JPS60161598A - 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法 - Google Patents
放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法Info
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- JPS60161598A JPS60161598A JP58237131A JP23713183A JPS60161598A JP S60161598 A JPS60161598 A JP S60161598A JP 58237131 A JP58237131 A JP 58237131A JP 23713183 A JP23713183 A JP 23713183A JP S60161598 A JPS60161598 A JP S60161598A
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- Japan
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- radioactive
- waste liquid
- adsorbent
- ruthenium
- activated carbon
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
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- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Water Treatment By Sorption (AREA)
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
発明の背景
イ発明の属する技術分野
本発明は放射性ルテニウムン含む放射性廃液の処理方法
に関する。より詳細に述べると１本発明は活性炭、亜鉛
粉末およびパラジウム粉末の混合吸着体を使用すること
を特徴とする放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理
方法に関する。
に関する。より詳細に述べると１本発明は活性炭、亜鉛
粉末およびパラジウム粉末の混合吸着体を使用すること
を特徴とする放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理
方法に関する。
口従来技術の説明
放射性廃液中に含まれる１０６Ｒｕ（放射性ルテニウム
は処理工程中に共存する硝酸によって多種類のニトロシ
ル化合物を形成し種々の電荷の化学形で溶存するので１
つの除去方法ではある特定の化合物のみしか除去されず
、他のニトロシル化合物が残留し除去効率を高めること
ができない。
は処理工程中に共存する硝酸によって多種類のニトロシ
ル化合物を形成し種々の電荷の化学形で溶存するので１
つの除去方法ではある特定の化合物のみしか除去されず
、他のニトロシル化合物が残留し除去効率を高めること
ができない。
１０６ Ｒｕは使用済核燃料の再処理施設から蒸発濃縮
、凝集沈殿、イオン交換反応等の化学処理な経て海洋に
放出される廃液中の放射能の大半を占めている。
、凝集沈殿、イオン交換反応等の化学処理な経て海洋に
放出される廃液中の放射能の大半を占めている。
凝集沈殿やイオン交換の化学処理では高い除去性能は得
られていない。
られていない。
蒸発濃縮法は除去性能は高いが蒸発しやすい化学形の”
’Ｒｕ ’Ｙ多く含むと除去効果は低減する。
’Ｒｕ ’Ｙ多く含むと除去効果は低減する。
特開昭５７−５０６９８号（特ＪＩｔ昭５５−１２６４
０１号）は金属粉末および活性炭を混合充填したカラム
Ｋ １０６Ｒｕ ’％：含む廃液を通過させることＫよ
り”’Ｒｕ ｋ除去する方法を開示している。
０１号）は金属粉末および活性炭を混合充填したカラム
Ｋ １０６Ｒｕ ’％：含む廃液を通過させることＫよ
り”’Ｒｕ ｋ除去する方法を開示している。
然し、この従来技術は１０６ Ｈｕの除去性能の点で改
良されるべき余地がある。
良されるべき余地がある。
上述した様に Ｒｕは廃棄物処理上甚だ厄介な核種であ
る。環境安全上も問題となっていて高い除去性能を持つ
処理法の開発が望まれているう発明の要約 本発明の目的ハ１０６Ｒｕを含む放射性廃液の処理方法
を提供することである。
る。環境安全上も問題となっていて高い除去性能を持つ
処理法の開発が望まれているう発明の要約 本発明の目的ハ１０６Ｒｕを含む放射性廃液の処理方法
を提供することである。
本発明の別の目的は活性炭に亜鉛粉末およびパラジウム
粉末を混合した吸着体乞充填したカラムに”’Ｒｕ ’
ｉｃ”含む放射性廃液を通過させることＫより”’Ｒｕ
’ｆ除去することを特徴とする放射性廃液の処理方法
な提供することである。
粉末を混合した吸着体乞充填したカラムに”’Ｒｕ ’
ｉｃ”含む放射性廃液を通過させることＫより”’Ｒｕ
’ｆ除去することを特徴とする放射性廃液の処理方法
な提供することである。
本発明の更なる目的は１０６ Ｒｕ除去性能が低下した
活性炭に亜鉛粉末およびパラジウム粉末を混合した吸着
体を硝酸酸性水または水で洗浄することＫよって賦活さ
せる方法な提供することである。
活性炭に亜鉛粉末およびパラジウム粉末を混合した吸着
体を硝酸酸性水または水で洗浄することＫよって賦活さ
せる方法な提供することである。
本発明の別の目的および利点は逐次間らかにされる。
３、発明の詳細な説明
本発明に従って亜鉛粉末、パラジウム粉末および活性炭
を混合した吸着体を充填したカラムＫＦｌｕ’ｌｙ含む
放射性廃液を通過させることによって Ｒｕか除去され
る。
を混合した吸着体を充填したカラムＫＦｌｕ’ｌｙ含む
放射性廃液を通過させることによって Ｒｕか除去され
る。
本発明の特徴は従来使用されていた亜鉛粉末と活性炭の
混合吸着体に小量のパラジウム粉末を添加混入すること
罠よって１０６ Ｒｕの除去性能を高めた点にある。従
来使用されていた亜鉛粉末と活性炭の混合カラムの１０
’Ｒｕの除去に最適な酸性度はｐＨ２程度であって中
性やアルカリ性領域では実用に適しない、これに対し本
発明に従ってパラジウムを小量混入すると１０６Ｒｕ除
去に最適な酸性度は酸性領域はもちろん中性やアルカリ
性領域まで適用が可能であって除去性能も向上するっこ
の理由としては標準電位がプラスのパラジウムを添加混
入することで活性炭の炭素陽極と亜鉛粉末の電極間の電
気化学的作用が増し１種々のニトロシルルテニウム化合
物の酸化がより進行し除去の容易な化学形に変化してい
るものと考えられる。即ち。
混合吸着体に小量のパラジウム粉末を添加混入すること
罠よって１０６ Ｒｕの除去性能を高めた点にある。従
来使用されていた亜鉛粉末と活性炭の混合カラムの１０
’Ｒｕの除去に最適な酸性度はｐＨ２程度であって中
性やアルカリ性領域では実用に適しない、これに対し本
発明に従ってパラジウムを小量混入すると１０６Ｒｕ除
去に最適な酸性度は酸性領域はもちろん中性やアルカリ
性領域まで適用が可能であって除去性能も向上するっこ
の理由としては標準電位がプラスのパラジウムを添加混
入することで活性炭の炭素陽極と亜鉛粉末の電極間の電
気化学的作用が増し１種々のニトロシルルテニウム化合
物の酸化がより進行し除去の容易な化学形に変化してい
るものと考えられる。即ち。
本発明は廃液である電解質液中の炭素とパラジウム並び
に亜鉛の電極間に生ずる電気化学的作用と活性炭の吸着
能を同時に併せて利用し従来除去することが困難であっ
たニトロシルルテニウム化合物を除去しこれにより１０
６Ｒｕの除去性能ヲ尚めろものである。
に亜鉛の電極間に生ずる電気化学的作用と活性炭の吸着
能を同時に併せて利用し従来除去することが困難であっ
たニトロシルルテニウム化合物を除去しこれにより１０
６Ｒｕの除去性能ヲ尚めろものである。
本発明で使用する活性炭に亜鉛粉末およびパラジウム粉
末を混合した吸着体か Ｒｕｋ除去する除去性能はカラ
ムを通過させる溶液に影響されない。又、除去性能が低
下した吸着体は硝酸酸性水または水で洗浄することによ
って賦活させることが出来る。
末を混合した吸着体か Ｒｕｋ除去する除去性能はカラ
ムを通過させる溶液に影響されない。又、除去性能が低
下した吸着体は硝酸酸性水または水で洗浄することによ
って賦活させることが出来る。
本発明に従って放射性廃液な処理するＫは、酸性度を調
節した１０６ Ｈｕを含む廃液ｆａ：亜鉛粉末１゜パラ
ジウム粉末０．０１および活性炭１０割合で混合した吸
着体を充填したカラムに通液し、処理液中の１０６ Ｈ
ｕの放射能濃度が増し除去性能が低下したら通液を停止
し、上記混合カラムに硝酸酸性水、または水を通液して
洗＃Ｌ、吸着体な賦活′し再び酸性度を調節した１０’
Ｒｕを含む廃液を通液する。この手順を繰り返すこと
釦よって１ ｏ６ Ｒｕを含む廃液から”０６ Ｒｕが
除去される。
節した１０６ Ｈｕを含む廃液ｆａ：亜鉛粉末１゜パラ
ジウム粉末０．０１および活性炭１０割合で混合した吸
着体を充填したカラムに通液し、処理液中の１０６ Ｈ
ｕの放射能濃度が増し除去性能が低下したら通液を停止
し、上記混合カラムに硝酸酸性水、または水を通液して
洗＃Ｌ、吸着体な賦活′し再び酸性度を調節した１０’
Ｒｕを含む廃液を通液する。この手順を繰り返すこと
釦よって１ ｏ６ Ｒｕを含む廃液から”０６ Ｒｕが
除去される。
以下実施例と比較例を掲げて本発明の構成及び効果を具
体的に説明する。ただし実施例および比較例で使用した
放射性ルテニウムを含む廃液は、（１）二酸化ウランを
原子炉で照射し硝酸に溶解後有機溶媒により９９Ｍｏｖ
抽出した高放射性廃液を水酸化ナトリウムで中和しウラ
ン酸ナトリウムＹｐ過分離した９９Ｍ０製造廃液あるい
は（２）動力炉核燃料事業団の使用済核燃料再処理施設
から発生した高レベル放射性廃液からＵ ＋ Ｐ ｕ
・超Ｐｕ元素等を有機溶媒により抽出した後ゼオライト
やチタン酸のカラムにより核分裂生成物乞分離した（群
分離）廃液である。この両放射性廃液にはに集沈殿法や
イオン交換反応等の方法で容易に除去しうる、主として
陽イオンの化学形の１０６Ｒｕは含まれていない。除去
の対象とした１０６ Ｒｕの化学形は従来の化学的方法
では除去が困難な陰イオンを主体とした種＾のニトロシ
ル化合物である。両胸液中の硝酸ナトリウムの濃度は約
０．４モルであって各混合吸着体には流速約３ｃｍ／ｍ
ｉｎ で通液した。
体的に説明する。ただし実施例および比較例で使用した
放射性ルテニウムを含む廃液は、（１）二酸化ウランを
原子炉で照射し硝酸に溶解後有機溶媒により９９Ｍｏｖ
抽出した高放射性廃液を水酸化ナトリウムで中和しウラ
ン酸ナトリウムＹｐ過分離した９９Ｍ０製造廃液あるい
は（２）動力炉核燃料事業団の使用済核燃料再処理施設
から発生した高レベル放射性廃液からＵ ＋ Ｐ ｕ
・超Ｐｕ元素等を有機溶媒により抽出した後ゼオライト
やチタン酸のカラムにより核分裂生成物乞分離した（群
分離）廃液である。この両放射性廃液にはに集沈殿法や
イオン交換反応等の方法で容易に除去しうる、主として
陽イオンの化学形の１０６Ｒｕは含まれていない。除去
の対象とした１０６ Ｒｕの化学形は従来の化学的方法
では除去が困難な陰イオンを主体とした種＾のニトロシ
ル化合物である。両胸液中の硝酸ナトリウムの濃度は約
０．４モルであって各混合吸着体には流速約３ｃｍ／ｍ
ｉｎ で通液した。
実施例および比較例の実験には内径８闘、長さ２００Ｗ
ｍのガラス製カラムを用いこれに６０〜８０メツシユの
亜鉛粉末１．０ｇ−と１００メツシユ以下のパラジウム
粉末０．０１５’と６０〜３００メツシユの活性炭１．
ＯＰＹ混合充填した。
ｍのガラス製カラムを用いこれに６０〜８０メツシユの
亜鉛粉末１．０ｇ−と１００メツシユ以下のパラジウム
粉末０．０１５’と６０〜３００メツシユの活性炭１．
ＯＰＹ混合充填した。
吸着体の除去性能は原液の１ ’ ６ Ｈｕ放射能濃度
と通過液（処理液）の１０６Ｈｕ放射能濃度の比である
除染係数で示した。実施例１には９９Ｍ０製造廃液を、
その他の実施例と比較例には使用済核燃料再処理廃液中
の１０６Ｒｕの除去を考慮して群分離廃液を用いて実験
した。
と通過液（処理液）の１０６Ｈｕ放射能濃度の比である
除染係数で示した。実施例１には９９Ｍ０製造廃液を、
その他の実施例と比較例には使用済核燃料再処理廃液中
の１０６Ｒｕの除去を考慮して群分離廃液を用いて実験
した。
実施例 １
１０６ Ｈｕを含む９９Ｍ０製造廃液の各５０ａＪｖｐ
Ｈ２，１からｐＨ１２，５に調製し亜鉛粉末とパラジウ
ム粉末と活性炭の混合吸着体を充填したカラムに通液し
た。得られた結果を表１に示す。
Ｈ２，１からｐＨ１２，５に調製し亜鉛粉末とパラジウ
ム粉末と活性炭の混合吸着体を充填したカラムに通液し
た。得られた結果を表１に示す。
亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭を混合充填したカラ
ムの除去性能は酸性度による影響を受けないことがわか
る。
ムの除去性能は酸性度による影響を受けないことがわか
る。
比較例 １
１０’Ｒｕ’＆含む群分離廃液に水酸化す） ＩＪウム
を加えｐＨ１０，１として亜鉛粉末とパラジウム粉末と
活性炭の混合カラムと亜鉛粉末と活性炭の混合カラムに
通液しアルカリ性溶液での両眼着体の除去性能を比較し
た。結果を表−２および６に示すり 比較例 ２ １０６ Ｒｕを含む群分離廃液に硝酸を加えｐＨ２，２
として比較例１と同様に面吸着体に通液し酸性溶液での
除去性能を比較した。結果を表−４および５に示す。
を加えｐＨ１０，１として亜鉛粉末とパラジウム粉末と
活性炭の混合カラムと亜鉛粉末と活性炭の混合カラムに
通液しアルカリ性溶液での両眼着体の除去性能を比較し
た。結果を表−２および６に示すり 比較例 ２ １０６ Ｒｕを含む群分離廃液に硝酸を加えｐＨ２，２
として比較例１と同様に面吸着体に通液し酸性溶液での
除去性能を比較した。結果を表−４および５に示す。
亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭の混合吸着体の方が
１０６Ｈｕの除去性能は高い。特にアルカリ性廃液では
パラジウム粉末の添加混入の効果が明らかである。
１０６Ｈｕの除去性能は高い。特にアルカリ性廃液では
パラジウム粉末の添加混入の効果が明らかである。
実施例 ２
比較例２０群分離廃液を通液した亜鉛粉末とパラジウム
粉末と活性炭の混合カラムに水３ＱＮを通液しカラムを
洗浄後にｐＨ２８硝酸酸性とした群分離廃液を再度通液
して除去性能の回復効果を実験した。
粉末と活性炭の混合カラムに水３ＱＮを通液しカラムを
洗浄後にｐＨ２８硝酸酸性とした群分離廃液を再度通液
して除去性能の回復効果を実験した。
結果を表−６に示す。
実施例 ６
”’Ｒｕ ’＆含む群分離廃液に水酸化ナトリウムを加
えｐＨ８，５として亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭
の混合カラムに通液後、ｐｉ（２，２硝酸酸性水３０Ｍ
で洗浄しさらにｐＨ７，６とした群分離廃液を再度通液
して除去性能の回復効果を実験した。結果を表−７およ
び８に示す。
えｐＨ８，５として亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭
の混合カラムに通液後、ｐｉ（２，２硝酸酸性水３０Ｍ
で洗浄しさらにｐＨ７，６とした群分離廃液を再度通液
して除去性能の回復効果を実験した。結果を表−７およ
び８に示す。
亜鉛粉末とパラジウム粉末と活性炭の混合吸着体は酸性
廃液では洗浄に用いた水により、アルカリ性廃液では洗
浄に用いた硝酸酸性水により活性化された除去性能は回
復することがわかる。
廃液では洗浄に用いた水により、アルカリ性廃液では洗
浄に用いた硝酸酸性水により活性化された除去性能は回
復することがわかる。
以上の結果を通覧することによって、本発明により、（
イ）廃液である電解質液中の炭素とパラジウムおよび亜
鉛の電極間に生ずる電気化学的作用と活性炭の吸着能を
同時に併せて利用し従来技術では除去が困難であったニ
トロシルルテニクム化合物が効率良く除去され、これに
より１０６Ｒｕの除去性能が尚められること：（ロ）除
去性能は通過させる溶液に影響されないことおよびヒ・
）吸着体の’ ０６ Ｒｕ除去性能が低下した場合はカ
ラムに硝酸酸性水または水を通過させることにより吸着
体を洗浄し除去性能乞賦活させることが可能であること
が理解される。
イ）廃液である電解質液中の炭素とパラジウムおよび亜
鉛の電極間に生ずる電気化学的作用と活性炭の吸着能を
同時に併せて利用し従来技術では除去が困難であったニ
トロシルルテニクム化合物が効率良く除去され、これに
より１０６Ｒｕの除去性能が尚められること：（ロ）除
去性能は通過させる溶液に影響されないことおよびヒ・
）吸着体の’ ０６ Ｒｕ除去性能が低下した場合はカ
ラムに硝酸酸性水または水を通過させることにより吸着
体を洗浄し除去性能乞賦活させることが可能であること
が理解される。
特許出願人 日本原子力研究所
（外４名）
Claims (2)
- （１）活性炭に亜鉛粉末とパラジウム粉末を混合した吸
着体を充填したカラムに放射性ルテニウムを含む放射性
廃液を通過させることにより放射性ルテニウムを除去す
ることを特徴とする放射性ルテニウムを含む放射性廃液
の処理方法。 - （２）放射性ルテニウムを除去する性能が低下した吸着
体を含むカラムに硝酸水又は水を通過させて該吸着体の
放射性ルテニウムを除去する性能を賦活させる工程を更
に含む特許請求の範囲第１項記載の処理方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58237131A JPS60161598A (ja) | 1983-12-15 | 1983-12-15 | 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法 |
| US06/680,701 US4622176A (en) | 1983-12-15 | 1984-12-10 | Method of processing radioactive liquid wastes containing radioactive ruthenium |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58237131A JPS60161598A (ja) | 1983-12-15 | 1983-12-15 | 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60161598A true JPS60161598A (ja) | 1985-08-23 |
| JPH0319520B2 JPH0319520B2 (ja) | 1991-03-15 |
Family
ID=17010861
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58237131A Granted JPS60161598A (ja) | 1983-12-15 | 1983-12-15 | 放射性ルテニウムを含む放射性廃液の処理方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4622176A (ja) |
| JP (1) | JPS60161598A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6423200A (en) * | 1987-07-20 | 1989-01-25 | Mitsubishi Chem Ind | Method for sorption treatment of technetium ion |
| WO2017110485A1 (ja) * | 2015-12-24 | 2017-06-29 | 株式会社荏原製作所 | 放射性アンチモン、放射性ヨウ素及び放射性ルテニウムの吸着剤、当該吸着剤を用いた放射性廃液の処理方法 |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5415770A (en) * | 1984-04-30 | 1995-05-16 | Kdf Fluid Treatment, Inc. | Apparatus for treating fluids |
| JPS6145998A (ja) * | 1984-08-10 | 1986-03-06 | 日本原子力研究所 | 放射性廃液中の放射性ルテニウムを除去する方法 |
| JP2569357B2 (ja) * | 1988-10-07 | 1997-01-08 | 日本原子力研究所 | 放射性ガドリニウム溶液中の放射性ユーロピウムの除去方法 |
| JPH03186800A (ja) * | 1989-12-15 | 1991-08-14 | Hitachi Ltd | 放射性廃液処理設備 |
| FR2672582B1 (fr) * | 1991-02-08 | 1993-04-23 | Comurhex | Procede d'elimination du ruthenium contenu dans des solutions uraniferes. |
| US6743963B2 (en) * | 1998-12-21 | 2004-06-01 | Perma-Fix Environmental Services, Inc. | Methods for the prevention of radon emissions |
| FR2850878B1 (fr) * | 2003-02-10 | 2005-04-01 | Cogema | Procede et dispositif de capture de ruthenium present dans un effluent gazeux |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3694370A (en) * | 1971-06-21 | 1972-09-26 | Atomic Energy Commission | Process for palladium recovery |
| US3848048A (en) * | 1973-07-12 | 1974-11-12 | Atomic Energy Commission | Recovery of fission-produced technetium,palladium,rhodium and ruthenium |
| US4116863A (en) * | 1976-03-31 | 1978-09-26 | Commissariat A L'energie Atomique | Method of decontamination of radioactive effluents |
| JPS53106682A (en) * | 1977-03-01 | 1978-09-16 | Hitachi Ltd | Supporting method for hydrated metal oxide on carrier |
| JPS6051390B2 (ja) * | 1978-04-12 | 1985-11-13 | 旭硝子株式会社 | 高分子吸着材 |
| FR2448506A1 (fr) * | 1979-02-08 | 1980-09-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede de recuperation du ruthenium present dans une solution aqueuse acide |
| FR2456372A1 (fr) * | 1979-05-07 | 1980-12-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede de decontamination en ruthenium d'effluents radio-actifs liquides |
| JPS5750698A (en) * | 1980-09-11 | 1982-03-25 | Japan Atomic Energy Res Inst | Method of treating waste liquid containing radioactive ruthemium |
-
1983
- 1983-12-15 JP JP58237131A patent/JPS60161598A/ja active Granted
-
1984
- 1984-12-10 US US06/680,701 patent/US4622176A/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPS6423200A (en) * | 1987-07-20 | 1989-01-25 | Mitsubishi Chem Ind | Method for sorption treatment of technetium ion |
| WO2017110485A1 (ja) * | 2015-12-24 | 2017-06-29 | 株式会社荏原製作所 | 放射性アンチモン、放射性ヨウ素及び放射性ルテニウムの吸着剤、当該吸着剤を用いた放射性廃液の処理方法 |
| US11213799B2 (en) | 2015-12-24 | 2022-01-04 | Ebara Corporation | Adsorbent for radioactive antimony, radioactive iodine and radioactive ruthenium, and treatment method of radioactive waste water using the adsorbent |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0319520B2 (ja) | 1991-03-15 |
| US4622176A (en) | 1986-11-11 |
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