JP2594149B2 - 金属―水素アルカリ蓄電池の製造方法 - Google Patents
金属―水素アルカリ蓄電池の製造方法Info
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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Description
【発明の詳細な説明】 （イ） 産業上の利用分野 本発明は、水素を可逆的に吸蔵及び放出することので
きる水素吸蔵合金電極を負極に備えた、金属−水素アル
カリ蓄電池の製造方法に関するものである。
きる水素吸蔵合金電極を負極に備えた、金属−水素アル
カリ蓄電池の製造方法に関するものである。
（ロ） 従来の技術 従来からよく用いられている蓄電池としてはニッケル
−カドミウム蓄電池の如きアルカリ蓄電池、あるいは鉛
蓄電池などがある。近年、これらの電池より軽量且つ高
容量で高エネルギー密度となる可能性のある、水素吸蔵
合金を用いてなる水素吸蔵電極を負極に備えた金属−水
素アルカリ蓄電池が注目されている。
−カドミウム蓄電池の如きアルカリ蓄電池、あるいは鉛
蓄電池などがある。近年、これらの電池より軽量且つ高
容量で高エネルギー密度となる可能性のある、水素吸蔵
合金を用いてなる水素吸蔵電極を負極に備えた金属−水
素アルカリ蓄電池が注目されている。
この種電池の負極に用いられる水素吸蔵合金として、
例えば特開昭63−21750号公報、特開昭62−246259号公
報等には希土類系水素吸蔵合金が記載されており、この
組成を改良することにより、充放電時の合金耐蝕性の向
上及び微粉化の抑制等が計られている。
例えば特開昭63−21750号公報、特開昭62−246259号公
報等には希土類系水素吸蔵合金が記載されており、この
組成を改良することにより、充放電時の合金耐蝕性の向
上及び微粉化の抑制等が計られている。
又、正極としては、ニッケル−カドミウム蓄電池に用
いられる焼結式ニッケル極などが用いられている。
いられる焼結式ニッケル極などが用いられている。
このようにして構成された金属−水素アルカリ蓄電池
は、組成後、たとえば充放電を繰り返すという化成処理
が必要である。
は、組成後、たとえば充放電を繰り返すという化成処理
が必要である。
ここで、単にこのような化成処理を施した電池であっ
ても、放電時の作動電圧か十分に得られず、作動電圧が
低いという問題があった。
ても、放電時の作動電圧か十分に得られず、作動電圧が
低いという問題があった。
この理由は、以下のことに基づくと推定される。即
ち、この種金属−水素アルカリ蓄電池は、負極に水素吸
蔵合金の微粉末を用いており、前記せる化成処理を行う
ことにより、水素吸蔵合金が水素を吸蔵、放出し、負極
の活性化が進行する。しかしながら、水素吸蔵合金は極
めて活性であるために、電池缶に組み込み密閉する迄
に、空気中で放置されたり、電極作製工程中に加温等さ
れることにより、前記水素吸蔵合金表面が酸化され、強
固な酸化膜が前記水素吸蔵合金表面上に形成されてい
る。この酸化膜は、化成中の充放電により、部分的に破
壊されたり、合金自身が微粉化して清浄な合金表面が露
出することにより、活性化が進むと共に、電池の作動電
圧も徐々に高くなると推察される。したがって、従来の
化成処理を完了するためには、低率で充放電を行うと共
に、充放電を数回繰り返す必要があり、電池製造工程上
極めて煩雑となり、化成完了までに多くの時間を要して
いた。
ち、この種金属−水素アルカリ蓄電池は、負極に水素吸
蔵合金の微粉末を用いており、前記せる化成処理を行う
ことにより、水素吸蔵合金が水素を吸蔵、放出し、負極
の活性化が進行する。しかしながら、水素吸蔵合金は極
めて活性であるために、電池缶に組み込み密閉する迄
に、空気中で放置されたり、電極作製工程中に加温等さ
れることにより、前記水素吸蔵合金表面が酸化され、強
固な酸化膜が前記水素吸蔵合金表面上に形成されてい
る。この酸化膜は、化成中の充放電により、部分的に破
壊されたり、合金自身が微粉化して清浄な合金表面が露
出することにより、活性化が進むと共に、電池の作動電
圧も徐々に高くなると推察される。したがって、従来の
化成処理を完了するためには、低率で充放電を行うと共
に、充放電を数回繰り返す必要があり、電池製造工程上
極めて煩雑となり、化成完了までに多くの時間を要して
いた。
（ハ） 発明が解決しようとする課題 本発明は前記問題点に鑑みなされたものであって、水
素吸蔵合金電極を負極に備えた、金属−水素アルカリ蓄
電池の製造工程中における化成工程の簡略化と、化成処
理後の電池放電時の作動電圧の増大を計ることを課題と
し、電池製造時における好ましい化成条件を提案するも
のである。
素吸蔵合金電極を負極に備えた、金属−水素アルカリ蓄
電池の製造工程中における化成工程の簡略化と、化成処
理後の電池放電時の作動電圧の増大を計ることを課題と
し、電池製造時における好ましい化成条件を提案するも
のである。
（ニ） 課題を解決するための手段 本発明の金属−水素アルカリ蓄電池の製造方法は、水
素を可逆的に吸蔵、放出する水素吸蔵合金電極を負極と
して電池缶に組み込み密閉した後、充電及び放電からな
る化成処理を少なくとも１回行うものであって、前記放
電時の雰囲気温度を前記充電時の雰囲気温度よりも高く
設定したことを特徴とするものである。
素を可逆的に吸蔵、放出する水素吸蔵合金電極を負極と
して電池缶に組み込み密閉した後、充電及び放電からな
る化成処理を少なくとも１回行うものであって、前記放
電時の雰囲気温度を前記充電時の雰囲気温度よりも高く
設定したことを特徴とするものである。
ここにおいて、前記放電時の雰囲気温度を30℃以上に
設定するのが好ましい。
設定するのが好ましい。
（ホ） 作用 本発明者が種々検討したところ、化成における放電時
の雰囲気温度を、充電時より高く設定することにより、
負極を構成する水素吸蔵合金電極の活性化が著しく促進
されることを見い出し、本発明を完成するに至ったもの
である。即ち、水素吸蔵合金は、固気反応においても明
らかにされている如く、水素化反応時は、発熱反応であ
り、脱水素化反応時は、吸熱反応である。そこで、本発
明者は、組立後の電池を充放電し、負極を観察したとこ
ろ、負極を構成する水素吸蔵合金が放出残の水素を多量
に含有しており、電位でみても卑側に高い状態となって
おり、充電は行なわれているが、放電が完全に行なわれ
ていないという知見を得た。そこで、電池の放電時、雰
囲気温度を高く設定することにより、水素吸蔵合金内部
に吸蔵されている水素が、合金表面に形成された酸化膜
を、透過或いは一部破壊し易くすることが可能となる。
また、電解液中のOH-と前記水素吸蔵合金が反応する時
の活性化エネルギーが低下するので、水素吸蔵合金の反
応性が高まり、吸蔵している水素を完全に放出、つまり
放電させることが可能となる。加えて、一旦確保された
水素とOH-との水素吸蔵合金における反応経路は、次回
以降の充放電サイクルにおいても有効に活用され、その
結果、負極の活性化が進行し、化成回路の減少が可能と
なる。更に、この反応経路が十分に確保されるので、放
電反応に関与する抵抗が減少し、電池作動電圧が上昇す
る。
の雰囲気温度を、充電時より高く設定することにより、
負極を構成する水素吸蔵合金電極の活性化が著しく促進
されることを見い出し、本発明を完成するに至ったもの
である。即ち、水素吸蔵合金は、固気反応においても明
らかにされている如く、水素化反応時は、発熱反応であ
り、脱水素化反応時は、吸熱反応である。そこで、本発
明者は、組立後の電池を充放電し、負極を観察したとこ
ろ、負極を構成する水素吸蔵合金が放出残の水素を多量
に含有しており、電位でみても卑側に高い状態となって
おり、充電は行なわれているが、放電が完全に行なわれ
ていないという知見を得た。そこで、電池の放電時、雰
囲気温度を高く設定することにより、水素吸蔵合金内部
に吸蔵されている水素が、合金表面に形成された酸化膜
を、透過或いは一部破壊し易くすることが可能となる。
また、電解液中のOH-と前記水素吸蔵合金が反応する時
の活性化エネルギーが低下するので、水素吸蔵合金の反
応性が高まり、吸蔵している水素を完全に放出、つまり
放電させることが可能となる。加えて、一旦確保された
水素とOH-との水素吸蔵合金における反応経路は、次回
以降の充放電サイクルにおいても有効に活用され、その
結果、負極の活性化が進行し、化成回路の減少が可能と
なる。更に、この反応経路が十分に確保されるので、放
電反応に関与する抵抗が減少し、電池作動電圧が上昇す
る。
本発明に係る化成処理終了後、負極における水素吸蔵
合金の粒子形状を電子顕微鏡を用いて観察すると、放電
時の雰囲気温度を充電時の雰囲気温度に比べて高く設定
した電池では、従来の化成方法による電池と比較して、
負極を構成している水素吸蔵合金粒子の割れが大きく、
活性面が新たに形成され、この活性面が露出しているこ
とが確認できた。したがって、化成処理により、表面酸
化膜の一部破壊或いは、合金の割れが生じ、清浄な合金
表面が露出するため、負極の活性度が上昇し、且つ電池
特性としては電池作動電圧の向上、高率放電特性の改
良、過充電、過放電時の酸素ガス吸収性能の向上等が計
られる。
合金の粒子形状を電子顕微鏡を用いて観察すると、放電
時の雰囲気温度を充電時の雰囲気温度に比べて高く設定
した電池では、従来の化成方法による電池と比較して、
負極を構成している水素吸蔵合金粒子の割れが大きく、
活性面が新たに形成され、この活性面が露出しているこ
とが確認できた。したがって、化成処理により、表面酸
化膜の一部破壊或いは、合金の割れが生じ、清浄な合金
表面が露出するため、負極の活性度が上昇し、且つ電池
特性としては電池作動電圧の向上、高率放電特性の改
良、過充電、過放電時の酸素ガス吸収性能の向上等が計
られる。
更に、本発明によれば、水素吸蔵合金の活性化が促進
されているので、吸蔵された水素が前記合金内で安定化
し、保存時の水素解離が抑制され、この種金属−水素ア
ルカリ蓄電池の保存特性の向上が計られる。
されているので、吸蔵された水素が前記合金内で安定化
し、保存時の水素解離が抑制され、この種金属−水素ア
ルカリ蓄電池の保存特性の向上が計られる。
（ヘ） 実施例 以下に、本発明と比較例との対比に言及し、詳述す
る。
る。
（金属−水素アルカリ蓄電池の組み立て） 負極を構成する水素吸蔵合金として、希土類系水素吸
蔵合金であるLaNi2Co3を粉砕して微粉化したものを95重
量部、ここに結着剤としてのポリテトラフルオロエチレ
ン（PTFE）ディスパージョンを５重量部添加し、均一に
混合し、PTFEを繊維化させる。これに水を加えてペース
ト状とし、ニッケルメッキを施したパンチングメタル集
電体の両面に貼り付け水素吸蔵合金電極である負極を得
る。
蔵合金であるLaNi2Co3を粉砕して微粉化したものを95重
量部、ここに結着剤としてのポリテトラフルオロエチレ
ン（PTFE）ディスパージョンを５重量部添加し、均一に
混合し、PTFEを繊維化させる。これに水を加えてペース
ト状とし、ニッケルメッキを施したパンチングメタル集
電体の両面に貼り付け水素吸蔵合金電極である負極を得
る。
正極はニッケル−カドミウム電池等に用いられる公知
の焼結式ニッケル極を使用した。
の焼結式ニッケル極を使用した。
これら正極及び負極を、耐アルカリ性を有するセパレ
ータと共に捲回し、渦巻電極体を得、電池缶にこの電極
体を挿入した後、アルカリ電解液を注入し、封口を行い
密閉して公称容量1200mAHの電池を組み立てた。
ータと共に捲回し、渦巻電極体を得、電池缶にこの電極
体を挿入した後、アルカリ電解液を注入し、封口を行い
密閉して公称容量1200mAHの電池を組み立てた。
◎ 実験１ このようにして得られた電池を用い、化成処理時にお
いて、充電時の雰囲気温度を一定とし、放電時の雰囲気
温度を種々変化させ、電池の活性化を行った。そして、
電池の活性化の程度を比較した。
いて、充電時の雰囲気温度を一定とし、放電時の雰囲気
温度を種々変化させ、電池の活性化を行った。そして、
電池の活性化の程度を比較した。
まず第１表に、前記温度条件を示す。
次に電流等の条件は、電池を充電電流120mAで16時間
充電し、次いで放電電流240mAで電池電圧が1.0Vになる
迄放電して、充放電サイクルを５回繰り返すというもの
である。
充電し、次いで放電電流240mAで電池電圧が1.0Vになる
迄放電して、充放電サイクルを５回繰り返すというもの
である。
このような化成処理により、本発明電池A1〜E1及び比
較電池X1を得た（第１表参照）。
較電池X1を得た（第１表参照）。
そして前記化成処理を行った時の、電池A1〜E1及びX1
の電池容量の変化を観察した。
の電池容量の変化を観察した。
この結果を、第１図に示す。第１図は、化成処理時に
おける充放電回数と電池の放電容量との関係を示す図で
ある。
おける充放電回数と電池の放電容量との関係を示す図で
ある。
これより本発明電池A1〜E1は、比較電池X1に比べて、
活性化が速く進行していることがわかる。これより放電
時の雰囲気温度を、充電時の雰囲気温度に比べて高く設
定することにより、負極を構成する水素吸蔵合金の活性
化が促進され、電池の公称容量を得る迄に必要な充放電
回数が減少することが知得される。ここで、放電時の雰
囲気温度は30℃以上とするのが望ましい。
活性化が速く進行していることがわかる。これより放電
時の雰囲気温度を、充電時の雰囲気温度に比べて高く設
定することにより、負極を構成する水素吸蔵合金の活性
化が促進され、電池の公称容量を得る迄に必要な充放電
回数が減少することが知得される。ここで、放電時の雰
囲気温度は30℃以上とするのが望ましい。
次に、これら化成処理を施した後の、電池A1〜E1及び
X1の放電電圧の比較を行った。
X1の放電電圧の比較を行った。
この結果を、第２図に示す。第２図は、化成処理時の
放電時の雰囲気温度と、電池の放電電圧との関係を示す
図である。
放電時の雰囲気温度と、電池の放電電圧との関係を示す
図である。
これより本発明電池A1〜E1は、比較電池X1に比べて、
放電時の作動電圧が高く、負極の活性化が進行している
ので、放電反応を阻害する酸化膜に起因せる抵抗の増大
が抑制されていることがわかる。
放電時の作動電圧が高く、負極の活性化が進行している
ので、放電反応を阻害する酸化膜に起因せる抵抗の増大
が抑制されていることがわかる。
尚、前記せる電池を用い、充電後電池を、一坦60℃の
雰囲気中で保持して放置し、その後、再び20℃の雰囲気
中で放電するなどの検討を行ったが、放電時の雰囲気温
度が充電時の雰囲気温度に比べて高く設定されていない
ものは、前記せる本発明の効果が得られなかった。
雰囲気中で保持して放置し、その後、再び20℃の雰囲気
中で放電するなどの検討を行ったが、放電時の雰囲気温
度が充電時の雰囲気温度に比べて高く設定されていない
ものは、前記せる本発明の効果が得られなかった。
したがって、本発明は単に温度に基づく合金表面の溶
解等に起因するものではないと考えられる。
解等に起因するものではないと考えられる。
更に、前記電池A1〜E1及びX1を用い、電池の保存特性
を比較した。この時の条件は、前記せる化成処理を施し
た後、各電池を充電電流120mAで16時間充電し、室温で
１ケ月間保存するというものであり、この時の電池の放
電容量を、初期の容量を100として、相対的に求めた。
を比較した。この時の条件は、前記せる化成処理を施し
た後、各電池を充電電流120mAで16時間充電し、室温で
１ケ月間保存するというものであり、この時の電池の放
電容量を、初期の容量を100として、相対的に求めた。
この結果を、第３図に示す。第３図は、化成処理にお
ける放電時の雰囲気温度と、電池の残存容量率との関係
を示す図である。
ける放電時の雰囲気温度と、電池の残存容量率との関係
を示す図である。
これより本発明電池A1〜E1は、比較電池X1に比べて、
保存後の残存容量が大きく、保存特性において優れたも
のであることが理解される。この理由は、本発明電池A1
〜E1において水素吸蔵合金の活性化が進んでいるので、
吸蔵された水素が前記合金内で安定化し、保存時の水素
解離が抑制され、保存特性が向上したものであると考え
られる。
保存後の残存容量が大きく、保存特性において優れたも
のであることが理解される。この理由は、本発明電池A1
〜E1において水素吸蔵合金の活性化が進んでいるので、
吸蔵された水素が前記合金内で安定化し、保存時の水素
解離が抑制され、保存特性が向上したものであると考え
られる。
◎ 実験２ 前記実験１で用いた電池を、前記第１表と同じ温度条
件にて、充電電流120mAで16時間充電した後、放電電流1
200mAで電池電圧が1.0Vになる迄放電を行うという充放
電サイクルを５回繰り返し化成処理を施した。このよう
にして、本発明電池A2〜E2及び比較電池X2を作製した。
件にて、充電電流120mAで16時間充電した後、放電電流1
200mAで電池電圧が1.0Vになる迄放電を行うという充放
電サイクルを５回繰り返し化成処理を施した。このよう
にして、本発明電池A2〜E2及び比較電池X2を作製した。
そして、これらの電池A2〜E2及びX2の放電容量及び重
量減少量を比較した。
量減少量を比較した。
この結果を、第３図に示す。
これより本発明電池A2〜E2は、比較電池X2に比べ、電
池の放電容量が大きく、電池重量の減少も抑えられてい
るのがわかる。
池の放電容量が大きく、電池重量の減少も抑えられてい
るのがわかる。
更に、前記実験１では放電電流を240mAとしている
が、この実験２では、従来この種金属−水素アルカリ蓄
電池では不可能であった放電電流1200mAで化成処理時の
放電を行っており、このような高率放電であっても化成
処理を行うことが可能である。
が、この実験２では、従来この種金属−水素アルカリ蓄
電池では不可能であった放電電流1200mAで化成処理時の
放電を行っており、このような高率放電であっても化成
処理を行うことが可能である。
尚、比較電気X2において、電池重量の減少が観察され
るのは、次の理由に基づくと考えられる。比較電池X2の
負極には、未放電の水素が多量に残留するので、次サイ
ルの充電時に電池が過充電となってしまい、正極から多
量の酸素ガスが発生すると共に負極から多量の水素ガス
が発生して電池内圧が上昇し、安全弁作動に至り、電池
重量が減少するものである。
るのは、次の理由に基づくと考えられる。比較電池X2の
負極には、未放電の水素が多量に残留するので、次サイ
ルの充電時に電池が過充電となってしまい、正極から多
量の酸素ガスが発生すると共に負極から多量の水素ガス
が発生して電池内圧が上昇し、安全弁作動に至り、電池
重量が減少するものである。
◎ 実験３ 前記実験１で用いた電池を、充電時の雰囲気温度を20
℃、放電時の雰囲気温度を60℃に設定し、充電電流120m
Aで16時間充電し、放電電流240mAで電池電圧が1.0Vにな
る迄放電するという充放電サイクルを５回繰り返し行
い、化成処理を施した。そして、この時の電池容量の変
化及び作動電圧を比較した。
℃、放電時の雰囲気温度を60℃に設定し、充電電流120m
Aで16時間充電し、放電電流240mAで電池電圧が1.0Vにな
る迄放電するという充放電サイクルを５回繰り返し行
い、化成処理を施した。そして、この時の電池容量の変
化及び作動電圧を比較した。
この結果を、第２表に示す。
この結果より、化成処理において、少なくとも１回60
℃の雰囲気中で電池を放電することが好ましく、このよ
うにすることで、より一層化成工程の簡略化が計れるこ
とがわかる。
℃の雰囲気中で電池を放電することが好ましく、このよ
うにすることで、より一層化成工程の簡略化が計れるこ
とがわかる。
本実施例においては、希土類系の水素吸蔵合金として
LaNi2Co3を用いたが、これ以外のMmNi3Co1.4Mn0.6等の
希土類系水素吸蔵合金、Ti−Ni系水素吸蔵合金、Ti−Mn
系水素吸蔵合金、Ti−Fe系水素吸蔵合金、Mg−Ni系水素
吸蔵合金、Ti−Zr系水素吸蔵合金、Zr−Mn系水素吸蔵合
金等を用いても同様の効果が期待できるのは言うまでも
ない。
LaNi2Co3を用いたが、これ以外のMmNi3Co1.4Mn0.6等の
希土類系水素吸蔵合金、Ti−Ni系水素吸蔵合金、Ti−Mn
系水素吸蔵合金、Ti−Fe系水素吸蔵合金、Mg−Ni系水素
吸蔵合金、Ti−Zr系水素吸蔵合金、Zr−Mn系水素吸蔵合
金等を用いても同様の効果が期待できるのは言うまでも
ない。
（ト） 発明の効果 以上詳述した如く、本発明の金属−水素アルカリ蓄電
池の製造方法によれば、効率の良い化成条件を提案する
ことができ、この種電池の作動電圧の向上及び保存特性
の改善が計れるものであり、その工業的価値は極めて大
きい。
池の製造方法によれば、効率の良い化成条件を提案する
ことができ、この種電池の作動電圧の向上及び保存特性
の改善が計れるものであり、その工業的価値は極めて大
きい。
第１図は化成処理時の充放電回数と電池容量との関係を
示す図、第２図は放電時の雰囲気温度と電池作動電圧と
の関係を示す図、第３図は放電時の雰囲気温度と残存容
量率との関係を示す図、第４図は放電時の雰囲気温度と
電池容量及び電池重量減少量との関係を示す図である。 A1、B1、C1、D1、E1、A2、B2、C2、D2、E2……本発明電
池、 X1、X2……比較電池。
示す図、第２図は放電時の雰囲気温度と電池作動電圧と
の関係を示す図、第３図は放電時の雰囲気温度と残存容
量率との関係を示す図、第４図は放電時の雰囲気温度と
電池容量及び電池重量減少量との関係を示す図である。 A1、B1、C1、D1、E1、A2、B2、C2、D2、E2……本発明電
池、 X1、X2……比較電池。
フロントページの続き (72)発明者 森脇 和郎 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 富田 正仁 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 伊勢 忠司 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 金川 育生 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三 洋電機株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】水素を可逆的に吸蔵、放出する水素吸蔵合
金電極を負極として電池缶に組み込み密閉した後、充電
及び放電からなる化成処理を少なくとも１回行うもので
あって、前記放電時の雰囲気温度を前記充電時の雰囲気
温度よりも高く設定したことを特徴とする金属−水素ア
ルカリ蓄電池の製造方法。 - 【請求項２】前記放電時の雰囲気温度を、30℃以上に設
定したことを特徴とする請求項記載の金属−水素アル
カリ蓄電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1089103A JP2594149B2 (ja) | 1989-04-07 | 1989-04-07 | 金属―水素アルカリ蓄電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1089103A JP2594149B2 (ja) | 1989-04-07 | 1989-04-07 | 金属―水素アルカリ蓄電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02267872A JPH02267872A (ja) | 1990-11-01 |
| JP2594149B2 true JP2594149B2 (ja) | 1997-03-26 |
Family
ID=13961552
Family Applications (1)
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-
1989
- 1989-04-07 JP JP1089103A patent/JP2594149B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
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