JP3032193B1 - アメリシウムをキュリウムから分離する方法 - Google Patents

アメリシウムをキュリウムから分離する方法

Info

Publication number
JP3032193B1
JP3032193B1 JP11016860A JP1686099A JP3032193B1 JP 3032193 B1 JP3032193 B1 JP 3032193B1 JP 11016860 A JP11016860 A JP 11016860A JP 1686099 A JP1686099 A JP 1686099A JP 3032193 B1 JP3032193 B1 JP 3032193B1
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
carbonate
aqueous solution
americium
curium
mixed
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP11016860A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2000211925A (ja
Inventor
義和 駒
智造 小山
康正 田中
哲生 深沢
守 鴨志田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hitachi Ltd filed Critical Hitachi Ltd
Priority to JP11016860A priority Critical patent/JP3032193B1/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP3032193B1 publication Critical patent/JP3032193B1/ja
Publication of JP2000211925A publication Critical patent/JP2000211925A/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Treatment Of Water By Oxidation Or Reduction (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

【要約】 【課題】濃厚炭酸カリウム溶液を用いる従来の炭酸塩沈
澱分離法の分離性能と同程度の分離性能を維持し、しか
も廃棄物として発生するアルカリ金属炭酸塩の量が低減
できるアメリシウムとキュリウムとの分離方法を提供す
る。 【解決手段】アメリシウムとキュリウムを含む水溶液と
炭酸ルビジウム水溶液または炭酸セシウム水溶液とを混
合し、混合水溶液中にオゾンのごとき酸化剤を供給して
アメリシウムを5価に酸化することによりAmを選択的
に沈澱させ、生成したアメリシウム沈澱を分離する。使
用済核燃料からピューレックス法によりウラン、プルト
ニウムを回収した後の高レベル放射性廃液から回収され
たAmとCmを含む溶液からAmを分離する方法として
効果的に適用できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、アメリシウム(A
m)とキュリウム(Cm)とを含有する水溶液、例えば
使用済核燃料からピューレックス法によりウランおよび
プルトニウムを回収する際に発生する高レベル放射性廃
液から回収されたAmとCmを含む硝酸水溶液中のAm
をCmから分離する方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】原子炉で照射した照射核燃料中には、核
分裂性物質であるウランとプルトニウムの他に、マイナ
ーアクチニド元素と呼ばれるネプツニウム(Np)、A
m、Cm等が存在する。使用済核燃料中のウランとプル
トニウムは化学処理により回収して、高速炉燃料として
有効に再利用される。マイナーアクチニド元素は一般に
高レベル放射性廃棄物として処理されるが、α線を放出
する同位体が多く存在するために放射能毒性が非常に高
く、廃棄物としての環境への放出は回避する必要があ
る。マイナーアクチニド元素は一般に核分裂しにくい
が、Am−242m、Cm−245といった核分裂性の
核種が存在し、高速炉の炉心においては熱出力に寄与し
うる。このことから、原子力発電により生成するマイナ
ーアクチニドを原子炉内で燃焼させ、可能な限りそれら
の生成量を抑制する技術が有用である。
【0003】一方、AmとCmについて述べるならば、
Cmの同位体には発熱性の核種が多く、酸化物燃料とし
て利用することが難しいのに対して、Amの同位体はC
mに比べて発熱性は少ないため、酸化物燃料として利用
することも可能である。そのため、CmとAmとを分離
してCmを酸化物燃料として利用しようとする場合に
は、AmをCmから分離することが必要となるが、水溶
液中において両者は化学的に極めて類似した挙動を示す
ため、有効な分離方法は非常に少ない。
【0004】AmとCmの相互分離に有力な方法の一つ
に、炭酸カリウム溶液中でAmを選択的に酸化して沈澱
させる方法がある(G. A. Burney: Separation of Amer
icium from Curium by Precipitation of K3AmO2(CO3)
2, Nuclear Applications,Vol. 4, 217-221 (196
8))。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかし上記の濃厚炭酸
カリウム溶液によるAmの酸化、沈澱方法においては、
3.5Mといった濃厚な炭酸カリウム溶液を用いる必要
があり、処理に用いた炭酸カリウムは最終的には廃棄物
として処理される。カリウムのようなアルカリ金属を含
む放射性廃液の処理・処分に係る負担は大きく、発生す
る廃液の量を低減することが望ましいという観点から
は、上記のような濃厚炭酸カリウム溶液を用いる従来の
方法は好ましくない。
【0006】そこで本発明は、濃厚炭酸カリウム溶液を
用いる従来の炭酸塩沈澱分離法の分離性能と同程度の分
離性能を維持し、しかも廃棄物として発生するアルカリ
金属炭酸塩の量が低減できる、新規かつ改良されたAm
とCmとの分離方法を提供することを目的としてなされ
たものである。
【0007】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明によるA
mをCmから分離する方法は、AmとCmを含む水溶液
と炭酸ルビジウム水溶液または炭酸セシウム水溶液とを
混合し、混合水溶液中に酸化剤を供給してAmを5価に
酸化することによりAmを選択的に沈澱させ、生成した
Am沈澱を分離することを特徴とするものである。生成
したAm沈澱は、ろ過等の分離手段を用いてCmを含む
ろ液と分離することができる。
【0008】本発明の方法は、AmとCmの他に希土類
元素も含む水溶液に対しても適用することができる。こ
の場合、希土類元素はCmと化学的な挙動が似ているた
め、Cmとともにろ液中に含まれることになる。
【0009】
【発明の実施の形態】炭酸塩として炭酸カリウム(K2
CO3 )、炭酸ルビジウム(Rb2 CO3 )、炭酸セシ
ウム(Cs2 CO3 )を用い、これらの炭酸塩水溶液中
で酸化剤としてオゾン(O3 )を用いてAm(III)をA
m(V)に酸化したときのAm(V)収率と炭酸イオン活量の
関係を調べた。なお、水の活量は、所定濃度の炭酸塩溶
液を75℃に加温した水蒸気圧を測定して求め、炭酸塩
の活量はGibbs-Duhemの関係式により求めた。炭酸イオ
ンの活量は、近似的に炭酸塩の平均活量とした。また、
Amの原子価分析には吸光光度法を用いた。
【0010】炭酸塩溶液中でAmをオゾンにより酸化す
ると、Am(III)は速やかに酸化されてAm(V)とAm(V
I)が平衡に達する。このときのAm(V)とAm(VI)の生
成比と炭酸イオン活量の関係を図1のグラフに示す。こ
のグラフからわかるように、生成比は炭酸イオンの活量
に直線的に依存しており、炭酸イオン活量(炭酸イオン
濃度)を高めると、沈澱となるAm(V)の生成比が上昇
する。
【0011】Am(V)の濃度は吸光光度法により行って
いるため、検出限界値はAm(V)収率95%となり、こ
れは生成比で20に相当する(図1のグラフで点線で示
している)。図1のグラフの直線を高炭酸イオン活量側
に外挿すると、生成比=20は炭酸イオン活量が15付
近で得られることから、炭酸イオン活量=15を炭酸塩
の濃度に換算することによって、95%の収率(生成比
=20)でAm(V)が生成する各炭酸塩溶液の最低濃度
を求めることができ、この濃度を表1に示す。
【0012】 表1:95%のAm(V)収率を得る最低炭酸塩溶液濃度炭酸塩の種類 最低濃度(M)2 CO3 3.5 Rb2 CO3 3.2Cs2 CO3 1.0
【0013】表1から、95%のAm(V)酸化収率を得
るには、K2 CO3 を用いた場合には3.5Mが必要で
あるのに対して、Rb2 CO3 を用いると3.2Mでよ
く、Cs2 CO3 を用いると1.0Mでよいことにな
り、炭酸塩濃度をそれぞれ約10%、および約70%低
減することができることになる。95%のAm(V)収率
が得られれば、99%以上のAmを沈殿として回収する
ことができる。
【0014】
【実施例】AmとCmと希土類元素を含む硝酸酸性水溶
液を、これら金属の合計濃度が約0.4M以上となるよ
うに加熱濃縮する。濃縮した硝酸水溶液にRb2 CO3
水溶液またはCs2 CO3 水溶液を添加混合し、混合水
溶液中の3価金属(Am、Cm等)が0.12M以下、
Rb2 CO3 が3.2MまたはCs2 CO3 が1.0M
となるように調整する。3価金属の濃度を0.12M以
下にするのは、これらの金属が析出しないようにするた
めである。
【0015】次いでこの混合水溶液を75〜90℃に加
熱し、酸化剤としてオゾンを含むガス(3%O3
2 )を通気することにより、Amを5価に酸化して沈
澱を生成させる。酸化剤としてペルオキシ二硫酸水溶液
を添加することもできる。AmがAm(V)に酸化される
のに伴い沈澱するので、この沈澱をろ過して沈殿物を回
収する。Am沈澱はRb2 CO3 水溶液またはCs2
3 水溶液で洗浄した後、硝酸に溶解して硝酸溶液とす
ることができる。一方、ろ液中に含まれるCmや希土類
元素は、ろ液を処理して水酸化物またはシュウ酸塩とし
て回収することができる。
【0016】
【発明の効果】上述したところからわかるように本発明
によれば、従来の炭酸塩沈澱分離法に用いられていた炭
酸カリウム水溶液に代えて、炭酸ルビジウム水溶液また
は炭酸セシウム水溶液を使用することによって、炭酸カ
リウムを用いた場合と同等の分離性能でAmをCmから
分離でき、しかも廃棄物となるアルカリ金属炭酸塩の量
を低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】各種アルカリ金属炭酸塩水溶液中でのAm(V)
とAm(VI)の生成比と炭酸イオン活量との関係を示すグ
ラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田中 康正 茨城県那珂郡東海村大字村松4番地33 核燃料サイクル開発機構 東海事業所内 (72)発明者 深沢 哲生 茨城県日立市大みか町7丁目2番1号 株式会社日立製作所 電力・電機開発本 部内 (72)発明者 鴨志田 守 茨城県日立市大みか町7丁目2番1号 株式会社日立製作所 電力・電機開発本 部内 (56)参考文献 特開 昭62−297219(JP,A) 特開 平9−80193(JP,A) 特開 平8−194094(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C01G 56/00 G21F 9/06 581

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 アメリシウムとキュリウムを含む水溶液
    と炭酸ルビジウム水溶液または炭酸セシウム水溶液とを
    混合し、混合水溶液中に酸化剤を供給してアメリシウム
    を5価に酸化することによりAmを選択的に沈澱させ、
    生成したアメリシウム沈澱を分離することを特徴とする
    アメリシウムをキュリウムから分離する方法。
  2. 【請求項2】 前記混合水溶液中の炭酸ルビジウムを
    3.2Mまたは炭酸セシウムを1.0Mの濃度に調整す
    ることを特徴とする請求項1記載の方法。
JP11016860A 1999-01-26 1999-01-26 アメリシウムをキュリウムから分離する方法 Expired - Fee Related JP3032193B1 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP11016860A JP3032193B1 (ja) 1999-01-26 1999-01-26 アメリシウムをキュリウムから分離する方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP11016860A JP3032193B1 (ja) 1999-01-26 1999-01-26 アメリシウムをキュリウムから分離する方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP3032193B1 true JP3032193B1 (ja) 2000-04-10
JP2000211925A JP2000211925A (ja) 2000-08-02

Family

ID=11927984

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP11016860A Expired - Fee Related JP3032193B1 (ja) 1999-01-26 1999-01-26 アメリシウムをキュリウムから分離する方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3032193B1 (ja)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4114076B2 (ja) 2004-02-17 2008-07-09 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 アクチノイド元素の分離方法
JP2019215166A (ja) * 2018-06-11 2019-12-19 株式会社東芝 プルトニウム同位体の分離方法

Also Published As

Publication number Publication date
JP2000211925A (ja) 2000-08-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2431896C2 (ru) Способ регенерации отработанного ядерного топлива и получения смешанного уран-плутониевого оксида
US4011296A (en) Irradiated fuel reprocessing
Delegard et al. Chemical disposition of plutonium in Hanford site tank wastes
JP3032193B1 (ja) アメリシウムをキュリウムから分離する方法
Bell et al. Photo and Radiation Chemistry in Nuclear Fuel Reprocessin
US2874025A (en) Oxidation of transuranic elements
US2899452A (en) Thorium oxalate-uranyl acetate cou-
Nunez et al. Evaluation of hydroxamic acid in uranium extraction process: literature review.
US5422084A (en) Process for dissolving plutonium dioxide by means of OH- radicals produced by the radiolysis of water usable for the treatment of dissolving fines and plutoniferous waste
Flanary et al. Hot-cell studies of aqueous dissolution processes for irradiated carbide reactor fuels
JP3099019B2 (ja) ネプツニウムの選択的逆抽出分離方法
Paviet-Hartmann et al. Nuclear Fuel Reprocessing
US5417943A (en) Method for producing UO2 or (U/PU)02 powder
US3551119A (en) Precipitation method of recovering element 95 from contaminants
JPH0634057B2 (ja) Mox燃料の製造方法
JP3323856B2 (ja) 核分裂生成物、キュリウム及びアメリシウムを含む溶液からアメリシウムを分離する方法
US2912302A (en) Processes for separating and recovering constituents of neutron-irradiated uranium
US2847273A (en) Manganese dioxide method for preparation of protoactinium
RU2382425C1 (ru) Способ переработки отработавшего ядерного топлива
Toth et al. Photochemical separation of actinides in the Purex process
US3156523A (en) Element 95 and method of producing said element
US2856261A (en) Iodate method for purifying plutonium
US3554867A (en) Method of obtaining americium
Gray et al. Recovery of americium-241 from aged plutonium metal
US3039847A (en) Separation of metal values from nuclear reactor poisons

Legal Events

Date Code Title Description
R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313115

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080210

Year of fee payment: 8

S531 Written request for registration of change of domicile

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080210

Year of fee payment: 8

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313115

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080210

Year of fee payment: 8

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080210

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090210

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090210

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100210

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110210

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110210

Year of fee payment: 11

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313117

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110210

Year of fee payment: 11

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110210

Year of fee payment: 11

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120210

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120210

Year of fee payment: 12

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130210

Year of fee payment: 13

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140210

Year of fee payment: 14

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees