JPS60227196A - 分裂物質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工程で分離する改良方法 - Google Patents
分裂物質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工程で分離する改良方法Info
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- JPS60227196A JPS60227196A JP59268687A JP26868784A JPS60227196A JP S60227196 A JPS60227196 A JP S60227196A JP 59268687 A JP59268687 A JP 59268687A JP 26868784 A JP26868784 A JP 26868784A JP S60227196 A JPS60227196 A JP S60227196A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、回収すべき分裂物質を水性の強調酸中に溶解
させ、分裂物質を有機抽出剤溶液を用いて水相から有機
相に移行させかつ相互に別々に精製した形で水溶液中に
再抽出する形式で、分裂物質のウラン及びプルトニウム
の回収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質
を相互に、燃焼した照射ずみの核燃料及び/又は親物質
の再処理工程で分離する改良方法に関す〜る。
させ、分裂物質を有機抽出剤溶液を用いて水相から有機
相に移行させかつ相互に別々に精製した形で水溶液中に
再抽出する形式で、分裂物質のウラン及びプルトニウム
の回収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質
を相互に、燃焼した照射ずみの核燃料及び/又は親物質
の再処理工程で分離する改良方法に関す〜る。
従来の技術
更に、照射ずみ核燃料及び/又は親物質を再処理するた
めには、いわゆるプルトニウム−ウラン−還元−抽出法
(PUREX法)が実施される。この方法は、燃料要素
被覆材料に対して選択的に行なわれる、先行せる強調酸
中での核燃料及び/又は親物質の溶解の後1で、ウラン
とシルトニウムを一緒に水性硝酸から有機燐酸トリブチ
ル/ケロシン溶液中に抽出しかつ妨害物質の主要量から
水性硝酸中で分離しかつ次いでプルトニウムをウランか
ら分離しかつ選択的に還元した後に水相に再び戻し抽出
する第1回目抽出サイクルと、夫々ウラン及びシルトニ
ウムのための2回の別の精製サイクルとから成り、その
後ウラン並びにプルトニウムは水溶液で存在する。この
処理形式は従来、目下一般的なウラン及びプルトニウム
に関する規格(一定の分裂生成核種又は別の異種核種に
関する生成物純度)を達成するために必要である。
めには、いわゆるプルトニウム−ウラン−還元−抽出法
(PUREX法)が実施される。この方法は、燃料要素
被覆材料に対して選択的に行なわれる、先行せる強調酸
中での核燃料及び/又は親物質の溶解の後1で、ウラン
とシルトニウムを一緒に水性硝酸から有機燐酸トリブチ
ル/ケロシン溶液中に抽出しかつ妨害物質の主要量から
水性硝酸中で分離しかつ次いでプルトニウムをウランか
ら分離しかつ選択的に還元した後に水相に再び戻し抽出
する第1回目抽出サイクルと、夫々ウラン及びシルトニ
ウムのための2回の別の精製サイクルとから成り、その
後ウラン並びにプルトニウムは水溶液で存在する。この
処理形式は従来、目下一般的なウラン及びプルトニウム
に関する規格(一定の分裂生成核種又は別の異種核種に
関する生成物純度)を達成するために必要である。
以下の表には、3300 Q Mwa / tの燃焼後
の照射ずみ核燃料の冷却時間に依存する必要な除染率が
まとめられている。除染率(DF)は一方では溶液で存
在する濃度を基準とすることができ、その際除染率は精
製処理前の濃度とその後の濃度との比によって得ること
ができ、又は精製前と精製後の放射能低下率であっても
よい。表の第3欄及び第Φ欄には、その都度のウラン及
びプルトニウムの全除染率(DF、。S)、すなわち再
処理の終了後ウラン生成物又はプルトニウム生成物の必
要な純度を得るために、ウラン及びプルトニウム内の不
純物濃度を低下させるべき率を示す。
の照射ずみ核燃料の冷却時間に依存する必要な除染率が
まとめられている。除染率(DF)は一方では溶液で存
在する濃度を基準とすることができ、その際除染率は精
製処理前の濃度とその後の濃度との比によって得ること
ができ、又は精製前と精製後の放射能低下率であっても
よい。表の第3欄及び第Φ欄には、その都度のウラン及
びプルトニウムの全除染率(DF、。S)、すなわち再
処理の終了後ウラン生成物又はプルトニウム生成物の必
要な純度を得るために、ウラン及びプルトニウム内の不
純物濃度を低下させるべき率を示す。
種々の妨害物質、そのうちでも分裂生成物が同様な処理
条件下で種々の効率で除去されうろことは公知である。
条件下で種々の効率で除去されうろことは公知である。
除去するのが比較的困難であるのは、分裂生成物のジル
コニウム/ニオブ及びルテニウムである。別の妨害物質
は容易に除去することができるという事実から出発する
と、ウランないしはプルトニウムの必要な分裂生成物除
染は再処理プロセス中に実質的に核種Zr−95及びR
u−106並びにそれらの娘核種においてのみ決定され
ると結論することができろ。このために必要なりFは、
表の第5欄に゛主要なS P −D F ”として記載
されている。3年以上の冷却時間から、分裂生成物分離
の主問題は実質的に有効なRu分離においてのみ見なさ
れる、それというのもZrは分解されておりかつ別の核
種の全てはプロセスの抽出条件下で問題なく分離される
からである。DF808の値に対する主要な5P−DF
の低い値は、ウラン又はシルトニウム生成物中の他の分
裂生成物−核種の一部がよリド妨害しかつそれにより高
い比D’Fが必要となることによシ成立する。しかしな
がら、このことは達成されない、それというのもこれら
は容易に分離されうるからである。第6及び7欄には、
ウランが精製されるべきである、プルトニウム及びネゾ
ツニウムに関する除染率が示されている。相応して、プ
ルトニウム精製の際のウラン及びネゾッニウムに関する
DFが第8及び9欄に示されている。
コニウム/ニオブ及びルテニウムである。別の妨害物質
は容易に除去することができるという事実から出発する
と、ウランないしはプルトニウムの必要な分裂生成物除
染は再処理プロセス中に実質的に核種Zr−95及びR
u−106並びにそれらの娘核種においてのみ決定され
ると結論することができろ。このために必要なりFは、
表の第5欄に゛主要なS P −D F ”として記載
されている。3年以上の冷却時間から、分裂生成物分離
の主問題は実質的に有効なRu分離においてのみ見なさ
れる、それというのもZrは分解されておりかつ別の核
種の全てはプロセスの抽出条件下で問題なく分離される
からである。DF808の値に対する主要な5P−DF
の低い値は、ウラン又はシルトニウム生成物中の他の分
裂生成物−核種の一部がよリド妨害しかつそれにより高
い比D’Fが必要となることによシ成立する。しかしな
がら、このことは達成されない、それというのもこれら
は容易に分離されうるからである。第6及び7欄には、
ウランが精製されるべきである、プルトニウム及びネゾ
ツニウムに関する除染率が示されている。相応して、プ
ルトニウム精製の際のウラン及びネゾッニウムに関する
DFが第8及び9欄に示されている。
第6〜9欄から、ウラン内のPu及びNp に関するD
F並びにプルトニウム内のU及びNp に関するDFは
冷却時間には依存しないことが推察される。それに対し
て、選択した分裂生成物のために必要なりFは冷却時間
に対する顕著な依存性を示す。既にPUREX法の第1
回目のサイクルでルテニウムに関しては、3、年の冷却
時間でほぼ所要のDF以下の値にある除染率が達成され
るが、照射ずみ核燃料を再処理するための公知装置にお
〜・ては生成物のウランにお℃・では大抵は全部で3回
のサイクル後に初めてpu及びNp に関する必要なり
Fが達成される。
F並びにプルトニウム内のU及びNp に関するDFは
冷却時間には依存しないことが推察される。それに対し
て、選択した分裂生成物のために必要なりFは冷却時間
に対する顕著な依存性を示す。既にPUREX法の第1
回目のサイクルでルテニウムに関しては、3、年の冷却
時間でほぼ所要のDF以下の値にある除染率が達成され
るが、照射ずみ核燃料を再処理するための公知装置にお
〜・ては生成物のウランにお℃・では大抵は全部で3回
のサイクル後に初めてpu及びNp に関する必要なり
Fが達成される。
発明が解決しようとする問題点
本発明の課題は、照射ずみの核燃料及び/又は親物質の
ための処理工程の従来の方法を、効率を同じか又は更に
改良すると同時に、簡略イし、ないしは必要な分離及び
精製サイクルの回数を減らすことである。
ための処理工程の従来の方法を、効率を同じか又は更に
改良すると同時に、簡略イし、ないしは必要な分離及び
精製サイクルの回数を減らすことである。
問題点を解決するための手段
前記課題は、本発明により、
a)強調酸性溶解溶液からウランとシルトニウムを一緒
に有機抽出剤溶液中に抽出し、弓1続き1〜5モルの硝
酸を用いた第1回目の上言己有機相の洗浄を行ない、こ
の際妨害物質の主成分を高放射性廃棄物水溶液と共にサ
イクル力・ら除去し、 b)残留ルテニウムを分離するために、高濃度のリサイ
クルする生成硝酸ウラニル、HNO6約牛モAt有する
洗浄溶液を用℃・て高めた温度で有機相の第2回目の洗
浄を行ない、 C)残留ジルコニウムを分離するために、高濃度のリサ
イクルする生成硝酸ウラニル、HNO3約1モルを有す
る洗浄液を用いて高めた温度で有機相の第3回目の洗浄
を行ない、 d)プルトニウムの電解還元によりウランからプルトニ
ウム−を分離しかつ該プルトニウムを水溶液に抽出し、 e)Pu再抽出工程を繰返すと同時に、有機相酸水溶液
を用いて高めた温度で電解還元することによりpu(m
)とし、 かつ前記工程b)、C)及びe)の水性廃液を、沸点温
度での熱処理工程及び/又は脱硝工程及び/又はシュウ
酸、アルカリ金属シュウ酸塩及びアルカリ金属フッ化物
の群から成る少なくとも1種の錯化剤の水音液の添加工
程及び/又はシリカゲル、酸化チタン及び酸化アルミニ
ウムの群から成る少なくとも1種の吸着剤の添加工程か
ら成る中間工程を介して、抽出工程a)の前又はその間
の水性溶解溶液に戻すことにより解決される。
に有機抽出剤溶液中に抽出し、弓1続き1〜5モルの硝
酸を用いた第1回目の上言己有機相の洗浄を行ない、こ
の際妨害物質の主成分を高放射性廃棄物水溶液と共にサ
イクル力・ら除去し、 b)残留ルテニウムを分離するために、高濃度のリサイ
クルする生成硝酸ウラニル、HNO6約牛モAt有する
洗浄溶液を用℃・て高めた温度で有機相の第2回目の洗
浄を行ない、 C)残留ジルコニウムを分離するために、高濃度のリサ
イクルする生成硝酸ウラニル、HNO3約1モルを有す
る洗浄液を用いて高めた温度で有機相の第3回目の洗浄
を行ない、 d)プルトニウムの電解還元によりウランからプルトニ
ウム−を分離しかつ該プルトニウムを水溶液に抽出し、 e)Pu再抽出工程を繰返すと同時に、有機相酸水溶液
を用いて高めた温度で電解還元することによりpu(m
)とし、 かつ前記工程b)、C)及びe)の水性廃液を、沸点温
度での熱処理工程及び/又は脱硝工程及び/又はシュウ
酸、アルカリ金属シュウ酸塩及びアルカリ金属フッ化物
の群から成る少なくとも1種の錯化剤の水音液の添加工
程及び/又はシリカゲル、酸化チタン及び酸化アルミニ
ウムの群から成る少なくとも1種の吸着剤の添加工程か
ら成る中間工程を介して、抽出工程a)の前又はその間
の水性溶解溶液に戻すことにより解決される。
選択的に前記課題はまた、
a)強調酸性溶解溶液からウランとプルトニウムを一緒
に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1〜5モルの硝酸
を用いた第1回目の上記有機相の洗浄を行ない、この際
妨害物質の主成分を高放射性廃棄物水溶液と共にサイク
ルから除失し、 b)残留ルテニウムを分離するために、高濃度のリサイ
クルする生成硝酸ウラニル、HNO3約4モルを有する
洗浄溶液を用いて高めた温度で有機相の第2回目の洗浄
を行ない、 C)残留ジルコニウムを分離するために、高濃度のリサ
イクルする生成硝酸ウラこル、HNO6約1モルを有す
る洗浄液を用いて高めた温度で有機相の第3回目の洗浄
を行ない、 d)プルトニウムの電解還元によりウランからプルトニ
ウムを分離しかつ該プルトニウムを水溶iに再抽出し、 e) Pu抽出工程を繰返すと同時に、有機相内に残留
しrt Pu(IV )を高濃度のリサイクルする乞′ 生成硝酸ウラニル、HNO3約03を有する硝酸水溶液
を用いて高めた温度で電解還元することによりPu(m
)とし、 前記工程b)′、c)及びe)の少なくとも1つの工程
で水相に対してそれを有機相と接触させる前に、シュウ
酸、アルカリ金属シュウ酸塩及びアルカリ金属フッ化物
の群から成る錯化剤の少なくとも1つの錯化剤の水溶液
を添加しかつ前記工程b) 、c) 及びe)の水性廃
液を間接的に、沸点温度での熱処理工程及び/又は脱硝
工程及び/又はノリ力ゲル、酸化チタン及び酸化アルミ
ニウムの群から成る少なくとも1種の吸着剤を添加する
工程から成る中間工程を介して、抽出工程a)の前又は
その間の溶解剤水溶液に戻すことにより解決される。
に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1〜5モルの硝酸
を用いた第1回目の上記有機相の洗浄を行ない、この際
妨害物質の主成分を高放射性廃棄物水溶液と共にサイク
ルから除失し、 b)残留ルテニウムを分離するために、高濃度のリサイ
クルする生成硝酸ウラニル、HNO3約4モルを有する
洗浄溶液を用いて高めた温度で有機相の第2回目の洗浄
を行ない、 C)残留ジルコニウムを分離するために、高濃度のリサ
イクルする生成硝酸ウラこル、HNO6約1モルを有す
る洗浄液を用いて高めた温度で有機相の第3回目の洗浄
を行ない、 d)プルトニウムの電解還元によりウランからプルトニ
ウムを分離しかつ該プルトニウムを水溶iに再抽出し、 e) Pu抽出工程を繰返すと同時に、有機相内に残留
しrt Pu(IV )を高濃度のリサイクルする乞′ 生成硝酸ウラニル、HNO3約03を有する硝酸水溶液
を用いて高めた温度で電解還元することによりPu(m
)とし、 前記工程b)′、c)及びe)の少なくとも1つの工程
で水相に対してそれを有機相と接触させる前に、シュウ
酸、アルカリ金属シュウ酸塩及びアルカリ金属フッ化物
の群から成る錯化剤の少なくとも1つの錯化剤の水溶液
を添加しかつ前記工程b) 、c) 及びe)の水性廃
液を間接的に、沸点温度での熱処理工程及び/又は脱硝
工程及び/又はノリ力ゲル、酸化チタン及び酸化アルミ
ニウムの群から成る少なくとも1種の吸着剤を添加する
工程から成る中間工程を介して、抽出工程a)の前又は
その間の溶解剤水溶液に戻すことにより解決される。
本発明方法の有利なl実施態様は、放射性妨害物質のル
テニウム及び/又はジルコニウムを希釈するために、前
記処理工程b) 、c)及びe)の少なくとも1つの工
程で水相に対してそれを有機相と接触させる前に付加的
にニトロシル硝酸ルテニウム、硝酸ルテニウム及びオキ
シ硝酸ジルコニウムから成る不活性ルテニウム及び/又
は不活性ジルコニウムの塩の少なくとも1つを加えるこ
とより成る。
テニウム及び/又はジルコニウムを希釈するために、前
記処理工程b) 、c)及びe)の少なくとも1つの工
程で水相に対してそれを有機相と接触させる前に付加的
にニトロシル硝酸ルテニウム、硝酸ルテニウム及びオキ
シ硝酸ジルコニウムから成る不活性ルテニウム及び/又
は不活性ジルコニウムの塩の少なくとも1つを加えるこ
とより成る。
工程b)及びC)の水性洗浄液又は工程θ)の再抽出水
溶液中のリサイクルする硫酸ウラニルの濃度は0.2〜
1モル/lである。有利には、工程b) 、C)及びθ
)で高めた温度は夫々40〜60’Cの範囲にある。錯
化剤を含有する溶液は極く低℃・錯化剤濃度を有するに
すぎずかつ有利には錯化剤10〜10 モルである。
溶液中のリサイクルする硫酸ウラニルの濃度は0.2〜
1モル/lである。有利には、工程b) 、C)及びθ
)で高めた温度は夫々40〜60’Cの範囲にある。錯
化剤を含有する溶液は極く低℃・錯化剤濃度を有するに
すぎずかつ有利には錯化剤10〜10 モルである。
捷だ、不活性のルテニウム及び/又は・ジルコニウムの
添加量は比較的低い、従って工程b)及び/又はC)及
び/又はe)における水相は夫々不活性Bu 及び/又
はZr 約10 モルを含有する。
添加量は比較的低い、従って工程b)及び/又はC)及
び/又はe)における水相は夫々不活性Bu 及び/又
はZr 約10 モルを含有する。
ジルコニウム及びルテニウム除染率を改良するために、
確かに以下の個々の手段が公知になっている: 1)最適な酸濃度で2つの洗浄工程を適用する、この場
合にはZr 分離は低い酸濃度でがっRu分離は高い酸
濃度で作業する〔゛レアフタ−・ハンドブック(Rea
ctor HancL’bOOk )”第■巻、ストラ
ー(5toller 、S、M、 )、リチャード(R
ichards 、R,B、 )著、N、Y、インター
サイエンス出版社1961年、p107〜116、■5
4.155.229〜234〕。
確かに以下の個々の手段が公知になっている: 1)最適な酸濃度で2つの洗浄工程を適用する、この場
合にはZr 分離は低い酸濃度でがっRu分離は高い酸
濃度で作業する〔゛レアフタ−・ハンドブック(Rea
ctor HancL’bOOk )”第■巻、ストラ
ー(5toller 、S、M、 )、リチャード(R
ichards 、R,B、 )著、N、Y、インター
サイエンス出版社1961年、p107〜116、■5
4.155.229〜234〕。
2)洗浄抽出器内で高めた温度を適用する〔シュレア(
0,S、5chlea )1.ジエニングス(A、S。
0,S、5chlea )1.ジエニングス(A、S。
Jennings ) ”ll、”ンルベント・エクス
トラクンヨン・ケミストリ・オブ・メタルズ(5olV
entExtraction C!hemistry
of MetalS )”出版社:マツケイ(Mcka
y ) 他;マクεソラン ロンドンーメルiルンート
ロント、1965年、p81−101〕 3)ウランで抽出剤の高めた飽和度により除染率を改善
する〔ブルー7(F、R,Aruce )著、Proc
eed、of Int、C!onf、Peaceful
Uses of At。
トラクンヨン・ケミストリ・オブ・メタルズ(5olV
entExtraction C!hemistry
of MetalS )”出版社:マツケイ(Mcka
y ) 他;マクεソラン ロンドンーメルiルンート
ロント、1965年、p81−101〕 3)ウランで抽出剤の高めた飽和度により除染率を改善
する〔ブルー7(F、R,Aruce )著、Proc
eed、of Int、C!onf、Peaceful
Uses of At。
Energy ”第7巻、ploo〜112、ユナイテ
ッド・ネーションズ、ニューヨーク’1956.l。
ッド・ネーションズ、ニューヨーク’1956.l。
しかしながら、これらの手段は異なった装置内で一般的
PUREX法で適用された。しかしながら、この場合に
はこれらの手段を取らない方法と比較すると分裂生成物
除染率の僅かな上昇が達成されたにすぎない。いずれの
場合にも、個々の実験から期待された効果はこれらの手
段をPUIX法に導入した際に達成されなかった。この
理由は、おそらく低濃度及び高濃度の酸洗浄流(手段l
)が最初のサイクルの従来公知のPUREX法系路のH
A抽出器及び洗浄器(H8抽出器)の領域におけるRu
及びZr の抽出核種の蓄積のために直接戻すことばあ
る(第1図参照)。これによシ個々の手段の予期された
利点はPUREX法では実現され得なかった、すなわち
抽出可能な種は抽出不能な種に転換されずかつそれによ
り水相中に残留した。
PUREX法で適用された。しかしながら、この場合に
はこれらの手段を取らない方法と比較すると分裂生成物
除染率の僅かな上昇が達成されたにすぎない。いずれの
場合にも、個々の実験から期待された効果はこれらの手
段をPUIX法に導入した際に達成されなかった。この
理由は、おそらく低濃度及び高濃度の酸洗浄流(手段l
)が最初のサイクルの従来公知のPUREX法系路のH
A抽出器及び洗浄器(H8抽出器)の領域におけるRu
及びZr の抽出核種の蓄積のために直接戻すことばあ
る(第1図参照)。これによシ個々の手段の予期された
利点はPUREX法では実現され得なかった、すなわち
抽出可能な種は抽出不能な種に転換されずかつそれによ
り水相中に残留した。
発明の効果
前記欠点は本発明方法で排除される。本発明方法は計3
つの洗浄工程を包含する、この場合筒2及び第5工程の
水性廃液は中間処理にかけられかつ次いで直接溶解溶液
又はHA塔に戻される。中間処理では、抽出可能なRu
及びzrの種は抽出不能な種に転換される。この目的
’ti沸騰温度に゛おける熱処理又は化学的手段、例え
ば脱硝、錯化剤の添加、吸着剤の添加によるか、又はこ
れらの処理の任意の組合せにより達成される。プルトニ
ウムの電解還元によシラランからプルトニウムを分離し
かつ該プルトニウムを水溶液中に再抽出することにより
、本発明方法ではほぼ室温での一般的分離工程後に高め
た温度、例えば60℃での第2回目のPu 還元及び再
抽出工程を接続する。その後、最後に挙げた工程からの
有機ウラン流は初めてウランの再抽出塔に導入される。
つの洗浄工程を包含する、この場合筒2及び第5工程の
水性廃液は中間処理にかけられかつ次いで直接溶解溶液
又はHA塔に戻される。中間処理では、抽出可能なRu
及びzrの種は抽出不能な種に転換される。この目的
’ti沸騰温度に゛おける熱処理又は化学的手段、例え
ば脱硝、錯化剤の添加、吸着剤の添加によるか、又はこ
れらの処理の任意の組合せにより達成される。プルトニ
ウムの電解還元によシラランからプルトニウムを分離し
かつ該プルトニウムを水溶液中に再抽出することにより
、本発明方法ではほぼ室温での一般的分離工程後に高め
た温度、例えば60℃での第2回目のPu 還元及び再
抽出工程を接続する。その後、最後に挙げた工程からの
有機ウラン流は初めてウランの再抽出塔に導入される。
従って、一方では新しい有機抽出剤溶液を用いた水性P
u(−11)流のウラン洗浄が省かれ、他方では有機ウ
ラン流は残留プルトニウムを除去する第2の電解質−P
u再抽出にかけられる。この工程からの水性廃液は同様
に前記中間処理に供給されかつ次いで溶解溶液ないしは
HA塔に戻される。
u(−11)流のウラン洗浄が省かれ、他方では有機ウ
ラン流は残留プルトニウムを除去する第2の電解質−P
u再抽出にかけられる。この工程からの水性廃液は同様
に前記中間処理に供給されかつ次いで溶解溶液ないしは
HA塔に戻される。
中間処理で錯化剤の添加を行なわな℃・場合には、錯化
剤は第2及び第3洗浄工程並びに第2電解工程のための
硝酸含有洗浄水溶液に加えることができる。
剤は第2及び第3洗浄工程並びに第2電解工程のための
硝酸含有洗浄水溶液に加えることができる。
両者の選択的操作形式の付加的改良は、いわゆるイント
ローゾ希釈によシ行なうことができる、すなわち不活性
ルテニウム及び/又は不活性ジルコニウムを化合物の形
で第2及び第3洗浄工程の洗浄水溶液又は第2電解工程
のための水溶液に加えることにより放射性核種に対する
洗浄作用を高めることができる。
ローゾ希釈によシ行なうことができる、すなわち不活性
ルテニウム及び/又は不活性ジルコニウムを化合物の形
で第2及び第3洗浄工程の洗浄水溶液又は第2電解工程
のための水溶液に加えることにより放射性核種に対する
洗浄作用を高めることができる。
実施例
次に第2図に系統図で示した実施例につき本発明の詳細
な説明する。
な説明する。
第2図及び相応する符号の説明と合致して、HAF供給
溶液の流量(流量=1)に対する供給すべき溶液の以下
の流量で操作した: HAF 1 1(AX 3 Hss 0.2 H5−T−8O,3 H5−1−8O,3 1BXS 1 jBx−I−s 、 06 1CX 3 溶液H8−l−3、H8−117S及びIBX−1−8
は夫々ウラン100&/A’を含有していた。HS−I
塔、Hs−n塔及び1BX−1塔からの廃液の中間処理
は、<、0.5モル酸溶液の還流下の沸騰から成ってい
た。この場合、抽出可能なルテニウム(その化合物の形
で)及び抽出可能なジルコニウム(その化合物の形で)
は80〜99%が相応する抽出可能な種に変換された。
溶液の流量(流量=1)に対する供給すべき溶液の以下
の流量で操作した: HAF 1 1(AX 3 Hss 0.2 H5−T−8O,3 H5−1−8O,3 1BXS 1 jBx−I−s 、 06 1CX 3 溶液H8−l−3、H8−117S及びIBX−1−8
は夫々ウラン100&/A’を含有していた。HS−I
塔、Hs−n塔及び1BX−1塔からの廃液の中間処理
は、<、0.5モル酸溶液の還流下の沸騰から成ってい
た。この場合、抽出可能なルテニウム(その化合物の形
で)及び抽出可能なジルコニウム(その化合物の形で)
は80〜99%が相応する抽出可能な種に変換された。
H5−]塔からの廃液は、20〜100の範囲のルテニ
ウムに関する付加的なりFを有して℃・た。Hs−n
qからの廃液はジルコニウムに関する付加的DF)10
を有していた。有機ウラン含有流からのIBX電解塔内
のプルトニウム分離は、DF=2000〜10000を
示したが、ウラン流のIBX−I塔内では、付加的pp
=100−500によって砿徴付けられろもう1つのプ
ルトニウム分離を示した(この値は)ξルスカラムに相
当スる)。従って、ウラン最終生成物の必要な純度が達
成された。プルトニウム含有最終生成物IBF (マス
ターミックス)は5〜50倍量のウランを含有していた
。この際最終生成物中のウラン量を減少させるべき場合
、すなわちウランを更に分離すべき場合には、IBX−
1塔との間に一般的IES塔を中間接続することができ
る。
ウムに関する付加的なりFを有して℃・た。Hs−n
qからの廃液はジルコニウムに関する付加的DF)10
を有していた。有機ウラン含有流からのIBX電解塔内
のプルトニウム分離は、DF=2000〜10000を
示したが、ウラン流のIBX−I塔内では、付加的pp
=100−500によって砿徴付けられろもう1つのプ
ルトニウム分離を示した(この値は)ξルスカラムに相
当スる)。従って、ウラン最終生成物の必要な純度が達
成された。プルトニウム含有最終生成物IBF (マス
ターミックス)は5〜50倍量のウランを含有していた
。この際最終生成物中のウラン量を減少させるべき場合
、すなわちウランを更に分離すべき場合には、IBX−
1塔との間に一般的IES塔を中間接続することができ
る。
次に図面について説明する。
第1図シマ、抽出−及びU −Pu 分離サイクル、2
回のU精製サイクル及び2回のPu精製サイクルから成
る公知のPUREX法の工程図を示し、図中の各符号は
以下の意味を表わす。
回のU精製サイクル及び2回のPu精製サイクルから成
る公知のPUREX法の工程図を示し、図中の各符号は
以下の意味を表わす。
HAF :ウラン、プルトニウム、ネゾツニウム及び場
合によりその他のアクチニド希土類元素、妨害物質例え
ば放射性分裂生成物、放射化生成物を含有する水7強硝
酸性の高放射性供給溶液; 出所:核燃料及び/又は親物質溶解器。
合によりその他のアクチニド希土類元素、妨害物質例え
ば放射性分裂生成物、放射化生成物を含有する水7強硝
酸性の高放射性供給溶液; 出所:核燃料及び/又は親物質溶解器。
HAX :有機抽出剤溶液:30%のTEP /ケロシ
ン溶液。
ン溶液。
HAニアクチニド希土類元素例えばU、Pu等を水相、
から有機相に移行させるための抽出塔、この場合には比
較的少量の妨害物質が一緒に抽出される。
から有機相に移行させるための抽出塔、この場合には比
較的少量の妨害物質が一緒に抽出される。
HAW :主要量の妨害物質及び微量のプルトニウム及
びウランを含有する、水性、硝酸性の高放射性廃液。
びウランを含有する、水性、硝酸性の高放射性廃液。
HAP : HS塔での第1回目の洗浄工程前の有機ウ
ラン/プルトニウム流。
ラン/プルトニウム流。
H8:水/硝酸性溶液H85(HNO3約1〜5モル)
を用いてHAPを向流洗浄するための塔。
を用いてHAPを向流洗浄するための塔。
第1回目の洗浄工程:流出液HSR(水性)は14A塔
に戻される;H3塔ハHA塔の上にあって、HA 塔と
1つのユニットを構成することができる。
に戻される;H3塔ハHA塔の上にあって、HA 塔と
1つのユニットを構成することができる。
H3P :TS 塔での第2回目の洗浄工程前の有機ウ
ラン−プルトニウム流。
ラン−プルトニウム流。
TS:水/硝酸溶液TSS (HNO3約1モル)を用
いてH8Pを向流洗浄するための塔−第2回目の洗浄工
程;流出液TSR(水性)はH6塔に戻される。
いてH8Pを向流洗浄するための塔−第2回目の洗浄工
程;流出液TSR(水性)はH6塔に戻される。
TSP :Pu還元−再抽出な℃・しはウラン/プルト
ニウム分離前の有機ウラン/シルトニウム流(: IB
XF )。
ニウム分離前の有機ウラン/シルトニウム流(: IB
XF )。
IBX : :pu(N )をPu(m )に還元しか
つp Jul)を有機相から向流で、pu(m )の原
子価状態を安定化するために希HNO6(約0.2M/
l)及びN2H5イオンを含有する水相に抽出するため
の塔。
つp Jul)を有機相から向流で、pu(m )の原
子価状態を安定化するために希HNO6(約0.2M/
l)及びN2H5イオンを含有する水相に抽出するため
の塔。
1I3XU : +C塔に供給°する前の有機ウラン流
〔U(N))。
〔U(N))。
IBXP : IBS塔内で新たな有機抽出剤溶液を用
いて洗浄する前の水性プルトニウム流(pu(■)〕。
いて洗浄する前の水性プルトニウム流(pu(■)〕。
IBS :有機、例えばTBP /ケロシン溶液lB5
5を用いてI BXPを向流洗浄するための塔;該有機
流出液IBSU (ウラン残留物を含有)はIBX塔に
戻される。
5を用いてI BXPを向流洗浄するための塔;該有機
流出液IBSU (ウラン残留物を含有)はIBX塔に
戻される。
IBSP :更にPu精製(第2回目のサイクル)に導
びくべきN2H5イオンを有する水性Pu(■)流。
びくべきN2H5イオンを有する水性Pu(■)流。
1C:高希釈したHNO3溶液1axを用いて60℃で
ウランを有機相から水相に向流再抽出するための塔。
ウランを有機相から水相に向流再抽出するための塔。
[U :更にU精製に導びくべき水性ウラン流。
+aW :抽出剤洗浄に導びかれる有機廃液。
第1回のサイクル終了
第2図は、新規サイクルから成る本発明方法の工程図を
示し、図中の符号は以下の意味を有する。
示し、図中の符号は以下の意味を有する。
HAF :ウラン、プルトニウム、ネゾッニウム及び場
合によ勺その他のアクチニド希土類元素、妨害物質例え
ば放射性分裂生成物、放射化生成物及び不活性腐食生成
物を含有する水7強硝酸性の高放射性供給溶液;出所:
核燃料及び/又は親物質溶解器。
合によ勺その他のアクチニド希土類元素、妨害物質例え
ば放射性分裂生成物、放射化生成物及び不活性腐食生成
物を含有する水7強硝酸性の高放射性供給溶液;出所:
核燃料及び/又は親物質溶解器。
HAX :有機抽出剤溶液:30%のTBP /ケロシ
ン溶液。
ン溶液。
HA/HSニアクチニド希土類元素を水相から有機相に
抽出しかつ上昇する、上記元素を含有する有機相を水/
硝酸溶液Hss (Hxio3約1モル)を用いて洗浄
するための塔:第1回目の洗浄工程。
抽出しかつ上昇する、上記元素を含有する有機相を水/
硝酸溶液Hss (Hxio3約1モル)を用いて洗浄
するための塔:第1回目の洗浄工程。
1(AW :主要量の妨害物質及び微量のシルトニウム
及びウランを含有する水/硝酸性の高放射性廃液。
及びウランを含有する水/硝酸性の高放射性廃液。
H8P : )TS−I塔での第2回目の洗浄工程前の
有機ウラン−プルトニウム流。
有機ウラン−プルトニウム流。
H8−I :ウラン濃度約100g/7を含有するHN
O約4モルの水溶液を用いてH3Pを向流洗浄するため
の塔;作業温度60’t1.;第2回目の洗浄工程:残
留ルテニウムの分離。
O約4モルの水溶液を用いてH3Pを向流洗浄するため
の塔;作業温度60’t1.;第2回目の洗浄工程:残
留ルテニウムの分離。
H8−1−E(R:残留ルテニウム及び少量のウラン及
びプルトニウムを連行するH3− I塔からの水/硝酸
性廃液;これは中間処理工程に供給される。
びプルトニウムを連行するH3− I塔からの水/硝酸
性廃液;これは中間処理工程に供給される。
H8−n :ウラン濃度約100!q/7を含有する)
(No6約6モルの水溶液H8−ff−8を用いてH8
−I塔からの有機U −Pu流を向流洗浄するための塔
;作業温度60℃;第3回目の洗浄工程:残留ジルコニ
ウムの分離。
(No6約6モルの水溶液H8−ff−8を用いてH8
−I塔からの有機U −Pu流を向流洗浄するための塔
;作業温度60℃;第3回目の洗浄工程:残留ジルコニ
ウムの分離。
H8−[1−3R:残留、ジルコニウム及び少量のウラ
ン及びプルトニウムを連行するus−n塔からの水/硝
酸性廃液:これは中間処理工程に供給される。
ン及びプルトニウムを連行するus−n塔からの水/硝
酸性廃液:これは中間処理工程に供給される。
1Bx : Pu(N )をPu(I[[)に電解的に
還元しかつpu(m )を室温で有機相から水相に再抽
出するための塔。
還元しかつpu(m )を室温で有機相から水相に再抽
出するための塔。
1BXs : jBX塔に供給される水相(Pu(In
)の再抽出のため〕;これはHNO,0,2モルを含
有する。
)の再抽出のため〕;これはHNO,0,2モルを含
有する。
IBP :いわゆる°゛マスターミツクス″してシルト
ニウム及び一部のウランを含有する生成物水溶液(濃度
比u/pu≧1);これは将来核燃料及び/又は親物質
を再製造するために使用可能である、それというのも分
裂生成物等を十分に含有していないからである;はとん
ど完全に連行されるNpは、所要に応じて例えばイオン
交換工程でIBPから分離すべきである。
ニウム及び一部のウランを含有する生成物水溶液(濃度
比u/pu≧1);これは将来核燃料及び/又は親物質
を再製造するために使用可能である、それというのも分
裂生成物等を十分に含有していないからである;はとん
ど完全に連行されるNpは、所要に応じて例えばイオン
交換工程でIBPから分離すべきである。
IBXU : 1BX−I電解基に供給する前の有機U
(XI)流0 IBX−1:残留pu(N )を電解的に還元しかつ残
留pu(Iff )を60℃で有機相から水相に再抽出
するだめの第2の塔。
(XI)流0 IBX−1:残留pu(N )を電解的に還元しかつ残
留pu(Iff )を60℃で有機相から水相に再抽出
するだめの第2の塔。
jBX−T−S :残留ウラン(III)を再抽出する
ための、)IN03約0.3モル及びウラン約100.
9/lを含有する水相;これはIBX−1塔に供給され
る0 1BX−I−3R:残留Pu 及び少量のウランを連行
する、I BX−1塔からの水/硝酸廃液;これは中間
処理工程に供給される。
ための、)IN03約0.3モル及びウラン約100.
9/lを含有する水相;これはIBX−1塔に供給され
る0 1BX−I−3R:残留Pu 及び少量のウランを連行
する、I BX−1塔からの水/硝酸廃液;これは中間
処理工程に供給される。
1C:高希釈したHNO6を用いて60℃で、IBX−
1塔かの実際にPu 不含の有機相からUを水相に向流
再抽出するための塔。
1塔かの実際にPu 不含の有機相からUを水相に向流
再抽出するための塔。
+aX :ウランを再抽出するための、HNO,約0.
01モルを含、有する水相;これは1C塔に供給される
。
01モルを含、有する水相;これは1C塔に供給される
。
10U :実質的に純粋なウラン生成物水溶液。
+CW :有機廃液;これは抽出剤洗浄のために更忙導
びかれる。
びかれる。
第1図は公知のPUREX法の工程図、第2図は新規サ
イクルから成る本発明方法の工程図である。 第1頁の続き o発 明 者 ハンスーユルゲン・ブ ドイライル フ
エ 0発 明 者 ツデネク・コラリフ ドイラー 0発 明 者 クラウス・ニーベルト ドイアー ソ連邦共和国エツゲンシュタインーレオボ ルズハーン
・フランクフルター・シュトラーセ 12ソ連邦共和国
カールスルーエ・コルベルガーΦシュトセ 28 ベー ソ連邦共和国ハイデルベルク・アンドレアスーホーフー
ヴエーク(番地なし) 手続補正書(方式) %式% 1・事件の表示 昭和59年特許願第268687号2
、発明の名称 3、補正をする者 事件との関係 特許出願人 4、代理人 6、補正の対象 (1)願書の特許出願人代表者の欄
イクルから成る本発明方法の工程図である。 第1頁の続き o発 明 者 ハンスーユルゲン・ブ ドイライル フ
エ 0発 明 者 ツデネク・コラリフ ドイラー 0発 明 者 クラウス・ニーベルト ドイアー ソ連邦共和国エツゲンシュタインーレオボ ルズハーン
・フランクフルター・シュトラーセ 12ソ連邦共和国
カールスルーエ・コルベルガーΦシュトセ 28 ベー ソ連邦共和国ハイデルベルク・アンドレアスーホーフー
ヴエーク(番地なし) 手続補正書(方式) %式% 1・事件の表示 昭和59年特許願第268687号2
、発明の名称 3、補正をする者 事件との関係 特許出願人 4、代理人 6、補正の対象 (1)願書の特許出願人代表者の欄
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、 回収すべき分裂物質を水性の強調酸中に溶解させ
、分裂物質を有機抽出剤溶液を用いて水相から有機相に
移行させかつ相互に別々に精製した形で水溶液中に再抽
出する形式で、分裂物質のウラン及びシルトニウムの回
収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相
互に、燃焼した照射ずみの核燃料及び/又は親物質の再
処酊程で分離する改良方法において、単一処理サイクル
において、a)強硝酸性溶解溶液からウランとプルトニ
ウムを一緒に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1〜5
モルの硝酸を用いた第1回目の上記有機相の洗浄を行な
い、この際妨害物質の主成分を高放射性廃棄物水溶液と
共にサイクルから除去し、 b)残留ルテニウムを分離するために、高濃度のリサイ
クルする生成硝酸ウラニル、HNO3約4モルを1、有
する洗浄溶液を用い丈高めた温度で有機相の第2回目の
洗浄を行な(・、C)残留ジルコニウムを分離するため
に、高濃度のリサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO
3約1モルを有する洗浄液を用いて高めた温度で有機相
の第3回目の洗浄を行ない、 d)プルトニウムの電解還元によりウランからプルトニ
ウムを分離しかつ該プルトニウムを水溶液に再抽出し、 e) Pu 再抽出工程を繰返すと同時に、有機相内に
残留しft Pu(IV )を高濃度のリサイクルする
生成硫酸ウラニル、HNO,約0.「を有(する硝酸水
溶液を用いて高めた温度で電解還元することによシPu
(m )とし、 かつ前記工程b) 、C)及びe)の水性廃液を間接的
に、沸点温度での熱処理工程及び/又は脱硝工程及び/
又はシュウ酸、アルカリ金属シュウ酸塩及びアルカリ金
属フッ化物の群から成る少なくとも1種の錯化剤の水溶
液の添加工程及び/又はシリカゲル、酸化チタン及び酸
化アルミニウムの群から成る少なくとも1種の吸着剤の
添加工程から成る中間工程を介して、抽出工程a)の前
又はその間の水性溶解溶液に戻すことを特徴とする、分
裂物質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質
を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工程で
分離する改良方法。 2、回収すべき分裂物質を水性の強調酸中に溶解させ、
分裂物質を有機抽出剤溶液を用いて水相から有機相に移
行させかつ相互に別々に精製した形で水溶液中に再抽出
する形式で、分裂物質のウラン及びプルトニウムの回収
を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互
に、燃焼した照射ずみの核燃料及び/又は親物質の再処
理工程で分離する改良方法において、単一処理サイクル
において、a)強調酸性溶解溶液からウランとシルトこ
ラムを一緒に有機抽出剤溶液中に抽出し、引続き1〜5
モルの硝酸を用いfc第1回目の上記有機相の洗浄を行
ない、この際妨害物質の主成分を高放射性廃棄物水溶液
と共にサイクルから除去し、 b)残留ルテニウムを分離するために、高濃度のリサイ
クルする生成硝酸ウラニル、HNO6約4モルを有する
洗浄溶液を用いて高めた温度で有機相の第2回目の洗浄
を行ない、C)残留ジルコニウムを分離するために、高
濃度のリサイクルする生成硝酸ウラニル、HNO3約1
モルを有する洗浄液を用いて高めた温度で有機相の第3
回目の洗浄を行ない、 d)プルトニウムの電解還元にょシラランかラプルトニ
ウムを分離しかっ該ゾ、ルトニウムを水溶液に再抽出し
、 e) Pu 再抽出工程を繰返すと同時に、有機相内に
残留したPu(N)を高濃度のりサイクび ルする生成硫酸ウラニル、HNO3約0.3を有する硝
酸水溶液を用いて高めた温度で電解還元することにより
Pu(+[)とし、 前記工程b)、C)及びe)の少なくとも1つの工程で
水相 に対してそれを有機相と接触させる前に、シュウ
酸、アルカリ金属シュウ酸塩及びアルカリ金属フッ化
物の群から成る錯化剤の少なくとも1つの錯化剤の水溶
液を添加しかつ前記工程b) 、c)及びθ)の水性廃
液を間接的に、沸点温度での熱処理工程及び/又は脱硝
工程及び/又はシリカゲル、酸化チタン及び酸化アルミ
ニウムの群から成る少なくとも1種の吸着剤を添加する
工程から成る中間工程を介して、抽出工程a)の前又は
その間の水性溶解溶液に戻すことを特徴とする、分裂物
質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分
離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工程で分離
する改良方法。 3、放射性妨害物質のルテニウム及び/又はジルコニウ
ムを希釈するために、前記処理工程b)、c) 及びe
)の少なくとも1つの工程で水相に対してそれを有機相
と接触させる前に付加的にニトロシル硝酸ルテニウム、
硝酸ルテニウム及びオキシ硝酸ジルコニウムから成る不
活性ルテニウム及び/又は不活性ジルコニウムの塩の少
なくとも1つを加える、特許請求の範囲第1項又は第2
項記載の方法。 4、 工程b)及びC)の水性洗浄溶液中又は工程e)
の再抽出水溶液中のリサイクルする硝酸ウラニルの濃度
が0.2〜1モル/lである、特許請求の範囲第1項か
ら第6項までのいずれか1項記載の方法。 5、 工程b)、c)及びe)の温度が夫々40〜60
℃の範囲にある、特許請求の範囲第1項から第4項まで
のいずれが1項記載の方法6、錯化剤を含有する溶液が
錯化剤10〜13 0 モルである、特許請求の範囲第1項又は第2項記載
の方法。 7、 工程b)及び/又はC)及び/又はe)の水相が
夫々不活性Ru 及び/又はZr 夫々約10 モルで
ある、特許請求の範囲第3項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19833346405 DE3346405A1 (de) | 1983-12-22 | 1983-12-22 | Verfahren zur verbesserten abtrennung von die rueckgewinnung der spaltstoffe uran und plutonium stoerenden stoffen und zum verbesserten trennen der rueckzugewinnenden spaltstoffe voneinander in einem wiederaufarbeitungsprozess |
DE3346405.7 | 1983-12-22 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS60227196A true JPS60227196A (ja) | 1985-11-12 |
JPH0453277B2 JPH0453277B2 (ja) | 1992-08-26 |
Family
ID=6217698
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP59268687A Granted JPS60227196A (ja) | 1983-12-22 | 1984-12-21 | 分裂物質のウラン及びプルトニウムの回収を妨害する物質を分離しかつ回収すべき分裂物質を相互に再処理工程で分離する改良方法 |
Country Status (6)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US4758313A (ja) |
JP (1) | JPS60227196A (ja) |
BE (1) | BE901240A (ja) |
DE (1) | DE3346405A1 (ja) |
FR (1) | FR2557349B1 (ja) |
GB (1) | GB2152271B (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS6342499A (ja) * | 1986-08-08 | 1988-02-23 | 株式会社日立製作所 | 使用済核燃料物質からルテニウムイオンを分離する装置 |
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---|---|---|---|---|
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FR2621578B1 (fr) * | 1987-10-13 | 1990-01-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede de dissolution reductrice du puo2, utilisable notamment pour le traitement de dechets organiques contamines par puo2 |
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JP2000144274A (ja) * | 1998-11-19 | 2000-05-26 | Toshiba Corp | ジルコニウム廃棄物の電解処理方法及びその装置 |
Family Cites Families (16)
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