주입되는 이동상이 이동하는 비수용부(203)를 더 포함할 수 있다.
나아가, 상기 로딩부(200)는 상기 수용부(201)와 비수용부(203)를 연결하여 상기 이동상 주입부(100)로부터 주입되는 이동상에 의해 상기 컬럼부(300)로 시료를 이동시키기 위한 스위칭 밸브(204)를 더 포함할 수 있다. 상기 스위칭 밸브는 수용부와 비수용부를 연결 또는 차단하는 역할을 수행할 수 있다.
더욱 나아가, 상기 로딩부(200)는 폐수 처리부(205)을 더 포함할 수 있다. 시료를 로딩부의 수용부로 이동시키는 경우, 일반적으로 로딩부는 물로 채워져 있으며 시료 투입 시 물이 빠져나오고 시료로 대체되어 로딩시킬 수 있는데, 이때 나오는 미량의 액체 혹은 방사성 물질은 폐수가 되어 상기 폐수 처리관을 통해 폐수 병으로 옮겨질 수 있다.
또한, 상기 로딩부(200)는 상기 수용부에 시료를 이동시키기 위한 주사기 펌프(202)를 더 포함할 수 있다. 상기 주사기 펌프를 통해 농축된 시료를 주입할 수 있다.
이때, 상기 시료는 중성자 조사가 완료된 표적 핵종을 포함하는 것이 바람직하다. 중성자 조사가 완료되어 (n, γ)β 반응 등으로 형성된 핵종, 예를 들어 표적 핵종으로는 Dy-164, Pd-110, Ge-78, Pt-198, Yb-176, Nd-148, Ru-104 및 Gd-160 등일 수 있으며, 어미핵종으로는 Dy-166, Pd-111, Ge-77, Pt-199, Yb-177, Nd-149, Ru-105 및 Gd-161일 수 있고, 딸핵종 또는 생성 핵종으로는 Ho-166, Ag-111, As-77, Au-199, Lu-177, Pm-149, Rh-105 및 Tb-161 등일 수 있다.
또한, 그 밖에 계열 붕괴 핵종 중 특정 핵종의 순도를 높이기 위한 방법에 응용될 수 있다. 예를 들어, 치료용 알파 핵종의 경우 고순도의 특정 원소를 얻고자 할 때 응용될 수 있으며, 구체적인 일례로써 표적 핵종으로는 Ac-225, At-221, Bi-212, Bi-213, Pb-212, Ra-223 및 Th-227 등을 사용할 수 있다.
이와 같이, 본 발명에서는 (n, γ)β 반응 또는 치료용 알파 핵종(alpha therapy)에 사용되는 시료를 통해 방사성 동위원소를 생성하는 것이 바람직하다. 하지만 (n, γ)β 반응 또는 치료용 알파 핵종으로 생산되는 치료용 핵종은 대부분 원자번호가 높은 원소이거나 란탄족 계열의 원소가 대부분이다. 란탄족 계열 원소의 특징은 f 궤도의 전자배치를 가지고 있어 금속이온의 성질이 유사하며 이온상태가 주로 +3가로 존재하게 된다. 이는 딸핵종이 어미핵종과 전혀 다른 핵종일지라도 계열의 유사성과 동일한 이온상태로 인하여 두 핵종의 분리 과정이 복잡하고 분리 소요시간이 많이 필요한 문제점이 있다. 또한 이로 인하여 방사성 동위원소 취급자의 방사능 피폭 가능성이 증가하게 된다.
이에, 본 발명에서는 제어부(600)를 통해 분리부(500)를 자동으로 제어함으로써 상기 문제점을 해결할 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)에 있어서, 상기 컬럼부(300)는 상기 로딩부(200)와 연결되고, 흡착제를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 컬럼부(300)에 포함되는 흡착제는 방사성 동위원소를 흡착시키기 위한 흡착제이면 제한되지 않고 사용될 수 있으며, 구체적인 일례로써 금속 동위원소를 분리하기 위해서는 말단기에 황산기가 붙어 있는 강 양이온 교환수지, 말단기에 카르복시기가 붙어 있는 약 음이온 교환수지를 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)에 있어서, 상기 방사능 검출기(400)는 상기 컬럼부(300)를 통과한 용출액의 방사능을 측정하기 위한 것으로, 컬럼부 하부에 위치하는 것이 바람직하다.
이때, 상기 컬럼부(300) 및 방사능 검출기(400) 사이 공간에는 방사능 차폐를 위한 방사능 차폐재가 위치하는 것이 바람직하다. 상기 방사능 차폐재는 1차 경량의 아크릴판과 2차 납인 것을 병행하여 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)에 있어서, 상기 분리부(500)는 용출액을 분획(fraction)하기 위한 것으로, 상기 분리부는 분획된 용출액이 각각 흐르는 2 개 이상의 분리관을 포함하는 것이 바람직하고, 2 개 내지 6 개의 분리관을 포함하는 것이 더욱 바람직하다.
또한, 상기 분리부(500)는 상기 컬럼부(300)와 2 개 이상의 분리관 사이에 밸브(510)를 더 포함하며, 상기 밸브는 상기 컬럼부를 통과한 용출액을 분획하여 각각의 분리관(511 내지 515)으로 분리시켜주는 것이 바람직하다.
나아가, 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)는 제어부(600)를 통해 분리부(500)를 제어하여 용출액을 분획하는 것이 바람직하며, 상기 제어부는 방사능 검출기(400) 측정 값에 따라 분리부를 제어하여 용출액을 분획할 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)는 컬럼부(300)에서 용출되는 용출액을 방사능 검출기(400)로 측정하여 측정된 값에 따라 제어부(600)를 통해 분리부(500)를 제어하여 용출액을 분획하는 과정을 수행하는 장치로, 분리 정제 과정을 체계화하고 자동화시킨 장치이며, 이에 따라 어미핵종 및 표적핵종으로부터 최종 딸핵종(생성 핵종)을 자동으로 분리할 수 있어 작업자의 피폭을 최소화할 수 있는 효과가 있다.
또한, 상기 분리부(500)는, 방사능 검출기(400)로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크(peak)가 생성되기 전에 분획된 제1 분획물을 재활용할 수 있도록 이동상 주입부(100)와 연결된 제1 분리관(511); 방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크(peak)가 생성된 후 분획된 제2 분획물을 분리하기 위한 제2 분리관(512); 방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크 내지 제2 피크 범위 내에 기설정된 소정의 값(threshold) 이하의 범위에서 제2 분획물 및 제3 분획물의 혼합물을 방출하기 위한 제3 분리관(513); 및 방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제2 피크(peak)가 생성된 후 분획된 제3 분획물을 분리하기 위한 제4 분리관(514);을 포함하는 것이 바람직하다.
나아가, 상기 분리부(500)는 방사능 검출기(300)로부터 측정된 크로마토그램에서 제2 피크(peak)가 생성된 후 기설정된 소정의 값(thresholde) 이하의 범위에서 분획된 제4 분획물을 이동시키기 위해 이동상 주입부(100)와 연결된 제5 분리관(515);을 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 분리부(500)는 분리부에서 발생하는 이동상을 저장하기 위한 재활용 분획물 저장 용기(530)를 더 포함할 수 있으며, 상기 제1 분리관(511)은 재활용 분획물 저장 용기와 연결된 것이 바람직하다. 이때, 상기 재활용 분획물 저장 용기는 상기 이동상 주입부(100)의 저장 용기(101)와 연결되어 제1 분리관으로부터 제1 분획물을 얻을 수 있으며, 상기 제1 분획물은 이동상으로 사용된 물질인 것이 바람직하다.
또한, 상기 분리부(500)는 분획된 분획물 내의 핵종을 농축하기 위한 농축 컬럼(520)을 더 포함할 수 있다.
나아가, 상기 제2 분리관(512)은 제2 분획물을 농축하기 위한 제1 농축 컬럼(521)과 연결될 수 있다. 상기 제2 분리관은 방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크(peak)가 생성된 후 분획된 제2 분획물을 분리하기 위한 것으로, 생성되는 제2 분획물은 표적 핵종 또는 생성 핵종 각각일 수 있으며, 생성 핵종인 것이 바람직하다. 만약, 상기 제2 분획물이 생성 핵종인 경우에는 상기 제1 농축 컬럼에 생성 핵종을 농축시킨 후 농축 컬럼에 모아진 핵종은 추후 필요에 따라 적은 양의 강산으로 용출시켜 의료용 방사성 동위원소로 사용될 수 있다. 또, 상기 제2 분획물이 표적 핵종인 경우에는 상기 제1 농축 컬럼에 농축된 표적 핵종을 상기 로딩부(200)의 주사기 펌프(202)로 이동시켜 표적 핵종을 재활용할 수 있다.
또한, 상기 제4 분리관(514)은 제3 분획물을 농축하기 위한 제2 농축 컬럼(522)과 연결될 수 있다. 상기 제4 분리관은 방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제2 피크(peak)가 생성된 후 분획된 제3 분획물을 분리하기 위한 것으로, 생성되는 제3 분획물은 표적 핵종 또는 생성 핵종 각각일 수 있으며, 생성 핵종인 것이 바람직하다. 만약, 상기 제3 분획물이 생성 핵종인 경우에는 상기 제1 농축 컬럼에 생성 핵종을 농축시킨 후 농축 컬럼에 모아진 핵종은 추후 필요에 따라 적은 양의 강산으로 용출시켜 의료용 방사성 동위원소로 사용될 수 있다. 또, 상기 제3 분획물이 표적 핵종인 경우에는 상기 제1 농축 컬럼에 농축된 표적 핵종을 상기 로딩부(200)의 주사기 펌프(202)로 이동시켜 표적 핵종을 재활용할 수 있다.
나아가, 상기 제3 분리관(513)은 방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크 내지 제2 피크 범위 내에 기설정된 소정의 값(threshold) 이하의 범위에서 제2 분획물 및 제3 분획물의 혼합물을 방출하기 위한 것으로, 생성 핵종 및 표적 핵종을 모두 포함하는 분획물을 폐수처리하기 위한 배출관이다.
또한, 상기 제5 분리관(515)은 방사능 검출기(300)로부터 측정된 크로마토그램에서 제2 피크(peak)가 생성된 후 분획된 제4 분획물을 이동시키기 위해 이동상 주입부(100)와 연결된 것으로, 상기 제4 분획물은 이동상으로 사용된 물질인 것이 바람직하고, 핵종을 포함하지 않는 것이 바람직하다. 이때, 상기 제5 분리관(515)은 재활용 분획물 저장 용기와 연결된 것이 바람직하며, 상기 재활용 분획물 저장 용기는 상기 이동상 주입부(100)의 저장 용기(101)와 연결되어 제5 분리관으로부터 제4 분획물을 얻을 수 있다.
나아가, 상기 농축 컬럼(520, 521, 522)들은 별도의 펌프(541, 542)를 더 포함할 수 있다. 상기 펌프를 통해 농축 컬럼에 농축된 핵종을 주사기 펌프로 이동시켜 로딩부로 주입되거나, 용출시켜 방사성 동위원소를 얻을 수 있다.
더욱 나아가, 상기 제어부(600)는 상기 이동상 주입부(100), 로딩부(200), 컬럼부(300), 방사능 검출기(400), 분리부(500)를 모두 제어함으로써 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치(1000)를 자동화시킬 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 동위원소 장치(1000)의 구체적인 일례를 도 1의 모식도 및 도 8의 방사능 검출기로 측정된 크로마토그램의 일례를 참조하여 더욱 상세히 설명한다.
먼저, 중성자 조사가 완료된 표적 핵종 포함하는 시료를 녹여 그 원액을 0.5 ml 내지 1 ml로 가열 농축시킨 후 주사기 펌프(201)를 통해 스위칭 밸브(204)의 수용부(201)에 로딩시킨다.
다음으로, 이동상 주입부(100)로 비수용부(203)에 이동상을 주입하는 것을 유지하며, 스위칭 밸브(204)를 전환시켜 컬럼부(300)에 농축 원액을 이동시켜 분리를 진행한다.
이후, 방사능 검출기(400)를 통해 방사능 크로마토그램을 얻으면서, 동시에 제어부(600)에서는 방사능 검출기를 통해 측정된 값으로 분리부(500)를 제어한다.
상기 분리부(500)의 제어는 구체적으로 도 8의 방사능 크로마토그램의 일례를 참조하여 설명한다.
먼저, 제1 피크(peak)가 생성되기 전에 분획된 제1 분획물은 재활용이 가능한 순수한 이동상이며, 제어부(600)는 밸브(510)를 통해 제1 분리관(511)을 선택하여 제1 분리관을 통해 재활용 분획물 저장 용기(530)로 이동시켜 분획물을 저장시키거나, 바로 이동상 주입부(100)로 이동시켜 재활용할 수 있다.
다음으로, 제1 피크가 생성되는 경우 제어부(600)는 자동으로 제2 분리관(512)을 선택하고, 농축 컬럼(520)으로 제2 분획물을 이동시킨다. 농축 컬럼에 모아진 핵종은 추후 필요에 따라 적은 양의 강산으로 용출시킬 수 있다.
상기 제어부(600)에서는 상기 제1 피크가 생성되는 것을 기설정된 y축 값의 소정의 값(threshold)을 이용하여 이 이상의 수치일 경우 밸브를 통해 분리관을 선택할 수 있고, 미분값이 일정한 기울기를 가질 때 밸브를 통해 분리관을 선택할 수 있다. 상기 두 가지 모드(mode) 중 1 개 또는 2 개가 일치할 경우 밸브를 통해 분리관을 선택함으로써 자동으로 방사성 동위원소 분리를 진행할 수 있다.
이후, 기설정된 값(threshold 또는 미분값(slope)) 이하에 해당되는 두 피크(peak) 사이의 분획물은 제3 분리관으로 전환시키는데 여기에는 두 핵종(표적 핵종, 생성 핵종)이 혼합하여 존재할 가능성이 있으므로 폐수로 분류 처리한다.
다음으로, 제2 피크가 생성되는 경우 제어부(600)는 제4 분리관(514)을 선택하고, 농축 컬럼(520)으로 제3 분획물을 이동시킨다.
마지막으로, 제5 분리관(515)으로의 전환은 제2 분획물 및 제3 분획물을 모두 각각의 분리관 및 농축 컬럼으로 분획시킨 후의 이동상을 재활용하기 위한 작업으로, 제2 피크가 생성된 후 기설정된 소정의 값(thresholde) 이하의 범위에서 제4 분획물을 재활용시킨다.
전술한 바와 같은 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치는 표적 원소와 생성 원소가 다른 핵종일 경우 분리 정제 과정을 체계화하고 자동화시킨 장치로서, 어미핵종 및 표적핵종으로부터 최종 딸핵종을 자동으로 분리할 수 있어 작업자의 피폭을 최소화할 수 있는 효과가 있다. 또한, 분획물을 재활용할 수 있도록 하여 불필요한 이동상 또는 시료의 낭비를 줄일 수 있다. 나아가, 어미핵종의 반감기가 딸핵종의 것보다 긴 경우 농축컬럼에서 표적 핵종을 분리하여 딸핵종을 재생산할 수 있다.
또한, 본 발명은
분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩부에 로딩시키는 단계(단계 1);
이동상 주입부를 통해 상기 로딩부로 이동상을 주입하여 상기 단계 1에서 로딩된 시료를 충전제를 포함하는 컬럼부로 주입시키는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 컬럼부로 주입되어 컬럼부를 통과한 시료를 방사능 검출기로 측정하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 방사능 검출기로 측정된 값에 따라 분리부를 제어하여 시료를 분획하는 단계(단계 4);를 포함하는 방사성 동위원소 분리방법을 제공한다.
이때, 도 1 내지 7에 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리 장치의 일례를 모식도로 나타내었으며,
이하, 도 1 내지 7을 참조하여 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리방법에 대하여 각 단계별로 상세히 설명한다.
먼저, 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리방법에 있어서, 단계 1은 분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩부에 로딩시키는 단계이다.
상기 단계 1에서는 분리하고자 하는 시료를 로딩부(200)로 로딩시키는 단계로서, 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩부로 로딩시킨다.
구체적으로, 상기 단계 1의 시료는 중성자 조사가 완료된 표적 핵종을 포함하는 것이 바람직하다. 중성자 조사가 완료되어 (n, γ)β 반응 등으로 형성된 핵종, 예를 들어 표적 핵종으로는 Dy-164, Pd-110, Ge-78, Pt-198, Yb-176, Nd-148, Ru-104 및 Gd-160 등일 수 있으며, 어미핵종으로는 Dy-166, Pd-111, Ge-77, Pt-199, Yb-177, Nd-149, Ru-105 및 Gd-161일 수 있고, 딸핵종 또는 생성 핵종으로는 Ho-166, Ag-111, As-77, Au-199, Lu-177, Pm-149, Rh-105 및 Tb-161 등일 수 있다.
또한, 그 밖에 계열 붕괴 핵종 중 특정 핵종의 순도를 높이기 위한 방법에 응용될 수 있다. 예를 들어, 치료용 알파 핵종의 경우 고순도의 특정 원소를 얻고자 할 때 응용될 수 있으며, 구체적인 일례로써 표적 핵종으로는 Ac-225, At-221, Bi-212, Bi-213, Pb-212, Ra-223 및 Th-227 등을 사용할 수 있다.
이와 같이, 본 발명에서는 (n, γ)β 반응 또는 치료용 알파 핵종(alpha therapy)에 사용되는 시료를 통해 방사성 동위원소를 생성하는 것이 바람직하다. 하지만 (n, γ)β 반응 또는 치료용 알파 핵종으로 생산되는 치료용 핵종은 대부분 원자번호가 높은 원소이거나 란탄족 계열의 원소가 대부분이다. 란탄족 계열 원소의 특징은 f 궤도의 전자배치를 가지고 있어 금속이온의 성질이 유사하며 이온상태가 주로 +3가로 존재하게 된다. 이는 딸핵종이 어미핵종과 전혀 다른 핵종일지라도 계열의 유사성과 동일한 이온상태로 인하여 두 핵종의 분리 과정이 복잡하고 분리 소요시간이 많이 필요한 문제점이 있다. 또한 이로 인하여 방사성 동위원소 취급자의 방사능 피폭 가능성이 증가하게 된다.
이에 본 발명에서는 추후 단계 4에서 제어부(600)를 통해 자동으로 시스템을 구축함으로써 상기 문제점을 해결할 수 있다.
또한, 상기 단계 1의 로딩부(200)는 시료를 이동시키기 전 시료를 수용하는 수용부(201)를 포함하는 것이 바람직하며, 상기 단계 1에서 시료는 로딩부의 수용부로 로딩되는 것이 바람직하다.
나아가, 상기 단계 1의 로딩부(200)는 이동상 주입부(100)로부터 주입되는 이동상이 컬럼부(300)로 이동하는 비수용부(203)를 더 포함할 수 있다.
더욱 나아가, 상기 단계 1의 로딩부(200)는 상기 수용부(201)와 비수용부(203)를 연결하여 상기 이동상 주입부(100)로부터 주입되는 이동상에 의해 상기 컬럼부(300)로 시료를 이동시키기 위한 스위칭 밸브(204)를 더 포함할 수 있다. 상기 스위칭 밸브는 수용부와 비수용부를 연결 또는 차단하는 역할을 수행할 수 있다.
또한, 상기 단계 1의 로딩부(200)에서 시료를 로딩부로 로딩시키는 수단으로는 주사기 펌프(202)를 사용할 수 있다. 상기 주사기 펌프를 통해 농축된 시료를 주입할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리방법에 있어서, 단계 2는 이동상 주입부를 통해 상기 로딩부로 이동상을 주입하여 상기 단계 1에서 로딩된 시료를 충전제를 포함하는 컬럼부로 주입시키는 단계이다.
상기 단계 2에서는 이동상 주입부(100)를 통해 주입된 이동상을 통해 상기 로딩부(200)에 로딩된 시료를 충전제를 포함하는 컬럼부(300)로 이동시킨다.
구체적으로, 상기 단계 2의 이동상 주입부(100)는 이동상을 저장하는 저장 용기(101); 및 저장된 이동상을 주입하기 위한 이동상 펌프(102);를 포함할 수 있으며, 이동상 펌프를 통해 저장 용기 내부에 저장되어 있는 이동상을 로딩부(200)로 주입할 수 있다.
상기 단계 2의 이동상은 크로마토그래피를 사용하여 성분을 분리할 때 컬럼에 충전되는 고정상에 대하여 상대적으로 이동하는 상으로서, 본 발명에서는 액체의 상을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 단계 2의 이동상 펌프(102)는 액체 크로마토그래피(liquid chromatography) 펌프일 수 있다.
나아가, 상기 단계 2의 컬럼부(300)는 상기 로딩부(200)와 연결되고, 흡착제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 컬럼부(300)에 포함되는 흡착제는 방사성 동위원소를 흡착시키기 위한 흡착제이면 제한되지 않고 사용될 수 있으며, 구체적인 일례로써 금속 동위원소를 분리하기 위해서는 말단기에 황산기가 붙어 있는 강 양이온 교환수지, 말단기에 카르복시기가 붙어 있는 약 음이온 교환수지를 사용할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 컬럼부로 주입되어 컬럼부를 통과한 시료를 방사능 검출기로 측정하는 단계이다.
상기 단계 3은 컬럼부를 통과한 시료, 즉 용출액을 방사능 검출기로 측정하는 단계이다.
상기 단계 3은 단계 4의 제어부를 통한 시료의 분획 단계에 있어서, 분획을 제어하기 위한 기준 값을 측정하는 단계로, 측정된 값은 크로마토그램으로 얻어질 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리방법에 있어서, 단계 4는 상기 단계 3에서 방사능 검출기로 측정된 값에 따라 분리부를 제어하여 시료를 분획하는 단계이다.
상기 단계 4는 방사능 검출기로 측정된 값에 따라 분리부를 제어하여 시료를 분획하는 단계로서, 방사능 검출기로 측정된 값에 따라 제어부를 통해 분리부를 제어하여 시료를 통해 용출되는 용출액을 분획하여 각각의 분획물을 처리하는 단계이다.
구체적인 일례로써, 상기 단계 4의 분리부 제어는 다음과 같이 수행된다.
상기 단계 4의 분리부(500)의 제어는 구체적으로 도 8의 방사능 크로마토그램의 일례를 참조하여 설명할 수 있다.
먼저, 제1 피크(peak)가 생성되기 전에 분획된 제1 분획물은 재활용이 가능한 순수한 이동상이며, 제어부(600)는 밸브(510)를 통해 제1 분리관(511)을 선택하여 제1 분리관을 통해 재활용 분획물 저장 용기(530)로 이동시켜 분획물을 저장시키거나, 바로 이동상 주입부(100)로 이동시켜 재활용할 수 있다.
다음으로, 제1 피크가 생성되는 경우 제어부(600)는 자동으로 제2 분리관(512)을 선택하고, 농축 컬럼(520)으로 제2 분획물을 이동시킨다. 농축 컬럼에 모아진 핵종은 추후 필요에 따라 적은 양의 강산으로 용출시킬 수 있다.
상기 제어부(600)에서는 상기 제1 피크가 생성되는 것을 기설정된 y축 값의 소정의 값(threshold)을 이용하여 이 이상의 수치일 경우 밸브를 통해 분리관을 선택할 수 있고, 미분값이 일정한 기울기를 가질 때 밸브를 통해 분리관을 선택할 수 있다. 상기 두 가지 모드(mode) 중 1 개 또는 2 개가 일치할 경우 밸브를 통해 분리관을 선택함으로써 자동으로 방사성 동위원소 분리를 진행할 수 있다.
이후, 기설정된 값(threshold 또는 미분값(slope)) 이하에 해당되는 두 피크(peak) 사이의 분획물은 제3 분리관으로 전환시키는데 여기에는 두 핵종(표적 핵종, 생성 핵종)이 혼합하여 존재할 가능성이 있으므로 폐수로 분류 처리한다.
다음으로, 제2 피크가 생성되는 경우 제어부(600)는 제4 분리관(514)을 선택하고, 농축 컬럼(520)으로 제3 분획물을 이동시킨다.
마지막으로, 제5 분리관(515)으로의 전환은 제2 분획물 및 제3 분획물을 모두 각각의 분리관 및 농축 컬럼으로 분획시킨 후의 이동상을 재활용하기 위한 작업으로, 제2 피크가 생성된 후 기설정된 소정의 값(thresholde) 이하의 범위에서 제4 분획물을 재활용시킨다.
전술한 바와 같이, 본 발명에 따른 방사성 동위원소 분리방법은 표적 원소와 생성 원소가 다른 핵종일 경우 분리 정제 과정을 체계화하고 자동화시킨 방법으로서, 어미핵종 및 표적핵종으로부터 최종 딸핵종을 자동으로 분리할 수 있어 작업자의 피폭을 최소화할 수 있는 효과가 있다. 또한, 분획물을 재활용할 수 있도록 하여 불필요한 이동상 또는 시료의 낭비를 줄일 수 있다. 나아가, 어미핵종의 반감기가 딸핵종의 것보다 긴 경우 농축컬럼에서 표적 핵종을 분리하여 딸핵종을 재생산할 수 있다.
1000 : 방사성 동위원소 분리 장치
100 : 이동상 주입부 101 : 저장 용기
102 : 이동상 펌프 200 : 로딩부
201 : 수용부 202 : 주사기 펌프
203 : 비수용부 204 : 스위칭 밸브
205 : 폐수 처리부 300 : 컬럼부
400 : 방사능 검출기 500 : 분리부
510 : 밸브 511 : 제1 분리관
512 : 제2 분리관 513 : 제3 분리관
514 : 제4 분리관 515 : 제5 분리관
520 : 농축 컬럼 521 : 제1 농축 컬럼
522 : 제2 농축 컬럼 530 : 재활용 분획물 저장 용기
541 : 제1 펌프 542 : 제2 펌프
600 : 제어부

Claims (15)

  1. 이동상 주입부;
    분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩(loading)시키기 위한 로딩부;
    상기 로딩부와 연결되고, 흡착제를 포함하는 컬럼부;
    상기 컬럼부를 통과한 용출액의 방사능을 측정하기 위한 방사능 검출기; 및
    상기 용출액을 분획(fraction)하기 위한 분리부; 및
    상기 방사능 검출기 측정 값에 따라 분리부를 제어하여 용출액을 분획하는 제어부;를 포함하고,
    상기 분리부는,
    방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크(peak)가 생성되기 전에 분획된 제1 분획물을 재활용할 수 있도록 이동상 주입부와 연결된 제1 분리관;
    방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크(peak)가 생성된 후 분획된 제2 분획물을 분리하기 위한 제2 분리관;
    방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제1 피크 내지 제2 피크 범위 내에 기설정된 소정의 값(threshold) 이하의 범위에서 제2 분획물 및 제3 분획물의 혼합물을 방출하기 위한 제3 분리관; 및
    방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제2 피크(peak)가 생성된 후 분획된 제3 분획물을 분리하기 위한 제4 분리관;을 포함하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 이동상 주입부는,
    이동상을 저장하는 저장 용기; 및
    저장된 이동상을 주입하기 위한 이동상 펌프;를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 로딩부는 상기 이동상 주입부로부터 주입되는 이동상에 의해 상기 컬럼부로 시료를 이동시키기 전 시료를 수용하는 수용부를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 로딩부는 상기 수용부에 시료를 이동시키기 위한 주사기 펌프를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 시료는 중성자 조사가 완료된 표적 핵종을 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 분리부는 분획된 용출액이 각각 흐르는 2 개 이상의 분리관을 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 분리부는 상기 컬럼부와 2 개 이상의 분리관 사이에 밸브를 더 포함하며,
    상기 밸브는 상기 컬럼부를 통과한 용출액을 분획하여 각각의 분리관으로 분리시켜주는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  8. 삭제
  9. 제1항에 있어서,
    상기 분리부는 분획된 분획물 내의 핵종을 농축하기 위한 농축 컬럼을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 분리부는,
    분리부에서 발생하는 이동상을 저장하기 위한 재활용 분획물 저장 용기를 더 포함하고,
    상기 제1 분리관은 재활용 분획물 저장 용기와 연결된 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 제2 분리관은 제2 분획물을 농축하기 위한 제1 농축 컬럼과 연결된 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 제4 분리관은 제3 분획물을 농축하기 위한 제2 농축 컬럼과 연결된 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 제2 농축 컬럼은 주사기 펌프와 연결된 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 분리부는 방사능 검출기로부터 측정된 크로마토그램에서 제2 피크(peak)가 생성된 후 기설정된 소정의 값(thresholde) 이하의 범위에서 분획된 제4 분획물을 이동시키기 위해 이동상 주입부와 연결된 제5 분리관;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 동위원소 분리 장치.
  15. 분리하고자 하는 2 종 이상의 핵종을 포함하는 시료를 로딩부에 로딩시키는 단계(단계 1);
    이동상 주입부를 통해 상기 로딩부로 이동상을 주입하여 상기 단계 1에서 로딩된 시료를 충전제를 포함하는 컬럼부로 주입시키는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 컬럼부로 주입되어 컬럼부를 통과한 시료를 방사능 검출기로 측정하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 방사능 검출기로 측정된 값에 따라 분리부를 제어하여 시료를 분획하는 단계(단계 4);를 포함하는 제1항의 방사성 동위원소 분리 장치를 이용한 방사성 동위원소 분리방법.
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