JP2569357B2 - 放射性ガドリニウム溶液中の放射性ユーロピウムの除去方法 - Google Patents
放射性ガドリニウム溶液中の放射性ユーロピウムの除去方法Info
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- JP2569357B2 JP2569357B2 JP63253286A JP25328688A JP2569357B2 JP 2569357 B2 JP2569357 B2 JP 2569357B2 JP 63253286 A JP63253286 A JP 63253286A JP 25328688 A JP25328688 A JP 25328688A JP 2569357 B2 JP2569357 B2 JP 2569357B2
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- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、核医学の分野で利用されているラジオアイ
ソトープとしての放射性ガドリニウムの製造方法に関
し、特に放射性ガドリニウム溶液から放射性ユーロピウ
ムを除去することよって放射性ガドリニウムを高純度に
精製する方法に関する。
ソトープとしての放射性ガドリニウムの製造方法に関
し、特に放射性ガドリニウム溶液から放射性ユーロピウ
ムを除去することよって放射性ガドリニウムを高純度に
精製する方法に関する。
従来の技術 放射性ガドリニウム（以下、153Gdと称する）は核医
学分野で骨粗しょう症の診断用の放射線源として利用さ
れている。153Gdは主として原子炉中でユーロピウム（E
u）を中性子照射することによって生成し、中性子照射
の際に同時に153Gd以上に多量に生成する放射性の152E
u、154Eu、156Eu等（以下、これらをまとめて放射性Eu
と称する）からこれを化学分離することによって製造さ
れる。
学分野で骨粗しょう症の診断用の放射線源として利用さ
れている。153Gdは主として原子炉中でユーロピウム（E
u）を中性子照射することによって生成し、中性子照射
の際に同時に153Gd以上に多量に生成する放射性の152E
u、154Eu、156Eu等（以下、これらをまとめて放射性Eu
と称する）からこれを化学分離することによって製造さ
れる。
骨粗しょう症の診断は、153Gdから44keVと100keVの２
種類の光子が放出されることを利用している。このた
め、他の放射性核種を含まないことが望ましいので、高
純度（99.999％以上）に精製する必要がある。
種類の光子が放出されることを利用している。このた
め、他の放射性核種を含まないことが望ましいので、高
純度（99.999％以上）に精製する必要がある。
そのような精製方法として、米国のオークリジ国立研
究所（Oak Ridge National Laboratory）が開発した方
法においては、中性子照射したEuを硫酸に溶解した後、
Eu濃度を約5.5mg/mlとし、電解還元法によってEu3+をEu
2+に還元し、濾過によって放射性Euの除染係数を100と
して粗分離した後、還元されない153Gdを陽イオン交換
樹脂カラム法によって精製する。
究所（Oak Ridge National Laboratory）が開発した方
法においては、中性子照射したEuを硫酸に溶解した後、
Eu濃度を約5.5mg/mlとし、電解還元法によってEu3+をEu
2+に還元し、濾過によって放射性Euの除染係数を100と
して粗分離した後、還元されない153Gdを陽イオン交換
樹脂カラム法によって精製する。
電解還元法によって得られる放射性Euの除染係数（粗
分離前後の濃度比）はEu3+とEu2+の溶解度の比が最大値
と考えられ、この値は200程度と推定される。オークリ
ジ国立研究所による方法においては、粗分離のための電
解還元を行うに際して、第１図に示すような装置を用い
る。この装置は、亜鉛電極を有する電解槽と定電流装
置、極性切替え装置等により構成されている。この装置
によって粗分離処理された溶液を引き続き陽イオン交換
樹脂カラムに導いて更に精製を行う。
分離前後の濃度比）はEu3+とEu2+の溶解度の比が最大値
と考えられ、この値は200程度と推定される。オークリ
ジ国立研究所による方法においては、粗分離のための電
解還元を行うに際して、第１図に示すような装置を用い
る。この装置は、亜鉛電極を有する電解槽と定電流装
置、極性切替え装置等により構成されている。この装置
によって粗分離処理された溶液を引き続き陽イオン交換
樹脂カラムに導いて更に精製を行う。
陽イオン交換樹脂のみによる分離も可能であるが、多
量の放射性Euを取り扱う場合、陽イオン交換樹脂が放射
性損傷を受けてイオン交換能力が低下するので、オーク
リジ国立研究所による方法のように、電解還元法によっ
て放射性Euを予め粗分離する必要がある。
量の放射性Euを取り扱う場合、陽イオン交換樹脂が放射
性損傷を受けてイオン交換能力が低下するので、オーク
リジ国立研究所による方法のように、電解還元法によっ
て放射性Euを予め粗分離する必要がある。
発明が解決しようとする課題 このように、153Gd溶液から放射性Euを分離して153Gd
を精製しようとする場合、従来の精製方法においては、
電解還元法による粗分離と陽イオン交換樹脂カラム法に
よる精製の２つの工程を経なければならなかった。本発
明は、より簡素な工程で高い除去性能を有する精製方法
を提供することを目的とする。
を精製しようとする場合、従来の精製方法においては、
電解還元法による粗分離と陽イオン交換樹脂カラム法に
よる精製の２つの工程を経なければならなかった。本発
明は、より簡素な工程で高い除去性能を有する精製方法
を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段 上記目的を達成するために、本発明においては、亜鉛
粉末と黒鉛粉末をカラムに混合充填し、前記カラムにEu
3+を溶存させた前処理液としての電解液を供給して通過
させることによってEu3+をEu2+に還元してEu2+をカラム
内に保持させ、次いで153Gdと放射性Euを含む試料溶液
としての電解液を供給して通過させることによって、放
射性ガドリニウム溶液から放射性ユーロピウムを除去す
る。
粉末と黒鉛粉末をカラムに混合充填し、前記カラムにEu
3+を溶存させた前処理液としての電解液を供給して通過
させることによってEu3+をEu2+に還元してEu2+をカラム
内に保持させ、次いで153Gdと放射性Euを含む試料溶液
としての電解液を供給して通過させることによって、放
射性ガドリニウム溶液から放射性ユーロピウムを除去す
る。
亜鉛粉末と黒鉛粉末の組み合わせは電池材料の組み合
わせであり、両粉末を混合し、Eu3+を溶存させた強酸性
の電解液を通液すると多数の陰極と陽極の組み合わせが
生じる。そして亜鉛陰極ではZn→Zn2+＋2e-の反応が生
じ、強い還元雰囲気となる。この多数発生するe-によっ
て電解液中のEu3+を放射性ガドリニウム溶液への溶解度
の小さいEu2+に還元できる。本発明はボルタ序列を利用
した方法である。
わせであり、両粉末を混合し、Eu3+を溶存させた強酸性
の電解液を通液すると多数の陰極と陽極の組み合わせが
生じる。そして亜鉛陰極ではZn→Zn2+＋2e-の反応が生
じ、強い還元雰囲気となる。この多数発生するe-によっ
て電解液中のEu3+を放射性ガドリニウム溶液への溶解度
の小さいEu2+に還元できる。本発明はボルタ序列を利用
した方法である。
第２図は本発明の方法を実施するための装置を示す断
面図である。図において、１はガラスカラムを示し、２
はG2ガラスフィルタを示す。３は亜鉛粉末と黒鉛粉末の
混合体を示す。また、４は蓋である。
面図である。図において、１はガラスカラムを示し、２
はG2ガラスフィルタを示す。３は亜鉛粉末と黒鉛粉末の
混合体を示す。また、４は蓋である。
次に説明するのは、上記のカラムに前処理液は供給せ
ずに153Gdと放射性Euを含む試料溶液を通液させたとき
のEuの除去性能を比較した実験である。用いたカラムの
内径は40mmである。カラムに充填した亜鉛粉末の粒度は
100メッシュ以下、黒鉛粉末は人造黒鉛であって粒度は1
00〜200メッシュである。
ずに153Gdと放射性Euを含む試料溶液を通液させたとき
のEuの除去性能を比較した実験である。用いたカラムの
内径は40mmである。カラムに充填した亜鉛粉末の粒度は
100メッシュ以下、黒鉛粉末は人造黒鉛であって粒度は1
00〜200メッシュである。
まず、少量のエチルアルコールを含む水中で亜鉛粉末
と黒鉛粉末を各々40gずつ混合し、これをカラムに充填
して床容積を約56cm3とした。これに水100mlを通液し、
次に0.1規定の硫酸100mlを通液してコンディショニング
を行った。次いで、下記の表１にそれぞれ参考例１〜３
として示す液性を有していてEu濃度が異なる硫酸酸性の
試料溶液300mlを通液し、引き続いてカラム洗液として
の0.1規定の硫酸100mlを通液して、精製液をカラムの下
方から液出液として採取した。これによってEuの除去性
能を比較した。
と黒鉛粉末を各々40gずつ混合し、これをカラムに充填
して床容積を約56cm3とした。これに水100mlを通液し、
次に0.1規定の硫酸100mlを通液してコンディショニング
を行った。次いで、下記の表１にそれぞれ参考例１〜３
として示す液性を有していてEu濃度が異なる硫酸酸性の
試料溶液300mlを通液し、引き続いてカラム洗液として
の0.1規定の硫酸100mlを通液して、精製液をカラムの下
方から液出液として採取した。これによってEuの除去性
能を比較した。
表１において、Euの濃度とGdの濃度の他に、試料溶液
中の両元素のトレーサーである152Euの濃度と153Gdの濃
度を、単位容量当たりの放射能量（単位：μCi/ml）を
用いて表している。これは、試料溶液および流出液中の
Eu濃度とGd濃度は、それぞれ単位容量当たりの152Euの
放射能量と153Gdの放射能量に比例するので（何故なら
ば、同位体どうしの化学的挙動は同じである）、これら
の放射能量を試料溶液と流出液について測定して、得ら
れた値の比率を、152Euの濃度比および153Gdの収率に置
き換える。試料溶液および洗液の流速は3.5〜5ml/分で
あり、適当量だけ通過したときに流出液を1ml採取し
て、152Euと153Gdの放射能量を測定した。
中の両元素のトレーサーである152Euの濃度と153Gdの濃
度を、単位容量当たりの放射能量（単位：μCi/ml）を
用いて表している。これは、試料溶液および流出液中の
Eu濃度とGd濃度は、それぞれ単位容量当たりの152Euの
放射能量と153Gdの放射能量に比例するので（何故なら
ば、同位体どうしの化学的挙動は同じである）、これら
の放射能量を試料溶液と流出液について測定して、得ら
れた値の比率を、152Euの濃度比および153Gdの収率に置
き換える。試料溶液および洗液の流速は3.5〜5ml/分で
あり、適当量だけ通過したときに流出液を1ml採取し
て、152Euと153Gdの放射能量を測定した。
Euの除去性能は、試料溶液中の152Euの濃度（Co）と
流出液中の152Euの濃度（Ｃ）の比（Co/C）で示され
る。また、153Gdの収率（％）は、流出液中の153Gdの濃
度（Ｃ）と試料溶液中の153Gdの濃度（Co）の比（C/C
o）×100で示される。
流出液中の152Euの濃度（Ｃ）の比（Co/C）で示され
る。また、153Gdの収率（％）は、流出液中の153Gdの濃
度（Ｃ）と試料溶液中の153Gdの濃度（Co）の比（C/C
o）×100で示される。
カラム内ではH2ガスも発生するが、これが亜鉛粉末と
黒鉛粉末の間に留まると減極作用を引き起こして還元能
力を低下させる。従ってH2ガスは流出液とともに下方に
排出させる。
黒鉛粉末の間に留まると減極作用を引き起こして還元能
力を低下させる。従ってH2ガスは流出液とともに下方に
排出させる。
結果を表２〜４に示す。これらの表における「全量40
0ml」は試料溶液300mlと洗液100mlを合わせた通液量で
あり、全量400mlにおける152Euの計の値（例えば表２に
おいては126）は、試料溶液の単位容量当たりの152Euの
放射能量（参考例１においては2.0×10-2μCi/ml）から
全量300mlの放射能量に換算した値と全量400mlを通液し
たときの全流出液の単位容量当たりの152Euの放射能量
から全流出液400mlの放射能量に換算した値の両者の比
で示している。153Gdについても同様に換算し、収率を
％で示している。
0ml」は試料溶液300mlと洗液100mlを合わせた通液量で
あり、全量400mlにおける152Euの計の値（例えば表２に
おいては126）は、試料溶液の単位容量当たりの152Euの
放射能量（参考例１においては2.0×10-2μCi/ml）から
全量300mlの放射能量に換算した値と全量400mlを通液し
たときの全流出液の単位容量当たりの152Euの放射能量
から全流出液400mlの放射能量に換算した値の両者の比
で示している。153Gdについても同様に換算し、収率を
％で示している。
表２〜４に示す結果から明らかなように、亜鉛粉末／
黒鉛粉末カラム法において153Gdの収率は88〜94％で、
大半は回収可能である。また試料溶液のEu濃度が2.88mg
/mlのとき（参考例１）、全量400mlでの152Euの全放射
能量の比である計の値は126であるから、放射性Euを約1
00分の１にまで低減できる。従って、亜鉛粉末／黒鉛粉
末カラム法によって得られる放射性Euの除染係数の最大
値は、前述した電解還元法と同等である。
黒鉛粉末カラム法において153Gdの収率は88〜94％で、
大半は回収可能である。また試料溶液のEu濃度が2.88mg
/mlのとき（参考例１）、全量400mlでの152Euの全放射
能量の比である計の値は126であるから、放射性Euを約1
00分の１にまで低減できる。従って、亜鉛粉末／黒鉛粉
末カラム法によって得られる放射性Euの除染係数の最大
値は、前述した電解還元法と同等である。
さらに注目すべきことは、参考例１〜３のいずれにお
いても、試料溶液の通液量が増すに従って152Euの濃度
比の値がおおむね増大していることである。これは、カ
ラム内に保持されるEu2+の量が増して、カラムがEuを除
去する性能が向上したためと考えられる。従って、予め
カラム内にEu2+を保持させる前処理を行った後、放射性
Euと153Gdを含む試料溶液を通液すれば、より高い除去
性能が得られると考えられる。以下の実施例において、
この効果を具体的に説明する。
いても、試料溶液の通液量が増すに従って152Euの濃度
比の値がおおむね増大していることである。これは、カ
ラム内に保持されるEu2+の量が増して、カラムがEuを除
去する性能が向上したためと考えられる。従って、予め
カラム内にEu2+を保持させる前処理を行った後、放射性
Euと153Gdを含む試料溶液を通液すれば、より高い除去
性能が得られると考えられる。以下の実施例において、
この効果を具体的に説明する。
実施例 Eu3+を溶存させた３種類の0.1規定・硫酸溶液を上記
参考例で用いたのと同様に調製した各カラムに通液し、
前処理を行った。これらを表５に示す。Eu3+はほぼ全量
がカラム内でEu2+に還元されて、保持される。また、前
処理後にカラムに通液した153Gdと放射性Euを含む試料
溶液の液性を表６に示す。実施例１および２の試料溶液
は硫酸溶液である。実施例３の試料溶液はEu3+の溶解度
が硫酸系よりも高いと考えられる硝酸溶液であり、カラ
ムの洗浄も0.1規定の硝酸によって行った。これらの溶
液をカラムに通液し、50ml通液するごとに流出液2mlを
採取し、トレーサーとしての152Euと153Gdの放射能量を
測定した。これらの値と試料溶液中のこれらトレーサー
の放射能量（すなわち表６における152Eu濃度と153Gd濃
度）から、152Euの濃度比と153Gdの収率、および全量40
0mlにおける両者それぞれの計の値を算出した。流速等
の条件は上記参考例と同様である。結果を表７〜９に示
す。
参考例で用いたのと同様に調製した各カラムに通液し、
前処理を行った。これらを表５に示す。Eu3+はほぼ全量
がカラム内でEu2+に還元されて、保持される。また、前
処理後にカラムに通液した153Gdと放射性Euを含む試料
溶液の液性を表６に示す。実施例１および２の試料溶液
は硫酸溶液である。実施例３の試料溶液はEu3+の溶解度
が硫酸系よりも高いと考えられる硝酸溶液であり、カラ
ムの洗浄も0.1規定の硝酸によって行った。これらの溶
液をカラムに通液し、50ml通液するごとに流出液2mlを
採取し、トレーサーとしての152Euと153Gdの放射能量を
測定した。これらの値と試料溶液中のこれらトレーサー
の放射能量（すなわち表６における152Eu濃度と153Gd濃
度）から、152Euの濃度比と153Gdの収率、および全量40
0mlにおける両者それぞれの計の値を算出した。流速等
の条件は上記参考例と同様である。結果を表７〜９に示
す。
カラムの前処理を行わずにEu2+をカラムに保持させな
かった参考例１と前処理を行ってEu2+を保持させた実施
例１および２を比較すると、これらの試料溶液における
Eu濃度は同等であるが、全量400mlを通液したときの152
Euの全放射能量の比である計の値は、参考例１では126
であるのに対して実施例１および２では192および350で
あり、放射性Euを除去する性能が改善されている。ま
た、Euの濃度を7.2mg/mlとした硝酸系の溶液（実施例
３）においては520と大幅に改善されている。
かった参考例１と前処理を行ってEu2+を保持させた実施
例１および２を比較すると、これらの試料溶液における
Eu濃度は同等であるが、全量400mlを通液したときの152
Euの全放射能量の比である計の値は、参考例１では126
であるのに対して実施例１および２では192および350で
あり、放射性Euを除去する性能が改善されている。ま
た、Euの濃度を7.2mg/mlとした硝酸系の溶液（実施例
３）においては520と大幅に改善されている。
発明の効果 以上説明した通り、本発明の除去方法によれば、従来
の除去方法と比較して放射性ガドリニウムの収率を特に
低下させることなく、より簡単に放射性ガドリニウムを
含む溶液から放射性ユーロピウムを除去することができ
る。特に、本発明の方法は、亜鉛粉末と黒鉛粉末とをカ
ラムに混合充填し、Eu3+を溶存させた前処理液としての
電解液と粗分離のための電解液である試料溶液とを通液
させるだけで従来法よりも容易に高い除染係数が得られ
る点において、優れた方法といえる。
の除去方法と比較して放射性ガドリニウムの収率を特に
低下させることなく、より簡単に放射性ガドリニウムを
含む溶液から放射性ユーロピウムを除去することができ
る。特に、本発明の方法は、亜鉛粉末と黒鉛粉末とをカ
ラムに混合充填し、Eu3+を溶存させた前処理液としての
電解液と粗分離のための電解液である試料溶液とを通液
させるだけで従来法よりも容易に高い除染係数が得られ
る点において、優れた方法といえる。
用いる装置も電解還元法の装置よりも単純であり、沈
殿となったEu2+の濾過器が不要になることも含めて、経
済的である。
殿となったEu2+の濾過器が不要になることも含めて、経
済的である。
本発明はボルタ序列を利用したものであり、亜鉛粉末
と黒鉛粉末の組み合わせ以外の種々の元素の粉末の組み
合わせが考えられ、放射性ガドリニウムを含む溶液から
放射性ユーロピウムを除去する目的以外にも還元反応を
必要とする種々の処理に応用可能であろう。
と黒鉛粉末の組み合わせ以外の種々の元素の粉末の組み
合わせが考えられ、放射性ガドリニウムを含む溶液から
放射性ユーロピウムを除去する目的以外にも還元反応を
必要とする種々の処理に応用可能であろう。
第１図は従来の方法において用いる電解還元装置を示す
断面図であり、第２図は本発明の方法を実施するための
装置を示す断面図である。
断面図であり、第２図は本発明の方法を実施するための
装置を示す断面図である。
Claims (2)
- 【請求項１】亜鉛粉末と黒鉛粉末をカラムに混合充填
し、前記カラムにEu3+を溶存させた前処理液としての電
解液を供給して通過させることによってEu3+をEu2+に還
元してEu2+をカラム内に保持させ、次いで放射性ガドリ
ニウムと放射性ユーロピウムを含む試料溶液としての電
解液を供給して通過させることからなる、放射性ガドリ
ニウム溶液から放射性ユーロピウムを除去する方法。 - 【請求項２】亜鉛粉末と黒鉛粉末を混合充填したフィル
タ付きのカラムからなり、前記カラムにEu3+を溶存させ
た前処理液としての電解液を供給して通過させることに
よってEu3+をEu2+に還元してEu2+をカラム内に保持さ
せ、次いで放射性ガドリニウムと放射性ユーロピウムを
含む試料溶液としての電解液を供給して通過させること
によって、放射性ガドリニウム溶液から放射性ユーロピ
ウムを除去する装置。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63253286A JP2569357B2 (ja) | 1988-10-07 | 1988-10-07 | 放射性ガドリニウム溶液中の放射性ユーロピウムの除去方法 |
| US07/415,502 US5049284A (en) | 1988-10-07 | 1989-10-02 | Method of removing radioactive europium from solutions of radioactive gadolinium |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63253286A JP2569357B2 (ja) | 1988-10-07 | 1988-10-07 | 放射性ガドリニウム溶液中の放射性ユーロピウムの除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0299900A JPH0299900A (ja) | 1990-04-11 |
| JP2569357B2 true JP2569357B2 (ja) | 1997-01-08 |
Family
ID=17249171
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63253286A Expired - Fee Related JP2569357B2 (ja) | 1988-10-07 | 1988-10-07 | 放射性ガドリニウム溶液中の放射性ユーロピウムの除去方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5049284A (ja) |
| JP (1) | JP2569357B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5595653A (en) * | 1994-07-15 | 1997-01-21 | Cera, Inc. | Microcolumn for extraction of analytes from liquids |
| US6245305B1 (en) * | 1998-11-10 | 2001-06-12 | Battelle Memorial Institute | Method of separating and purifying gadolinium-153 |
| US20070102358A1 (en) * | 2005-11-09 | 2007-05-10 | Cera Inc. | Solid phase extraction column |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60161598A (ja) * | 1983-12-15 | 1985-08-23 | 日本原子力研究所 | 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法 |
| JPS6145998A (ja) * | 1984-08-10 | 1986-03-06 | 日本原子力研究所 | 放射性廃液中の放射性ルテニウムを除去する方法 |
| JPS60166469A (ja) * | 1985-01-21 | 1985-08-29 | Tdk Corp | 発熱ヘツド |
-
1988
- 1988-10-07 JP JP63253286A patent/JP2569357B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1989
- 1989-10-02 US US07/415,502 patent/US5049284A/en not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0299900A (ja) | 1990-04-11 |
| US5049284A (en) | 1991-09-17 |
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