JPH0453277B2 - - Google Patents

Info

Publication number
JPH0453277B2
JPH0453277B2 JP26868784A JP26868784A JPH0453277B2 JP H0453277 B2 JPH0453277 B2 JP H0453277B2 JP 26868784 A JP26868784 A JP 26868784A JP 26868784 A JP26868784 A JP 26868784A JP H0453277 B2 JPH0453277 B2 JP H0453277B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
plutonium
aqueous
solution
uranium
organic phase
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP26868784A
Other languages
English (en)
Other versions
JPS60227196A (ja
Inventor
Shumiidaa Herumuuto
Burairu Hansuuyurugen
Korariku Tsudeneku
Eeberuto Kurausu
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH
Original Assignee
KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH filed Critical KERUNFUORUSHUNGUSUTSUENTORUMU KAARUSURUUE GmbH
Publication of JPS60227196A publication Critical patent/JPS60227196A/ja
Publication of JPH0453277B2 publication Critical patent/JPH0453277B2/ja
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42Reprocessing of irradiated fuel
    • G21C19/44Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
    • G21C19/46Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02WCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50Reuse, recycling or recovery technologies

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Compounds Of Unknown Constitution (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野 本発明は、回収すべき分裂物質を水性の強硝酸
中に溶解させ、分裂物質を有機抽出剤溶液を用い
て水相から有機相に移行させかつ相互に別々に精
製した形で水溶液中に再抽出する形式で、分裂物
質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物
質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に、燃
焼した照射ずみの核燃料及び/又は親物質の再処
理工程で分離する改良方法に関する。 従来の技術 更に、照射ずみ核燃料及び/又は親物質を再処
理するためには、いわするプルトニウム−ウラン
−還元−抽出法(PUREX法)が実施される。こ
の方法は、燃料要素被覆材料に対して選択的に行
なわれる、先行せる強硝酸中での核燃料及び/又
は親物質の溶解の後で、ウランとプルトニウムを
一緒に水性硝酸から有機燐酸トリブチル/ケロシ
ン溶液中に抽出しかつ妨害物質の主要量から水性
硝酸中で分離しかつ次いでプルトニウムをウラン
から分離しかつ選択的に還元した後に水相に再び
戻し抽出する第1回目抽出サイクルと、夫々ウラ
ン及びプルトニウムのための2回の別の精製サイ
クルとから成り、その後ウラン並びにプルトニウ
ムは水溶液で存在する。この処理形式は従来、目
下一般的なウラン及びプルトニウムに関する規格
(一定の分裂生成核種又は別の異種核種に関する
生成物純度)を達成するために必要である。 以下の表には、33000MWd/tの燃焼後の照
射ずみ核燃料の冷却時間に依存する必要な除染率
がまとめられている。除染率(DF)は一方では
溶液で存在する濃度を基準とすることができ、そ
の際除染率は精製処理前の濃度とその後の濃度と
の比によつて得ることができ、又は精製前と精製
後の放射能低下率であつてもよい。表の第3欄及
び第4欄には、その都度のウラン及びプルトニウ
ムの全除染率(DFges)、すなわち再処理の終了
後ウラン生成物又はプルトニウム生成物の必要な
純度を得るために、ウラン及びプルトニウム内の
不純物濃度を低下させるべき率を示す。
【表】 種々の妨害物質、そのうちでも分裂生成物が同
様な処理条件下で種々の効率で除去されうること
は公知である。除去するのが比較的困難であるの
は、分裂生成物のジルコニウム/ニオブ及びルテ
ニウムである。別の妨害物質は容易に除去するこ
とができるという事実から出発すると、ウランな
いしはプルトニウムの必要な分裂生成物除染は再
処理プロセス中に実質的に核種Zr−95及びRu−
106並びにそれらの娘核種においてのみ決定され
ると結論することができる。このために必要な
DFは、表の第5欄に“主要なSP−DF”として
記載されている。3年以上の冷却時間から、分裂
生成物分離の主問題は実質的に有効なRu分離に
おいてのみ見なされる、それというのもZrは分
解されておりかつ別の核種の全てはプロセスの抽
出条件下で問題なく分離されるからである。
DFgesの値に対する主要なSP−DFの低い値は、
ウラン又はプルトニウム生成物中の他の分裂生成
物−核種の一部がより強く妨害しかつそれにより
高い比DFが必要となることにより成立する。し
かしながら、このことは達成されない、それとい
うのもこれらは容易に分離されうるからである。
第6及び7欄には、ウランが精製されるべきであ
る、プルトニウム及びネプツニウムに関する除染
率が示されている。相応して、プルトニウム精製
の際のウラン及びネプツニウムに関するDFが第
8及び9欄に示されている。第6〜9欄から、ウ
ラン内のPu及びNpに関するDF並びにプルトニ
ウム内のU及びNpに関するDFは冷却時間には依
存しないことが推察される。それに対して、選択
した分裂生成物のために必要なDFは冷却時間に
対する顕著な依存性を示す。既にPUREX法の第
1回目のサイクルでルテニウムに関しては、3年
の冷却時間でほぼ所要のDF以下の値にある除染
率が達成されるが、照射ずみ核燃料を再処理する
ための公知装置においては生成物のウランにおい
ては大抵は全部で3回のサイクル後に初めてPu
及びNpに関する必要はDFが達成される。 発明が解決しようとする問題点 本発明の課題は、照射ずみの核燃料及び/又は
親物質のための処理工程の従来の方法を、効率を
同じか又は更に改良すると同時に、簡略化、ない
しは必要な分離及び精製サイクルの回数を減らす
ことである。 問題点を解決するための手段 前記課題は、本発明により、 (a) 強硝酸性溶解溶液からウランとプルトニウム
を一緒に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1
〜5モルの硝酸を用いた第1回目の上記有機相
の洗浄を行ない、この際妨害物質の主成分を高
放射性廃棄物水溶液と共にサイクルから除去
し、 (b) 残留ルテニウムを分離するために、高濃度の
リサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO3約4
モルを有する洗浄溶液を用いて高めた温度で有
機相の第2回目の洗浄を行ない、 (c) 残留ジルコニウムを分離するために、高濃度
のリサイクルする生成硝酸ラウニル、HNO3
1モルを有する洗浄液を用いて高めた温度で有
機相の第3回目の洗浄を行ない、 (d) プルトニウムの電解還元によりウランからプ
ルトニウムを分離しかつ該プルトニウムを水溶
液に抽出し、 (e) Pu再抽出工程を繰返すと同時に、有機相内
に残留したPu()を高濃度のリサイクルする
生成硫酸ウラニル、HNO3約0.3モルを有する
硝酸水溶液を用いて高めた温度で電解還元する
ことによりPu()とし、 かつ前記工程(b)、(c)及び(e)の水性廃液を、沸点
温度での熱処理工程及び/又は脱硝工程及び/又
はシユウ酸、アルカリ金属シユウ酸塩及びアルカ
リ金属フツ化物の群から成る少なくとも1種の錯
化剤の水溶液の添加工程及び/又はシリカゲル、
酸化チタン及び酸化アルミニウムの群から成る少
なくとも1種の吸着剤の添加工程から成る中間工
程を介して、抽出工程(a)の前又はその間の水性溶
解溶液に戻すことにより解決される。 選択的に前記課題はまた、 (a) 強硝酸性溶解溶液からウランとプルトニウム
を一緒に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1
〜5モルの硝酸を用いた第1回目の上記有機相
の洗浄を行ない、この際妨害物質の主成分を高
放射性廃棄物水溶液と共にサイクルから除去
し、 (b) 残留ルテニウムを分離するために、高濃度の
リサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO3約4
モルを有する洗浄溶液を用いて高めた温度で有
機相の第2回目の洗浄を行ない、 (c) 残留ジルコニウムを分離するために、高濃度
のリサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO3
1モルを有する洗浄液を用いて高めた温度で有
機相の第3回目の洗浄を行ない、 (d) プルトニウムの電解還元によりウランからプ
ルトニウムを分離しかつ該プルトニウムを水溶
液に再抽出し、 (e) Pu抽出工程を繰返すと同時に、有機相内に
残留したPu()を高濃度のリサイクルする生
成硫酸ウラニル、HNO3約0.3モルを有する硝
酸水溶液を用いて高めた温度で電解還元するこ
とによりPu()とし、 前記工程(b)、(c)及び(e)の少なくとも1つの工程
で水相に対してそれを有機相と接触させる前に、
シユウ酸、アルカリ金属シユウ酸塩及びアルカリ
金属フツ化物の群から成る錯化剤の少なくとも1
つの錯化剤の水溶液を添加しかつ前記工程(b)、(c)
及び(e)の水性廃液を間接的に、沸点温度での熱処
理工程及び/又は脱硝工程及び/又はシリカゲ
ル、酸化チタン及び酸化アルミニウムの群から成
る少なくとも1種の吸着剤を添加する工程から成
る中間工程を介して、抽出工程(a)の前又はその間
の溶解剤水溶液に戻すことにより解決される。 本発明方法の有利な1実施態様は、放射性妨害
物質のルテニウム及び/又はジルコニウムを希釈
するために、前記処理工程(b)、(c)及び(e)の少なく
とも1つの工程で水相に対してそれを有機相と接
触させる前に付加的にニトロシル硝酸ルテニウ
ム、硝酸ルテニウム及びオキシ硝酸ジルコニウム
から成る不活性ルテニウム及び/又は不活性ジル
コニウムの塩の少なくとも1つを加えることによ
り成る。 工程(b)及び(c)の水性洗浄液又は工程(e)の再抽出
水溶液中のリサイクルする硝酸ウラニルの濃度は
0.2〜1モル/である。有利には、工程(b)、(c)
及び(e)で高めた温度は夫々40〜60℃の範囲にあ
る。錯化剤を含有する溶液は極く低い錯化剤濃度
を有するにすぎずかつ有利には錯化剤10-5〜10-3
モルである。また、不活性のルテニウム及び/又
はジルコニウムの添加量は比較的低い、従つて工
程(b)及び/又は(c)及び/又は(e)における水相は
夫々不活性Ru及び/又はZr約10-4モルを含有す
る。 ジルコニウム及びルテニウム除染率を改良する
ために、確かに以下の個々の手段が公知になつて
いる: (1) 最適な酸濃度で2つの洗浄工程を適用する、
この場合にはZr分離は低い酸濃度でかつRu分
離は高い酸濃度で作業する〔“レアクター・ハ
ンドブツク(Reactor Handbook)”第巻、
ストラー(Stoller、S.M.)、リチヤード
(Richards、R.B.)著、N.Y.インターサイエン
ス出版社1961年、p107〜116、154、155、229
〜234〕。 (2) 洗浄抽出器内で高めた温度を適用する〔シユ
レア(C.S.Schlea)、ジエニングス(A.S.
Jennings)著、“ソルベント・エクストラクシ
ヨン・ケミストリ・オブ・メタルズ(Solvent
Extraction Chemistry of Metals)”出版社:
マツケイ(Mckay)他;マクミリラン ロン
ドン−メルボルン−トロント、1965年、p81〜
101〕 (3) ウランで抽出剤の高めた飽和度により除染率
を改善する〔ブルース(F.R.Aruce)著、
“Proceed.of Int.Conf.Peaceful Usee of At.
Energy”第7巻、p100〜1120、ユナイテツ
ド・ネーシヨンズ、ニユーヨーク1956年〕。 しかしながら、これらの手段は異なつた装置内
で一般的PUREX法で適用された。しかしなが
ら、この場合にはこれらの手段を得らない方法と
比較すると分裂生成物除染率の僅かな上昇が達成
されたにすぎない。いずれの場合にも、個々の実
験から期待された効果はこれらの手段をPUREX
法に導入した際に達成されなかつた。この理由
は、おそらく低濃度及び高濃度の酸洗浄流(手段
1)が最初のサイクルの従来公知のPUREX法系
路のHA抽出器及び洗浄器(HS抽出器)の領域
におけるRu及びZrの抽出核種の蓄積のために直
接戻すことにある(第1図参照)。これにより
個々の手段の予期された利点はPUREX法では実
現され得なかつた、すなわち抽出可能な種は抽出
不能な種に転換されずかつそれにより水相中に残
留した。 発明の効果 前記欠点は本発明方法で排除される。本発明方
法は計3つの洗浄工程を包含する、この場合第2
及び第3公定の水性廃液は中間処理にかけられか
つ次いで直接溶解溶液又はHA塔に戻される。中
間処理では、抽出可能なRu及びZrの種は抽出不
能な種に転換される。この目的は沸騰温度におけ
る熱処理又は化学的手段、例えば脱硝、錯化剤の
添加、吸着剤の添加によるか、又はこれらの処理
の任意の組合せにより達成される。プルトニウム
の電解還元によりウランからプルトニウムを分離
しかつ該プルトニウムを水溶液中に再抽出するこ
とにより、本発明方法ではほぼ室温での一般的分
離公定後に高めた温度、例えば60℃での第2回目
のPu還元及び再抽出工程を接続する。その後、
最後に挙げた工程からの有機ウラン流は初めてウ
ランの再抽出塔に導入される。従つて、一方では
新しい有機抽出剤溶液を用いた水性Pu()流の
ウラン洗浄が省かれ、他方では有機ウラン流は残
留プルトニウムを除去する第2の電解質−Pu再
抽出にかけられる。この工程からの水性廃液は同
様に前記中間処理に供給されかつ次いで溶解溶液
ないしはHA塔に戻される。 中間処理で錯化剤の添加を行なわない場合に
は、錯化剤は第2及び第3洗浄工程並びに第2電
解工程のための硝酸含有洗浄水溶液に加えること
ができる。 両者の選択的操作形式の付加的改良は、いわゆ
るイソトロープ希釈により行なうことができる、
すなわち不活性ルテニウム及び/又は不活性ジル
コニウムを化合物の形で第2及び第3洗浄工程の
洗浄水溶液又は第2電解工程のための水溶液に加
えることにより放射性核種に対する洗浄作用を高
めることができる。 実施例 次に第2図に系統図で示した実施例につき本発
明を詳細に説明する。 第2図及び相応する符号の説明と合致して、
HAF供給溶液の流量(流量=1)に対する供給
すべき溶液の以下の流量で操作した: HAF 1 HAX 3 HSS 0.2 HS−I−S 0.3 HS−I−s 0.3 1BXS 1 1BX−I−S 0.6 1CX 3 溶液HS−I−S、HS−−s及び1BX−I
−Sは夫々ウラン100g/を含有していた。HS
−I塔、HS−塔及び1BX−I塔からの廃液の
中間処理は、≦0.5モル酸溶液の還流下の沸騰から
成つていた。この場合、抽出可能なルテニウム
(ぞの化合物の形で)及び抽出可能なジルコニウ
ム(その化合物の形で)は80〜99%が相応する抽
出可能な種に変換された。HS−I塔からの廃液
は、20〜100の範囲のルテニウムに関する付加的
なDFを有していた。HS−塔からの廃液はジル
コニウムに関する付加的DF≧10を有していた。
有機ウラン含有流からの1BX電解塔内のプルト
ニウム分離は、DF=2000〜10000を示したが、ウ
ラン流の1BX−塔内では、付加的DF=100〜
500によつて特徴付けられるもう1つのプルトニ
ウム分離を示した(この値はパルスカラムに相当
する)。従つて、ウラン最終生成物の必要な純度
が達成された。プルトニウム含有最終生成物1BP
(マスターミツクス)は5〜50倍量のウランを含
有していた。この際最終生成物中のウラン量を減
少させるべき場合、すわなちウランを更に分離す
べき場合には、1BX塔との間に一般的1BS塔を中
間接続することができる。 次に図面について説明する。 第1図は、抽出−及びU−Pu分離サイクル、
2回のU精製サイクル及び2回のPu精製サイク
ルから成る公知のPUREX法の工程図を示し、図
中の各符号は以下の意味を表わす。 HAF:ウラン、プルトニウム、ネプツニウム及
び場合によりその他のアクチニド希土類元素、
妨害物質例えば放射性分裂生成物、放射化生成
物を含有する水/強硝酸性の高放射性供給溶
液; 出所:核燃料及び/又は親物質溶解器。 HAX:有機抽出剤溶液:30%のTBP/ケロシン
溶液。 HA:アクチニド希土類元素例えばU、Pu等を水
相から有機相に移行させるための抽出塔、この
場合には比較的少量の妨害物質が一緒に抽出さ
れる。 HAW:主要量の妨害物質及び微量のプルトニウ
ム及びウランを含有する、水性、硝酸性の高放
射性廃液。 HAP:HS塔での第1回目の洗浄工程前の有機ウ
ラン/プルトニウム流。 HS:水/硝酸性溶液HSS(HNO3約1〜5モル)
を用いてHAPを向流洗浄するための塔。第1
回目の洗浄工程;流出液HSR(水性)はHA塔
に戻される;HS塔はHA塔の上にあつて、HA
塔と1つのユニツトを構成することができる。 HSP:TS塔での第2回目の洗浄工程前の有機ウ
ラン−プルトニウム流。 TS:水/硝酸溶液TSS(HNO3約1モル)を用い
てHSPを向流洗浄するための塔:第2回目の
洗浄工程;流出液TSR(水性)はHS塔に戻さ
れる。 TSP:Pu還元−再抽出ないしはウラン/プルト
ニウム分離前の有機ウラン/プルトニウム流
(=1BXF)。 1BX:Pu()をPu()に還元しかつPu()
を有機から向流で、Pu()の原子価状態を安
定化するために希HNO3(約0.2M/)及び
N2H5 +イオンを含有する水相に抽出するため
の塔。 1BXX 1BXX2 又は1BXS 1BX塔内の水相(U() :溶液の添加又は電解による、 その都度のPu還元に基づく) 1BXU:1C塔に供給する前の有機ウラン流〔U
()〕。 1BXP:1BS塔内で新たな有機抽出剤溶液を用い
て洗浄する前の水性プルトニウム流〔Pu
()〕。 1BS:有機、例えばTBP/ケロシン溶液1BSSを
用いて1BXPを向流洗浄するための塔;該有機
流出液1BSU(ウラン残留物を含有)は1BX塔
に戻される。 1BSP:更にPu精製(第2回目のサイクル)に導
びくべきN2H5 +イオンを有する水性Pu()
流。 1C:高希釈したHNO3溶液1CXを用いて60℃で
ウランを有機相から水相に向流再抽出するため
の塔。 1CU:更にU精製に導びくべき水性ウラン流。 1CW:抽出剤洗浄に導びかれる有機廃液。 第1回のサイクル終了 第2図は、新規サイクルから成る本発明方法の
工程図を示し、図中の符号は以下の意味を有す
る。 HAF:ウラン、プルトニウム、ネプツニウム及
び場合によりその他のアクチニド希土類元素、
妨害物質例えば放射性分裂生成物、放射化生成
物及び不活性腐食生成物を含有する水/強硝酸
性の高放射性供給溶液;出所:核燃料及び/又
は親物質溶解器。 HAX:有機抽出剤溶液:30%のTBP/ケロシン
溶液。 HA/HS:アクチニド希土類元素を水相から有
機相に抽出しかつ上昇する、上記元素を含有す
る有機相を水/硝酸溶液HSS(HNO3約1モ
ル)を用いて洗浄するための塔:第1回目の洗
浄工程。 HAW:主要量の妨害物質及び微量のプルトニウ
ム及びウランを含有する水/硝酸性の高放射性
廃液。 HSP:HS−塔での第2回目の洗浄工程前の有
機ウラン−プルトニウム流。 HS−:ウラン濃度約100g/を含有する
HNO3約4モルの水溶液を用いてHSPを向流
洗浄するための塔;作業温度60℃;第2回目の
洗浄工程:残留ルテニウムの分離。 HS−−SR:残留ルテニウム及び少量のウラン
及びプルトニウムを進行するHS−塔からの
水/硝酸性廃液;これは中間処理工程に供給さ
れる。 HS−:ウラン濃度約100g/を含有する
HNO3約1モルの水溶液HS−−Sを用いて
HS−塔から有機U−Pu流を向流洗浄するた
めの塔;作業温度60℃;第3回目の洗浄工程:
残留ジルコニウムの分離。 HS−−SR:残留ジルコニウム及び少量のウラ
ン及びプルトニウムを連行するHS−塔から
の水/硝酸性廃液;これは中間処理工程に供給
される。 1BH:Pu()をPu()に電解的に還元しかつ
Pu()を室温で有機相から水相に再抽出する
ための塔。 1BXS:1BX塔に供給される水相〔Pu()の再
抽出のため〕;これはHNO30.2モルを含有す
る。 1BP:いわゆる“マスターミツクス”としてプル
トニウム及び一部のウランを含有する生成物水
溶液(濃度比U/Pu≧1);これは将来核燃料
及び/又は親物質を再製造するために使用可能
である、それというのも分裂生成物等を十分に
含有していないからである;ほとんど完全に連
行されるNpは、所要に応じて例えばイオン交
換工程で1BPから分離すべきである。 1BXU:1BX−電解塔に供給する前の有機U
(XI)流。 1BX−:残留Pu()を電解的に還元しかつ残
留Pu()を60℃で有機相から水相に再抽出す
るための第2の塔。 1BX−−S:残留ウラン()を再抽出する
ための、HNO3約0.3モル及びウラン約100g/
を含有する水相;これは1BX−塔に供給
される。 1BX−−SR:残留Pu及び少量のウランを連行
する、1BX−塔からの水/硝酸廃液;これ
は中間処理工程に供給される。 1C:高希釈したHNO3を用いて60℃で、1BX−
塔からの実際にPu不含の有機相からUを水
相に向流再抽出するための塔。 1CX:ウランを再抽出するための、HNO3約0.01
モルを含有する水相;これは1C塔に供給され
る。 1CU:実質的に純粋なウラン生成物水溶液。 1CW:有機廃液;これは抽出剤洗浄のために更
に導びかれる。
【図面の簡単な説明】
第1図は公知のPUREX法の工程図、第2図は
新規サイクルから成る本発明方法の工程図であ
る。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 回収すべき分裂物質を水性の強硝酸中に溶解
    させ、分裂物質を有機抽出剤溶液を用いて水相か
    ら有機相に移行させかつ相互に別々に精製した形
    で水溶液中に再抽出する形式で、分裂物質のウラ
    ン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分離
    しかつ回収すべき分裂物質を相互に、燃焼した照
    射ずみの核燃料及び/又は親物質の再処理工程で
    分離する改良方法において、単一処理サイクルに
    おいて、 (a) 強硝酸性溶解溶液からウランとプルトニウム
    を一緒に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1
    〜5モルの硝酸を用いた第1回目の上記有機相
    の洗浄を行ない、この際妨害物質の主成分を高
    放射性廃棄物水溶液と共にサイクルから除去
    し、 (b) 残留ルテニウムを分離するために、高濃度の
    リサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO3約4
    モルを有する洗浄溶液を用いて高めた温度で有
    機相の第2回目の洗浄を行ない、 (c) 残留ジルコニウムを分離するために、高濃度
    のリサイクルする生成硝酸ラウニル、HNO3
    1モルを有する洗浄液を用いて高めた温度で有
    機相の第3回目の洗浄を行ない、 (d) プルトニウムの電解還元によりウランからプ
    ルトニウムを分離しかつ該プルトニウムを水溶
    液に再抽出し、 (e) Pu再抽出工程を繰返すと同時に、有機相内
    に残留したPu()を高濃度のリサイクルする
    生成硫酸ウラニル、HNO3約0.3モルを有する
    硝酸水溶液を用いて高めた温度で電解還元する
    ことによりPu()とし、 かつ前記工程(b)、(c)及び(e)の水性廃液を間接的
    に、沸点温度での熱処理工程及び/又は脱硝工程
    及び/又はシユウ酸、アルカリ金属シユウ酸塩及
    びアルカリ金属フツ化物の群から成る少なくとも
    1種の錯化剤の水溶液の添加工程及び/又はシリ
    カゲル、酸化チタン及び酸化アルミニウムの群か
    ら成る少なくとも1種の吸着剤の添加工程から成
    る中間工程を介して、抽出工程(a)の前又はその間
    の水性溶解溶液に戻すことを特徴とする、分裂物
    質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物
    質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処
    理工程で分離する改良方法。 2 回収すべき分裂物質を水性の強硝酸中に溶解
    させ、分裂物質を有機抽出剤溶液を用いて水相か
    ら有機相に移行させかつ相互に別々に精製した形
    で水溶液中に再抽出する形式で、分裂物質のウラ
    ン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分離
    しかつ回収すべき分裂物質を相互に、燃焼した照
    射ずみの核燃料及び/又は親物質の再処理工程で
    分離する改良方法において、単一処理サイクルに
    おいて、 (a) 強硝酸性溶解溶液からウランとプルトニウム
    を一緒に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1
    〜5モルの硝酸を用いた第1回目の上記有機相
    の洗浄を行ない、この際妨害物質の主成分を高
    放射性廃棄物水溶液と共にサイクルから除去
    し、 (b) 残留ルテニウムを分離するために、高濃度の
    リサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO3約4
    モルを有する洗浄溶液を用いて高めた温度で有
    機相の第2回目の洗浄を行ない、 (c) 残留ジルコニウムを分離するために、高濃度
    のリサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO3
    1モルを有する洗浄液を用いて高めた温度で有
    機相の第3回目の洗浄を行ない、 (d) プルトニウムの電解還元によりウランからプ
    ルトニウムを分離しかつ該プルトニウムを水溶
    液に再抽出し、 (e) Pu再抽出工程を繰返すと同時に、有機相内
    に残留したPu()を高濃度のリサイクルする
    生成硫酸ウラニル、HNO3約0.3モルを有する
    硝酸水溶液を用いて高めた温度で電解還元する
    ことによりPu()とし、 前記工程(b)、(c)及び(e)の少なくとも1つの工程
    で水相に対してそれを有機相と接触させる前に、
    シユウ酸、アルカリ金属シユウ酸塩及びアルカリ
    金属フツ化物の群から成る錯化剤の少なくとも1
    つの錯化剤の水溶液を添加しかつ前記工程(b)、(c)
    及び(e)の水性廃液を間接的に、沸点温度での熱処
    理工程及び/又は脱硝工程及び/又はシリカゲ
    ル、酸化チタン及び酸化アルミニウムの群から成
    る少なくとも1種の吸着剤を添加する工程から成
    る中間工程を介して、抽出工程(a)の前又はその間
    の水性溶解に戻すことを特徴とする、分裂物質の
    ウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を
    分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工
    程で分離する改良方法。 3 放射性妨害物質のルテニウム及び/又はジル
    コニウムを希釈するために、前記処理工程(b)、(c)
    及び(e)の少なくとも1つの工程で水相に対してそ
    れを有機相と接触させる前に付加的にニトロシル
    硝酸ルテニウム、硝酸ルテニウム及びオキシ硝酸
    ジルコニウムから成る不活性ルテニウム及び/又
    は不活性ジルコニウムの塩の少なくとも1つを加
    える、特許請求の範囲第1項又は第2項記載の方
    法。 4 工程(b)及び(c)の水性洗浄溶液中又は工程(e)の
    再抽出水溶液中のリサイクルする硝酸ウラニルの
    濃度が0.2〜1モル/である、特許請求の範囲
    第1項から第3項までのいずれか1項記載の方
    法。 5 工程(b)、(c)、及び(e)の温度が夫々40〜60℃の
    範囲にある、特許請求の範囲第1項から第4項ま
    でのいずれか1項記載の方法。 6 錯化剤を含有する溶液が錯化剤10-5〜10-3
    ルである、特許請求の範囲第1項又は第2項記載
    の方法。 7 工程(b)及び/又は(c)及び/又は(e)の水相が
    夫々不活性Ru及び/又はZr夫々約10-4モルであ
    る、特許請求の範囲第3項記載の方法。
JP59268687A 1983-12-22 1984-12-21 分裂物質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工程で分離する改良方法 Granted JPS60227196A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE3346405.7 1983-12-22
DE19833346405 DE3346405A1 (de) 1983-12-22 1983-12-22 Verfahren zur verbesserten abtrennung von die rueckgewinnung der spaltstoffe uran und plutonium stoerenden stoffen und zum verbesserten trennen der rueckzugewinnenden spaltstoffe voneinander in einem wiederaufarbeitungsprozess

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS60227196A JPS60227196A (ja) 1985-11-12
JPH0453277B2 true JPH0453277B2 (ja) 1992-08-26

Family

ID=6217698

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP59268687A Granted JPS60227196A (ja) 1983-12-22 1984-12-21 分裂物質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工程で分離する改良方法

Country Status (6)

Country Link
US (1) US4758313A (ja)
JP (1) JPS60227196A (ja)
BE (1) BE901240A (ja)
DE (1) DE3346405A1 (ja)
FR (1) FR2557349B1 (ja)
GB (1) GB2152271B (ja)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0251399A1 (fr) * 1986-06-23 1988-01-07 "Centre d'Etude de l'Energie Nucléaire", "C.E.N." Procédé de séparation ou de récupération de plutonium et plutonium ainsi obtenu
JPH0727068B2 (ja) * 1986-08-08 1995-03-29 株式会社日立製作所 使用済核燃料物質からルテニウムイオンを分離する装置
DE3639066A1 (de) * 1986-11-14 1988-05-19 Kernforschungsz Karlsruhe Verfahren zur verbesserung der kritikalitaetssicherheit in einem fluessig-fluessig-extraktionsprozess fuer bestrahlte kernbrenn- und/oder brutstoffe
FR2621578B1 (fr) * 1987-10-13 1990-01-05 Commissariat Energie Atomique Procede de dissolution reductrice du puo2, utilisable notamment pour le traitement de dechets organiques contamines par puo2
US5000927A (en) * 1989-03-31 1991-03-19 General Electric Company Method of regulating a purex solvent extraction process
US5325860A (en) * 1991-11-08 1994-07-05 Mayo Foundation For Medical Education And Research Ultrasonic and interventional catheter and method
JP2726375B2 (ja) * 1993-08-13 1998-03-11 動力炉・核燃料開発事業団 PuおよびNp含有硝酸溶液からのPuとNpの分離回収方法
JP2000144274A (ja) * 1998-11-19 2000-05-26 Toshiba Corp ジルコニウム廃棄物の電解処理方法及びその装置

Family Cites Families (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2819144A (en) * 1943-05-18 1958-01-07 Glenn T Seaborg Separation of plutonium from uranium and fission products by adsorption
US2992889A (en) * 1945-09-05 1961-07-18 Davies Thomas Harrison Method for separating plutonium and fission products employing an oxide as a carrierfor fission products
US2908547A (en) * 1949-09-19 1959-10-13 Nicholls Cyril Minchin Separation of uranium, plutonium, and fission products
US2982600A (en) * 1952-07-08 1961-05-02 Vogler Seymour Uranium decontamination with respect to zirconium
US3046087A (en) * 1956-01-13 1962-07-24 Francis R Bruce Solvent extraction process for separating uranium and plutonium from aqueous acidic solutions of neutron irradiated uranium
US2951740A (en) * 1957-07-26 1960-09-06 Jr Horace H Hopkins Processing of neutron-irradiated uranium
GB1247248A (en) * 1968-03-13 1971-09-22 Kernforschung Gmbh Ges Fuer A method of recovering plutonium and uranium from fission products by liquid-liquid extraction
US3714324A (en) * 1968-06-18 1973-01-30 Gen Electric Irradiated fuel recovery system
US3616275A (en) * 1969-04-14 1971-10-26 Allied Chem Process for concentrating a metal of variable valence in aqueous solution
US3922231A (en) * 1972-11-24 1975-11-25 Ppg Industries Inc Process for the recovery of fission products from waste solutions utilizing controlled cathodic potential electrolysis
DE2449590C3 (de) * 1974-10-18 1980-06-12 Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe Verfahren zur Reinigung von in niedrigen Oxidationszuständen befindlichen Aktiniden
DE2520940C2 (de) * 1975-05-10 1982-08-19 Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe Vorrichtung zum kontinuierlichen, extraktiven Trennen von Verbindungen mittels elektrolytischer Reduktion
US4011296A (en) * 1975-05-27 1977-03-08 General Electric Company Irradiated fuel reprocessing
US4284472A (en) * 1978-10-16 1981-08-18 General Electric Company Method for enhanced control of radioiodine in the production of fission product molybdenum 99
LU84016A1 (de) * 1982-03-15 1982-07-08 Euratom Verfahren zur rueckgewinnung von plutonium aus salpetersauren waessrigen loesungen
US4528165A (en) * 1984-06-13 1985-07-09 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Separation of uranium from technetium in recovery of spent nuclear fuel

Also Published As

Publication number Publication date
DE3346405C2 (ja) 1990-06-07
GB2152271A (en) 1985-07-31
GB8432543D0 (en) 1985-02-06
GB2152271B (en) 1988-01-06
FR2557349A1 (fr) 1985-06-28
JPS60227196A (ja) 1985-11-12
FR2557349B1 (fr) 1989-06-30
US4758313A (en) 1988-07-19
BE901240A (fr) 1985-03-29
DE3346405A1 (de) 1985-07-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Herbst et al. Standard and advanced separation: PUREX processes for nuclear fuel reprocessing
RU2431896C2 (ru) Способ регенерации отработанного ядерного топлива и получения смешанного уран-плутониевого оксида
CN102473467B (zh) 用于处理废弃核燃料的改进方法
US3374068A (en) Irradiated fuel reprocessing
CN110656247B (zh) 一种从含钚硝酸溶液中萃取回收钚的方法
US4059671A (en) Method for increasing the lifetime of an extraction medium used for reprocessing spent nuclear fuel and/or breeder materials
US3825649A (en) Process for separation of protactinium,thorium and uranium from neutronirradiated thorium
JPH0453277B2 (ja)
US3359078A (en) Irradaiated nuclear fuel recovery
RU2454742C1 (ru) Способ переработки оят аэс
US3954654A (en) Treatment of irradiated nuclear fuel
JPS63198897A (ja) ジルコニウムとウラン又はプルトニウムのごとき1種類以上の別の金属と共に有機溶媒中に存在するテクネチウムを分離すべく、特に照射済核燃料の再処理に使用し得る方法
Navratil et al. Removal of actinides from selected nuclear fuel reprocessing wastes
JPS6141994A (ja) 使用ずみ核燃料のための抽出再処理プロセスにおいて有価物質ウランを回収するための方法
RU2080666C1 (ru) Способ обработки высокоактивных азотнокислых рафинатов от регенерации топлива аэс
Volk et al. New technology and hardware for reprocessing spent nuclear fuel from thermal reactors
RU2366012C2 (ru) Способ переработки облученного ядерного топлива
US5057289A (en) Process for the separation of uranium from a radioactive feed solution containing technetium
RU2012075C1 (ru) Способ переработки облученного топлива аэс
US3836625A (en) Reprocessing of spent nuclear fuel
US3357802A (en) Single cycle irradiated fuel reprocessing
JP7108519B2 (ja) マイナーアクチノイドの分離方法
RU2382425C1 (ru) Способ переработки отработавшего ядерного топлива
JPH0319169B2 (ja)
JP3308045B2 (ja) 使用済核燃料再処理共除染工程におけるテクネチウムの除染法