JPH03120499A - 高レベル廃棄物の処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は使用済燃料再処理施設で発生する高レベル廃棄
物の処理方法に関する。

（従来の技術） 使用済燃料再処理施設では使用済燃料を硝酸溶液で溶解
し、溶媒抽出によりウラン及びプルトニウムを核分裂生
成物その他から分離し再使用のため回収する。ここで核
分裂精製物その他は高レベル液体廃棄物となる。この高
レベル液体廃棄物には核分裂生成物以外に、回収できな
かったウラン及びプルトニウム、並びにその他の超ウラ
ン元素、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムなど
が含まれている。ウラン、プルトニウム、ネプツニウム
、アメリシウム、キュリウム等の超ウラン元素は半減期
の長い核種として知られている。

使用済燃料を硝酸溶液で溶解する工程からは硝酸溶液で
溶解できなかった核分裂生成物を主成分とする不溶解残
渣スラッジが発生する。この不溶解残渣スラッジ中には
テクネシウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム等の
有用元素が含まれている。ルテニウムの化合物の一つで
ある四酸化ルテニウムには揮発性があり、ガラス固化工
程でこの不溶解残渣スラッジ中のルテニウムが揮発する
という問題を起こす。

使用済燃料再処理施設ではこれらのほかに、溶媒抽出で
使用された溶媒を再生する工程で溶媒再生廃液、及び各
工程からのオフガスを洗浄する工程でアルカリスクラバ
ー廃液が発生する。溶媒再生廃液及びアルカリスクラバ
ー廃液は非放射性のナトリウムを主成分とする硝酸塩水
溶液である。

この本来ガラス固化する必要のない非放射性のナトリウ
ムの量はモル数にすると、高レベル液体廃棄物及び不溶
解残渣スラッジに含まれる核分裂生成物及び超ウラン元
素の合計に匹敵するか又はそれを越える値に達する。溶
媒再生廃液及びアルカリスクラバー廃液は放射性核種濃
度、放射能レベルともに高レベル液体廃棄物に比較すれ
ば低いが、高レベル廃棄物として取扱われている。

以上説明した高レベル液体廃棄物、不溶解残渣スラッジ
、溶媒再生廃液及びアルカリスクラバー廃液が高レベル
廃棄物と呼ばれている。

第２図を参照しながら従来の高レベル廃棄物の処理方法
を説明する。従来の高レベル廃棄物の処理方法では、高
レベル液体廃棄物１、不溶解残渣スラッジ２、溶媒再生
廃液３及びアルカリスクラバー廃液４はガラス固化工程
５に送られ一括してガラス固化処理される。ここで、固
化処理されたガラス固化体は貯蔵工程６に送られ貯蔵さ
れている。

（発明が解決しようとする課題） 従来の高レベル廃棄物の処理方法には、ガラス固化の工
程で高レベル液体廃棄物及び不溶解残渣スラッジに含ま
れているルテニウムが揮発するという課題があった。ま
た、溶媒再生廃液及びアルカリスクラバー廃液に含まれ
ている本来ガラス固化する必要のない非放射性のナトリ
ウムによりガラス固化体の体積が大きくなってしまうと
いう課題があった。

本発明は、上記課題を解決するためなされたもので、高
レベル液体廃棄物及び不溶解残渣スラッジに含まれてい
るルテニウムを予め選択的に除去し、ガラス固化の工程
で不溶解残渣中のルテニウムが揮発するという問題のな
い高レベル廃棄物の処理方法を提供することにある。ま
た、溶媒再生廃液及びアルカリスクラバー廃液に含まれ
ている本来ガラス固化する必要のない非放射性のナトリ
ウムを予め選択的に除去し、発生するガラス固化体の体
積を必要最小限に抑えた高レベル廃棄物の処理方法を提
供することにある。

［発明の構成］ （課題を解決するための手段） 本発明は使用済燃料再処理施設で発生する高レベル液体
廃棄物、不溶解残渣スラッジ、溶媒洗浄廃液及びアルカ
リスクラバー廃液からなる高レベル廃棄物をガラス固化
する高レベル廃棄物の処理方法において、高レベル液体
廃棄物及び不溶解残渣スラッジに含まれるルテニウムを
強酸化剤により揮発させて予め除去し、また溶媒洗浄廃
液及びアルカリスクラバー廃液に含まれるナトリウムを
イオン交換樹脂により予め除去し、ルテニウムが除去さ
れた高レベル液体廃棄物及び不溶解残渣スラッジと、ナ
トリウムが除去された溶媒洗浄廃液及びアルカリスクラ
バー廃液とをガラス固化処理することを特徴とする。ま
た、前記強酸化剤として電解酸化により４価イオンとし
たセリウムを用い前記イオン、交換樹脂の再生には硫酸
を用いることを特徴とする。

（作　用） 本発明の高レベル廃棄物の処理方法においては、高レベ
ル液体廃棄物及び不溶解残渣スラッジに含まれているル
テニウムが予め除去されているので、ガラス固化の工程
で不溶解残渣中のルテニウムが揮発するという問題がな
くなる。また、溶媒再生廃液及びアルカリスクラバー廃
液に主成分として含まれている本来ガラス固化する必要
のない非放射性のナトリウムが予め除去されているので
、発生するガラス固化体の体積を必要最小限に抑えるこ
とができる。

（実施例） 第１図を参照しながら本発明に係る高レベル廃棄物の処
理方法の一実施例を説明する。

高レベル廃棄物には高レベル液体廃棄物１、不溶解残渣
スラッジ２、溶媒洗浄廃液３及びアルカリスクラバー廃
液４の４種類がある。

受入れた高レベル液体廃棄物１及び不溶解残渣スラッジ
２はまず、ルテニウム除去工程７に送られる。高レベル
液体廃棄物１中には核分裂生成物としてのセリウムが０
．０１から０．０５ｍｏｌ／ｌの濃度で含まれている。

ルテニウム除去工程７では高レベル液体廃棄物１及び不
溶解残渣スラッジ２にセリウム８を添加してセリウム濃
度を約０．０５ｍｏｌ／ｌまたはそれ以上に調整し、酸
素過電圧の高い陽極を用いて電解酸化を行なう。

添加するセリ、ラム８としては硝酸セリウムがあり、酸
素過電圧の高い陽極としては白金電極又は白金被覆電極
がある。セリウム濃度を約０．０５ｍ。

１／Ｆ又はそれ以上に調整した溶液を電解酸化すると、
セリウムの３価イオンは４価イオンに酸化され強酸化剤
となる。ルテニウム除去工程では電解酸化により生成さ
れたセリウム４価イオンの強酸化剤としての働きにより
、高レベル液体廃棄物１及び不溶解残渣スラッジ２に含
まれるルテニウムは四酸化ルテニウムに酸化され揮発す
る。揮発した四酸化ルテニウムはルテニウム回収塔９で
回収される。ルテニウム回収塔９は炭素数が６から１２
程度のパラフィン系炭化水素有機溶媒を洗浄液としたガ
ス洗浄塔であり、ここで四酸化ルテニウムガスは還元さ
れて二酸化ルテニウムの固体として回収される。高レベ
ル液体廃棄物１及び不溶解残渣スラッジ２に含まれる元
素の中で酸化されて揮発性を帯びる元素はルテニウムだ
けであり、ルテニウム除去工程７でルテニウムが選択的
に揮発し、したがって、ルテニウム回収塔９ではルテニ
ウムが選択的に回収される。

上述したようにルテニウム除去工程７で使用する強酸化
剤としては電解酸化により４価イオンとしたセリウムを
用いることを特徴とする。

一方、溶媒洗浄液３及びアルカリスクラバー廃、皮４は
ナトリウム除去工程１０に送られる。ナトリウム除去工
程１０では陽イオン交換樹脂１１により溶媒洗浄廃液３
及びアルカリスクラバー廃液４の主成分であるナトリウ
ムは除去される。このナトリウムは非放射性であり、本
来ガラス固化する必要のない元素である。陽イオン交換
樹脂１１へのナトリウムの吸着の反応式を以下に示す。

ＲＡＨ＋Ｎａ”−＋ＲＡＮａ＋Ｈ” Ｒ：母体合成樹脂 ＡＨ：酸性基（この内Ｈは水素原子） 溶媒洗浄液３及びアルカリスクラバー廃液４の主成分で
あるナトリウムを吸着した陽イオン交換樹脂１１ａは硫
酸１２により再生する。再生廃液１３の主成分は硫酸ナ
トリウム１４である。硫酸ナトリウム１４は化学的に安
定な物質として知られている。ナトリウムを吸着した陽
イオン交換樹脂１１ａの再生の反応式を以下に示す。

ＲＡＮａ＋１／２Ｈ２８０４ →ＲＡＨ＋１／２Ｎａ２３０４ すなわち、ナトリウム除去工程１０は本来ガラス固化す
る必要のない非放射性のナトリウムを化学的に安定な硫
酸ナトリウム１４に変換して溶媒洗浄廃液３及びアルカ
リスクラバー廃液４から除去する働きをしている。上述
したように陽イオン交換樹脂の再生には硫酸を用いるこ
とを特徴とする。

つぎにルテニウムが除去された高レベル液体廃棄物１及
び不溶解残渣スラッジ２と、ナトリウムの除去された溶
媒洗浄廃液３及びアルカリスクラバー廃液４とは合体さ
れ、ガラス固化工程５に送られ同時にガラス固化処理を
受はガラス固化となる。このガラス固化体は貯蔵工程６
に送られ貯蔵される。なお、第１図ではルテニウム除去
工程７でルテニウムを除去し・た高レベル液体廃棄物１
及び不溶解残渣スラッジ２とナトリウム除去工程１０で
ナトリウムを除去した溶媒洗浄廃液３及びアルカリスク
ラバー廃液４とを合体し一緒にガラス固化処理する例で
説明したが、これに限ることなく別々にガラス固化処理
することもできる。

［発明の効果〕 本発明によれば、高レベル液体廃棄物及び不溶解残渣ス
ラッジに含まれているルテニウムが予め除去されている
ので、ガラス固化の工程でルテニラムが揮発するという
問題のない高レベル廃棄物の処理方法を提供できる。ま
た、本発明によれば、溶媒再生廃液及びアルカリスクラ
バー廃液に主成分として含まれている本来ガラス固化す
る必要のない非放射性のナトリウムが予め除去されてい
るので、発生するガラス固化体の体積を必要最小限に抑
えた高レベル廃棄物の処理方法を提供できる。

高レベル液体廃棄物及び不溶解残渣スラッジに含まれて
いる元素の中で酸化されて揮発性を帯びるのはルテニウ
ムだけである。したがって、本発明によれば、ルテニウ
ムを揮発させて回収することにより高純度のルテニウム
を得ることができる。

また、前記強酸化剤として電解酸化により４価イオンと
したセリウムを用いれば、高レベル液体廃棄物中に含ま
れているセリウムを利用でき、強酸化剤として添加すべ
きセリウムが少量で済み、ガラス固化体に余計に加わる
元素を最小限に抑えることができる。さらに、前記イオ
ン交換樹脂の再生に硫酸を用いれば、除去したナトリウ
ムは化学的に安定な硫酸ナトリウムにすることができる
。

【図面の簡単な説明】 第１図は本発明に係る高レベル廃棄物の処理方法の一実
施例を示すフロー図、第２図は従来の高レベル廃棄物の
処理方法を示すフロー図である。 １・・・高レベル液体廃棄物 ２・・・不溶解残渣スラッジ ３・・・溶媒洗浄廃液 ４・・・アルカリスクラバー廃液 ５・・・ガラス固化工程 ６・・・貯蔵工程 ７・・・ルテニウム除去工程 ８・・・セリウム ９・・・ルテニウム回収塔 ＩＯ・・・ナトリウム除去工程 １１・・・陽イオン交換樹脂 １１ａ・・・ナトリウムを吸着した陽イオン交換樹脂 １２・・・硫酸 １３・・・再生廃液 １４・・・硫酸ナトリウム ソ 革　ｔＴｌ！Ｊ

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 使用済燃料再処理施設で発生する高レベル液体廃棄物、
   不溶解残渣スラッジ、溶媒洗浄廃液及びアルカリスクラ
   バー廃液からなる高レベル廃棄物をガラス固化する高レ
   ベル廃棄物の処理方法において、前記高レベル液体廃棄
   物及び不溶解残渣スラッジに含まれるルテニウムを強酸
   化剤により揮発させて予め除去し、また溶媒洗浄廃液及
   びアルカリスクラバー廃液に含まれるナトリウムをイオ
   ン交換樹脂により予め除去したのち前記ルテニウムが除
   去された高レベル液体廃棄物及び不溶解残渣スラッジと
   、前記ナトリウムが除去された溶媒洗浄廃液及びアルカ
   リスクラバー廃液とをガラス固化処理することを特徴と
   する高レベル廃棄物の処理方法。