JP2024004123A - 光学積層体 - Google Patents

Abstract

【課題】プラズマ処理後に機能層が優れた親水性を有する光学積層体を提供する。【解決手段】本発明の光学積層体は、ポリイミド系樹脂及びポリアミド系樹脂からなる群から選択される少なくとも１つを含む光学フィルムと、該光学フィルムの少なくとも一方の面に積層された厚さ１０～１０００ｎｍの機能層とを有し、前記機能層が、シロキサン骨格を有する化合物を含む組成物の硬化物からなり、かつ前記機能層の水接触角が４２～７５°であり、前記光学フィルムは５８９ｎｍにおける屈折率が１．５０～１．６３である。【選択図】なし

Description

本発明は、表示装置等の材料として使用される光学積層体に関する。

液晶表示装置や有機ＥＬ表示装置等の表示装置は、携帯電話やスマートウォッチといった種々の用途に広く活用されている。このような表示装置の前面板としてガラスが用いられてきたが、ガラスは非常に剛直であり、割れやすいため、例えばフレキシブル表示装置の前面板材料としての利用は難しい。ガラスに代わる材料の一つとして、ポリイミド系樹脂があり、ポリイミド系樹脂を含む光学フィルムの少なくとも一方の面にプライマー層を有する光学積層体が検討されている（特許文献１）。

特開２０１９－７７１９４号公報

このような光学積層体では、プライマー層等の機能層上に他の層を形成する前に、他の層との密着性を担保する観点から、プラズマ処理を施して機能層の親水性を向上させることがある。しかし、本発明者の検討によれば、従来の光学積層体はプラズマ処理を行っても機能層の親水性が十分でない場合があることがわかった。

したがって、本発明の目的は、プラズマ処理後に機能層が優れた親水性を有する光学積層体を提供することにある。

本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、本発明に到達した。すなわち本発明は、以下の好適な態様を提供するものである。

［１］ポリイミド系樹脂及びポリアミド系樹脂からなる群から選択される少なくとも１つを含む光学フィルムと、該光学フィルムの少なくとも一方の面に積層された厚さ１０～１０００ｎｍの機能層とを有する光学積層体であって、
前記機能層は、シロキサン骨格を有する化合物を含む組成物の硬化物からなり、かつ前記機能層の水接触角は４２～７５°であり、前記光学フィルムは５８９ｎｍにおける屈折率が１．５０～１．６３である、光学積層体。
［２］シロキサン骨格を有する化合物の含有量は、前記機能層の質量に対して５０質量％以上である、［１］に記載の光学積層体。
［３］シロキサン骨格を有する化合物は、式（１）：

［式（１）中、Ａは、炭素数１～２０のアルカンジイル基又は炭素数３～２０のシクロアルカンジイル基を表し、前記アルカンジイル基及びシクロアルカンジイル基を構成する－ＣＨ_２－は、それぞれ－Ｏ－又は－ＣＯ－に置換されていてもよく、
Ｒ^１及びＲ^２は、互いに独立に炭素数１～６のアルキル基を表し、
Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６は、互いに独立に、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基を表し、
ａは、０～２の整数を表す］
で表される化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物である、［１］又は［２］に記載の光学積層体。
［４］式（１）で表される化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物は、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、並びにビス（トリアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマーからなる群から選択される少なくとも１つの加水分解縮合物である、［３］に記載の光学積層体。
［５］シロキサン骨格を有する化合物は、２種以上の式（１）で表される化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物である、［３］又は［４］に記載の光学積層体。
［６］前記組成物は、ウレタン（メタ）アクリル系樹脂を含む、［１］～［５］のいずれかに記載の光学積層体。
［７］前記組成物は、ポリスチレンスルホン酸系樹脂を含む、［１］～［６］のいずれかに記載の光学積層体。
［８］黄色度は５．０以下である、［１］～［７］のいずれかに記載の光学積層体。
［９］前記機能層は、プラズマ処理後の水接触角が１～３３°である、［１］～［８］のいずれかに記載の光学積層体。
［１０］前記光学フィルムの一方の面に前記機能層を有し、該光学フィルムの該機能層とは反対の面に、さらにＪＩＳ Ｋ ５６００－５－４に準拠して測定された鉛筆硬度がＨ以上である第２の機能層を有する、［１］～［９］のいずれかに記載の光学積層体。

本発明の光学積層体は、プラズマ処理後に機能層が優れた親水性を有することができる。そのため、表示装置等の材料として好適に使用できる。

［光学積層体］
本発明の光学積層体は、ポリイミド系樹脂及びポリアミド系樹脂からなる群から選択される少なくとも１つを含む光学フィルムと、該光学フィルムの少なくとも一方の面に積層された厚さ１０～１０００ｎｍの機能層とを有し、前記機能層が、シロキサン骨格を有する化合物を含む組成物の硬化物からなり、かつ前記機能層の水接触角が４２～７５°であり、前記光学フィルムは５８９ｎｍにおける屈折率（以下、屈折率（５８９）と記載することがある）が１．５０～１．６３である。

本発明者は、ポリイミド系樹脂及び／又はポリアミド系樹脂を含み、かつ屈折率（５８９）が１．５０～１．６３である光学フィルムと、厚さ１０～１，０００ｎｍの機能層とを有する光学積層体において、機能層がシロキサン骨格を有する化合物を含む組成物の硬化物からなり、かつ機能層の水接触角が４２～７５°であれば、意外なことに、プラズマ処理後に機能層が優れた親水性を発現できることを見出した。理由は定かではないが、機能層の水接触角が４２～７５°であるシロキサン骨格を有する化合物は、プラズマ処理により、親水性に寄与し得る官能基を機能層表面に形成しやすいためだと推定される。

＜光学フィルム＞
本発明の光学積層体に含まれる光学フィルムは、５８９ｎｍにおける屈折率が１．５０～１．６３である。光学フィルムの屈折率（５８９）が上記の範囲内であると、光学積層体が優れた光学特性を発現しやすい。一方、光学フィルムの屈折率（５８９）が上記の範囲外、特に１．６３を超えると、光学積層体の黄色度（以下、ＹＩ値と記載することがある）が高くなる傾向があり、透過率が低下する傾向がある。光学フィルムの屈折率（５８９）は、好ましくは１．５１以上、より好ましくは１．５３以上、さらに好ましくは１．５５以上であり、好ましくは１．６２以下、より好ましくは１．６１以下、さらに好ましくは１．６０以下である。屈折率（５８９）が上記の下限以上であると、光学フィルム及び光学積層体の機械特性、特に弾性率を担保しやすく、また上記の上限以下であると、ＹＩ値を低減しやすく、かつ透過率を高めやすい。

（樹脂）
本発明における光学フィルムは、ポリイミド系樹脂及びポリアミド系樹脂からなる群から選択される少なくとも１つを含む。前記ポリイミド系樹脂は、イミド基を含む繰返し構造単位を含有する重合体（以下、ポリイミド樹脂と記載することがある）、並びにイミド基及びアミド基の両方を含む繰返し構造単位を含有する重合体（以下、ポリアミドイミド樹脂と記載することがある）からなる群から選択される少なくとも１種の重合体を表す。また、前記ポリアミド系樹脂は、アミド基を含む繰り返し構造単位を含有する重合体を表す。ポリイミド系樹脂は、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、ポリアミドイミド樹脂であることが好ましい。本発明の光学フィルムは、１種又は２種以上のポリイミド系樹脂を含んでいてもよいし、及び／又は、１種又は２種以上のポリアミド系樹脂を含んでいてもよい。本明細書において、機械的特性とは、耐屈曲性、引張弾性率、降伏強度及び表面硬度を含む機械的な特性を意味し、機械的特性が向上する又は高まるとは、例えば、耐屈曲性、引張弾性率、降伏強度及び表面硬度の少なくとも１つが高くなることを示す。また、光学特性とは、透過率、ヘーズ、及びＹＩ値を含む光学的な特性を示し、光学特性が向上する又は高まるとは、例えば、透過率が高くなること、ヘーズが低くなること、ＹＩ値が低くなることの少なくともいずれかを意味する。

本発明の一実施形態において、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、前記ポリイミド系樹脂は、式（１）で表される構成単位を含み、ポリアミドイミド樹脂は、式（１）で表される構成単位と式（２）で表される構成単位とを含み、ポリアミド系樹脂は、式（２）で表される構成単位を含むことが好ましい。なお、ポリイミド系樹脂及びポリアミド系樹脂を総称して樹脂（Ａ）ということがあり、以下、特記しない限り、式（１）に関する説明はポリイミド樹脂及びポリアミドイミド樹脂に当てはまり、式（２）に関する説明はポリアミド樹脂及びポリアミドイミド樹脂に当てはまり、式（１）及び式（２）の両方に関する説明はポリアミドイミド樹脂に当てはまる。

式（１）で表される構成単位は、テトラカルボン酸化合物とジアミン化合物とが反応して形成される構成単位であり、式（２）で表される構成単位は、ジカルボン酸化合物とジアミン化合物とが反応して形成される構成単位である。

式（１）中のＹは、互いに独立に、４価の有機基を表し、好ましくは炭素数４～４０の４価の有機基を表す。前記有機基は、有機基中の水素原子が炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基であり、その場合、炭化水素基及びフッ素置換された炭化水素基の炭素数は好ましくは１～８である。本発明の樹脂（Ａ）は、複数種のＹを含み得、複数種のＹは、互いに同一であっても、異なっていてもよい。Ｙとしては、式（２０）、式（２１）、式（２２）、式（２３）、式（２４）、式（２５）、式（２６）、式（２７）、式（２８）又は式（２９）で表される基；それらの式（２０）～式（２９）で表される基中の水素原子がメチル基、フルオロ基、クロロ基又はトリフルオロメチル基で置換された基；並びに４価の炭素数６以下の鎖式炭化水素基が挙げられる。

［式（２０）～式（２９）中、＊は結合手を表し、
Ｗ^１は、単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－Ａｒ－、－ＳＯ_２－、－ＣＯ－、－Ｏ－Ａｒ－Ｏ－、－Ａｒ－Ｏ－Ａｒ－、－Ａｒ－ＣＨ_２－Ａｒ－、－Ａｒ－Ｃ（ＣＨ_３）_２－Ａｒ－又は－Ａｒ－ＳＯ_２－Ａｒ－を表す。Ａｒは、水素原子がフッ素原子で置換されていてもよい炭素数６～２０のアリーレン基を表す］

前記炭素数６～２０のアリーレン基としては、フェニレン基、ナフチレン基が挙げられ、好ましくはフェニレン基が挙げられる。
式（２０）、式（２１）、式（２２）、式（２３）、式（２４）、式（２５）、式（２６）、式（２７）、式（２８）及び式（２９）で表される基の中でも、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、好ましくは式（２６）、式（２８）又は式（２９）で表される基が挙げられ、より好ましくは式（２６）で表される基が挙げられる。
また、Ｗ^１としては、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、互いに独立に、好ましくは単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－又は－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、より好ましくは単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－又は－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、さらに好ましくは単結合、－Ｏ－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－又は－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、とりわけ好ましくは－Ｏ－又は－Ｃ（ＣＦ_３）_２－が挙げられる。

上記態様において、式（１）中の複数のＹの少なくとも一部は、式（５）で表される構成単位であることが好ましい。式（１）中の複数のＹの少なくとも一部が式（５）で表される基であると、光学積層体は、高い透明性を発現しやすい。また、メチレン基部分の屈曲性骨格に由来して、樹脂（Ａ）の溶媒への溶解性を向上し、樹脂（Ａ）を含むワニスの粘度を低く抑制することができ、また光学積層体の加工を容易にすることができる。

［式（５）中、Ｒ^１８～Ｒ^２５は、互いに独立に、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基を表し、Ｒ^１８～Ｒ^２５に含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよく、
＊は、結合手を表す。］

式（５）において、Ｒ^１８、Ｒ^１９、Ｒ^２０、Ｒ^２１、Ｒ^２２、Ｒ^２３、Ｒ^２４、Ｒ^２５は、互いに独立に、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基、好ましくは水素原子又は炭素数１～６のアルキル基、より好ましくは水素原子又は炭素数１～３のアルキル基を表す。
炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基及び炭素数６～１２のアリール基としては、式（３）における炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基として後述するものが挙げられる。ここで、Ｒ^１８～Ｒ^２５に含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよい。Ｒ^１８～Ｒ^２５は、互いに独立に、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、さらに好ましくは水素原子、メチル基、フルオロ基、クロロ基又はトリフルオロメチル基であり、特に好ましくは水素原子又はトリフルオロメチル基である。

本発明の好適な実施形態においては、式（５）で表される構成単位は、式（５’）で表される基であり、すなわち、複数のＹの少なくとも一部は、式（５’）で表される構成単位である。この場合、光学積層体は、プラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。

［式（５’）中、＊は、結合手を表す］

本発明の好適な実施形態において、上記樹脂（Ａ）中のＹの、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、さらに好ましくは７０モル％以上が式（５）、特に式（５’）で表される。樹脂（Ａ）における上記範囲内のＹが式（５）、特に式（５’）で表されると、光学積層体はプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を向上しやすく、さらにフッ素元素を含有する骨格により樹脂（Ａ）の溶媒への溶解性が向上し、樹脂（Ａ）を含むワニスの粘度を低く抑制することができる。また、光学積層体の製造が容易となる。なお、好ましくは、樹脂（Ａ）中のＹの１００モル％以下が式（５）、特に式（５’）で表される。樹脂（Ａ）中のＹは式（５）、特に式（５’）であってもよい。樹脂（Ａ）中のＹの式（５）で表される構成単位の含有率は、例えば^１Ｈ－ＮＭＲを用いて測定することができ、又は原料の仕込み比から算出することもできる。

式（２）中のＺは、互いに独立に、２価の有機基を表す。本発明の一実施形態において、樹脂（Ａ）は、複数種のＺを含み得、複数種のＺは、互いに同一であっても異なっていてもよい。前記２価の有機基は、好ましくは炭素数４～４０の２価の有機基を表す。前記有機基は、炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよく、その場合、炭化水素基及びフッ素置換された炭化水素基の炭素数は好ましくは１～８である。Ｚの有機基としては、式（２０）、式（２１）、式（２２）、式（２３）、式（２４）、式（２５）、式（２６）、式（２７）、式（２８）又は式（２９）で表される基の結合手のうち、隣接しない２つが水素原子に置き換わった基並びに炭素数６以下の２価の鎖式炭化水素基が例示される。光学積層体の光学特性を向上、例えばＹＩ値を低減しやすい観点から、式（２０）、式（２１）、式（２２）、式（２３）、式（２４）、式（２５）、式（２６）、式（２７）、式（２８）又は式（２９）で表される基の結合手のうち、隣接しない２つが水素原子に置き換わった基で表される基が好ましい。本発明の一実施形態において、樹脂（Ａ）は、Ｚとして１種類の有機基を含んでいてもよいし、２種類以上の有機基を含んでいてもよい。

Ｚの有機基としては、式（２０’）、式（２１’）、式（２２’）、式（２３’）、式（２４’）、式（２５’）、式（２６’）、式（２７’）、式（２８’）及び式（２９’）：

［式（２０’）～式（２９’）中、Ｗ^１及び＊は、式（２０）～式（２９）において定義する通りである］
で表される２価の有機基がより好ましい。なお、式（２０）～式（２９）及び式（２０’）～式（２９’）における環上の水素原子は、炭素数１～８の炭化水素基、フッ素置換された炭素数１～８の炭化水素基、炭素数１～６のアルコキシ基、フッ素置換された炭素数１～６のアルコキシ基で置換されていてもよい。

樹脂（Ａ）が、式（２）中のＺが上記の式（２０’）～式（２９’）のいずれかで表される構成単位を有する場合、樹脂（Ａ）は、該構成単位に加えて、次の式（ｄ１）：

［式（ｄ１）中、Ｒ^２４は、互いに独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基を表し、
Ｒ^２５は、Ｒ^２４又は－Ｃ（＝Ｏ）－＊を表し、＊は結合手を表す］
で表されるカルボン酸由来の構成単位をさらに有することが、ワニスの粘度を低くしやすく、ワニスの成膜性を高めやすく、得られる光学積層体の均一性を高めやすい観点から好ましい。

Ｒ^２４において、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基及び炭素数６～１２のアリール基としては、それぞれ、後述する式（３）中のＲ^１～Ｒ^８に関して例示のものが挙げられる。構成単位（ｄ１）としては、具体的には、Ｒ^２４及びＲ^２５がいずれも水素原子である構成単位（ジカルボン酸化合物に由来する構成単位）、Ｒ^２４がいずれも水素原子であり、Ｒ^２５が－Ｃ（＝Ｏ）－＊を表す構成単位（トリカルボン酸化合物に由来する構成単位）等が挙げられる。

本発明の一実施形態において、樹脂（Ａ）は、複数種のＺを含み得、複数種のＺは、互いに同一であっても異なっていてもよい。特に、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、Ｚの少なくとも一部が、式（３ａ）：

［式（３ａ）中、Ｒ^ｇ及びＲ^ｈは、互いに独立に、ハロゲン原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基、又は炭素数６～１２のアリール基を表し、Ｒ^ｇ及びＲ^ｈに含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよく、
Ａ、ｍ及び＊は、式（３）中のＡ、ｍ及び＊と同じであり、
ｔ及びｕは、互いに独立に、０～４の整数を表す］
で表されることが好ましく、式（３）：

［式（３）中、Ｒ^１～Ｒ^８は、互いに独立に、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基、又は炭素数６～１２のアリール基を表し、Ｒ^１～Ｒ^８に含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよく、
Ａは、互いに独立に、単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－、－Ｓ－、－ＣＯ－又は－Ｎ（Ｒ^９）－を表し、Ｒ^９は水素原子、ハロゲン原子で置換されていてもよい炭素数１～１２の１価の炭化水素基を表し、
ｍは、０～４の整数を表し、
＊は、結合手を表す］
で表されることがより好ましい。

式（３）及び式（３ａ）において、Ａは、互いに独立に、単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－、－Ｓ－、－ＣＯ－又は－Ｎ（Ｒ^９）－を表し、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、好ましくは－Ｏ－又は－Ｓ－を表し、より好ましくは－Ｏ－を表す。
Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、Ｒ^６、Ｒ^７及びＲ^８は、互いに独立に、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基、又は炭素数６～１２のアリール基を表す。Ｒ^ｇ及びＲ^ｈは、互いに独立に、ハロゲン原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基、又は炭素数６～１２のアリール基を表す。
炭素数１～６のアルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、２－メチル－ブチル基、３－メチルブチル基、２－エチル－プロピル基、ｎ－ヘキシル基等が挙げられる。
炭素数１～６のアルコキシ基としては、例えばメトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、イソプロピルオキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基等が挙げられる。
炭素数６～１２のアリール基としては、例えばフェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニル基等が挙げられる。
光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、Ｒ^１～Ｒ^８は、互いに独立に、好ましくは水素原子又は炭素数１～６のアルキル基を表し、より好ましくは水素原子又は炭素数１～３のアルキル基を表し、さらに好ましくは水素原子を表す。ここで、Ｒ^１～Ｒ^８、Ｒ^ｇ及びＲ^ｈに含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよい。
Ｒ^９は水素原子、ハロゲン原子で置換されていてもよい炭素数１～１２の１価の炭化水素基を表す。
炭素数１～１２の１価の炭化水素基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、２－メチル－ブチル基、３－メチルブチル基、２－エチル－プロピル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－ヘプチル基、ｎ－オクチル基、ｔｅｒｔ－オクチル基、ｎ－ノニル基、ｎ－デシル基等が挙げられ、これらはハロゲン原子で置換されていてもよい。前記ハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子などが挙げられる。樹脂（Ａ）は、複数種のＡを含み得、複数種のＡは、互いに同一でよく、異なっていてもよい。

式（３ａ）中のｔ及びｕは、互いに独立に、０～４の整数を表し、好ましくは０～２の整数、より好ましくは０又は１、さらにより好ましくは０を表す。

式（３）及び式（３ａ）において、ｍは、０～４の範囲の整数であり、ｍがこの範囲内であると、ワニスの安定性、及び、光学積層体の機械的特性が良好になりやすい。また、式（３）及び式（３ａ）において、ｍは、好ましくは０～３の範囲の整数、より好ましくは０～２の範囲の整数、さらに好ましくは０又は１、さらにより好ましくは０である。ｍがこの範囲内であると、光学積層体の機械的特性を向上させやすい。
また、Ｚは、式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位を１種又は２種類以上含んでいてもよく、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点、特にＹＩ値の低減や光学積層体の経時的な黄変抑制の観点から、例えばｍの値が異なる２種類以上の構成単位、好ましくはｍの値の異なる２種類又は３種類の構成単位を含んでいてもよい。その場合、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、樹脂がＺにおいて、ｍが０である式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位を含有することが好ましく、該構成単位に加えてｍが１である式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位をさらに含有することがより好ましい。また、ｍが０である式（３）で表されるＺを有する式（２）で表される構成単位に加えて、上記の式（ｄ１）で表される構成単位をさらに有することも好ましい。

本発明の好ましい一実施形態において、樹脂は、式（３）で表される構成単位として、ｍが０であり、かつＲ^５～Ｒ^８が水素原子である構成単位を有する。より好ましい本発明の一実施形態において、樹脂は、式（３）で表される構成単位として、ｍが０であり、かつＲ^５～Ｒ^８が水素原子である構成単位と、式（３’）：

で表される構成単位を有する。この場合、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。

本発明の好ましい一実施形態において、樹脂（Ａ）の式（１）で表される構成単位及び式（２）で表される構成単位の合計を１００モル％としたときに、式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位の割合は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、さらに好ましくは４０モル％以上、さらにより好ましくは５０モル％以上、とりわけ好ましくは６０モル％以上であり、好ましくは９０モル％以下、より好ましくは８５モル％以下、さらに好ましくは８０モル％以下である。式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位の割合が上記の下限以上であると、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位の割合が上記の上限以下であると、式（３）又は式（３ａ）由来のアミド結合間水素結合による樹脂含有ワニスの粘度上昇を抑制し、光学積層体の加工性を向上しやすい。

また、樹脂（Ａ）が、ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）の構成単位を有する場合、樹脂（Ａ）の式（１）で表される構成単位及び式（２）で表される構成単位の合計を１００モル％としたときに、ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）の構成単位の割合は、好ましくは２モル％以上、より好ましくは４モル％以上、さらに好ましくは６モル％以上、さらにより好ましくは８モル％以上であり、好ましくは７０モル％以下、より好ましくは５０モル％以下、さらに好ましくは３０モル％以下、さらにより好ましくは１５モル％以下、とりわけ好ましくは１２モル％以下である。ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）の構成単位の割合が上記の下限以上であると、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）の構成単位の割合が上記の上限以下であると、式（３）又は式（３ａ）由来のアミド結合間水素結合による樹脂含有ワニスの粘度上昇を抑制し、光学積層体の加工性を向上しやすい。なお、式（１）、式（２）、式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位の含有量は、例えば^１Ｈ－ＮＭＲを用いて測定することができ、又は原料の仕込み比から算出することもできる。

本発明の好ましい一実施形態において、樹脂（Ａ）中のＺの、好ましくは３０モル％以上、より好ましくは４０モル％以上、さらに好ましくは４５モル％以上、さらにより好ましくは５０モル％以上、とりわけ好ましくは７０モル％以上が、ｍが０～４である式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位である。Ｚの上記の下限以上が、ｍが０～４である式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位であると、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。また、樹脂（Ａ）中のＺの１００モル％以下が、ｍが０～４である式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位であればよい。なお、樹脂中の、ｍが０～４である式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位の割合は、例えば^１Ｈ－ＮＭＲを用いて測定することができ、又は原料の仕込み比から算出することもできる。

本発明の好ましい一実施形態において、樹脂（Ａ）中のＺの、好ましくは５モル％以上、より好ましくは８モル％以上、さらに好ましくは１０モル％以上、さらにより好ましくは１２モル％以上が、ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）で表される。樹脂（Ａ）のＺの上記の下限以上が、ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）で表されると、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。また、Ｚの、好ましくは９０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下、さらに好ましくは５０モル％以下、さらにより好ましくは３０モル％以下が、ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）で表されることが好ましい。Ｚの上記の上限以下が、ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）で表されると、ｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）由来のアミド結合間水素結合による樹脂含有ワニスの粘度上昇を抑制し、光学積層体の加工性を向上しやすい。なお樹脂中のｍが１～４である式（３）又は式（３ａ）で表される構成単位の割合は、例えば^１Ｈ－ＮＭＲを用いて測定することができ、又は原料の仕込み比から算出することもできる。

式（１）及び式（２）において、Ｘは、互いに独立に、２価の有機基を表し、好ましくは炭素数４～４０の２価の有機基、より好ましくは環状構造を有する炭素数４～４０の２価の有機基を表す。環状構造としては、脂環、芳香環、ヘテロ環構造が挙げられる。前記有機基は、有機基中の水素原子が炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよく、その場合、炭化水素基及びフッ素置換された炭化水素基の炭素数は好ましくは１～８である。
本発明の一実施形態において、樹脂（Ａ）は、複数種のＸを含み得、複数種のＸは、互いに同一であっても異なっていてもよい。
Ｘとしては、式（１０）、式（１１）、式（１２）、式（１３）、式（１４）、式（１５）、式（１６）、式（１７）及び式（１８）で表される基；それらの式（１０）～式（１８）で表される基中の水素原子がメチル基、フルオロ基、クロロ基又はトリフルオロメチル基で置換された基；並びに炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。

［式（１０）～式（１８）中、＊は結合手を表し、
Ｖ^１、Ｖ^２及びＶ^３は、互いに独立に、単結合、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－、－ＣＯ－又は－Ｎ（Ｑ）－を表す。ここで、Ｑはハロゲン原子で置換されていてもよい炭素数１～１２の１価の炭化水素基を表す。］

炭素数１～１２の１価の炭化水素基としては、Ｒ^９について上記に述べた基が挙げられる。
１つの例は、Ｖ^１及びＶ^３が単結合、－Ｏ－又は－Ｓ－であり、かつ、Ｖ^２が－ＣＨ_２－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－又は－ＳＯ_２－である。Ｖ^１とＶ^２との各環に対する結合位置、及び、Ｖ^２とＶ^３との各環に対する結合位置は、互いに独立に、好ましくは各環に対してメタ位又はパラ位であり、より好ましくはパラ位である。

式（１０）～式（１８）で表される基の中でも、光学積層体のプラズマ処理後の、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、式（１３）、式（１４）、式（１５）、式（１６）及び式（１７）で表される基が好ましく、式（１４）、式（１５）及び式（１６）で表される基がより好ましい。また、Ｖ^１、Ｖ^２及びＶ^３は、互いに独立に、好ましくは単結合、－Ｏ－又は－Ｓ－、より好ましくは単結合又は－Ｏ－である。

本発明の好ましい一実施形態において、式（１）及び式（２）中の複数のＸの少なくとも一部は、式（４）：

［式（４）中、Ｒ^１０～Ｒ^１７は、互いに独立に、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基を表し、Ｒ^１０～Ｒ^１７に含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよく、
＊は、結合手を表す］
で表される構成単位である。式（１）及び式（２）中の複数のＸの少なくとも一部が式（４）で表される基であると、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。

式（４）において、Ｒ^１０、Ｒ^１１、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５、Ｒ^１６及びＲ^１７は、互いに独立に、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基を表す。
炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基としては、式（３）における炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基として例示のものが挙げられる。
Ｒ^１０～Ｒ^１７は、互いに独立に、好ましくは水素原子又は炭素数１～６のアルキル基を表し、より好ましくは水素原子又は炭素数１～３のアルキル基を表し、ここで、Ｒ^１０～Ｒ^１７に含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよい。ハロゲン原子としては、例えばフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が挙げられる。
Ｒ^１０～Ｒ^１７は、互いに独立に、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、さらに好ましくは水素原子、メチル基、フルオロ基、クロロ基又はトリフルオロメチル基を表し、さらにより好ましくはＲ^１０、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５及びＲ^１６が水素原子、Ｒ^１１及びＲ^１７が水素原子、メチル基、フルオロ基、クロロ基又はトリフルオロメチル基を表し、とりわけ好ましくはＲ^１１及びＲ^１７がメチル基又はトリフルオロメチル基を表す。

本発明の好ましい一実施形態において、式（４）で表される構成単位は式（４’）：

で表される構成単位であり、すなわち、式（１）及び式（２）で表される複数の構成単位中の複数のＸの少なくとも一部は、式（４’）で表される構成単位である。この場合、フッ素元素を含有する骨格により樹脂（Ａ）の溶媒への溶解性を高めやすい。また、ワニスの粘度を低減しやすく、光学積層体の加工性を向上しやすい。また、フッ素元素を含有する骨格により、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を向上しやすい。

本発明の好ましい一実施形態において、上記樹脂（Ａ）中のＸの、好ましくは３０モル％以上、より好ましくは５０モル％以上、さらに好ましくは７０モル％以上が式（４）、とりわけ式（４’）で表される。樹脂（Ａ）における上記範囲内のＸが式（４）、とりわけ式（４’）で表されると、フッ素元素を含有する骨格により樹脂（Ａ）の溶媒への溶解性を向上させやすい。また、ワニスの粘度を低減しやすく、ワニスから得られる光学積層体の加工性を向上しやすい。さらに、フッ素元素を含有する骨格により、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を向上しやすい。なお、好ましくは、樹脂（Ａ）中のＸの１００モル％以下が式（４）、とりわけ式（４’）で表される。樹脂（Ａ）中のＸは式（４）、とりわけ式（４’）であってもよい。上記樹脂中のＸの式（４）で表される構成単位の割合は、例えば^１Ｈ－ＮＭＲを用いて測定することができ、又は原料の仕込み比から算出することもできる。

樹脂（Ａ）は、式（３０）で表される構成単位及び／又は式（３１）で表される構成単位を含むことができ、式（１）及び式（２）で表される構成単位に、式（３０）で表される構成単位及び／又は式（３１）で表される構成単位を含むものであってもよい。

式（３０）において、Ｙ^１は、互いに独立に、４価の有機基であり、好ましくは有機基中の水素原子が炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基である。Ｙ^１としては、式（２０）、式（２１）、式（２２）、式（２３）、式（２４）、式（２５）、式（２６）、式（２７）、式（２８）及び式（２９）で表される基、それらの式（２０）～式（２９）で表される基中の水素原子がメチル基、フルオロ基、クロロ基又はトリフルオロメチル基で置換された基、並びに４価の炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。
本発明の一実施形態において、樹脂（Ａ）は、複数種のＹ^１を含み得、複数種のＹ^１は、互いに同一であっても異なっていてもよい。

式（３１）において、Ｙ^２は３価の有機基であり、好ましくは有機基中の水素原子が炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基である。Ｙ^２としては、上記の式（２０）、式（２１）、式（２２）、式（２３）、式（２４）、式（２５）、式（２６）、式（２７）、式（２８）及び式（２９）で表される基の結合手のいずれか１つが水素原子に置き換わった基、及び３価の炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。
本発明の一実施形態において、樹脂（Ａ）は、複数種のＹ^２を含み得、複数種のＹ^２は、互いに同一であっても異なっていてもよい。

式（３０）及び式（３１）において、Ｘ^１及びＸ^２は、互いに独立に、２価の有機基であり、好ましくは有機基中の水素原子が炭化水素基又はフッ素置換された炭化水素基で置換されていてもよい有機基である。Ｘ^１及びＸ^２としては、上記の式（１０）、式（１１）、式（１２）、式（１３）、式（１４）、式（１５）、式（１６）、式（１７）及び式（１８）で表される基；それら式（１０）～式（１８）で表される基中の水素原子がメチル基、フルオロ基、クロロ基又はトリフルオロメチル基で置換された基；並びに炭素数６以下の鎖式炭化水素基が例示される。

本発明の一実施形態において、樹脂（Ａ）は、式（１）及び／又は式（２）で表される構成単位、並びに場合により式（３０）及び／又は式（３１）で表される構成単位からなる。また、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、樹脂（Ａ）において、式（１）及び式（２）で表される構成単位は、式（１）及び式（２）、並びに場合により式（３０）及び式（３１）で表される全構成単位に基づいて、好ましくは８０モル％以上、より好ましくは９０モル％以上、さらに好ましくは９５モル％以上である。なお、樹脂（Ａ）において、式（１）及び式（２）で表される構成単位は、式（１）及び式（２）、並びに場合により式（３０）及び／又は式（３１）で表される全構成単位に基づいて、通常１００％以下である。なお、上記割合は、例えば、^１Ｈ－ＮＭＲを用いて測定することができ、又は原料の仕込み比から算出することもできる。

本発明の一実施形態において、本発明のフィルム中におけるポリイミド系樹脂及び／又はポリアミド系樹脂の含有量は、該フィルム１００質量部に対して、好ましくは１０質量部以上、より好ましくは３０質量部以上、さらに好ましくは５０質量部以上であり、好ましくは９９．５質量部以下、より好ましくは９５質量部以下である。ポリイミド系樹脂及び／又はポリアミド系樹脂の含有量が上記範囲内であると、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。

ポリアミドイミド樹脂において、式（２）で表される構成単位の含有量は、式（１）で表される構成単位１モルに対して、好ましくは０．１モル以上、より好ましくは０．５モル以上、さらに好ましくは１．０モル以上、さらにより好ましくは１．５モル以上であり、好ましくは６．０モル以下、より好ましくは５．０モル以下、さらに好ましくは４．５モル以下である。式（２）で表される構成単位の含有量が上記の下限以上であると、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい。また、式（２）で表される構成単位の含有量が上記の上限以下であると、式（２）中のアミド結合間の水素結合による増粘を抑制し、光学積層体の加工性を向上させやすい。

本発明の好ましい一実施形態において、樹脂（Ａ）は、例えば上記の含フッ素置換基等によって導入することができる、フッ素原子等のハロゲン原子を含んでよい。樹脂（Ａ）がハロゲン原子を含む場合、樹脂（Ａ）を含む光学積層体の弾性率を向上させやすく、またＹＩ値を低減させやすい。光学積層体の弾性率が高いと、該光学積層体を例えばフレキシブル表示装置において使用する際に、該光学積層体における傷及びシワ等の発生を抑制させやすくなる。また、光学積層体のＹＩ値が低いと、該光学積層体の透明性及び視認性を向上させやすくなる。ハロゲン原子は、好ましくはフッ素原子である。樹脂（Ａ）にフッ素原子を含有させるために好ましい含フッ素置換基としては、例えばフルオロ基及びトリフルオロメチル基が挙げられる。

樹脂（Ａ）におけるハロゲン原子の含有量は、樹脂（Ａ）の質量を基準として、好ましくは１～４０質量％、より好ましくは５～４０質量％、さらに好ましくは５～３０質量％である。ハロゲン原子の含有量が上記の下限以上であると、樹脂（Ａ）を含む光学積層体の弾性率をより向上させ、吸水率を下げ、ＹＩ値をより低減し、透明性及び視認性をより向上させやすい。ハロゲン原子の含有量が上記の上限以下であると、樹脂の合成がしやすくなる。

本発明の好ましい実施形態において、ポリイミド系樹脂のイミド化率は、好ましくは９０％以上、より好ましくは９３％以上、さらに好ましくは９６％以上、さらにより好ましくは９８％以上であり、通常１００％以下である。該ポリイミド系樹脂を含む光学積層体の光学的均質性を高めやすい観点から、イミド化率が上記の下限以上であることが好ましい。イミド化率は、ポリイミド系樹脂中のテトラカルボン酸化合物に由来する構成単位のモル量の２倍の値に対する、ポリイミド系樹脂中のイミド結合のモル量の割合を表す。なお、ポリイミド系樹脂がトリカルボン酸化合物を含む場合には、ポリイミド系樹脂中のテトラカルボン酸化合物に由来する構成単位のモル量の２倍の値と、トリカルボン酸化合物に由来する構成単位のモル量との合計に対する、ポリイミド系樹脂中のイミド結合のモル量の割合を表す。また、イミド化率は、ＩＲ法、ＮＭＲ法などにより求めることができ、例えば、ＮＭＲ法においては、実施例に記載の方法により測定できる。

本発明の光学積層体に含まれるポリイミド系樹脂又はポリアミド系樹脂のポリスチレン換算重量平均分子量（以下、Ｍｗと記載することがある）は、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、好ましくは１００，０００以上、より好ましくは１５０，０００以上、さらに好ましくは１８０，０００以上、さらにより好ましくは２００，０００以上である。ポリイミド系樹脂又はポリアミド系樹脂のポリスチレン換算Ｍｗは、ワニスの製造しやすさや、光学フィルムの成膜性の観点から、好ましくは８００，０００以下、より好ましくは６００，０００以下、さらに好ましくは５００，０００以下、さらにより好ましくは４００，０００以下である。上記Ｍｗは、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー測定（以下、ＧＰＣと記載することがある）により測定される。測定条件としては、実施例に記載する条件を使用してよい。

樹脂（Ａ）は、市販品を使用してもよい。ポリイミド系樹脂の市販品としては、例えば東洋紡（株）製 Ｖｙｌｏｍａｘ（登録商標）、三菱ケミカル（株）製 Ｄｕｒａｔｒｏｎ（登録商標）、Ｓｏｌｖａｙ社製 Ｔｏｒｌｏｎ（登録商標）等が挙げられる。

本発明における光学フィルムの厚さは、用途に応じて適宜調整することができ、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、さらに好ましくは３０μｍ以上、さらにより好ましくは４０μｍ以上であり、好ましくは１０００μｍ以下、より好ましくは５００μｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下、さらにより好ましくは８０μｍ以下、特に好ましくは７０μｍ以下である。光学フィルムの厚さが上記の下限以上であると、光学積層体の機械的特性を高めやすく、また上記の上限以下であると、光学積層体の光学特性を高めやすい。光学フィルムの厚さは、マイクロメーターを用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。

（樹脂の製造方法）
ポリアミドイミド樹脂は、例えば、テトラカルボン酸化合物、ジカルボン酸化合物及びジアミン化合物を主な原料として製造でき、ポリイミド樹脂は、例えば、テトラカルボン酸化合物及びジアミン化合物を主な原料として製造でき、ポリアミド系樹脂は、ジカルボン酸化合物及びジアミン化合物を主な原料として製造できる。ここで、ジカルボン酸化合物は少なくとも式（３”）で表される化合物を含むことが好ましい。

［式（３”）中、Ｒ^１～Ｒ^８は、互いに独立に、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基、又は炭素数６～１２のアリール基を表し、Ｒ^１～Ｒ^８に含まれる水素原子は、互いに独立に、ハロゲン原子で置換されていてもよく、
Ａは、単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－ＣＨ_２－ＣＨ_２－、－ＣＨ（ＣＨ_３）－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－、－Ｓ－、－ＣＯ－又は－Ｎ（Ｒ^９）－を表し、Ｒ^９は水素原子、ハロゲン原子で置換されていてもよい炭素数１～１２の１価の炭化水素基を表し、
ｍは、０～４の整数を表し、
Ｒ^３１及びＲ^３２は、互いに独立に、ヒドロキシル基、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基又は塩素原子を表す。］

本発明の好ましい一実施形態において、ジカルボン酸化合物は、ｍが０である、式（３”）で表される化合物である。ジカルボン酸化合物として、ｍが０である式（３”）で表される化合物に加えて、Ａが酸素原子である式（３”）で表される化合物を使用することがより好ましい。また、別の好ましい一実施形態においては、ジカルボン酸化合物は、Ｒ^３１及びＲ^３２が塩素原子である、式（３”）で表される化合物である。また、ジアミン化合物に代えて、ジイソシアネート化合物を用いてもよい。

樹脂（Ａ）の製造に使用されるジアミン化合物としては、例えば、脂肪族ジアミン、芳香族ジアミン及びこれらの混合物が挙げられる。なお、本実施形態において「芳香族ジアミン」とは、アミノ基が芳香環に直接結合しているジアミンを表し、その構造の一部に脂肪族基又はその他の置換基を含んでいてもよい。この芳香環は単環でも縮合環でもよく、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環及びフルオレン環等が例示されるが、これらに限定されるわけではない。これらの中でも、好ましくはベンゼン環である。また「脂肪族ジアミン」とは、アミノ基が脂肪族基に直接結合しているジアミンを表し、その構造の一部に芳香環やその他の置換基を含んでいてもよい。

脂肪族ジアミンとしては、例えば、ヘキサメチレンジアミン等の非環式脂肪族ジアミン、並びに１，３－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４－ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ノルボルナンジアミン及び４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン等の環式脂肪族ジアミン等が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組合せて用いることができる。

芳香族ジアミンとしては、例えばｐ－フェニレンジアミン、ｍ－フェニレンジアミン、２，４－トルエンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ｐ－キシリレンジアミン、１，５－ジアミノナフタレン、２，６－ジアミノナフタレン等の、芳香環を１つ有する芳香族ジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルプロパン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、ビス〔４－（４－アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、ビス〔４－（３－アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（３－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２’－ジメチルベンジジン、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）－４，４’－ジアミノジフェニル（以下、ＴＦＭＢと記載することがある）、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－アミノ－３－メチルフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－アミノ－３－クロロフェニル）フルオレン、９，９－ビス（４－アミノ－３－フルオロフェニル）フルオレン等の、芳香環を２つ以上有する芳香族ジアミンが挙げられる。これらは単独又は２種以上を組合せて使用できる。

芳香族ジアミンは、好ましくは４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルプロパン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、ビス〔４－（４－アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、ビス〔４－（３－アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２－ビス［４－（３－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２’－ジメチルベンジジン、ＴＦＭＢ、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニルであり、より好ましくは４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルプロパン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、ビス〔４－（４－アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、２，２－ビス［４－（４－アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２’－ジメチルベンジジン、ＴＦＭＢ、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニルである。これらは単独又は２種以上を組合せて使用できる。

上記ジアミン化合物の中でも、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、ビフェニル構造を有する芳香族ジアミンからなる群から選ばれる１種以上を用いることが好ましい。ＴＦＭＢ、２，２’－ジメチルベンジジン、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル及び４，４’－ジアミノジフェニルエーテルからなる群から選ばれる１種以上を用いることがより好ましく、ＴＦＭＢを用いることがよりさらに好ましい。

樹脂（Ａ）の製造に用いられるテトラカルボン酸化合物としては、芳香族テトラカルボン酸二無水物等の芳香族テトラカルボン酸化合物；及び脂肪族テトラカルボン酸二無水物等の脂肪族テトラカルボン酸化合物等が挙げられる。テトラカルボン酸化合物は、単独で用いてもよいし、２種以上を組合せて用いてもよい。テトラカルボン酸化合物は、二無水物の他、酸クロリド化合物等のテトラカルボン酸化合物類縁体であってもよい。

芳香族テトラカルボン酸二無水物の具体例としては、非縮合多環式の芳香族テトラカルボン酸二無水物、単環式の芳香族テトラカルボン酸二無水物及び縮合多環式の芳香族テトラカルボン酸二無水物が挙げられる。
非縮合多環式の芳香族テトラカルボン酸二無水物としては、例えば４，４’－オキシジフタル酸二無水物、３，３’，４，４’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシフェニル）プロパン二無水物、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸二無水物（以下、６ＦＤＡと記載することがある）、１，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、４，４’－（ｐ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物、４，４’－（ｍ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物が挙げられる。
また、単環式の芳香族テトラカルボン酸二無水物としては、例えば１，２，４，５－ベンゼンテトラカルボン酸二無水物が挙げられ、縮合多環式の芳香族テトラカルボン酸二無水物としては、例えば２，３，６，７－ナフタレンテトラカルボン酸二無水物が挙げられる。

これらの中でも、好ましくは４，４’－オキシジフタル酸二無水物、３，３’，４，４’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシフェニル）プロパン二無水物、６ＦＤＡ、１，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、４，４’－（ｐ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物及び４，４’－（ｍ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物が挙げられ、より好ましくは４，４’－オキシジフタル酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、６ＦＤＡ、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物及び４，４’－（ｐ－フェニレンジオキシ）ジフタル酸二無水物が挙げられる。これらは単独又は２種以上を組合せて使用できる。

脂肪族テトラカルボン酸二無水物としては、環式又は非環式の脂肪族テトラカルボン酸二無水物が挙げられる。
環式脂肪族テトラカルボン酸二無水物とは、脂環式炭化水素構造を有するテトラカルボン酸二無水物であり、その具体例としては、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物等のシクロアルカンテトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２．２．２］オクト－７－エン－２，３，５，６－テトラカルボン酸二無水物、ジシクロヘキシル－３，３’，４，４’－テトラカルボン酸二無水物及びこれらの位置異性体が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組合せて用いることができる。
非環式脂肪族テトラカルボン酸二無水物の具体例としては、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸二無水物、及び１，２，３，４－ペンタンテトラカルボン酸二無水物等が挙げられ、これらは単独で又は２種以上を組合せて用いることができる。また、環式脂肪族テトラカルボン酸二無水物及び非環式脂肪族テトラカルボン酸二無水物を組合せて用いてもよい。

上記テトラカルボン酸二無水物の中でも、光学積層体のプラズマ処理後の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、４，４’－オキシジフタル酸二無水物、３，３’，４，４’－ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、６ＦＤＡ、並びにこれらの混合物が好ましく、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物及び６ＦＤＡ、並びにこれらの混合物がより好ましく、６ＦＤＡがさらに好ましい。

樹脂（Ａ）の製造に用いられるジカルボン酸化合物としては、好ましくはテレフタル酸、４，４’－オキシビス安息香酸又はそれらの酸クロリド化合物が用いられる。テレフタル酸や４，４’－オキシビス安息香酸又はそれらの酸クロリド化合物に加えて、他のジカルボン酸化合物が用いられてもよい。
他のジカルボン酸化合物としては、芳香族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸及びそれらの類縁の酸クロリド化合物、酸無水物等が挙げられ、２種以上を組合せて用いてもよい。具体例としては、イソフタル酸；ナフタレンジカルボン酸；４，４’－ビフェニルジカルボン酸；３，３’－ビフェニルジカルボン酸；炭素数８以下である鎖式炭化水素のジカルボン酸化合物及び２つの安息香酸が単結合、－ＣＨ_２－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－又はフェニレン基で連結された化合物並びに、それらの酸クロリド化合物が挙げられる。具体例としては、４，４’－オキシビス（ベンゾイルクロリド）、テレフタロイルクロリドが好ましく、４，４’－オキシビス（ベンゾイルクロリド）とテレフタロイルクロリドとを組合せて用いることがさらに好ましい。

なお、上記ポリアミドイミド樹脂は、フィルムの各種物性を損なわない範囲で、上記テトラカルボン酸化合物に加えて、テトラカルボン酸及びトリカルボン酸並びにそれらの無水物及び誘導体をさらに反応させたものであってもよい。

テトラカルボン酸としては、上記テトラカルボン酸化合物の無水物の水付加体が挙げられる。

トリカルボン酸化合物としては、芳香族トリカルボン酸、脂肪族トリカルボン酸及びそれらの類縁の酸クロリド化合物、酸無水物等が挙げられ、２種以上を組合せて用いてもよい。具体例としては、１，２，４－ベンゼントリカルボン酸の無水物；１，３，５－ベンゼントリカルボン酸の酸クロリド化合物；２，３，６－ナフタレントリカルボン酸－２，３－無水物；フタル酸無水物と安息香酸とが単結合、－Ｏ－、－ＣＨ_２－、－Ｃ（ＣＨ_３）_２－、－Ｃ（ＣＦ_３）_２－、－ＳＯ_２－又はフェニレン基で連結された化合物が挙げられる。

樹脂（Ａ）の製造において、ジアミン化合物、テトラカルボン酸化合物及び／又はジカルボン酸化合物の使用量は、所望とする樹脂の各構成単位の比率に応じて適宜選択できる。

樹脂（Ａ）の製造において、ジアミン化合物、テトラカルボン酸化合物及び／又はジカルボン酸化合物の反応温度は、特に限定されないが、例えば５～３５０℃、好ましくは７～２００℃、より好ましくは１０～１００℃である。反応時間も特に限定されないが、例えば３０分～１０時間程度である。必要に応じて、不活性雰囲気又は減圧の条件下において反応を行ってよい。好ましい態様では、反応は、常圧及び／又は不活性ガス雰囲気下、撹拌しながら行う。
また、反応は、反応に不活性な溶媒中で行うことが好ましい。溶媒としては、反応に影響を与えない限り特に限定されないが、例えば、水、メタノール、エタノール、エチレングリコール、イソプロピルアルコール、プロピレングリコール、エチレングリコールメチルエーテル、エチレングリコールブチルエーテル、１－メトキシ－２－プロパノール、２－ブトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル等のアルコール系溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチル、エチレングリコールメチルエーテルアセテート、γ－ブチロラクトン（以下、ＧＢＬと記載することがある）、γ－バレロラクトン、プロピレングリコールメチルエーテルアセテート、乳酸エチル等のエステル系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、２－ヘプタノン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶媒；ペンタン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素溶媒；エチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素溶媒；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素溶媒；アセトニトリル等のニトリル系溶媒；テトラヒドロフラン及びジメトキシエタン等のエーテル系溶媒；クロロホルム及びクロロベンゼン等の塩素含有溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（以下、ＤＭＡｃと記載することがある）、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド（以下、ＤＭＦと記載することがある）等のアミド系溶媒；ジメチルスルホン、ジメチルスルホキシド、スルホラン等の含硫黄系溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート系溶媒；及びそれらの組合せなどが挙げられる。これらの中でも、溶解性の観点から、アミド系溶媒を好適に使用できる。

ポリイミド系樹脂の製造におけるイミド化工程では、イミド化触媒の存在下で、イミド化することができる。イミド化触媒としては、例えばトリプロピルアミン、ジブチルプロピルアミン、エチルジブチルアミン、ジイソプロピルエチルアミン等の脂肪族アミン；Ｎ－エチルピペリジン、Ｎ－プロピルピペリジン、Ｎ－ブチルピロリジン、Ｎ－ブチルピペリジン、及びＮ－プロピルヘキサヒドロアゼピン等の脂環式アミン（単環式）；アザビシクロ［２．２．１］ヘプタン、アザビシクロ［３．２．１］オクタン、アザビシクロ［２．２．２］オクタン、及びアザビシクロ［３．２．２］ノナン等の脂環式アミン（多環式）；並びにピリジン、２－メチルピリジン（２－ピコリン）、３－メチルピリジン（３－ピコリン）、４－メチルピリジン（４－ピコリン）、２－エチルピリジン、３－エチルピリジン、４－エチルピリジン、２，４－ジメチルピリジン、２，４，６－トリメチルピリジン、３，４－シクロペンテノピリジン、５，６，７，８－テトラヒドロイソキノリン、及びイソキノリン等の芳香族アミンが挙げられる。また、イミド化反応を促進しやすい観点から、イミド化触媒とともに、酸無水物を用いることが好ましい。酸無水物は、イミド化反応に用いられる慣用の酸無水物等が挙げられ、その具体例としては、無水酢酸、無水プロピオン酸、無水酪酸等の脂肪族酸無水物、フタル酸等の芳香族酸無水物などが挙げられる。

樹脂（Ａ）は、慣用の方法、例えば、濾過、濃縮、抽出、晶析、再結晶、カラムクロマトグラフィーなどの分離手段や、これらを組合せた分離手段により分離精製して単離してもよく、好ましい態様では、透明ポリアミドイミド樹脂を含む反応液に、多量のメタノール等のアルコールを加え、樹脂を析出させ、濃縮、濾過、乾燥等を行うことにより単離することができる。

（フィラー）
本発明の光学積層体中の光学フィルムは、少なくとも１種のフィラーを含んでよい。フィラーとしては、例えば有機粒子、無機粒子などが挙げられ、好ましくは無機粒子が挙げられる。無機粒子としては、シリカ、ジルコニア、アルミナ、チタニア、クレイ、タルク、酸化亜鉛、酸化ゲルマニウム、酸化インジウム、酸化スズ、インジウムスズ酸化物（以下、ＩＴＯと記載することがある）、酸化アンチモン、酸化セリウム、二酸化チタン、酸化ジルコニウム等の金属酸化物粒子、フッ化マグネシウム、フッ化ナトリウム等の金属フッ化物粒子、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、水酸化アルミニウム、などが挙げられ、これらの中でも、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、好ましくはシリカ粒子、ジルコニア粒子、アルミナ粒子が挙げられ、より好ましくはシリカ粒子が挙げられる。これらのフィラーは単独又は２種以上を組合せて使用できる。

フィラー、好ましくはシリカ粒子の平均一次粒子径は、通常１ｎｍ以上、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、さらに好ましくは１５ｎｍ以上、とりわけ好ましくは２０ｎｍ以上であり、好ましくは１００ｎｍ以下、より好ましくは９０ｎｍ以下、さらに好ましくは８０ｎｍ以下、さらにより好ましくは７０ｎｍ以下、とりわけ好ましくは６０ｎｍ以下、とりわけより好ましくは５０ｎｍ以下、とりわけさらに好ましくは４０ｎｍ以下である。フィラー、好ましくはシリカ粒子の平均一次粒子径が上記範囲内であると、フィラー、好ましくはシリカ粒子の凝集を抑制し、得られる光学積層体の光学特性を向上しやすい。フィラーの平均一次粒子径は、ＢＥＴ法により測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。なお、透過型電子顕微鏡や走査型電子顕微鏡の画像解析により、平均一次粒子径を測定してもよい。

本発明における光学フィルムがフィラー、好ましくはシリカ粒子を含有する場合、フィラー、好ましくはシリカ粒子の含有量は、光学フィルムの総量に対して、通常０．１質量％以上、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは１０質量％以上、さらにより好ましくは１５質量％以上であり、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、さらに好ましくは４５質量％以下である。フィラーの含有量が上記の下限以上であると、得られる光学積層体の機械的特性を向上しやすい。また、フィラーの含有量が上記の上限以下であると、ワニスの保管安定性が向上され、得られる光学積層体の光学特性を向上しやすい。

（紫外線吸収剤）
本発明における光学フィルムは、１種又は２種以上の紫外線吸収剤を含有していてもよい。紫外線吸収剤は、樹脂材料の分野で紫外線吸収剤として通常用いられているものから、適宜選択することができる。紫外線吸収剤は、４００ｎｍ以下の波長の光を吸収する化合物を含んでいてもよい。紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾフェノン系化合物、サリシレート系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、及びトリアジン系化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物が挙げられる。本発明における光学フィルムが紫外線吸収剤を含有することにより、樹脂の劣化が抑制されるため、光学積層体の視認性を高めることができる。
なお、本明細書において、「系化合物」とは、当該「系化合物」が付される化合物の誘導体を指す。例えば、「ベンゾフェノン系化合物」とは、母体骨格としてのベンゾフェノンと、ベンゾフェノンに結合している置換基とを有する化合物を指す。

本発明における光学フィルムが紫外線吸収剤を含有する場合、紫外線吸収剤の含有量は、光学フィルムの総量に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上、さらにより好ましくは４質量％以上であり、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは８質量％以下、さらに好ましくは６質量％以下である。好適な含有率は用いる紫外線吸収剤により異なるが、４００ｎｍにおける透過率が２０～６０％程度になるように紫外線吸収剤の含有率を調節すると、光学積層体の耐光性が高められるとともに、透明性の高い光学積層体を得ることができる。

本発明における光学フィルムはブルーイング剤を含んでいてもよい。ブルーイング剤は、可視光領域のうち、例えば、橙色から黄色などの波長領域の光を吸収し、色相を調整する、染料や顔料などの添加剤であって、例えば、群青、紺青、コバルトブルーなどの無機系の染料や顔料、例えば、フタロシアニン系ブルーイング剤、縮合多環系ブルーイング剤などの有機系の染料や顔料などが挙げられる。ブルーイング剤は、特に限定されないが、耐熱性、耐光性、溶解性の観点からは、縮合多環系ブルーイング剤が好ましく、アントラキノン系ブルーイング剤がより好ましい。縮合多環系ブルーイング剤としては、例えばアントラキノン系ブルーイング剤、インジゴ系ブルーイング剤、フタロシアニン系ブルーイング剤が挙げられる。

本発明における光学フィルムがブルーイング剤を含有する場合、ブルーイング剤の含有量は、光学フィルムの質量に対して、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは８ｐｐｍ以上であり、好ましくは１００ｐｐｍ以下、より好ましくは８０ｐｐｍ以下、さらに好ましくは６０ｐｐｍ以下である。ブルーイング剤の含有量が上記の下限以上である場合、光学積層体の光学特性を向上しやすく、特にＹＩ値を低減させやすい。また、ブルーイング剤の含有量が上記の上限以下である場合、光学特性を向上しやすく、特に表示装置に適用した場合に、ＹＩ値が低減しすぎることなく、視認性を高めやすい。

（添加剤）
本発明の光学フィルムは、フィラー、紫外線吸収剤及びブルーイング剤以外の他の添加剤をさらに含有していてもよい。他の添加剤としては、例えば、酸化防止剤、離型剤、安定剤、難燃剤、ｐＨ調整剤、シリカ分散剤、滑剤、増粘剤、レベリング剤、界面活性剤、帯電防止剤、潤滑剤、防汚剤等が挙げられる。他の添加剤を含有する場合、その含有量は、光学フィルムの質量に対して、好ましくは０．００１～２０質量％、より好ましくは０．０１～１５質量％、さらに好ましくは０．１～１０質量％であってよい。

（光学フィルムの製造）
本発明における光学フィルムの製造方法は、特に限定されないが、例えば以下の工程：
（ａ）樹脂（Ａ）及び溶媒を少なくとも含む樹脂組成物を調製するワニス調製工程、
（ｂ）ワニスを基材に塗布して塗膜を形成する塗布工程、及び
（ｃ）前記塗膜を乾燥させて光学フィルムを形成するフィルム形成工程
を少なくとも含む製造方法であってよい。

ワニス調製工程において、樹脂（Ａ）を溶媒に溶解させ、必要に応じて、前記フィラー、紫外線吸収剤、ブルーイング剤等の添加剤を添加して撹拌混合することによりワニスを調製する。なお、フィラーとしてシリカ粒子を用いる場合、シリカ粒子を含むシリカゾルの分散液を、前記樹脂が溶解可能な溶媒、例えば下記のワニスの調製に用いられる溶媒で置換したシリカゾルを樹脂に添加してもよい。

ワニスの調製に用いる溶媒は、前記樹脂を溶解可能であれば特に限定されない。かかる溶媒としては、例えば、ＤＭＡｃ、ＤＭＦ等のアミド系溶媒；ＧＢＬ、γ－バレロラクトン等のラクトン系溶媒；ジメチルスルホン、ジメチルスルホキシド、スルホラン等の含硫黄系溶媒；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート等のカーボネート系溶媒；及びそれらの組合せが挙げられる。これらの中でも、アミド系溶媒又はラクトン系溶媒が好ましい。これらの溶媒は単独又は二種以上組合せて使用できる。また、ワニスには水、アルコール系溶媒、ケトン系溶媒、非環状エステル系溶媒、エーテル系溶媒などが含まれてもよい。ワニスの固形分濃度は、好ましくは１～２５質量％、より好ましくは５～２０質量％、さらに好ましくは５～１５質量％である。

塗布工程において、公知の塗布方法により、基材上にワニスを塗布して塗膜を形成する。公知の塗布方法としては、例えばワイヤーバーコーティング法、リバースコーティング法、グラビアコーティング法等のロールコーティング法、ダイコート法、カンマコート法、リップコート法、スピンコーティング法、スクリーンコーティング法、ファウンテンコーティング法、ディッピング法、スプレー法、流涎成形法等が挙げられる。

フィルム形成工程において、塗膜を乾燥し、基材から剥離することによって、光学フィルムを形成することができる。剥離後にさらに光学フィルムを乾燥する工程を設けてもよい。塗膜の乾燥は、通常５０～３５０℃の温度にて行うことができる。本発明の好ましい実施形態においては、光学積層体の光学特性を向上しやすい観点から、塗膜の乾燥は、比較的時間をかけて行うことが好ましい。乾燥温度は、好ましくは５０～１５０℃、より好ましくは６０～１３０℃、さらに好ましくは７０～１２０℃である。乾燥時間は、好ましくは５～６０分、より好ましくは１０～４０分である。塗膜の乾燥は１段階又は多段階の条件で実施されてもよい。多段階の条件は、好ましくは、それぞれの段階において、同一又は異なる温度条件及び／又は乾燥時間で実施することができ、例えば２～１０段階、好ましくは３～８段階で乾燥を行ってもよい。光学積層体の光学特性を向上しやすい観点から、多段階の条件で実施することが好ましい。３段階以上の多段階の条件の態様では、第１乾燥の温度プロファイルが昇温及び降温を含むことが好ましい。このような温度プロファイルとして４段階を例に挙げると、第１乾燥の温度は、順に７０～９０℃（以下、第１の温度と記載することがある）、９０～１２０℃（以下、第２の温度と記載することがある）、８０～１２０℃（以下、第３の温度と記載することがある）及び８０～１００℃（以下、第４の温度と記載することがある）である。この例では、第１乾燥の温度は、第１の温度から第２の温度へ昇温し、次いで第２の温度から第３の温度へ降温し、更に第３の温度から第４の温度に降温する。ここで乾燥時間は各段階において、例えば、５～１５分である。乾燥塗膜の溶媒残存量が、乾燥塗膜の質量に対して、好ましくは５～１５質量％、より好ましくは６～１２質量％となるように、第１乾燥は実施されることが好ましい。溶媒残存量が上記範囲であると、乾燥塗膜の基材からの剥離性が良好となり、光学積層体の光学特性を高めやすい。また、塗膜を基材から剥離後に、さらに乾燥塗膜を乾燥する工程（以下、第２乾燥と記載することがある）を設けてもよい。第２乾燥は、乾燥塗膜を面内方向に伸張させた状態で、実施することが好ましい。第２乾燥の温度は、好ましくは１５０～３００℃、より好ましくは１８０～２５０℃、さらに好ましくは１８０～２３０℃である。第２乾燥の時間は、好ましくは１０～６０分である。塗膜の乾燥は、必要に応じて、不活性雰囲気又は減圧の条件下において行ってよい。なお、得られる光学フィルムには、ワニスに含まれていた溶媒の一部がわずかに残存していてもよい。光学フィルムに含まれる溶媒の量は、フィルムの質量に対して、好ましくは１．５％以下、より好ましくは１．２％以下、さらに好ましくは１．１％以下、さらにより好ましくは１．０％以下である。溶媒の量の下限は、好ましくは０％以上、より好ましくは０．０２％以上、さらに好ましくは０．１％以上、さらにより好ましくは０．３％以上である。光学フィルムの残存溶媒量が上記の範囲内であると、光学積層体の耐屈曲性及び光学特性を高めやすい。

基材の例としては、金属系であれば、ＳＵＳ板、樹脂系であればＰＥＴフィルム、ＰＥＮフィルム、樹脂（Ａ）以外の他のポリアミド樹脂フィルム、ポリイミド樹脂フィルム及びポリアミドイミド樹脂フィルム、シクロオレフィン系ポリマーフィルム、アクリル系フィルム等が挙げられる。中でも、平滑性、耐熱性に優れる観点から、ＰＥＴフィルム、シクロオレフィン系ポリマーフィルム等が好ましく、さらに本発明における光学フィルムとの密着性及びコストの観点から、ＰＥＴフィルムがより好ましい。

＜機能層＞
本発明の光学積層体は、光学フィルムの少なくとも一方の面、すなわち片面又は両面に積層された機能層を有する。光学積層体は１つ又は２つ以上の機能層を有していてもよい。機能層を２つ以上有する場合、機能層の少なくとも１つが光学フィルムに隣接して配置されている限り、別の部分にさらなる機能層が設けられていてもよい。

本発明の光学積層体は、機能層がシロキサン骨格を有する化合物を含む組成物（以下、機能層形成用組成物と記載することがある）の硬化物からなり、かつ機能層の水接触角が４２～７５°に調整されているため、プラズマ処理後に機能層が優れた親水性を有することができる。機能層を形成する組成物は、シロキサン骨格を有する化合物を１又は２種以上含んでいてもよい。

光学積層体中の機能層の水接触角は、好ましくは４４°以上、より好ましくは４６°以上、さらに好ましくは４８°以上であり、好ましくは７０°以下、より好ましくは６５°以下、さらに好ましくは６０°以下、さらにより好ましくは５５°以下である。機能層の水接触角（以下、プラズマ処理前の機能層の水接触角と記載することがある）が上記の上限以下及び下限以上であると、プラズマ処理により機能層表面の優れた親水性を有しやすい。また、上記の下限以上であると、比較的接触角の高い前記光学フィルムと機能層との接触角の差が小さくなるため、塗工性及び密着性を高めやすい。機能層の水接触角は、例えば２５℃で接触角測定器を用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。なお、水接触角は、機能層を形成する成分の種類及び／又はその割合により機能層表面の親水性を変更することや、機能層の厚さを変更すること等により調整してよく、例えば、後述のシロキサン骨格を有する化合物又はそのオリゴマーや樹脂（Ｂ）に含まれる親水性基又は疎水性基の割合を変更することにより調整してよい。また、後述の好ましいシロキサン骨格を有する化合物又はそのオリゴマーや好ましい樹脂（Ｂ）を用いると水接触角を上記範囲内に調整しやすい。

前記機能層は、シロキサン骨格を有する化合物を含む組成物の硬化物からなる。シロキサン骨格を有する化合物とは、シロキサン結合、すなわち、－［Ｓｉ－Ｏ］－の繰り返し単位を有する化合物を意味する。シロキサン骨格を有する化合物は、シロキサン結合を有し、かつ機能層の水接触角を４２～７５°に調整し得るものであれば、特に限定されないが、加水分解縮合性シラン化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物であることが好ましく、分岐鎖状加水分解縮合性シラン化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物がより好ましい。シロキサン骨格を有する化合物が該加水分解縮合物であると、硬化により、該加水分解縮合物の主骨格である－Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ－から枝分かれした側鎖が機能層表面に出やすく、それによりプラズマ処理後の親水性をより高めやすい。さらに、光学積層体の光学特性及び機械的特性を高めやすい。ここで、加水分解縮合性シラン化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物とは、加水分解縮合性シラン化合物及び／又はそのオリゴマー中の加水分解性基であるアルコキシ基が、加水分解及び縮合されて得られた縮合物等を意味する。該縮合物は、ダイマー、オリゴマー等であってよい。また、加水分解縮合物は、加水分解縮合性シラン化合物及び／又はそのオリゴマーのアルコキシ基が、部分的に加水分解及び縮合された加水分解縮合物であっても、該アルコキシ基の全部が加水分解及び縮合された縮合物であってもよい。また、加水分解縮合性シラン化合物のアルコキシ基がヒドロキシル基に加水分解され、次いで生成したヒドロキシル基が縮合されるが、ヒドロキシル基の一部が縮合されずに、加水分解縮合物中に残存していてもよい。

加水分解縮合物は、部分的又は全体的、好ましくは部分的なアルコキシ基の加水分解及び縮合により、加水分解縮合性シラン化合物由来の構成単位が、Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ結合を介して繰り返された構造を有する。加水分解縮合物は、直鎖状であっても分岐鎖状であってもよいが、プラズマ処理後の親水性を高めやすい観点から、分岐鎖状であることが好ましい。加水分解縮合物は、１又は２種以上の加水分解縮合性シラン化合物及び／又はそのオリゴマーから形成されていてもよい。なお、分岐鎖状とは、主鎖から分岐した側鎖を含む構造を意味する。

本発明の好適な実施形態において、シロキサン骨格を有する化合物は、式（１）：

［式（１）中、Ａは、炭素数１～２０のアルカンジイル基又は炭素数３～２０のシクロアルカンジイル基を表し、前記アルカンジイル基及びシクロアルカンジイル基を構成する－ＣＨ_２－は、それぞれ－Ｏ－又は－ＣＯ－に置換されていてもよく、
Ｒ^１及びＲ^２は、互いに独立に炭素数１～６のアルキル基を表し、
Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６は、互いに独立に、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基を表し、
ａは０～２の整数を表す］
で表される化合物（加水分解縮合性シラン化合物（１）と記載することがある）及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物（加水分解縮合物（１）と記載することがある）であることが好ましい。光学積層体中の機能層が加水分解縮合物（１）から形成されていると、主骨格である－Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ－から枝分かれした側鎖が機能層表面に出やすく、それによりプラズマ処理後の親水性をより高めやすい。さらに、光学積層体の光学特性及び機械的特性を高めやすい。

式（１）において、Ａは、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチレン基、ヘプタメチレン基、オクタメチレン基などの炭素数１～２０のアルカンジイル基；１，２－シクロブチレン基等のシクロブチレン基、１，２－シクロペンチレン基等のシクロヘキシレン基、１，２－シクロオクチレン基等のシクロオクチレン基などの炭素数３～２０のシクロアルカンジイル基；又はこれらのアルカンジイル基及びシクロアルカンジイル基を構成する－ＣＨ_２－が、－Ｏ－又は－ＣＯ－に置換された基を表す。式（１）中のＡは、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、好ましくは炭素数１～１０のアルカンジイル基、より好ましくは炭素数２～８のアルカンジイル基である。

Ｒ^１及びＲ^２は、互いに独立に、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などの炭素数１～６のアルキル基を表す。Ｒ^１及びＲ^２は、互いに独立に、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、炭素数１～４のアルキル基であることが好ましく、メチル基又はエチル基であることがより好ましい。

Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６は、互いに独立に、上記に例示の炭素数１～６のアルキル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基などの炭素数１～６のアルコキシ基；又はフェニル基、ナフチル基、ビフェニル基などの炭素数６～１２のアリール基を表す。
Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６は、互いに独立に、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、炭素数１～４のアルキル基、炭素数１～４のアルコキシ基又は炭素数６～１０のアリール基であることが好ましく、メチル基、エチル基、メトキシ基、エトキシ基、又はフェニル基であることがより好ましい。

式（１）において、ａは０～２の整数を表し、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、好ましくは０又は１を表す。

本発明の一実施形態において、シロキサン骨格を有する化合物は、１又は２種以上の化合物（１）及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物（１）であってもよく、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、２種以上の化合物（１）及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物（１）であることが好ましい。なお、２種以上の化合物（１）及び／又はそのオリゴマーは、化合物（１）単独の場合は化合物（１）を２種以上、オリゴマー単独の場合はオリゴマーを２種以上、化合物（１）及びオリゴマーの両方を含む場合、これらの合計で２種以上という意味である。化合物（１）及び／又はそのオリゴマーの種類の上限は好ましくは６種以下、より好ましくは４種以下である。

加水分解縮合物（１）としては、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、
アルキルアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、アルキルアリールジアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、ビス（トリアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマー、ビス（アルキルアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマー、並びにビス（アリールアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマーからなる群から選択される少なくとも１つの加水分解縮合物等が挙げられる。これらの中でも、加水分解縮合物（１）は、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、並びにビス（トリアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマーからなる群から選択される少なくとも１つの加水分解縮合物であることが好ましい。これらの化合物中、アルコキシはメトキシ、エトキシ又はｎ－プロポキシが好ましく、アルキルはメチル、エチル又はｎ－プロピルが好ましく、アリールはフェニルが好ましく、アルカンは炭素数１～１０のアルカンが好ましい。

テトラアルコキシシランとしては、例えばテトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラ（ｎ－プロポキシ）シラン等が挙げられる。

アルキルアルコキシシランとしては、例えばジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジメチルジ（ｎ－プロポキシ）シラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジエチルジ（ｎ－プロポキシ）シラン、ジ（ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、ジ（ｎ－プロピル）ジエトキシシラン、ジ（ｎ－プロピル）ジ（ｎ－プロポキシ）シラン等のジアルキルジアルコキシシラン；メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリ（ｎ－プロポキシ）シラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、エチルトリ（ｎ－プロポキシ）シラン、（ｎ－プロピル）トリメトキシシラン、（ｎ－プロピル）トリエトキシシラン、（ｎ－プロピル）トリ（ｎ－プロポキシ）シラン等のモノアルキルトリアルコキシシランなどが挙げられる。テトラアルコキシシラン及びアルキルアルコキシシランのオリゴマーとしては、２～１０量体が好ましく、２～８量体がより好ましい。

アリールアルコキシシランとしては、例えばジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジ（ｎ－プロポキシ）シラン等のジアリールジアルコキシシラン；フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルメチルジエトキシシラン、フェニルエチルジメトキシシラン、フェニルエチルジエトキシシラン等のモノアリールジアルコキシシラン；フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリ（ｎ－プロポキシ）シラン等のモノアリールトリアルコキシシランなどが挙げられる。

アルキルアリールジアルコキシシランとしては、メチルフェニルジメトキシシラン、メチルフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジ（ｎ－プロポキシ）シラン、エチルフェニルジメトキシシラン、エチルフェニルジエトキシシラン、エチルフェニルジ（ｎ－プロポキシ）シラン、（ｎ－プロピル）フェニルジメトキシシラン、（ｎ－プロピル）フェニルジエトキシシラン、（ｎ－プロピル）フェニルジ（ｎ－プロポキシ）シランなどが挙げられる。アリールアルコキシシラン及びアルキルアリールジアルコキシシランのオリゴマーとしては、２～１０量体が好ましく、２～４量体がより好ましい。

ビス（トリアルコキシシリル）アルカンとしては、ビス（トリメトキシシリル）メタン、ビス（トリエトキシシリル）メタン、１，２－ビス（トリメトキシシリル）エタン、１，２－ビス（トリエトキシシリル）エタン、１，３－ビス（トリメトキシシリル）プロパン、１，３－ビス（トリエトキシシリル）プロパン、１，４－ビス（トリメトキシシリル）ブタン、１，４－ビス（トリエトキシシリル）ブタン、１，５－ビス（トリメトキシシリル）ペンタン、１，５－ビス（トリエトキシシリル）ペンタン、１，６－ビス（トリメトキシシリル）ヘキサン、１，６－ビス（トリエトキシシリル）ヘキサン、１，６－ビス（トリプロポキシシリル）ヘキサン、１，８－ビス（トリメトキシシリル）オクタン、１，８－ビス（トリエトキシシリル）オクタン、１，８－ビス（トリプロポキシシリル）オクタン、１，９－ビス（トリメトキシシリル）ノナン、１，９－ビス（トリエトキシシリル）ノナンなどが挙げられる。

ビス（アルキルアルコキシシリル）アルカンとしては、ビス（ジメトキシメチルシリル）メタン、１，２－ビス（ジメトキシメチルシリル）エタン、１，２－ビス（ジメトキシエチルシリル）エタン、１，４－ビス（ジメトキシメチルシリル）ブタン、１，４－ビス（ジメトキシエチルシリル）ブタン、１，６－ビス（ジメトキシメチルシリル）ヘキサン、１，６－ビス（ジメトキシエチルシリル）ヘキサン、１，８－ビス（ジメトキシメチルシリル）オクタン、１，８－ビス（ジメトキシエチルシリル）オクタンなどのビス（ジアルコキシモノアルキルシリル）アルカン；１，６－ビス（メトキシジメチルシリル）ヘキサン、１，８－ビス（メトキシジメチルシリル）オクタンなどのビス（モノアルコキシジアルキルシリル）アルカンなどが挙げられる。

ビス（アリールアルコキシシリル）アルカンとしては、ビス（ジメトキシフェニルシリル）メタン、１，２－ビス（ジメトキシフェニルシリル）エタン、１，４－ビス（ジメトキシフェニルシリル）ブタン、１，６－ビス（ジメトキシフェニルシリル）ヘキサン、１，８－ビス（ジメトキシフェニルシリル）オクタンなどのビス（ジアルコキシモノアリールシリル）アルカン；１，６－ビス（メトキシジフェニルシリル）ヘキサン、１，８－ビス（メトキシジフェニルシリル）オクタンなどのビス（モノアルコキシジアリールシリル）アルカンなどが挙げられる。ビス（トリアルコキシシリル）アルカン、ビス（アルキルアルコキシシリル）アルカン及びビス（アリールアルコキシシリル）アルカンのオリゴマーとしては、２～１０量体が好ましく、２～４量体がより好ましい。

加水分解縮合物（１）は、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマーと、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマーとの加水分解縮合物（１－１）、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマーと、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマーと、ビス（トリアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマーとの加水分解縮合物（１－２）であることが好ましい。

加水分解縮合物（１－１）は、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマーの含有量が、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー１質量部に対して、好ましくは０．０１～１質量部、より好ましくは０．０５～１質量部、さらに好ましくは０．１～０．８質量部である。
加水分解縮合物（１－２）は、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー１質量部を基準として、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマーの含有量が、好ましくは０．０１～０．８質量部、より好ましくは０．０３～０．７質量部であり、さらに好ましくは０．０５～０．５質量部であり、ビス（トリアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマーの含有量が、好ましくは０．００１～０．５質量部、より好ましくは０．００５～０．３質量部、さらに好ましくは０．０１～０．１質量部である。

本発明の一実施形態において、機能層形成用組成物は、シロキサン骨格を有する化合物として、加水分解縮合性シラン化合物（１）以外の加水分解縮合性シラン化合物（加水分解縮合性シラン化合物（２）ということがある）の加水分解縮合物を含んでいてもよいし、加水分解縮合性シラン化合物（１）と加水分解縮合性シラン化合物（２）との加水分解縮合物を含んでいてもよい。加水分解縮合性シラン化合物（２）としては、エポキシ基、グリシジル基、グリシドキシ基、オキセタニル基、オキセタニルオキシ基、アミノ基、ウレイド基、イソシアネート基及び（メタ）アクリレート基からなる群から選択される少なくとも１つの反応性基（反応性基（ａ）ということがある）を有する加水分解縮合性シラン化合物等が挙げられる。本発明の一実施形態においては、光学積層体のプラズマ処理後の親水性を高めやすい観点からは、加水分解縮合物を形成する成分として、加水分解縮合性シラン化合物（２）を含まないことが好ましく、シロキサン骨格を有する化合物は、エポキシ基、グリシジル基、グリシドキシ基、オキセタニル基、オキセタニルオキシ基、アミノ基、ウレイド基、イソシアネート基及び（メタ）アクリレート基からなる群から選択される少なくとも１つの反応性基を含まないことが好ましい。

本発明の一実施形態において、機能層形成用組成物は、前記加水分解縮合物に加え、縮合されていない加水分解縮合性シラン化合物を含んでいてもよい。縮合されていない加水分解縮合性シラン化合物は、縮合されていない限り、部分的又は全体的に加水分解（ヒドロキシル基に変換）されていてよい。

本発明の好適な実施形態において、シロキサン骨格を有する化合物の含有量は、機能層の質量又は機能層形成用組成物の固形分の質量に対して、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、さらにより好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上であり、好ましくは１００質量％以下、より好ましくは９８質量％以下、さらに好ましくは９７質量％以下である。シロキサン骨格を有する化合物の含有量が上記の下限以上であると、機能層のプラズマ処理後の親水性を高めやすく、また上記の上限以下であると、光学積層体の光学特性及び機械的特性を高めやすい。なお、本明細書において、固形分とは、組成物中の溶媒を除く全ての成分を意味し、固形分の質量は、組成物中の溶媒を除く全ての成分の合計質量を意味する。また、機能層形成用組成物の溶媒を除去して機能層を形成する場合、機能層形成用組成物の固形分の質量を機能層の質量とすることもできる。

シロキサン骨格を有する化合物の製造方法としては、例えば溶媒の存在下、必要に応じて、例えば、酸性触媒、塩基性触媒等の触媒を加えて、加水分解縮合性シラン化合物等を混合撹拌することで、加水分解重縮合させる方法などが挙げられる。加水分解縮合性シラン化合物は、例えば市販品を使用してもよい。

機能層形成用組成物は、樹脂（以下、樹脂（Ｂ）と記載することがある）を含んでいてもよい。樹脂（Ｂ）としては、ウレタン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、ウレタン（メタ）アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ系樹脂、メラミン系樹脂、アミノ系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリスチレンスルホン酸系樹脂、ポリカプロラクトン系樹脂、ペルフルオロポリエーテル系樹脂、ポリロタキサン系樹脂などが挙げられ、これらの中でも、光学積層体のプラズマ処理後の親水性を向上させて他の層との密着性を高めやすく、また光学積層体の光学特性及び機械的特性を高めやすい観点から、樹脂（Ｂ）は、ウレタン（メタ）アクリル系樹脂及び／又はポリスチレンスルホン酸系樹脂であることが好ましい。樹脂（Ｂ）は単独又は二種以上組合せて使用できる。なお、（メタ）アクリル系樹脂は、メタクリル系樹脂及びアクリル系樹脂を包含する意味である。

ウレタン（メタ）アクリレート系樹脂は、例えば、（メタ）アクリル酸又は（メタ）アクリル酸エステルとポリオールとから得られるヒドロキシ（メタ）アクリレートを、ジイソシアネートと反応させることにより得られる。上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらは単独又は２種以上を組合せて用いることができる。

上記ポリオールとしては、例えば、エチレングリコール、１，３－プロピレングリコール、１，２－プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，３－ブタンジオール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，９－ノナンジオール、１，１０－デカンジオール、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールエステル、トリシクロデカンジメチロール、１，４－シクロヘキサンジオール、スピログリコール、水添ビスフェノールＡ、エチレンオキサイド付加ビスフェノールＡ、プロピレンオキサイド付加ビスフェノールＡ、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、グリセリン、３－メチルペンタン－１，３，５－トリオール、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール、トリペンタエリスリトール、グルコース類等が挙げられる。これらは単独又は２種以上を組合せて用いることができる。

上記ジイソシアネートとしては、例えば、芳香族、脂肪族又は脂環族の各種のジイソシアネート類を使用することができる。上記ジイソシアネートの具体例としては、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネート、４，４－ジフェニルジイソシアネート、１，５－ナフタレンジイソシアネート、３，３－ジメチル－４，４－ジフェニルジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、４，４－ジフェニルメタンジイソシアネート、及びこれらの水添物等が挙げられる。これらは単独又は２種以上を組合せて用いることができる。

上記ウレタン（メタ）アクリレート系樹脂は、分子中に（メタ）アクリロイル基を好ましくは２個以上有する。（メタ）アクリロイル基は、好ましくは６～１８個であり、さらに好ましくは１０～１６個である。分子中の（メタ）アクリロイル基が上記範囲内であると、光学積層体のプラズマ処理後の親水性を向上させて他の層との密着性を高めやすく、また光学積層体の光学特性及び機械的強度を高めやすい。

ポリスチレンスルホン酸系樹脂は、主にスチレン由来の構成単位とスルホン酸由来の構成単位とを有する樹脂であり、好ましくは、式（Ｎ）：

［式中、Ｍは水素原子又は１価のアルカリ金属を示し、ｎはＭｗが１０,０００～１００,０００の範囲となる数値である］
で表される。

１価のアルカリ金属としては、特に限定されないが、例えばリチウム、ナトリウム、カリウム等が挙げられる。

ポリスチレンスルホン酸系樹脂のＭｗは、好ましくは１０,０００以上、より好ましくは６０,０００以上であり、好ましくは１００,０００以下、より好ましくは８０,０００以下である。

本発明の一実施形態において、樹脂（Ｂ）のＭｗは、好ましくは１，０００以上、より好ましくは３，０００以上であり、好ましくは１００，０００以下、より好ましくは５０，０００以下、さらに好ましくは３０，０００以下である。樹脂（Ｂ）のＭｗが上記の範囲内であると、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい。樹脂（Ｂ）のＭｗは、ポリスチレン換算で、ＧＰＣにより測定できる。

樹脂（Ｂ）の含有量は、機能層の質量又は機能層形成用組成物の固形分の質量に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上であり、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下、さらにより好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下である。樹脂（Ｂ）の含有量が上記の下限以上であると、光学積層体の光学特性及び機械的特性を高めやすく、また上記の上限以下であると。プライマー処理後の機能層の親水性を高めやすい。

本発明の一実施形態において、機能層形成用組成物中のシロキサン骨格を有する化合物の含有量は、樹脂（Ｂ）１質量部に対して、好ましくは１．０質量部以上、より好ましくは２質量部以上、さらに好ましくは５質量部以上、さらにより好ましくは１０質量部以上であり、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは９９質量部以下、さらに好ましくは９８質量部以下である。シロキサン骨格を有する化合物の含有量が上記の下限以上であると、機能層のプラズマ処理後の親水性を高めやすく、また上記の上限以下であると、光学積層体の光学特性及び機械的特性を高めやすい。機能層中のシロキサン骨格を有する化合物の含有量も上記の範囲から選択できる。

機能層形成用組成物は、フィラーを含んでいてよい。フィラーとしては、上記（フィラー）の項に記載のものと同様のフィラーが挙げられる。フィラーの中でも、光学積層体の機械的強度及び光学特性を高めやすい観点から、シリカ粒子が好ましく、シリカ粒子の平均一次粒子径及び含有量も上記（フィラー）の項に記載のものと同様の範囲から選択できる。

光学積層体中の機能層において、その厚さは１０～１，０００ｎｍであり、かつその水接触角が４２～７５°であれば、その種類は特に限定されないが、例えば、プライマー層、紫外線吸収層、ハードコート層、ガスバリア層、粘着層、屈折率調整層などが挙げられる。これらの中でも、機能層はプライマー層であることが好ましい。機能層を形成する機能層形成用組成物には、各機能に応じて、シロキサン骨格を有する化合物、樹脂（Ｂ）及びフィラー以外の他の添加剤を含有させてもよい。
他の添加剤としては、上記（添加剤）の項に記載の添加剤、重合開始剤等が挙げられる。他の添加剤は単独又は二種以上組合せて使用できる。機能層が他の添加剤を含有する場合、その含有量は、機能層の質量又は機能層形成用組成物の固形分の質量の質量に対して、好ましくは０．００１～２０質量％、より好ましくは０．０１～１５質量％、さらに好ましくは０．１～１０質量％であってよい。
本発明の一実施形態では、機能層形成用組成物はシランカップリング剤を実施的に含まない方が好ましい。実質的に含まないとは、機能層の質量又は機能層形成用組成物の固形分の質量に対して、シランカップリング剤の含有量が３質量％以下、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．１質量％以下、さらに好ましくは０質量％であることを表す。

機能層形成用組成物は、機能層を形成する際に塗布性を担保する等の観点から、溶媒を含んでいてよい。溶媒としては、シロキサン骨格を有する化合物、樹脂（Ｂ）を溶解可能なものであれば特に限定されず、例えばメタノール、エタノール、２－プロパノール、１－ブタノール、２－ブタノール等のアルコール系溶媒；ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、プロピレングリコールモノメチルエーテル等のエーテル系溶媒；アセトン、２－ブタノン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、Ｎ－エチル－２－ピロリドン、ジメチルスルホキシド等の非プロトン性極性溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ｎ－ブチル等のエステル系溶媒；アセトニトリル、ベンゾニトリル等のニトリル系溶媒；ｎ－ペンタン、ｎ－ヘキサン、ｎ－ヘプタン、オクタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の炭化水素溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン等の芳香族炭化水素溶媒；塩化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、１，２－ジクロロエタン、モノクロロベンゼン、ジクロロベンゼン等のハロゲン化炭化水素溶媒等が挙げられる。溶媒は単独又は二種以上を組合せて使用できる。

本発明の光学積層体の機能層の厚さは、１０～１０００ｎｍである。機能層の厚さが上記の範囲内であると、プラズマ処理後の機能層の親水性を向上しやすいため、機能層上に他の層を積層する際の密着性を高めやすい。一方、機能層の厚さが上記の範囲外であると、該密着性を向上しにくい傾向がある。機能層の厚さは、好ましくは２０ｎｍ以上、より好ましくは３０ｎｍ以上、さらに好ましくは４０ｎｍ以上であり、好ましくは８００ｎｍ以下、より好ましくは６００ｎｍ以下、さらに好ましくは４００ｎｍ以下、さらにより好ましくは２００ｎｍ以下、特に好ましくは１５０ｎｍ以下である。機能層の厚さは、膜厚計を用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。

＜光学積層体及びその製造方法＞
本発明の光学積層体は、前記光学フィルムの少なくとも一方の面に前記機能層を有し、該機能層が前記シロキサン骨格を有する化合物を含む組成物の硬化物からなり、かつ該機能層の前記水接触角が４２～７５°であるため、プラズマ処理後に機能層が優れた親水性を発現できる。そのため、本発明の光学積層体は、機能層上に他の層を積層しても機能層と他の層との優れた密着性を有することができる。さらに、本発明の光学積層体は、機械的特性及び光学特性にも優れている。したがって、本発明の光学積層体は、表示装置等の材料として好適に使用できる。

プラズマ処理後の機能層の親水性は、例えば水接触角により評価でき、水接触角が低いほど親水性が大きくなる。本発明の光学積層体において、プラズマ処理後の機能層の水接触角は、好ましくは３３°以下、より好ましくは３０°以下、さらに好ましくは２９°以下、さらにより好ましくは２８°以下、特に好ましくは２７°以下、特により好ましくは２６°以下、特にさらに好ましくは２５°以下であり、好ましくは１°以上、より好ましくは５°以上、さらに好ましくは１０°以上である。プラズマ処理後の機能層の水接触角が上記の上限以下であると、機能層表面の親水性を向上でき、機能層上に他の層を積層する場合に機能層と他の層との密着性を向上できる。また、プラズマ処理後の機能層の水接触角が上記の下限以上であると、機能層表面の劣化を伴わずに他の層との密着力を確保できる。なお、水接触角は、例えば２５℃で接触角測定器を用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。また、プラズマ処理は、プラズマ照射装置を用いて、光学積層体の機能層側の面にプラズマ照射をすることにより行うことができ、例えば実施例に記載の方法により行うことができる。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体の引張試験における降伏強度は、好ましくは８０ＭＰａ以上、より好ましくは９０ＭＰａ以上、さらに好ましくは１００ＭＰａ以上、さらにより好ましくは１２０ＭＰａ以上であり、好ましくは３００ＭＰａ以下、より好ましくは２５０ＭＰａ以下、さらに好ましくは２００ＭＰａ以下である。降伏強度が上記の範囲内であると、本発明の光学積層体を含むデバイスを使用する際の破断及び白化をより低減しやすい。なお、降伏強度は、光学フィルムに含まれるフィラーの量を添加することによっても高くすることができるが、フィラーの量は、耐屈曲性の観点から少ない方がよい場合もある。本発明によれば、フィラーの添加量が比較的少ない場合であっても、高い降伏強度を達成することができ、また、フィラーを添加する場合には、降伏強度をより高めることができる。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体の引張弾性率は、好ましくは３．０ＧＰａ以上、より好ましくは３．５ＧＰａ以上、さらに好ましくは４．０ＧＰａ以上、さらにより好ましくは４．５ＧＰａ以上、特に好ましくは５．０ＧＰａ以上であり、通常１５ＧＰａ以下である。引張弾性率が上記の下限以上であると、光学積層体の変形を抑制しやすく、かつ耐久性を向上しやすい。降伏点強度及び引張弾性率は、温度２３℃、５５％ＲＨ下で、引張試験機を用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体の透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、さらに好ましくは８５％以上、さらにより好ましくは８８％以上、特に好ましくは８９％以上、特により好ましくは９０％以上であり、通常１００％以下である。光学積層体の透過率が上記の下限以上であると、光学積層体を表示装置に組込んだ際に、十分な視認性を確保しやすい。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体のヘーズは、好ましくは３．０％以下、より好ましくは２．０％以下、さらに好ましくは１．０％以下、さらにより好ましくは０．８％以下、特に好ましくは０．５％以下、特により好ましくは０．３％以下、極めて好ましくは０．２５％以下である。光学積層体のヘーズが上記の上限以下であると、光学積層体を表示装置等のフレキシブル電子デバイスに組込んだ際に、十分な視認性を確保しやすい。なお、上記ヘーズの下限値は特に限定されず、０％以上であればよい。なお、透過率及びヘーズは、それぞれ分光測色計を用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。透過率は３６０ｎｍ～７４０ｎｍの範囲における透過率である。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体のＹＩ値は、好ましくは５．０以下、より好ましくは３．０以下、さらに好ましくは２.５以下、さらにより好ましくは２．０以下、特に好ましくは１．７以下、特により好ましくは１．５以下、特にさらに好ましくは１．３以下である。光学積層体のＹＩ値が上記の上限以下であると透明性が良好となり、例えば表示装置の前面板に使用した場合に、高い視認性に寄与することができる。またＹＩ値は通常－５以上であり、好ましくは－２以上である。なお、ＹＩ値は、分光測色計を用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により実施できる。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体は、優れた耐屈曲性を有する。本発明の光学積層体の屈曲回数は、好ましくは１０万回以上、より好ましくは２０万回以上、さらに好ましくは３０万回以上である。屈曲回数が上記の下限以上であると、繰り返し折り曲げてもクラック、割れ、折り皺等の発生を有効に抑制できる。屈曲回数は、ＪＩＳ Ｋ ５６００－５－１に準拠して、屈曲試験機を用いて測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体は、好ましくは優れた表面硬度を有する。表面硬度は例えば鉛筆硬度で評価できる。光学積層体の鉛筆硬度は、好ましくは３Ｂ以上、より好ましくはＢ以上、さらに好ましくはＨＢ以上、さらにより好ましくはＨ以上、特に好ましくは２Ｈ以上、特により好ましくは３Ｈ以上である。鉛筆硬度が上記範囲であると、光学積層体表面の傷付きを有効に防止し得る。鉛筆硬度は、ＪＩＳ Ｋ ５６００－５－４に準拠して測定でき、例えば実施例に記載の方法により測定できる。

光学積層体の製造方法としては、前記光学フィルムの少なくとも一方の面に機能層を積層し得る方法であれば、特に限定されないが、シロキサン骨格を有する化合物及び溶媒を少なくとも含む機能層形成用組成物を調製する塗布液調製工程、該塗布液を光学フィルムに塗布して塗膜を形成する塗布工程、及び、該塗膜を乾燥させて光学積層体を形成する積層体形成工程を少なくとも含む製造方法であってよい。なお、光学フィルムの両面に機能層を形成する場合は、片面ずつ機能層を形成しても、両面への塗布及び乾燥を一度に行ってもよい。

塗布液調製工程において、シロキサン骨格を有する化合物及び任意に樹脂（Ｂ）を前記溶媒に溶解させ、必要に応じて、前記フィラー及び前記他の添加剤等を添加して撹拌混合することにより塗布液を調製する。塗布液の固形分濃度は、好ましくは０．１～２０質量％である。

塗布工程において、光学フィルムに塗布する方法としては、上記（光学フィルムの製造）の項に記載と同様の方法が挙げられる。

積層体形成工程において、塗膜を乾燥することにより、機能層形成用組成物が硬化して機能層が形成される。このとき、本発明の一実施形態では、機能層形成用組成物中のシロキサン骨格を有する化合物及び／又は樹脂（Ｂ）の架橋状態が変化し、好ましくは新たな架橋構造が形成される。乾燥温度は、溶媒が除去され、組成物が硬化し得る温度であれば限定されないが、好ましくは５０～２００℃、より好ましくは７０～１７０℃、さらに好ましくは８０～１２０℃である。乾燥温度が上記の範囲内であると、光学積層体のプラズマ処理後の親水性、光学特性及び機械的特性を高めやすい。乾燥時間は、特に限定されず、例えば５分～２４時間、好ましくは１０分～１０時間であってよい。

本発明の一実施形態では、シロキサン骨格を有する化合物や樹脂（Ｂ）の種類に応じて、紫外線硬化を利用して機能層を形成することもできる。紫外線硬化を利用する場合には、例えば、紫外線硬化反応性基を有するシロキサン骨格を有する化合物、及び／又は紫外線硬化性の樹脂（Ｂ）、並びに必要に応じて光重合開始剤を含有させて機能層形成用組成物を調製し、光学フィルム上に塗布膜を形成後、紫外線照射すればよい。紫外線照射前に加熱乾燥を行うこともできる。

本発明の一実施形態において、本発明の光学積層体は、上記機能層（第１の機能層ともいう）に加え、他の層を含むこともできる。他の層は、別の機能層（第２の機能層ともいう）であってよい。第２の機能層は、特に限定されないが、例えばハードコート層、紫外線吸収層、ガスバリア層、粘着層、屈折率調整層等が挙げられ、これらの中でも、光学積層体の表面硬度を向上しやすい観点から、第２の機能層はハードコート層であることが好ましい。第２の機能層の積層位置は、特に限定されず、第２の機能層を形成する成分や機能に応じて適宜選択できる。本発明の一実施形態においては、光学フィルムの一方の面に第１の機能層が積層され、第１の機能層とは反対の面に第２の機能層を有することが好ましい。光学積層体は、第２の機能層を１つ又は２つ以上含んでいてもよい。

第２の機能層がハードコート層である場合、第２の機能層は、活性エネルギー線照射、或いは熱エネルギー付与により架橋構造を形成し得る反応性材料を含む第２機能層形成用組成物の硬化物であることが好ましい。特に、第２機能層形成用組成物は、活性エネルギー線照射により硬化するものが好ましい。活性エネルギー線は、活性種を発生する化合物を分解して活性種を発生させることができるエネルギー線と定義され、可視光、紫外線、赤外線、Ｘ線、α線、β線、γ線及び電子線などが挙げられ、好ましくは紫外線が挙げられる。第２機能層形成用組成物は、ラジカル重合性化合物及びカチオン重合性化合物の少なくとも１種の重合物を含有してよいが、光学積層体の表面硬度を向上しやすい観点から、ラジカル重合性化合物として、多官能（メタ）アクリレート化合物を含むことが好ましい。

多官能（メタ）アクリレート化合物は、分子内に２個以上の（メタ）アクリロイルオキシ基を有する化合物を意味する。ここで、本明細書において、用語「（メタ）アクリレート」とは、「アクリレート」又は「メタクリレート」を意味し、用語「（メタ）アクリロイル」も同様に、「アクリロイル」又は「メタクリロイル」を意味する。
多官能（メタ）アクリレート化合物は、１種類又は２種類以上の多官能（メタ）アクリレート化合物を含んでいてもよい。また、２種類以上の多官能（メタ）アクリレート化合物を含む場合、それぞれの多官能（メタ）アクリレート化合物間で、（メタ）アクリロイルオキシ基の数が同一又は異なっていてもよい。

多官能（メタ）アクリレート化合物としては、例えば２官能（メタ）アクリレートモノマー、３官能（メタ）アクリレートモノマー、４官能以上の（メタ）アクリレートモノマー、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエステル（メタ）アクリレートオリゴマー、エポキシ（メタ）アクリレートオリゴマー等が挙げられる。これらの多官能（メタ）アクリレート化合物は単独又は二種以上組合せて使用できる。

２官能（メタ）アクリレートモノマーは、分子内に２個の（メタ）アクリロイルオキシ基を有するモノマーであり、その例としては、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート及びネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート等のアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート；ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート及びポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート等のポリオキシアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート；テトラフルオロエチレングリコールジ（メタ）アクリレート等のハロゲン置換アルキレングリコールのジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート等の脂肪族ポリオールのジ（メタ）アクリレート；水添ジシクロペンタジエニルジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート等の水添ジシクロペンタジエン又はトリシクロデカンジアルカノールのジ（メタ）アクリレート；１，３－ジオキサン－２，５－ジイルジ（メタ）アクリレート〔別名：ジオキサングリコールジ（メタ）アクリレート〕等のジオキサングリコール又はジオキサンジアルカノールのジ（メタ）アクリレート；ビスフェノールＡエチレンオキサイド付加物ジアクリレート物、ビスフェノールＦエチレンオキサイド付加物ジアクリレート物等のビスフェノールＡ又はビスフェノールＦのアルキレンオキサイド付加物のジ（メタ）アクリレート；ビスフェノールＡジグリシジルエーテルのアクリル酸付加物、ビスフェノールＦジグリシジルエーテルのアクリル酸付加物等のビスフェノールＡ又はビスフェノールＦのエポキシジ（メタ）アクリレート；シリコーンジ（メタ）アクリレート；ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールエステルのジ（メタ）アクリレート；２，２－ビス［４－（メタ）アクリロイルオキシエトキシエトキシフェニル］プロパン；２，２－ビス［４－（メタ）アクリロイルオキシエトキシエトキシシクロヘキシル］プロパン；２－（２－ヒドロキシ－１，１－ジメチルエチル）－５－エチル－５－ヒドロキシメチル－１，３－ジオキサン〕のジ（メタ）アクリレート；トリス（ヒドロキシエチル）イソシアヌレートジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。

３官能（メタ）アクリレートモノマーは、分子内に３個の（メタ）アクリロイルオキシ基を有するモノマーであり、その例としては、グリセリントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートと酸無水物の反応物、カプロラクトン変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートと酸無水物との反応物などが挙げられる。これらの中でも、光学積層体の光学特性、表面硬度及び耐屈曲性を高めやすい観点から、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートが好ましい。これらの３官能（メタ）アクリレートモノマーは単独又は二種以上組合せて使用できる。

４官能（メタ）アクリレートモノマーは、分子内に４個の（メタ）アクリロイルオキシ基を有するモノマーであり、その例としては、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性トリペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。これらの中でも、光学積層体の光学特性、表面硬度及び耐屈曲性を高めやすい観点から、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレートが好ましい。これらの４官能（メタ）アクリレートモノマーは単独又は二種以上組合せて使用できる。

本発明の好ましい実施態様において、光学積層体の光学特性、表面硬度及び耐屈曲性を高めやすい観点から、多官能（メタ）アクリレート化合物は、好ましくは、前記４官能（メタ）アクリレートモノマーと前記３官能（メタ）アクリレートモノマーとを含む。この場合、３官能（メタ）アクリレートモノマーの含有量は、４官能（メタ）アクリレートモノマー１質量部に対して、好ましくは０．２～５質量部、より好ましく０．３～３質量部、さらに好ましくは０．５～１．５質量部、特に好ましくは０．９～１．１質量部である。３官能（メタ）アクリレートモノマーの含有量に対する４官能（メタ）アクリレートモノマーの含有量が、上記範囲内であると、光学積層体の光学特性、表面硬度及び耐屈曲性を高めやすい。

第２の機能層を形成する第２機能層形成用組成物において、多官能（メタ）アクリレート化合物の含有量は、第２の機能層の質量又は第２機能層形成用組成物の固形分の質量に対して、好ましくは５０質量％以上である。多官能（メタ）アクリレートモノマーの含有量が上記の範囲内であると、光学積層体の光学特性、表面硬度及び耐屈曲性を高めやすい。

第２の機能層を形成する第２機能層形成用組成物は、光重合開始剤を含んでよい。光重合開始剤は、可視光線、紫外線、Ｘ線、電子線等の活性エネルギー線の照射により、第２機能層形成用組成物の硬化を開始できるものであれば特に限定されず、その具体例としては、アセトフェノン、３－メチルアセトフェノン、ベンジルジメチルケタール、１－（４－イソプロピルフェニル）－２－ヒドロキシ－２－メチルプロパン－１－オン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルホリノプロパン－１－オン及び２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン等のアセトフェノン系開始剤；ベンゾフェノン、４－クロロベンゾフェノン及び４，４’－ジアミノベンゾフェノン等のベンゾフェノン系開始剤；２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、１－ヒドロキシ－シクロヘキシル－フェニル－ケトン等のアルキルフェノン系開始剤；ベンゾインプロピルエーテル及びベンゾインエチルエーテル等のベンゾインエーテル系開始剤；４－イソプロピルチオキサントン等のチオキサントン系開始剤；ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルホスフィンオキサイド等のアシルホスフィンオキサイド系開始剤；その他、キサントン、フルオレノン、カンファーキノン、ベンズアルデヒド、アントラキノン等が挙げられる。これらの光重合開始剤は単独又は二種以上組合せて使用できる。これらの光重合開始剤の中でも、アルキルフェノン系開始剤、アシルホスフィンオキサイド系開始剤が好ましい。光重合開始剤は単独又は二種以上組合せて使用できる。

第２機能層形成用組成物が光重合開始剤を含む場合、光重合開始剤の含有量は、第２の機能層の質量又は第２機能層形成用組成物の固形分の質量に対して、好ましくは０．１～１０質量％、より好ましくは０．５～７質量％、さらに好ましくは１～５質量％である。光重合開始剤の含有量が、上記の下限以上であると、重合開始能が十分に発現され、硬化性が向上される。一方、重合開始剤の含有量が上記の上限以下であると、光重合開始剤が残存しにくくなり、透過率の低下等を抑制しやすくなる。

第２の機能層を形成する第２機能層形成用組成物は、必要に応じて、前記多官能（メタ）アクリレート化合物及び前記光重合開始剤以外の他の添加剤を含んでよい。他の添加剤としては、例えば、単官能（メタ）アクリレート化合物、多官能ウレタンアクリレートモノマーやポリマー、上記（フィラー）の項に記載のシリカ粒子等の無機粒子、上記（紫外線吸収剤）の項に記載の紫外線吸収剤、レベリング剤、帯電防止剤、安定化剤、酸化防止剤、着色剤などが挙げられる。添加剤は単独又は二種以上組合せて使用できる。レベリング剤は、例えば、シリコーン系レベリング剤、ポリアクリレート系レベリング剤、パーフルオロアルキル系レベリング剤等のフッ素系レベリング剤等が挙げられる。添加剤の含有量は、第２の機能層の質量又は第２機能層形成用組成物の固形分の質量に対して、好ましくは０．０１～２０質量％である。

第２機能層形成用組成物は、光学フィルム及び／又は第１の機能層上に塗布するために、さらに溶媒を含んでいてよい。溶媒は、上記の第１機能層形成用組成物に含まれる溶媒として例示のものから選択でき、例えばエーテル系溶媒であってもよい。これらの溶媒は、単独又は二種以上組合せて使用できる。

第２機能層形成用組成物は、例えば、前記多官能（メタ）アクリレート化合物、前記光重合開始剤、前記溶媒及び必要に応じて前記添加剤を、例えば撹拌等により混合して得られる。これらの混合順等は特に限定されない。

第２の機能層を有する光学積層体の製造方法は、特に限定されないが、例えば、光学フィルム及び／又は第１の機能層上に、第２機能層形成用組成物を塗布し、塗膜を形成後、塗膜を乾燥し、さらに紫外線照射を行うことにより形成できる。塗布方法としては、第１機能層形成用組成物を塗布する方法と同様の方法が挙げられる。乾燥温度は、例えば５０～１５０℃、より好ましくは６０～１００℃であってよく、乾燥時間は、例えば１分～１時間程度であってよい。紫外線照射は、高圧水銀灯等を用いて行うことができ、照射強度は、第２機能層形成用組成物の組成により適宜決定され、特に限定されないが、光重合開始剤の活性化に有効な波長領域の照射が好ましい。具体的に照射強度は、好ましくは０．１～６，０００ｍＪ／ｃｍ^２、より好ましくは１０～１，０００ｍＪ／ｃｍ^２、さらに好ましくは１００～８００ｍＪ／ｃｍ^２である。

第２の機能層の厚さは、機能に応じて適宜選択され、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは２μｍ以上、さらに好ましくは３μｍ以上、さらにより好ましくは５μｍ以上であり、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下、さらに好ましくは３００μｍ以下である。第２の機能層の厚さが上記の範囲内であると、光学積層体の光学特性、表面硬度及び耐屈曲性を高めやすい。第２の機能層の厚さは、膜厚計を用いて測定でき、実施例に記載の方法により測定できる。

光学積層体は、保護フィルムをさらに含んでいてもよい。保護フィルムは、光学フィルムの片側又は両側に積層されていてもよい。光学フィルムの片側に機能層を有する場合には、保護フィルムは、光学フィルム側の表面又は機能層側の表面に積層されていてもよく、光学フィルム側と機能層側の両方に積層されていてもよい。光学フィルムの両面に機能層を有する場合には、保護フィルムは、片方の機能層側の表面に積層されていてもよく、両方の機能層の表面に積層されていてもよい。保護フィルムは、光学フィルム又は機能層の表面を一時的に保護するためのフィルムであり、光学フィルム又は機能層の表面を保護できる剥離可能なフィルムである限り特に限定されない。保護フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル系樹脂フィルム；ポリエチレン、ポリプロピレンフィルムなどのポリオレフィン系樹脂フィルム、アクリル系樹脂フィルム等が挙げられ、ポリオレフィン系樹脂フィルム、ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム及びアクリル系樹脂フィルムからなる群から選択されることが好ましい。光学積層体が保護フィルムを２つ有する場合、各保護フィルムは同一又は異なっていてもよい。

保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、通常、１０～１５０μｍ、好ましくは２０～１４０μｍ、より好ましくは３０～１４０μｍ、さらに好ましくは、４５～１００μｍである。光学積層体が保護フィルムを２つ有する場合、各保護フィルムの厚さは同じであってもよく、異なっていてもよい。保護フィルムの厚さは、膜厚計等により測定できる。

本発明の好適な実施形態では、本発明の積層体は、前記光学フィルムの一方の面に前記機能層を有し、該光学フィルムの該機能層とは反対の面に、さらにＪＩＳ Ｋ ５６００－５－４ に準拠して測定された鉛筆硬度がＨ以上である第２の機能層を有する。このような態様であると、第２の機能層は優れた表面硬度を発現できる。第２の機能層の鉛筆硬度は、上記光学積層体の鉛筆硬度の範囲から選択できる。

本発明の光学積層体は、プラズマ処理を施した後の機能層が優れた親水性を有するため、プラズマ処理後の第１の機能層上に他の層を積層して用いると、層間の密着性の高い積層体が得られる。他の層としては、第２の機能層の他、光学用透明粘着剤、透明粘着シート、感圧粘着剤などが挙げられる。

本発明の光学積層体の層構成の具体例を以下に示す。
光学フィルム／第１の機能層；第２の機能層／光学フィルム／第１の機能層；光学フィルム／第１の機能層／第２の機能層；第１の機能層／光学フィルム／第１の機能層

本発明の光学積層体の厚さは、層構成等により適宜選択できるが、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、さらに好ましくは３０μｍ以上、さらにより好ましくは４０μｍ以上、特に好ましくは４５μｍ以上であり、好ましくは１，０００μｍ以下、より好ましくは５００μｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下、さらにより好ましくは８０μｍ以下、特に好ましくは７０μｍ以下である。光学積層体の厚さが上記の下限以上であると、光学積層体の機械的特性を高めやすく、また上記の上限以下であると、光学積層体の光学特性を高めやすい。光学フィルムの厚さは、マイクロメーターを用いて測定できる。

本発明の光学積層体は、プラズマ処理により層間の密着性を顕著に向上できるとともに、光学特性及び機械的特性にも優れるため、画像表示装置のウィンドウフィルム等として好適に使用できる。本発明の光学積層体は、画像表示装置、特にフレキシブルディスプレイの視認側表面に前面板として配置することができる。該前面板は、フレキシブルディスプレイ内の画像表示素子を保護する機能を有する。画像表示装置としては、テレビ、スマートフォン、携帯電話、カーナビゲーション、タブレットＰＣ、携帯ゲーム機、電子ペーパー、インジケーター、掲示板、時計、及びスマートウォッチ等のウェアラブルデバイス等が挙げられる。フレキシブルディスプレイとしては、フレキシブル特性を有する画像表示装置、例えばテレビ、スマートフォン、携帯電話、スマートウォッチ等が挙げられる。

以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。まず測定方法について説明する。

＜光学積層体の透過率及びヘーズ＞
分光測色計（コニカミノルタ（株）製、ＣＭ－３７００Ａ、Ｄ６５光源）を用いて、光学積層体の透過率を測定した。透過率の測定範囲は３６０ｎｍ～７４０ｎｍとした。
また、分光測色計（コニカミノルタ（株）製、ＣＭ－３７００Ａ）を用いて、光学積層体のヘーズを測定した。それぞれの測定試料は、実施例及び比較例の光学フィルムを縦横各３０ｍｍの正方形にしたものである。

＜光学積層体のＹＩ値＞
実施例及び比較例で得られた光学積層体のＹＩ値を、分光測色計（コニカミノルタ（株）製、ＣＭ－３７００Ａ、Ｄ６５光源）を用いて測定した。測定試料は、実施例及び比較例の光学フィルムを縦横各３０ｍｍの正方形にしたものである。

＜光学積層体の引張弾性率及び降伏強度＞
ＪＩＳ Ｋ ７１２７に準拠して、電気機械式万能試験機（インストロン社製）を用いて、試験速度５ｍ／分及びロードセル５ｋＮで引張試験を行い、実施例及び比較例で得られた光学積層体の引張弾性率及び降伏強度を測定した。なお、２３℃及び５５％ＲＨ下で測定した。

＜光学フィルムの厚さ＞
実施例及び比較例で得られた光学積層体中の光学フィルムの厚さは、以下のようにして測定した。マイクロメーター（（株）ミツトヨ製、ＩＤ－Ｃ１１２ＸＢＳ）を用いて、１０点以上の光学フィルムの厚さを測定し、その平均値を算出し、これを光学フィルムの厚さとした。

＜機能層の厚さの測定＞
実施例及び比較例で得られた光学積層体中の機能層としてのプライマー層の厚さは、以下のようにして測定した。膜厚測定システム（フィルメトリクス（株）製、Ｆ２０－ＵＶ）を用いて、機能層の厚さを３点測定し、その平均値を算出し、これをプライマー層の厚さとした。

＜ポリアミドイミド樹脂の重量平均分子量＞
実施例及び比較例で用いたポリアミドイミド樹脂のＭｗは、ＧＰＣを用いて測定した。ＧＰＣ測定は、液体クロマトグラフ（（株）島津製作所製、ＬＣ－１０ＡＴｖｐ）を用いて行った。

（１）前処理方法
ポリアミドイミド樹脂をＧＢＬに溶解させて２０質量％溶液とした後、溶離液にて１００倍に希釈し、０．４５μｍメンブランフィルタでーろ過したものを測定溶液とした。
（２）測定条件
カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＳｕｐｅｒＡＷＭ－Ｈ×２＋ＳｕｐｅｒＡＷ２５００×１（内径６．０ｍｍ、長さ１５０ｍｍを３本連結）
溶離液：ＤＭＦ（１０ｍｍｏｌ／Ｌの臭化リチウム添加溶液）
流量：０．６ｍＬ／分
検出器：ＲＩ検出器
カラム温度：４０℃
注入量：２０μＬ
分子量標準：標準ポリスチレン

＜シリカ粒子の平均一次粒子径＞
実施例及び比較例で用いたシリカ粒子の平均一次粒子径は、ＪＩＳ Ｚ ８８３０に準じ、ＢＥＴ吸着法による比表面積測定値から算出した。分散液１を３００℃で乾燥させ、得られた粉末の比表面積を比表面積測定装置（ユアサアイオニクス（株）製、モノソーブ（登録商標）ＭＳ－１６）を用いて測定した。

＜イミド化率＞
実施例及び比較例で用いたポリアミドイミド樹脂のイミド化率は、^１Ｈ－ＮＭＲ測定により以下のようにして求めた。
（１）前処理方法
ポリアミドイミド樹脂を含む光学フィルムを重水素化ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ－ｄ^６）に溶解させて２質量％溶液とし、これを測定試料とした。
（２）測定条件
測定装置：日本電子（株）製 ４００ＭＨｚ ＮＭＲ装置、ＪＮＭ－ＥＣＺ４００Ｓ／Ｌ１
標準物質：ＤＭＳＯ－ｄ^６（２．５ｐｐｍ）
試料温度：室温
積算回数：２５６回
緩和時間：５秒
（３）イミド化率解析方法
測定試料で得られた^１Ｈ－ＮＭＲスペクトルにおいて、観測されたベンゼンプロトンのうちイミド化前後で変化しない構造に由来し、ポリアミドイミド樹脂中に残存するアミック酸構造に由来する構造に影響を受けないベンゼンプロトンＣの積分値をＩｎｔＣとした。また、観測されたベンゼンプロトンのうちイミド化前後で変化しない構造に由来し、ポリアミドイミド樹脂中に残存するアミック酸構造に由来する構造に影響を受けるベンゼンプロトンＤの積分値をＩｎｔＤとした。得られたＩｎｔＣ及びＩｎｔＤから以下の式によりβ値を求めた。
β＝ＩｎｔＤ／ＩｎｔＣ
次に、複数のポリアミドイミド樹脂について上記式のβ値のイミド化率を求め、これらの結果から以下の相関式を得た。
イミド化率（％）＝ｋ×β＋１００
上記相関式中、ｋは定数である。
βを相関式に代入してポリアミドイミド樹脂のイミド化率（％）を得た。

＜耐屈曲性試験＞
実施例及び比較例で得られた光学積層体についてＪＩＳ Ｋ ５６００－５－１に準拠して耐屈曲性試験を実施した。耐屈曲性試験は、屈曲試験機（ユアサシステム機器（株）製、小型卓上型耐久試験機）を用いて実施した。

＜接触角測定＞
実施例及び比較例で得られた光学積層体の機能層表面の水接触角は、接触角測定器（協和界面科学（株）製、Ｄｒｏｐ Ｍａｓｔｅｒ ５００）により、２５℃にて純水を用いて実施した。機能層表面の任意の５点を測定し、その平均値を光学積層体の機能層表面の水接触角とした。

＜屈折率＞
多波長アッベ屈折計（（株）アタゴ製、ＤＲ－Ｍ２）を用いて、２３℃±０．５℃の環境で、中間液にヨウ化メチレンを用い、光源にＤ線（５８９ｎｍ）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１４２に準拠して、実施例及び比較例で用いた光学フィルムの屈折率を測定した。

＜鉛筆硬度＞
三菱鉛筆（株）製のユニ（登録商標）を用いてＪＩＳ Ｋ５６００－５－４：１９９９に準拠して、サンプルである光学積層体表面の鉛筆硬度を測定した。サンプルは厚さ２ｍｍのガラス板の上に固定し、サンプルと鉛筆とがなす角度を４５°とし、荷重７５０ｇ、走査速度６０ｍｍ／分の条件で測定を行った。光量４，０００ルクスの照度条件下で傷の有無の評価を目視で行い、鉛筆硬度を決定した。

＜プラズマ処理＞
実施例及び比較例で得られた光学積層体の機能層側の面に、プラズマ照射装置（富士機械製造（株）製、Ｔｏｕｇｈ Ｐｌａｓｍａ ＦＰＥ２０ ＴＹＰＥ ＩＩ）を用いて、以下の条件を用いて、プラズマ処理を実施した。
プラズマ処理積層体サイズ：縦２ｃｍ、横１０ｃｍ
窒素ガス流量：２０．０Ｌ／分
乾燥空気流量：０．６Ｌ／分
プラズマ照射源とフィルムとの距離：１０ ｍｍ

光学積層体を縦２ｃｍ、横１０ｃｍの長方形に切断し、その機能層側の面にプラズマ照射装置（富士機械製造（株）製、Ｔｏｕｇｈ Ｐｌａｓｍａ ＦＰＥ２０ ＴＹＰＥ ＩＩ）を用いて、プラズマ処理を実施した。窒素ガスの流量を２０．０Ｌ／分、乾燥空気の流量を０．６Ｌ／分で２分間プラズマ放電を行い安定化させた後、予めステージ上に固定されたフィルムにプラズマ照射を開始した。ステージの移動速度は８０ｍｍ／秒で、ステージを往復させることなく１回だけプラズマ処理を行った。

（製造例１：ポリアミドイミド樹脂１）
容量１Ｌセパラブルフラスコに攪拌翼を取り付けた反応容器と、オイルバスとを準備した。オイルバスに設置した反応容器内にＴＦＭＢ ４５ｇ（１４０．５２ｍｍｏｌ）と、ＤＭＡｃ ７６８．５５ｇとを投入した。窒素ガス雰囲気下、室温で反応容器内の内容物を攪拌し、ＴＦＭＢをＤＭＡｃに溶解させた。次に、反応容器内に６ＦＤＡ １９．０１ｇ（４２．７９ｍｍｏｌ）を更に投入し、反応容器内の内容物を室温で３時間攪拌した。その後、ＯＢＢＣ ４．２１ｇ（１４．２６ｍｍｏｌ）、次いでＴＰＣ １７．３０ｇ（８５．５９ｍｍｏｌ）を反応容器内に更に投入し、反応容器内の内容物を室温で１時間攪拌した。次いで、反応容器内に４－メチルピリジン ４．６３ｇ（４９．６８ｍｍｏｌ）と無水酢酸 １３．０４ｇ（１２７．７５ｍｍｏｌ）とを更に投入し、反応容器内の内容物を室温で３０分間攪拌した。その後、オイルバスを用いて容器内の温度を７０℃に昇温した。容器内温度を７０℃に維持して更に３時間攪拌し、反応液を得た。得られた反応液を室温まで冷却し、大過剰のメタノール中に糸状に投入し、析出した沈殿物をろ過して固形物として取り出し、メタノール中に６時間浸漬した。続いて、再度、固形物を濾別し、大過剰量のメタノールで洗浄した。次に、該固形物の減圧乾燥を、８０℃、２４時間にて行い、ポリアミドイミド樹脂１を得た。得られたポリアミドイミド樹脂１のＭｗは３６５，０００であり、イミド化率は９８．３％であった。

（製造例２：ポリアミドイミド樹脂２）
窒素ガス雰囲気下、撹拌翼を備えた１Ｌセパラブルフラスコに、ＤＭＡｃ ３１３．５７ｇを加え、水分量が７００ｐｐｍになるようにイオン交換水を必要量投入した。次いで、ＴＦＭＢ １８．５３ｇ（５７．８６ｍｍｏｌ）を加え、室温で撹拌しながらＴＦＭＢをＤＭＡｃに溶解させた。次に、フラスコに６ＦＤＡ ７．６４ｇ（１７．１９ｍｍｏｌ）を添加し、１０℃に冷却し、１６時間撹拌した。その後、ＯＢＢＣ １．６９ｇ（５．７３ｍｍｏｌ）、次いでＴＰＣ ６．２８ｇ（３０．９３ｍｍｏｌ）をフラスコに加え、１０℃で３０分間撹拌した。次いで、水分量７００ｐｐｍに調整したＤＭＡｃ ３１３．５７ｇを加え、１０分間撹拌した後、さらにＴＰＣ ０．７０ｇ（３．４５ｍｍоｌ）をフラスコに加え、１０℃で３０分間撹拌した後、さらにＴＦＭＢ ０．０３６７ｇ（０．１１５ｍｍоｌ）を加え、２時間撹拌した。次いで、フラスコにジイソプロピルエチルアミン ５．１８ｇ（４０．１１）、４－メチルピリジン ３．７４ｇ（４０．１１ｍｍｏｌ）及び無水酢酸 １２．２９ｇ（１２０．３０ｍｍｏｌ）を加え、１０℃で３０分間撹拌した。その後、オイルバスを用いて、１０℃から５０℃まで３０分間、５０℃から６０℃まで１０分間、６０℃から６５℃まで１０分間かけてそれぞれ昇温した後、６５℃から７０℃まで１０分間、７０℃から７５℃まで１０分間かけてそれぞれ、段階的に昇温し、さらに７０℃で３時間保温しながら撹拌し、反応液を得た。得られた反応液を室温まで冷却し、大過剰のメタノール中に糸状に投入し、析出した沈殿物をろ過して固形物として取り出し、メタノール中に６時間浸漬した。その後、再度固形物を濾別した後、大過剰量のメタノールで洗浄した。次に、固形物の減圧乾燥を８０℃、２４時間にて行い、ポリアミドイミド樹脂２を得た。得られたポリアミドイミド樹脂２のＭｗは２９５，０００であり、イミド化率は９８．１％であった。

（製造例３：ＧＢＬ分散有機化処理シリカ分散液１）
メタノール分散有機化処理シリカ（平均一次粒子径；２５ｎｍ）をＧＢＬに置換し、ＧＢＬ分散有機化処理シリカ（固形分３０．５質量％；以下、分散液１という）を得た。

（製造例４：ワニス１）
製造例１で得たポリアミドイミド樹脂１、及び、製造例３で得た分散液１を、ＧＢＬ溶媒中でのポリアミドイミド樹脂：シリカ粒子の固形分質量比が８０：２０になるように混合した。得られた混合液に、ポリアミドイミド樹脂とシリカ粒子の合計質量に対して５．７質量％（ワニス１の固形分の質量に対して５．４質量％）の紫外線吸収剤（住化ケムテックス（株）製、Ｓｕｍｉｓｏｒｂ（登録商標） ３４０）、及びポリアミドイミド樹脂とシリカ粒子の合計質量に対して３５ｐｐｍ（ワニス１の固形分の質量に対して３３ｐｐｍ）のブルーイング剤（住化ケムテックス（株）製、Ｓｕｍｉｐｌａｓｔ（登録商標） Ｖｉｏｌｅｔ Ｂ）を添加し、均一になるまで撹拌し、ワニス１を得た。ワニス１の固形分は９．５質量％であり、２５℃における粘度は３９，０００ｃｐｓであった。

（製造例５：ワニス２）
製造例２で得たポリアミドイミド樹脂２を、ＧＢＬ溶媒中に溶解した。得られた溶解液に、ポリアミドイミド樹脂に対して５．７質量％（ワニス２の固形分の質量に対して５．４質量％）の紫外線吸収剤（住化ケムテックス（株）製、Ｓｕｍｉｓｏｒｂ ３４０）、及び１０ｐｐｍ（ワニス２の固形分の質量に対して９ｐｐｍ）のブルーイング剤（住化ケムテックス（株）製、Ｓｕｍｉｐｌａｓｔ Ｖｉｏｌｅｔ Ｂ）を添加し、均一になるまで撹拌し、ワニス２を得た。ワニス２の固形分は８．５質量％であり、２５℃における粘度は３８，０００ｃｐｓであった。

（製造例６：光学フィルム１）
ワニス１を、ＰＥＴフィルム（東洋紡（株）製、コスモシャイン（登録商標） Ａ４１００、厚さ１８８μｍ、厚さ分布±２μｍ）上に塗布し、流涎成形し、ワニスの塗膜を成形した。この時、線速は０．４ｍ／分であった。ワニスの塗膜を、８０℃で７．５分加熱した後、１００℃で７．５分加熱し、次いで９０℃で７．５分加熱し、最後に８０℃で７．５分加熱するという乾燥条件で乾燥させ、乾燥塗膜を形成させた。その後、ＰＥＴフィルムから乾燥塗膜を剥離し、厚さ５８μｍ、幅７００ｍｍの原料フィルム１を得た。原料フィルム１中の残存溶媒量は９．７質量％であった。次いで、原料フィルム１をテンターと称されるフィルム横延伸装置にて２００℃で２５分、延伸倍率０．９８倍の条件で加熱することにより、厚さ５０μｍの光学フィルム１を得た。光学フィルム１中の残存溶媒量は０．７質量％、光学フィルム１の屈折率は、１．５７３であった。

（製造例７：光学フィルム２）
ワニス１をワニス２に変更し、線速を０．３ｍ／分に変更した以外は、光学フィルム１と同様にして厚さ４９μｍの光学フィルム２を製造した。光学フィルム２中の残存溶媒量は０．５質量％、光学フィルム２の屈折率は１．５９１であった。

（製造例８：ハードコート層形成用組成物１）
トリメチロールプロパントリアクリレート（新中村化学（株）製、Ａ－ＴＭＰＴ） ２８．４質量部、ペンタエリスリトールテトラアクリレート（新中村化学（株）製、Ａ－ＴＭＭＴ） ２８．４質量部、光重合開始剤として、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（ＢＡＳＦ（株）製、Ｉｒｇａｃｕｒｅ（登録商標） １８４） １．８質量部、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（東京化成工業（株）製） ２．４質量部、レベリング剤（ビックケミージャパン（株）製、ＢＹＫ（登録商標）－３０７） ０．１質量部、並びにプロピレングリコール１－モノメチルエーテル（東京化成工業（株）製） ３９質量部を攪拌混合し、ハードコート層形成用組成物１を得た。

（実施例１）
テトラエトキシシランとジフェニルジメトキシシランと１，６－ビス（トリメトキシシリル）ヘキサンとのモル比で６９：３０：１の混合物を加水分解し、重縮合反応させて得た－Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ－で表されるシロキサン結合を骨格として有するアルコキシシラン加水分解重縮合物と、ウレタンアクリレート系樹脂と、ポリスチレンスルホン酸系樹脂と、を含む塗布液を準備し、固形分濃度が１．０％となるように、イソプロパノールとｎ－ブタノールとの質量比３：１の混合溶媒を用いて希釈し、機能層形成用組成物１を得た。次いで、塗工装置としてスロットダイコーターを用いて、５．７ｇ／ｍ^２の塗布量で、光学フィルム１上に上記組成物１を塗工し、乾燥炉により、１００℃の乾燥温度で乾燥させて、光学フィルム１上に厚さ５０ｎｍの機能層を形成した光学積層体１を作製した。なお、前記アルコキシシラン加水分解重縮合物の含有量は、機能層の質量に対して、９５質量％であった。また、塗布液調整工程及び塗布工程は、２２．５℃、５０％ＲＨの環境下で実施した。

（実施例２）
塗布量を１１．３ｇ／ｍ^２とし、機能層の厚さを１００ｎｍに変更したこと以外は、実施例１と同様にして、光学積層体２を作製した。

（実施例３）
塗布量を９．１ｇ／ｍ^２とし、機能層の厚さを８０ｎｍに変更したこと以外は、実施例１と同様にして、光学積層体３を作製した。

（実施例４）
光学フィルム１に代えて光学フィルム２を用いること以外は、実施例３と同様にして、厚さ８０ｎｍの機能層を形成した光学積層体４を作製した。

（比較例１）
ウレタンアクリレート系紫外線硬化性樹脂と光重合開始剤とを含む塗布液を準備し、固形分濃度が１．０％となるように、酢酸ブチルとメチルエチルケトンとの混合溶媒を用いて希釈し、機能層形成用組成物２を得た。次いで、塗工装置としてスロットダイコーターを用いて、１０．１ｇ／ｍ^２の塗布量で、光学フィルム１上に上記組成物２を塗工し、乾燥炉により、８０℃の乾燥温度で乾燥し、紫外線照射装置により表面における積算光量が５００ｍＪ／ｃｍ^２となるように紫外線を照射して硬化性樹脂を硬化させ、光学フィルム１上に厚さ１００ｎｍの機能層を形成した光学積層体５を作製した。

（比較例２）
ペンタエリスリトールアクリレート系紫外線硬化性樹脂と光重合開始剤とを含む塗布液を準備し、固形分濃度が１．０％となるように、酢酸ブチルとメチルイソブチルケトンとの混合溶媒を用いて希釈し、機能層形成用組成物３を得た。次いで、塗工装置としてスロットダイコーターを用いて、５．１ｇ／ｍ^２の塗布量で、光学フィルム１上に上記組成物３を塗工し、乾燥炉により、８０℃の乾燥温度で乾燥し、紫外線照射装置により表面における積算光量が５００ｍＪ／ｃｍ^２となるように紫外線を照射して硬化性樹脂を硬化させ、光学フィルム１上に厚さ５０ｎｍの機能層を形成した光学積層体６を作製した。

（比較例３）
＜特許文献１の実施例の内容＞
光学フィルム１にＵＶオゾン処理を施した。ＵＶオゾン処理は、（株）テクノビジョン製の紫外線（ＵＶ）オゾン洗浄装置ＵＶ－２０８を用いて１５分間実施した。次いで、光学フィルム１のＵＶオゾン処理が施された面に、アミノ基を有するシランカップリング剤（３－アミノプロピルトリエトキシシラン（以下、ＡＰＳと記載することがある）、商品名：Ｚ６０１１、東レ・ダウコーニング（株）製）を塗布して、機能層を形成し、光学積層体７を作製した。

（比較例４）
水分散性ウレタン樹脂のエマルジョン（エステル系ポリウレタン、ガラス転移温度 ４１℃、固形分３５質量％）を準備し、固形分濃度が１質量％となるよう超純水で希釈し、機能層形成用組成物４を得た。次いで、塗工装置としてスロットダイコーターを用いて、６．３ｇ／ｍ^２の塗布量で、光学フィルム１上に上記組成物４を塗工し、乾燥炉により、１００℃の乾燥温度で乾燥させて、光学フィルム１上に厚さ５０ｎｍの機能層を形成した光学積層体８を作製した。

（比較例５）
水分散性ウレタン樹脂のエマルジョン（ポリカーボネート系ポリウレタン、ガラス転移温度 １３７℃、固形分３０質量％）を準備し、固形分濃度が１．０質量％となるよう超純水で希釈し、機能層形成用組成物５を得た。次いで、塗工装置としてスロットダイコーターを用いて、６．３ｇ／ｍ^２の塗布量で、光学フィルム１上に上記組成物５を塗工してウェット膜を形成し、ウェット膜を乾燥炉により、１００℃の乾燥温度で乾燥させて、光学フィルム１上に厚さ５０ｎｍの機能層を形成した光学積層体９を作製した。

実施例及び比較例で得られた光学積層体についての各測定及び評価結果を表１に示す。なお、接触角は、上記の方法により測定したプラズマ処理前とプラズマ処理後の接触角（°）を示す。

（参考例１）
光学フィルム１について、各測定及び評価を行った結果を表１に示す。

表１に示されるように、実施例１～４で得られた光学積層体は、比較例１～５と比べ、プラズマ処理後の機能層の接触角が低いことが確認された。したがって、本発明の光学積層体は、プラズマ処理後に機能層が優れた親水性を有することが確認された。

（実施例５）
光学積層体３の機能層とは反対側の面にハードコート層形成用組成物１（第２機能層形成用組成物）を乾燥後の厚さが１０μｍとなるようにバーコーターで塗工した。その後、８０℃のオーブンで３分間乾燥を行い、高圧水銀灯５００ｍＪ／ｃｍ^２のエネルギーで紫外線を照射して硬化させることで、ハードコート層（第２の機能層）を形成し、長さ４００ｍのフィルムロールの形態の光学積層体１０を得た。実施例５で得られた光学積層体について、屈曲回数、ハードコート層表面の鉛筆硬度、及び光学特性を測定した結果を表２に示す。

Claims (11)

1. ポリイミド系樹脂及びポリアミド系樹脂からなる群から選択される少なくとも１つを含む光学フィルムと、該光学フィルムの少なくとも一方の面に積層された厚さ１０～１０００ｎｍの機能層とを有する光学積層体であって、
   前記機能層は、シロキサン骨格を有する化合物を含む組成物の硬化物からなり、かつ前記機能層の水接触角は４２～７５°であり、前記光学フィルムは５８９ｎｍにおける屈折率が１．５０～１．６３である、光学積層体。
2. シロキサン骨格を有する化合物の含有量は、前記機能層の質量に対して５０質量％以上である、請求項１に記載の光学積層体。
3. シロキサン骨格を有する化合物は、式（１）：
   

   

   ［式（１）中、Ａは、炭素数１～２０のアルカンジイル基又は炭素数３～２０のシクロアルカンジイル基を表し、前記アルカンジイル基及びシクロアルカンジイル基を構成する－ＣＨ_２－は、それぞれ－Ｏ－又は－ＣＯ－に置換されていてもよく、
   Ｒ^１及びＲ^２は、互いに独立に炭素数１～６のアルキル基を表し、
   Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６は、互いに独立に、炭素数１～６のアルキル基、炭素数１～６のアルコキシ基又は炭素数６～１２のアリール基を表し、
   ａは０～２の整数を表す］
   で表される化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物である、請求項１又は２に記載の光学積層体。
4. 式（１）で表される化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物は、テトラアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、アリールアルコキシシラン及び／又はそのオリゴマー、並びにビス（トリアルコキシシリル）アルカン及び／又はそのオリゴマーからなる群から選択される少なくとも１つの加水分解縮合物である、請求項３に記載の光学積層体。
5. シロキサン骨格を有する化合物は、２種以上の式（１）で表される化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物である、請求項３に記載の光学積層体。
6. シロキサン骨格を有する化合物は、２種以上の式（１）で表される化合物及び／又はそのオリゴマーの加水分解縮合物である、請求項４に記載の光学積層体。
7. 前記組成物は、ウレタン（メタ）アクリル系樹脂を含む、請求項１又は２に記載の光学積層体。
8. 前記組成物は、ポリスチレンスルホン酸系樹脂を含む、請求項１又は２に記載の光学積層体。
9. 黄色度は５．０以下である、請求項１又は２に記載の光学積層体。
10. 前記機能層は、プラズマ処理後の水接触角が１～３３°である、請求項１又は２に記載の光学積層体。
11. 前記光学フィルムの一方の面に前記機能層を有し、該光学フィルムの該機能層とは反対の面に、さらにＪＩＳ Ｋ ５６００－５－４ に準拠して測定された鉛筆硬度がＨ以上である第２の機能層を有する、請求項１又は２に記載の光学積層体。