JPH0319520B2 - - Google Patents

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JPH0319520B2
JPH0319520B2 JP58237131A JP23713183A JPH0319520B2 JP H0319520 B2 JPH0319520 B2 JP H0319520B2 JP 58237131 A JP58237131 A JP 58237131A JP 23713183 A JP23713183 A JP 23713183A JP H0319520 B2 JPH0319520 B2 JP H0319520B2
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JP
Japan
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radioactive
adsorbent
waste liquid
activated carbon
column
Prior art date
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JP58237131A
Other languages
English (en)
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JPS60161598A (ja
Inventor
Ryozo Motoki
Shoji Motoishi
Myoroku Izumo
Katsuyuki Onoma
Atsukazu Sato
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsui Mining and Smelting Co Ltd
Original Assignee
Mitsui Mining and Smelting Co Ltd
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Publication date
Application filed by Mitsui Mining and Smelting Co Ltd filed Critical Mitsui Mining and Smelting Co Ltd
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Publication of JPH0319520B2 publication Critical patent/JPH0319520B2/ja
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Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04Treating liquids
    • G21F9/06Processing
    • G21F9/12Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Water Treatment By Sorption (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
発明の背景 イ 発明の属する技術分野 本発明は放射性ルテニウムを含む放射性廃液の
処理方法に関する。より詳細に述べると、本発明
は活生炭、亜鉛粉末およびパラジウム粉末の混合
吸着体を使用することを特徴とする放射性ルテニ
ウムを含む放射性廃液の処理方法に関する。 ロ 従来技術の説明 放射性廃液中に含まれる 106Ru(放射性ルテニ
ウムは処理工程中に共存する硝酸によつて多種類
のニトロシル化合物を形成し種々の電荷の化学形
で溶存するので1つの除去方法ではある特定の化
合物のみしか除去されず、他のニトロシル化合物
が残留し除去効率を高めることができない。 106Ruは使用済核燃料の再処理施設から蒸発濃
縮、凝集沈殿、イオン交換反応等の化学処理を経
て海洋に放出される廃液中の放射能の大半を占め
ている。 凝集沈殿やイオン交換の化学処理では高い除去
性能は得られていない。 蒸発濃縮法は除去性能は高いが蒸発しやすい化
学形の 106Ruを多く含むと除去効果は低減する。 特開昭57−50698号(特願昭55−126401号)は
金属粉末および活性炭を混合充填したカラムに
106Ruを含む廃液を通過させることにより 106Ru
を除去する方法を開示している。然し、この従来
技術は 106Ruの除去性能の点で改良されるべき余
地がある。 上述した様に 106Ruは廃棄物処理上甚だ厄介な
核種である。環境安全上も問題となつていて高い
除去性能を持つ処理法の開発が望まれている。 発明の要約 本発明の目的は 106Ruを含む放射性廃液の処理
方法を提供することである。 本発明の別の目的は活性炭に亜鉛粉末およびパ
ラジウム粉末を混合した吸着体を充填したカラム
106Ruを含む放射性廃液を通過させることによ
106Ruを除去することを特徴とする放射性廃液
の処理方法を提供することである。 本発明の更なる目的は 106Ru除去性能が低下し
た活性炭と亜鉛粉末およびパラジウム粉末を混合
した吸着体を硝酸酸性水または水で洗浄すること
によつて賦活させる方法を提供することである。 本発明の別の目的および利点は逐次明らかにさ
れる。 発明の詳細な説明 本発明に従つて亜鉛粉末、パラジウム紛末およ
び活性炭を混合した吸着体を充填したカラムに
106Ruをむ放射性廃液を通過させることによつて
106Ruが除去される。 本発明の特徴は従来使用されていた亜鉛粉末と
活性炭の混合吸着体に小量のパラジウム粉末を添
加混入することによつて 106Ruの除去性能を高め
た点にある。従来使用されていた亜鉛粉末と活性
炭の混合カラムの 106Ruの除去に最適な酸性度は
PH2程度であつて中性やアルカリ性領域では実用
に適しない。これに対し本発明に従つてパラジウ
ムを小量混入すると 106Ru除去に最適な酸性度は
酸性領域はもちろん中性やアルカリ性領域まで適
用が可能であつて除去性能も向上する。この理由
としては標準電位がプラスのパラジウムを添加混
入することで活性炭の炭素陽極と亜鉛粉末の陰極
間の電気化学的作用が増し、種々のニトロシルル
テニウム化合物の酸化がより進行し除去の容易な
化学形に変化しているものと考えられる。即ち、
本発明は廃液である電解質溶液中の炭素とパラジ
ウム並びに亜鉛の電極間に生ずる電気化学的作用
と活性炭の吸着能を同時に併せて利用し従来除去
することが困難であつたニトロシルルテニウム化
合物を除去しこれにより 106Ruの除去性能を高め
るものである 本発明で使用する活性炭に亜鉛粉末およびパラ
ジウム粉末を混合した吸着体が 106Ruを除去する
除去性能はカラムを通過させる溶液に影響されな
い。又、除去性能が低下した吸着体は硝酸酸性水
または水で洗浄することによつて賦活させること
が出来る。 本発明に従つて放射性廃液を処理するには、酸
性度を調節した 106Ruを含む廃液を亜鉛粉末1、
パラジウム粉末0.01および活性炭1の割合で混合
した吸着体を充填したカラムに通液し、処理液中
106Ruの放射濃度が増し除去性能が低下したら
通液を停止し、上記混合カラムに硝酸酸性水、ま
たは水を通液して洗浄し吸着体を賦活し再び酸性
度を調節した 106Ruを含む廃液を通液する。この
手順を繰り返すことによつて 106Ruを含む廃液か
106Ruが除去される。 硝酸酸性水又は水を洗液として用いる吸着体の
賦活工程では、洗液をカラムに通液することによ
つて、吸着体に吸着した 106Ruが脱着し、微量な
がら洗液に混入する。かかる 106Ruは、洗液を別
のカラムに通液することによつて除去される。こ
の操作を繰り返すことによつて、 106Ruを検出感
度以下まで除去する。この場合、 106Ruの混入し
た洗液には吸着体より溶出した亜鉛も含まれるた
め、カラムに通液する前に、該洗液中の亜鉛を中
和濾過によつて除去しその後PH調節することが必
要である。 また、使用不可能となつた吸着体の処理は、
106Ruの半減期が368日と比較的短いため吸着体を
長期間保管して 106Ruを減衰させた後、 106Ruが
揮発しない条件で吸着体を燃焼させ吸着体中の活
性炭成分を焼却し、残渣灰分を回収することによ
つて行う。 以下実施例と比較例を掲げて本発明の構成及び
効果を具体的に説明する。ただし実施例および比
較例で使用した放射性ルテニウムを含む廃液は、
(1)二酸化ウランを原子炉で照射し硝酸に溶解後有
機溶媒により 99Moを抽出した高放射性廃液を水
酸化ナトリウムで中和しウラン酸ナトリムを過
分離した 99Mo製造廃液あるいは(2)動力炉核燃料
事業団の使用済核燃料再処理施設から発生した高
レベル放射性廃液からU、Pu、超Pu元素等を有
機溶媒より抽出した後ゼオライトやチタン酸のカ
ラムにより核分裂生成物を分離した液(群分離
液)である。この両放射性廃液には凝集沈殿法や
イオン交換反応等の方法で容易に除去しうる、主
として陽イオンの化学形の 106Ruは含まれていな
い。除去の対象とした 106Ruの化学形は従来の化
学的方法では除去が困難な陰イオンを主体とした
種々のニトロシル化合物である。両廃液中の硝酸
ナトリウムの濃度は約0.4モルであつて各混合吸
着体には流速約3cm/minで通液した。 実施例および比較例の実験には内径8mm、長さ
200mmのガラス製カラムを用いてこれに60〜80メ
ツシユの亜鉛粉末1.0gと100メツシユ以下のパラ
ジウム粉末0.01gと60〜300メツシユの活性炭1.0
gを混合充填した。 吸着体の除去性能は原液の 106Ru放射濃度と通
過液(処理液)の 106Ru放射能濃度の比である除
染係数で示した。実施例1には 99Mo製造廃液
を、その他の実施例と比較例には使用済核燃料再
処理廃液中の 106Ruの除去を考慮して群分離液を
用いて実験した。 実施例 1 106Ruを含む 99Mo製造廃液の各50mlをPH2.1か
らPH12.5に調製し亜鉛粉末とパラジウム粉末と活
性炭の混合吸着体を充填したカラムに通液した。
得られた結果を表1に示す。
【表】 亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭を混合充填
したカラムの除去性能は酸性度による影響を受け
ないことがわかる。 比較例 1 106Ruを含む群分離液に水酸化ナトリウムを加
えPH10.1として亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性
炭の混合カラムと亜鉛粉末と活性炭の混合カラム
に通液しアルカリ性溶液での両吸着体の除去性能
を比較した。結果を表−2および3に示す。
【表】
【表】 比較例 2 106Ruを含む群分離液に硝酸を加えPH2.2として
比較例1と同様に両吸着体に通液し酸性溶液での
除去性能を比較した。結果を表−4および5に示
す。
【表】
【表】 亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭の混合吸着
体の方が 106Ruの除去性能は高い。特にアルカリ
性廃液ではパラジム粉末の添加混入の効果が明ら
かである。 実施例 2 比較例2の群分離液を通液した亜鉛粉末とパラ
ジウム粉末と活性炭の混合カラムに水30mlを通液
しカラムに洗浄した。カラムから流出した洗液の
106Ru放射能濃度は3.5×10-4μCi/mlであつた。
その後、PH2.8硝酸酸性とした群分離液を再度通
液して除去性能の回復効果を実験した。 結果を表−6に示す。
【表】 実施例 3 106Ruを含む群分離液に水酸化ナトリウムを加
えPH8.5として亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性
炭の混合カラムに通液後、PH2.2硝酸酸性水30ml
で洗浄した。カラムから流出した洗液の 106Ru放
射能濃度は1.5×10-3μCi/mlであつた。その後、
PH7.6とした群分離液を再度通液して除去性能の
回復効果を実験した。結果を表−7および8に示
す。
【表】
【表】 亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭の混合吸着
体は酸性廃液では洗浄に用いた水により、アルカ
リ性廃液では洗浄に用いた硝酸酸性水により活性
化され除去性能は回復することがわかる。 以上の結果を通覧することによつて、本発明に
より、(イ)廃液である電解質液中の炭素とパラジウ
ムおよび亜鉛の電極間に生ずる電気化学的作用と
活性炭の吸着能を同時に併せて利用し従来技術で
は除去が困難であつたニトロシルルテニウム化合
物が効率よく除去され、これにより 106Ruの除去
性能が高められること;(ロ)除去性能は通過させる
溶液に影響されないことおよび(ハ)吸着体の 106Ru
除去性能が低下した場合はカラムに硝酸酸性水ま
たは水を通過させることにより吸着体を洗浄し除
去性能を賦活させることが可能であることが理解
される。賦活の工程で流出した放射性ルテニウム
は、溶出した亜鉛を中和濾過により除いた後、本
方法で除去が可能である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 活性炭に亜鉛粉末とパラジウム粉末を混合し
    た吸着体を充填したカラムに放射性ルテニウムを
    含む放射性廃液を通過させることにより放射性ル
    テニウムを除去することを特徴とする放射性ルテ
    ニウムを含む放射性廃液の処理方法。 2 活性炭に亜鉛粉末とパラジウム粉末を混合し
    た吸着体を充填したカラムに放射性ルテニウムを
    含む放射性廃液を通過させることにより放射性ル
    テニウムを除去した後、放射性ルテニウムを除去
    する性能が低下した前記吸着体を含むカラムに硝
    酸水又は水を通過させて前記吸着体の放射性ルテ
    ニウムを除去する性能を賦活させることを特徴と
    する放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方
    法。
JP58237131A 1983-12-15 1983-12-15 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法 Granted JPS60161598A (ja)

Priority Applications (2)

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JP58237131A JPS60161598A (ja) 1983-12-15 1983-12-15 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法
US06/680,701 US4622176A (en) 1983-12-15 1984-12-10 Method of processing radioactive liquid wastes containing radioactive ruthenium

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JPS60161598A JPS60161598A (ja) 1985-08-23
JPH0319520B2 true JPH0319520B2 (ja) 1991-03-15

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