JP2552652B2 - リチウム電池用電解液 - Google Patents
リチウム電池用電解液Info
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- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明はリチウム電池用電解液、さらに詳細にはリチ
ウム一次および二次電池に用いる電解液の改良に関する
ものである。
ウム一次および二次電池に用いる電解液の改良に関する
ものである。
リチウム電池は標準単極電位が高く、標準水素電極基
準で−3.03Vであり還元力が極めて強く、また原子量が
6.941と小さいため、重量あたりの容量密度は3.86Ah/g
と大きい。このためリチウムを負極活物質として用いる
電池（以下リチウム電池と称する）は小型・高エネルギ
密度を有する電池として研究されており、すでに二酸化
マンガン、フッ化黒鉛などを正極活物質として用いる電
池が市販されている。しかし、これらの市販のリチウム
電池は一次電池であり、実用に供する充放電可能なリチ
ウム二次電池は実現されていないのが現状である。リチ
ウム電池が高エネルギ密度という放電特性の利点を生か
しながら、充電も可能となれば、従来の電池系に比較し
て、極めて特性が優れた電池が実現することになり、携
帯用電子機器などの産業界に与える効果は高い。
準で−3.03Vであり還元力が極めて強く、また原子量が
6.941と小さいため、重量あたりの容量密度は3.86Ah/g
と大きい。このためリチウムを負極活物質として用いる
電池（以下リチウム電池と称する）は小型・高エネルギ
密度を有する電池として研究されており、すでに二酸化
マンガン、フッ化黒鉛などを正極活物質として用いる電
池が市販されている。しかし、これらの市販のリチウム
電池は一次電池であり、実用に供する充放電可能なリチ
ウム二次電池は実現されていないのが現状である。リチ
ウム電池が高エネルギ密度という放電特性の利点を生か
しながら、充電も可能となれば、従来の電池系に比較し
て、極めて特性が優れた電池が実現することになり、携
帯用電子機器などの産業界に与える効果は高い。
リチウム電池を二次化するためには、正極活物質の選
択、電池構成法など、多くの解決すべき問題がある。特
に、電解液の選択は重要な課題である。常温作動型のリ
チウム二次電池には非水電解液を使用することが実用の
見地より望ましいが、電解液の導電率は従来の電池系に
用いられる水溶液系よりも１桁も２桁も低いという欠点
があった。このため電池の放電利用率向上のためには電
解液の導電率向上は不可欠である。同時に二次電池に適
用するためには、非水電解液中におけるリチウムの充放
電効率が高いことが要求されるのは当然である。すなわ
ち、リチウム二次電池に用いる電解液は、高い導電率
を有すること、高いリチウム充放電効率を有すること
の二点を同時に充足する必要がある。
択、電池構成法など、多くの解決すべき問題がある。特
に、電解液の選択は重要な課題である。常温作動型のリ
チウム二次電池には非水電解液を使用することが実用の
見地より望ましいが、電解液の導電率は従来の電池系に
用いられる水溶液系よりも１桁も２桁も低いという欠点
があった。このため電池の放電利用率向上のためには電
解液の導電率向上は不可欠である。同時に二次電池に適
用するためには、非水電解液中におけるリチウムの充放
電効率が高いことが要求されるのは当然である。すなわ
ち、リチウム二次電池に用いる電解液は、高い導電率
を有すること、高いリチウム充放電効率を有すること
の二点を同時に充足する必要がある。
リチウムの充放電効率の高い電解液としては、LiAsF6
−２−メチルテトラヒドロフラン系電解液が提案されて
いる（米国特許第4118559号明細書参照）。しかしなが
ら、この電解液の導電率は低く（1.5M LiAsF6で4.3×10
-3S cm-1、25℃）、リチウム電池に用いた場合、充放電
効率が低いという欠点があった。
−２−メチルテトラヒドロフラン系電解液が提案されて
いる（米国特許第4118559号明細書参照）。しかしなが
ら、この電解液の導電率は低く（1.5M LiAsF6で4.3×10
-3S cm-1、25℃）、リチウム電池に用いた場合、充放電
効率が低いという欠点があった。
また、プロピレンカーボネイトやエチレンカーボネイ
トなどの極性二重結合を有する溶媒を用いた電解液は、
相対的に高い導電率を示すが（たとえば、1.5M LiAsF6
でそれぞれ、5.3×10-3S cm-1および6.2×10-3S c
m-1）、リチウムの充放電効率は低いという欠点を有す
る。
トなどの極性二重結合を有する溶媒を用いた電解液は、
相対的に高い導電率を示すが（たとえば、1.5M LiAsF6
でそれぞれ、5.3×10-3S cm-1および6.2×10-3S c
m-1）、リチウムの充放電効率は低いという欠点を有す
る。
すなわち、現在まで導電率も高く、かつリチウム充放
電効率の高いリチウム二次電池用電解液は実現していな
い。
電効率の高いリチウム二次電池用電解液は実現していな
い。
本発明は、このような現状に鑑みてなされたものであ
り、その目的は導電率が高く、かつリチウムの充放電特
性の優れたリチウム一次および二次電池を製造可能なリ
チウム電池用電解液を提供することにある。
り、その目的は導電率が高く、かつリチウムの充放電特
性の優れたリチウム一次および二次電池を製造可能なリ
チウム電池用電解液を提供することにある。
したがって本発明によるリチウム電池用電解液は、リ
チウム塩を有機溶媒に溶解させたリチウム電池用電解液
において、前記有機溶媒はエチレンカーボネートとアセ
トニトリルとの体積混合比40〜90％の混合溶媒を主成分
とするものであることを特徴とするものである。
チウム塩を有機溶媒に溶解させたリチウム電池用電解液
において、前記有機溶媒はエチレンカーボネートとアセ
トニトリルとの体積混合比40〜90％の混合溶媒を主成分
とするものであることを特徴とするものである。
本発明によれば、リチウム電池の電解液として、エチ
レンカーボネートとアセトニトリルとの体積混合比40〜
90％の混合溶媒を用いることを最も主要な要旨とし、こ
れによって高い導電率と充放電効率を有するリチウム一
次および二次電池を実現するものである。
レンカーボネートとアセトニトリルとの体積混合比40〜
90％の混合溶媒を用いることを最も主要な要旨とし、こ
れによって高い導電率と充放電効率を有するリチウム一
次および二次電池を実現するものである。
本発明を更に詳しく説明する。
リチウム電池は、負極活物質がリチウムあるいはリチ
ウムイオンを放電可能にするリチウム合金であり、正極
活物質がリチウムイオンと電気化学的に可逆反応を行う
物質であり、電解液がリチウム塩を有機溶媒に溶解させ
た電池である。
ウムイオンを放電可能にするリチウム合金であり、正極
活物質がリチウムイオンと電気化学的に可逆反応を行う
物質であり、電解液がリチウム塩を有機溶媒に溶解させ
た電池である。
本発明によれば、上述のような電解液において優れた
特性を有するものを提供することを要旨とするものであ
る。すなわち、リチウム塩を有機溶媒に溶解した電解液
の有機溶媒として、エチレンカーボネートとアセトニト
リルとの体積混合比40〜90％の混合溶媒を用いるもので
ある。
特性を有するものを提供することを要旨とするものであ
る。すなわち、リチウム塩を有機溶媒に溶解した電解液
の有機溶媒として、エチレンカーボネートとアセトニト
リルとの体積混合比40〜90％の混合溶媒を用いるもので
ある。
リチウム電池に用いる電解液の導電率およびLiの充放
電効率を上昇させるためには、Liから溶媒への電子移動
反応性が低い溶媒や、溶媒系中のLi塩が解離しやすく、
かつLi+イオンの移動性が大きいことが必要であると考
えられる。エチレンカーボネイトは、高誘電率（比誘電
率89.1、40℃）であるが、その融点は約36℃であり、常
温では単独で使用しにくい欠点を有しているとともに、
その粘度は高い（1.9CP、40℃）という欠点もあった。
このようなエチレンカーボネイトの利点を損なうことな
く、欠点を補うために、本発明にあってはアセトニトリ
ルを混合しているのである。
電効率を上昇させるためには、Liから溶媒への電子移動
反応性が低い溶媒や、溶媒系中のLi塩が解離しやすく、
かつLi+イオンの移動性が大きいことが必要であると考
えられる。エチレンカーボネイトは、高誘電率（比誘電
率89.1、40℃）であるが、その融点は約36℃であり、常
温では単独で使用しにくい欠点を有しているとともに、
その粘度は高い（1.9CP、40℃）という欠点もあった。
このようなエチレンカーボネイトの利点を損なうことな
く、欠点を補うために、本発明にあってはアセトニトリ
ルを混合しているのである。
エチレンカーボネートとアセトニトリルとの体積混合
比は、40〜90％、好ましくは60〜70％であるが、エチレ
ンカーボネイトへのアセトニトリルの混合比が40％未満
であると、エチレンカーボネイト単独系とあまり変化が
なく、一方90％をこえると、アセトニトリル単独系に近
くなり、いずれも充放電効率および導電率の改善が充分
ではなくなるからである。
比は、40〜90％、好ましくは60〜70％であるが、エチレ
ンカーボネイトへのアセトニトリルの混合比が40％未満
であると、エチレンカーボネイト単独系とあまり変化が
なく、一方90％をこえると、アセトニトリル単独系に近
くなり、いずれも充放電効率および導電率の改善が充分
ではなくなるからである。
前述の混合溶媒に溶解されるリチウム塩は、本発明に
おいて基本的に限定されるものではない。たとえばLiAs
F6、LiClO4、LiSbF6、LiBF4、LiPF6、LiAlCl4、LiCF3 S
O3、LiCF3 CO2などの一種以上を有効に用いることがで
きる。
おいて基本的に限定されるものではない。たとえばLiAs
F6、LiClO4、LiSbF6、LiBF4、LiPF6、LiAlCl4、LiCF3 S
O3、LiCF3 CO2などの一種以上を有効に用いることがで
きる。
このようなリチウム塩は、前記混合溶媒に0.5〜2.0モ
ル／（Ｍ）添加するのがよい。この範囲を逸脱する
と、導電率が低下するのみならず、リチウムの充放電効
率も著しく低下する虞があるからである。
ル／（Ｍ）添加するのがよい。この範囲を逸脱する
と、導電率が低下するのみならず、リチウムの充放電効
率も著しく低下する虞があるからである。
本発明において使用される電解液の有機溶媒は前述の
ようにエチレンカーボネートとアセトニトリルとの混合
溶媒を主成分としている。
ようにエチレンカーボネートとアセトニトリルとの混合
溶媒を主成分としている。
このような混合溶媒に対し、溶質の溶解度を向上させ
るためなどの理由より、全電解液量に対する体積混合比
が50％未満（すあわち上記混合溶媒の体積混合比は50％
以上）の添加剤を使用することができる。このような添
加剤としては、たとえばヘキサメチルリン酸トリアミ
ド、N,N,N′,N′−テトラメチルエチレンジアミン、ジ
グライム、トリグライム、テトラグライム、1,2−ジメ
トキシエタン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラ
ヒドロフラン、テトラヒドロピラン、1,2−ジエトキシ
エタンなどより選択された一種以上の化合物を用いるこ
とができる。この添加剤の量が50％以上であると、主成
分的になって、混合溶媒としての効果を発揮できなくな
る虞がある。
るためなどの理由より、全電解液量に対する体積混合比
が50％未満（すあわち上記混合溶媒の体積混合比は50％
以上）の添加剤を使用することができる。このような添
加剤としては、たとえばヘキサメチルリン酸トリアミ
ド、N,N,N′,N′−テトラメチルエチレンジアミン、ジ
グライム、トリグライム、テトラグライム、1,2−ジメ
トキシエタン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラ
ヒドロフラン、テトラヒドロピラン、1,2−ジエトキシ
エタンなどより選択された一種以上の化合物を用いるこ
とができる。この添加剤の量が50％以上であると、主成
分的になって、混合溶媒としての効果を発揮できなくな
る虞がある。
本発明によるリチウム電池用電解液を用いてリチウム
電池を製造する場合、このリチウム電池に用いる負極活
物質は基本的に限定されるものではなく、従来のリチウ
ム電池に用いられている負極活物質、すなわちリチウム
あるいはリチウムイオンを放電可能にするリチウム合金
を用いることができる。
電池を製造する場合、このリチウム電池に用いる負極活
物質は基本的に限定されるものではなく、従来のリチウ
ム電池に用いられている負極活物質、すなわちリチウム
あるいはリチウムイオンを放電可能にするリチウム合金
を用いることができる。
また、同様に正極活物質も基本的に限定されず、従来
のリチウム二次電池に用いられている正極活物質、すな
わちリチウムイオンと電気化学的に可逆反応を行う物質
であることができる。
のリチウム二次電池に用いられている正極活物質、すな
わちリチウムイオンと電気化学的に可逆反応を行う物質
であることができる。
以下実施例について説明する。
実施例１ 1.5M LiAsF6−エチレンカーボネート／アセトニトリ
ル（体積混合比2/3）中の不純物をコントロールした電
解液を作製して、以下に述べる方法によってリチウムの
充放電効率を求めた。
ル（体積混合比2/3）中の不純物をコントロールした電
解液を作製して、以下に述べる方法によってリチウムの
充放電効率を求めた。
充放電効率（Ea）は作用極に白金極を対極にリチウム
を、参照電極としてリチウムを用いた電池を組み、以下
のように測定した。測定は、まず、0.5mA/cm2の定電流
で80分間、白金極上にリチウムを析出させた後（2.4C/c
m2）、この析出させたリチウムの一部（0.6C/cm2）をLi
+イオンとして放電し、再びさらに0.6C/cm2の容量で充
電するサイクル試験を繰り返した。
を、参照電極としてリチウムを用いた電池を組み、以下
のように測定した。測定は、まず、0.5mA/cm2の定電流
で80分間、白金極上にリチウムを析出させた後（2.4C/c
m2）、この析出させたリチウムの一部（0.6C/cm2）をLi
+イオンとして放電し、再びさらに0.6C/cm2の容量で充
電するサイクル試験を繰り返した。
充放電効率（Ea）は、白金極の電位の変化より求め、
見掛け上100％の効率を示すサイクル数をｎとすると、
下記の式（Ｉ）より、前記Eaを求めることができる。
見掛け上100％の効率を示すサイクル数をｎとすると、
下記の式（Ｉ）より、前記Eaを求めることができる。
結果を第１表に示す。第１表には、本発明の効果を示
すための比較例として、1.5M LiAsF6−エチレンカーボ
ネイトを用いた場合のリチウムの充放電効率も示してあ
る。エチレンカーボネイト／アセトニトリル混合系〔第
１表（Ａ）〕はエチレンカーボネイト〔第１表（Ｂ）〕
単独より高いリチウムの充放電効率を示すことがわかっ
た。
すための比較例として、1.5M LiAsF6−エチレンカーボ
ネイトを用いた場合のリチウムの充放電効率も示してあ
る。エチレンカーボネイト／アセトニトリル混合系〔第
１表（Ａ）〕はエチレンカーボネイト〔第１表（Ｂ）〕
単独より高いリチウムの充放電効率を示すことがわかっ
た。
実施例２ 電解液として、エチレンカーボネイトとアセトニトリ
ル（体積混合比2/3）に、1.5MのLiAsF6を溶解させたも
のを用いた。この電解液の25℃における導電率は、エチ
レンカーボネイト単独より4.7倍高い値、すなわち29.4
×10-3S cm-1を示した。さらに、1.5M LiAsF6−エチレ
ンカーボネイトは20℃以下では固化し始め、電解液とし
て使用できないが、第１図に示すように、本発明による
上記電解液は低温側でも高い導電性を示すという利点が
ある。
ル（体積混合比2/3）に、1.5MのLiAsF6を溶解させたも
のを用いた。この電解液の25℃における導電率は、エチ
レンカーボネイト単独より4.7倍高い値、すなわち29.4
×10-3S cm-1を示した。さらに、1.5M LiAsF6−エチレ
ンカーボネイトは20℃以下では固化し始め、電解液とし
て使用できないが、第１図に示すように、本発明による
上記電解液は低温側でも高い導電性を示すという利点が
ある。
以上説明したようにエチレンカーボネイトとアセトニ
トリルの混合溶媒を用いた電解液を使用することにより
導電率が高く、かつリチウムの充放電効率の高いリチウ
ム電池用電解液を提供できるという利点がある。
トリルの混合溶媒を用いた電解液を使用することにより
導電率が高く、かつリチウムの充放電効率の高いリチウ
ム電池用電解液を提供できるという利点がある。
第１図は1.5M LiAsF6−エチレンカーボネート／アセト
ニトリル（2/3）系での導電率と温度の関係を示した図
である。
ニトリル（2/3）系での導電率と温度の関係を示した図
である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 平井 敏郎 茨城県那珂郡東海村大字白方字白根162 番地 日本電信電話株式会社茨城電気通 信研究所内 (72)発明者 山木 準一 茨城県那珂郡東海村大字白方字白根162 番地 日本電信電話株式会社茨城電気通 信研究所内 (56)参考文献 特開 昭58−209864（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−154777（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】リチウム塩を有機溶媒に溶解させたリチウ
ム電池用電解液において、前記有機溶媒はエチレンカー
ボネートとアセトニトリルとの体積混合比40〜90％の混
合溶媒を主成分とするものであることを特徴とするリチ
ウム電池用電解液。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61064961A JP2552652B2 (ja) | 1986-03-25 | 1986-03-25 | リチウム電池用電解液 |
| FR8615435A FR2589631B1 (fr) | 1985-11-01 | 1986-10-31 | Batterie rechargeable |
| US06/925,379 US4737424A (en) | 1985-11-01 | 1986-10-31 | Secondary lithium battery |
| DE3645116A DE3645116C2 (ja) | 1985-11-01 | 1986-10-31 | |
| DE19863637146 DE3637146A1 (de) | 1985-11-01 | 1986-10-31 | Lithium-sekundaerbatterie |
| CA000522087A CA1290010C (en) | 1985-11-01 | 1986-11-03 | Secondary lithium battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61064961A JP2552652B2 (ja) | 1986-03-25 | 1986-03-25 | リチウム電池用電解液 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62222577A JPS62222577A (ja) | 1987-09-30 |
| JP2552652B2 true JP2552652B2 (ja) | 1996-11-13 |
Family
ID=13273146
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61064961A Expired - Lifetime JP2552652B2 (ja) | 1985-11-01 | 1986-03-25 | リチウム電池用電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2552652B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3567954B2 (ja) * | 1996-01-30 | 2004-09-22 | 株式会社ユアサコーポレーション | 非水二次電池 |
| EP2772981B1 (en) * | 2011-10-28 | 2020-10-21 | Asahi Kasei Kabushiki Kaisha | Non-aqueous secondary battery |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58209864A (ja) * | 1982-05-31 | 1983-12-06 | Kanebo Ltd | 有機電解質電池 |
| JPS59154777A (ja) * | 1983-02-23 | 1984-09-03 | Nippon Denso Co Ltd | 有機電池の電解液用溶媒 |
-
1986
- 1986-03-25 JP JP61064961A patent/JP2552652B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
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| JPS62222577A (ja) | 1987-09-30 |
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