JPH0821428B2 - リチウム二次電池用電解液 - Google Patents
リチウム二次電池用電解液Info
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- JPH0821428B2 JPH0821428B2 JP61259820A JP25982086A JPH0821428B2 JP H0821428 B2 JPH0821428 B2 JP H0821428B2 JP 61259820 A JP61259820 A JP 61259820A JP 25982086 A JP25982086 A JP 25982086A JP H0821428 B2 JPH0821428 B2 JP H0821428B2
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- lithium
- electrolytic solution
- conductivity
- secondary battery
- battery
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
- H01M10/056—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes
- H01M10/0564—Accumulators with non-aqueous electrolyte characterised by the materials used as electrolytes, e.g. mixed inorganic/organic electrolytes the electrolyte being constituted of organic materials only
- H01M10/0566—Liquid materials
- H01M10/0569—Liquid materials characterised by the solvents
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の産業上の利用分野〕 本発明はリチウム電池用電解液、さらに詳細にはリチ
ウム二次電池に用いる電解液に関するものである。
ウム二次電池に用いる電解液に関するものである。
リチウムを負極活物質に用いる電池（以下、リチウム
電池）は、小型・高エネルギ密度を有する電池として研
究されており、すでに二酸化マンガン、フッ化黒鉛など
を正極活物質として用いる電池が市販されている。しか
し、これらの市販のリチウム電池は一次電池であり、実
用に供する充放電可能なリチウム二次電池は実現されて
いないのが現状である。
電池）は、小型・高エネルギ密度を有する電池として研
究されており、すでに二酸化マンガン、フッ化黒鉛など
を正極活物質として用いる電池が市販されている。しか
し、これらの市販のリチウム電池は一次電池であり、実
用に供する充放電可能なリチウム二次電池は実現されて
いないのが現状である。
リチウム電池を二次電池化するためには、正極活物質
の選択、電池構成法など、多くの解決すべき問題があ
る。特に電解液の選択は重要な課題である。常温作動型
のリチウム二次電池には非水電解液を使用することが実
用の見地より望ましいが、電解液の導電率は従来の電池
系に用いられる水溶液系よりも１〜２桁低いという欠点
がある。このため電池の放電利用率向上のためには電解
液の導電率向上は不可欠である。同時に二次電池に適用
するためには、非水電解液中におけるリチウムの充放電
効率が高いことが要求される。すなわちリチウム二次電
池に用いる電解液は、高い導電率を有すること、高
いリチウムの充放電効率を有することの二点を充足する
必要がある。
の選択、電池構成法など、多くの解決すべき問題があ
る。特に電解液の選択は重要な課題である。常温作動型
のリチウム二次電池には非水電解液を使用することが実
用の見地より望ましいが、電解液の導電率は従来の電池
系に用いられる水溶液系よりも１〜２桁低いという欠点
がある。このため電池の放電利用率向上のためには電解
液の導電率向上は不可欠である。同時に二次電池に適用
するためには、非水電解液中におけるリチウムの充放電
効率が高いことが要求される。すなわちリチウム二次電
池に用いる電解液は、高い導電率を有すること、高
いリチウムの充放電効率を有することの二点を充足する
必要がある。
アセトニトリルは、粘度が低くイオンの移動性が高い
ためリチウム塩を溶解させた場合、高い導電率を有す
る。しかし、リチウムとの反応性が強く、また低温にな
るとリチウム塩を溶解できなくなるという実用上の欠点
を有し、単独溶媒ではリチウム電池用電解液溶媒として
事実上使用不可能である。この欠点を改善するために、
プロピレンカーボネイトをアセトニトリルに混合する試
み〔J.Power Sources,第10巻,33〜41頁,1983年〕も行わ
れているが極性二重結合を有するプロピレンカーボネイ
トもリチウムとの反応性が高く、その特性は不充分であ
った。
ためリチウム塩を溶解させた場合、高い導電率を有す
る。しかし、リチウムとの反応性が強く、また低温にな
るとリチウム塩を溶解できなくなるという実用上の欠点
を有し、単独溶媒ではリチウム電池用電解液溶媒として
事実上使用不可能である。この欠点を改善するために、
プロピレンカーボネイトをアセトニトリルに混合する試
み〔J.Power Sources,第10巻,33〜41頁,1983年〕も行わ
れているが極性二重結合を有するプロピレンカーボネイ
トもリチウムとの反応性が高く、その特性は不充分であ
った。
本発明は、このような現状に鑑みてなされたものであ
り、その主たる目的は、リチウムの充放電効率が高く、
かつ導電率が高いリチウム二次電池用電解液を提供する
ことである。
り、その主たる目的は、リチウムの充放電効率が高く、
かつ導電率が高いリチウム二次電池用電解液を提供する
ことである。
したがって、本発明によるリチウム電池用電解液は、
リチウム塩を有機溶媒に溶解させたリチウム二次電池用
電解液において、前記有機溶媒は、アセトニトリルとジ
メトキシエタン、テトラハイドロフラン、２−メチルテ
トラハイドロフランのなかから選択された一種以上の混
合溶媒を主成分とすることを特徴とするものである。
リチウム塩を有機溶媒に溶解させたリチウム二次電池用
電解液において、前記有機溶媒は、アセトニトリルとジ
メトキシエタン、テトラハイドロフラン、２−メチルテ
トラハイドロフランのなかから選択された一種以上の混
合溶媒を主成分とすることを特徴とするものである。
本発明によれば、リチウム電池の電解液としてアセト
ニトリルとエーテル類の混合溶媒を用いることにより、
リチウム極の充放電特性が優秀で、かつ導電率が高いリ
チウム電池用非水電解液を提供することができる。
ニトリルとエーテル類の混合溶媒を用いることにより、
リチウム極の充放電特性が優秀で、かつ導電率が高いリ
チウム電池用非水電解液を提供することができる。
本発明をさらに詳しく説明する。
リチウム二次電池は、負極活物質がリチウムあるいは
リチウムイオンを放電可能にするリチウム合金であり、
正極活物質がリチウムイオンと電気化学的に可逆反応を
行う物質であり、電解液がリチウム塩を有機溶媒に溶解
させた電池であるが、本発明によれば、前記有機溶媒と
して、アセトニトリルとエーテル類の混合溶媒を主成分
として用いている。
リチウムイオンを放電可能にするリチウム合金であり、
正極活物質がリチウムイオンと電気化学的に可逆反応を
行う物質であり、電解液がリチウム塩を有機溶媒に溶解
させた電池であるが、本発明によれば、前記有機溶媒と
して、アセトニトリルとエーテル類の混合溶媒を主成分
として用いている。
通常、リチウム電池用電解液に用いる溶質（電解質）
はリチウムのルイス酸塩であり、例えばLiClO4、LiAs
F6、FiBF4、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAlCl4等が
知られている。これらのリチウム塩はアニオンの半径が
大きく、カチオンとアニオンとの間に働く静電気的クー
ロン引力が小さいため、イオンの解離度は高い。このた
め高い導電率を得るためには、粘度が低い溶媒を用いて
イオンの移動性を向上させることが効果的であると考え
られる。
はリチウムのルイス酸塩であり、例えばLiClO4、LiAs
F6、FiBF4、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAlCl4等が
知られている。これらのリチウム塩はアニオンの半径が
大きく、カチオンとアニオンとの間に働く静電気的クー
ロン引力が小さいため、イオンの解離度は高い。このた
め高い導電率を得るためには、粘度が低い溶媒を用いて
イオンの移動性を向上させることが効果的であると考え
られる。
アセトニトリルは、低粘度溶媒（15℃で0.375センチ
ポイズ）であり、リチウム塩を溶解した場合、高い導電
率を示す。しかし、リチウムとの反応性が強く、式
（Ｉ）の如く反応を起こすとともに、低温になりリチウ
ム塩になるとリチウム塩を溶解できなくなるという実用
上の欠点を有し、単独溶媒では二次電池はもちろんのこ
とリチウム一次電池用電解液溶媒としても事実上使用不
可能である。アセトニトリルの利点を生かしながらこの
欠点を改善するためには、リチウムとの反応性が低く、
粘度が低い溶媒を混合することが効果的であると考えら
れる。この観点からアセトニトリルにエーテル類を混合
することが最も効果的であると考えられる。
ポイズ）であり、リチウム塩を溶解した場合、高い導電
率を示す。しかし、リチウムとの反応性が強く、式
（Ｉ）の如く反応を起こすとともに、低温になりリチウ
ム塩になるとリチウム塩を溶解できなくなるという実用
上の欠点を有し、単独溶媒では二次電池はもちろんのこ
とリチウム一次電池用電解液溶媒としても事実上使用不
可能である。アセトニトリルの利点を生かしながらこの
欠点を改善するためには、リチウムとの反応性が低く、
粘度が低い溶媒を混合することが効果的であると考えら
れる。この観点からアセトニトリルにエーテル類を混合
することが最も効果的であると考えられる。
前述のような混合すべき溶媒の粘度は、好ましくは2c
P（センチポイズ）以下であるのがよい。粘度が2cPを超
えるとアセトニトリルの実効的粘度低下が望めない虞が
るからである。
P（センチポイズ）以下であるのがよい。粘度が2cPを超
えるとアセトニトリルの実効的粘度低下が望めない虞が
るからである。
このようなエーテル類としてはジメトキシエタン、テ
トラハイドロフラン、２−メチルテトラハイドロフラン
のなかから選択された一種以上が使用される。一種以上
を用いることが可能である。
トラハイドロフラン、２−メチルテトラハイドロフラン
のなかから選択された一種以上が使用される。一種以上
を用いることが可能である。
アセトニトリルとエーテル類の体積混合比は５〜95％
であり、好ましくは、エーテル類の体積混合比が50〜80
％である。いずれかの溶媒の体積混合比が５％未満にな
ると、導電率あるいはリチウムの充放電効率が単独溶媒
と差が小さくなるだけでなく、リチウム塩を溶解できな
くなる場合もある。
であり、好ましくは、エーテル類の体積混合比が50〜80
％である。いずれかの溶媒の体積混合比が５％未満にな
ると、導電率あるいはリチウムの充放電効率が単独溶媒
と差が小さくなるだけでなく、リチウム塩を溶解できな
くなる場合もある。
前述の混合溶媒に溶解されるリチウム塩は、本発明に
おいて基本的に限定されるものではない。例えば、LiAs
F6、LiClO4、LisbF6、LiPF6、LiBF4、LiAlCl4、LiCF3SO
3、LiCF3CO2、Li2B10Cl10等の一種以上のリチウム塩を
有効に用いることができる。
おいて基本的に限定されるものではない。例えば、LiAs
F6、LiClO4、LisbF6、LiPF6、LiBF4、LiAlCl4、LiCF3SO
3、LiCF3CO2、Li2B10Cl10等の一種以上のリチウム塩を
有効に用いることができる。
このようなリチウム塩は、前記混合溶媒に0.5〜2.5モ
ル／（Ｍ）添加するのがよい。0.5M未満であると、リ
チウムの充放電特性が著しく低下し、また2.5Mを超える
と溶質の溶解が困難になる虞があるからである。
ル／（Ｍ）添加するのがよい。0.5M未満であると、リ
チウムの充放電特性が著しく低下し、また2.5Mを超える
と溶質の溶解が困難になる虞があるからである。
本発明において使用される電解液の有機溶媒は前述の
ようにアセトニトリルとエーテル類の混合溶媒を主成分
としている。
ようにアセトニトリルとエーテル類の混合溶媒を主成分
としている。
このような混合溶媒に対し、溶質の溶解度を向上させ
るためなどの理由により、少量の添加剤を使用すること
ができる。このような添加剤としては、例えばヘキサメ
チルリン酸トリアミド、N,N,N′,N′−テトラメチルエ
チレンジアミン、ジグライム、トリグライム、テトラグ
ライム等より選択された一種以上の化合物を用いること
ができる。
るためなどの理由により、少量の添加剤を使用すること
ができる。このような添加剤としては、例えばヘキサメ
チルリン酸トリアミド、N,N,N′,N′−テトラメチルエ
チレンジアミン、ジグライム、トリグライム、テトラグ
ライム等より選択された一種以上の化合物を用いること
ができる。
本発明による電解液を用いたリチウム電池に用いる負
極活物質は基本的に限定されるものではなく、従来のリ
チウム電池に用いられている負極活物質、すなわちリチ
ウムあるいはリチウムイオンを放電可能にするリチウム
合金を用いることができる。
極活物質は基本的に限定されるものではなく、従来のリ
チウム電池に用いられている負極活物質、すなわちリチ
ウムあるいはリチウムイオンを放電可能にするリチウム
合金を用いることができる。
また、同様に本発明において用いられる正極活物質も
基本的に限定されず、従来のリチウム二次電池に用いら
れている正極活物質、すなわちリチウムイオンと電気化
学的に可逆反応を行う物質であることができる。
基本的に限定されず、従来のリチウム二次電池に用いら
れている正極活物質、すなわちリチウムイオンと電気化
学的に可逆反応を行う物質であることができる。
以下実施例について説明する。
実施例１ 電解液として、アセトニトリル（以下、ANと略記）と
テトラヒドロフラン（以下、THFと略記）の混合溶媒
（体積混合比,1/1）に、1.5M（M:モル／）のLiAsF6を
溶解させたものを用いた。−10〜25℃における上記電解
液の導電率を第１図に示す。第１図には、本発明の効果
を示すための参考例として、1.5M LiAsF6−ANおよび1.5
M LiAsF6−THF単独溶媒系電解液の導電率を示してあ
る。AN単独系の場合、25℃における導電率は、５×10-2
Scm-1と高いが、温度が低くなると急激に導電率は低下
する。18℃以下では、AN/THF混合系の方がAN単独系より
高い導電率を示し、さらに低温になっても、安定した導
電特性を示す。また、AN/THF混合系はTHF単独系より高
い導電率を示すことも判る。
テトラヒドロフラン（以下、THFと略記）の混合溶媒
（体積混合比,1/1）に、1.5M（M:モル／）のLiAsF6を
溶解させたものを用いた。−10〜25℃における上記電解
液の導電率を第１図に示す。第１図には、本発明の効果
を示すための参考例として、1.5M LiAsF6−ANおよび1.5
M LiAsF6−THF単独溶媒系電解液の導電率を示してあ
る。AN単独系の場合、25℃における導電率は、５×10-2
Scm-1と高いが、温度が低くなると急激に導電率は低下
する。18℃以下では、AN/THF混合系の方がAN単独系より
高い導電率を示し、さらに低温になっても、安定した導
電特性を示す。また、AN/THF混合系はTHF単独系より高
い導電率を示すことも判る。
実施例２ 電解液として、1.5M LiAsF6−AN/THF（体積混合比,1/
1）を作製して、以下に述べる方法によってリチウムの
充放電効率を求めた。充放電効率（Ea）は作用極に白金
を、対極および参照電極としてリチウムを用いた電池を
組み、以下のように測定した。測定は、まず0.5mA/cm2
定電流で80分間、白金極上にリチウムを析出させた後
（2.4C/cm2）、この析出させたリチウムの一部（0.6C/c
m2）をLi+イオンとして放電し、再びさらに0.6C/cm2の
容量で放電するサイクル試験を繰り返した。充放電効率
（Ea）は、白金極の電位の変化より求め、見掛け上100
％の効率を示すサイクル数をｎとすると、下記の式（I
I）より、前記Eaを求めることができる。
1）を作製して、以下に述べる方法によってリチウムの
充放電効率を求めた。充放電効率（Ea）は作用極に白金
を、対極および参照電極としてリチウムを用いた電池を
組み、以下のように測定した。測定は、まず0.5mA/cm2
定電流で80分間、白金極上にリチウムを析出させた後
（2.4C/cm2）、この析出させたリチウムの一部（0.6C/c
m2）をLi+イオンとして放電し、再びさらに0.6C/cm2の
容量で放電するサイクル試験を繰り返した。充放電効率
（Ea）は、白金極の電位の変化より求め、見掛け上100
％の効率を示すサイクル数をｎとすると、下記の式（I
I）より、前記Eaを求めることができる。
Ea＝〔0.6−（2.4−0.6）/n〕/0.6×100（％） ……（I
I） 結果を第１表に示す。第１表には、本発表の効果を示
すための比較例として、1.5M LiAsF6−ANを用いた場合
のリチウムの充放電効率も示してある。AN/THF混合系
〔第１表（Ａ）〕はAN単独〔第１表（Ｂ）〕より高いリ
チウムの充放電効率を示すことが判る。
I） 結果を第１表に示す。第１表には、本発表の効果を示
すための比較例として、1.5M LiAsF6−ANを用いた場合
のリチウムの充放電効率も示してある。AN/THF混合系
〔第１表（Ａ）〕はAN単独〔第１表（Ｂ）〕より高いリ
チウムの充放電効率を示すことが判る。
実施例３ 電解液として、ANと1,2−ジメトキシエタン（以下、D
ME）の混合溶媒（体積混合比,3/2）に1MのLiAsF6を溶解
させたものを用いた。−10〜25℃における上記電解液の
導電率を第２図に示す。AN単独系の導電率の温度特性が
不安定なのに対し、AN/DME混合系は低温側でも安定した
高い導電率を示すことが判る。また、DME単独では、1.5
M LiAsF6を溶解できず、電解液を作製することはできな
かった。
ME）の混合溶媒（体積混合比,3/2）に1MのLiAsF6を溶解
させたものを用いた。−10〜25℃における上記電解液の
導電率を第２図に示す。AN単独系の導電率の温度特性が
不安定なのに対し、AN/DME混合系は低温側でも安定した
高い導電率を示すことが判る。また、DME単独では、1.5
M LiAsF6を溶解できず、電解液を作製することはできな
かった。
実施例４ 電解液として、1M LiAsF6−AN/DME（体積混合比,3/
2）を用いた以外は実施例２と同様にして、リチウムの
充放電効率を測定した。
2）を用いた以外は実施例２と同様にして、リチウムの
充放電効率を測定した。
結果を第１表に示す。AN/DME混合系〔第１表（Ｃ）〕
はAN単独〔第１表（Ｂ）〕より高いリチウムの充放電効
率を示すことが判る。
はAN単独〔第１表（Ｂ）〕より高いリチウムの充放電効
率を示すことが判る。
実施例５ 電解液として、1.5M LiAsF6をANと２−メチルテトラ
ヒドロフラン（以下、2Me THF）〔体積混合比,1/1〕に
溶解させたものを用いた。−10〜25℃における上記電解
液の導電率を第３図に示す。AN単独系の導電率の温度特
性が不安定なのに対しAN/2Me THF混合系は低温側でも安
定した高い導電率を示すことが判る。また、AN/2Me THF
混合系は2Me THF単独系より高い導電率を示すことも判
る。
ヒドロフラン（以下、2Me THF）〔体積混合比,1/1〕に
溶解させたものを用いた。−10〜25℃における上記電解
液の導電率を第３図に示す。AN単独系の導電率の温度特
性が不安定なのに対しAN/2Me THF混合系は低温側でも安
定した高い導電率を示すことが判る。また、AN/2Me THF
混合系は2Me THF単独系より高い導電率を示すことも判
る。
実施例６ 電解液として、1.5M LiAsF6−AN/2Me THF（体積混合
比,1/1）を用いた以外は実施例２と同様にして、リチウ
ムの充放電効率を測定した。
比,1/1）を用いた以外は実施例２と同様にして、リチウ
ムの充放電効率を測定した。
結果を第１表に示す。AN/2Me THF混合系〔第１表
（Ｄ）〕はAN単独〔第１表（Ｂ）〕より高いリチウムの
充放電効率を示すことが判る。
（Ｄ）〕はAN単独〔第１表（Ｂ）〕より高いリチウムの
充放電効率を示すことが判る。
〔発明の効果〕 以上の説明したように、本発明によるリチウム電池用
電解液によれば、アセトニトリルとエーテル類の混合溶
媒を主成分とした電解液を用いることにより導電率が高
く、かつリチウムの充放電効率が高いリチウム二次電池
用電解液を提供できる。
電解液によれば、アセトニトリルとエーテル類の混合溶
媒を主成分とした電解液を用いることにより導電率が高
く、かつリチウムの充放電効率が高いリチウム二次電池
用電解液を提供できる。
第１図〜第３図は、本発明による電解液の導電率と温度
の関係を示した図である。
の関係を示した図である。
フロントページの続き (72)発明者 山木 準一 茨城県那珂郡東海村大字白方字白根162番 地 日本電信電話株式会社茨城電気通信研 究所内 (56)参考文献 特開 昭59−151779（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−154777（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】リチウム塩を有機溶媒に溶解させたリチウ
ム二次電池用電解液において、前記有機溶媒は、アセト
ニトリルとジメトキシエタン、テトラハイドロフラン、
２−メチルテトラハイドロフランのなかから選択された
一種以上の混合溶媒を主成分とすることを特徴とするリ
チウム二次電池用電解液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61259820A JPH0821428B2 (ja) | 1986-10-31 | 1986-10-31 | リチウム二次電池用電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61259820A JPH0821428B2 (ja) | 1986-10-31 | 1986-10-31 | リチウム二次電池用電解液 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63114075A JPS63114075A (ja) | 1988-05-18 |
| JPH0821428B2 true JPH0821428B2 (ja) | 1996-03-04 |
Family
ID=17339447
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61259820A Expired - Lifetime JPH0821428B2 (ja) | 1986-10-31 | 1986-10-31 | リチウム二次電池用電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0821428B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2621213B2 (ja) * | 1987-08-28 | 1997-06-18 | 松下電器産業株式会社 | 有機電解質リチウム二次電池 |
| JP2012109048A (ja) * | 2010-11-15 | 2012-06-07 | Toyota Motor Corp | 非水電解液型二次電池の再生方法 |
| KR101551135B1 (ko) * | 2011-10-28 | 2015-09-07 | 아사히 가세이 가부시키가이샤 | 비수계 이차 전지 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59151779A (ja) * | 1983-02-19 | 1984-08-30 | Hitachi Maxell Ltd | リチウム有機二次電池 |
-
1986
- 1986-10-31 JP JP61259820A patent/JPH0821428B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63114075A (ja) | 1988-05-18 |
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