JP2022144978A - 接着剤の選定方法及び発電セル - Google Patents

Abstract

【課題】発電セルに用いるのに適した接着剤を簡単に選定することができる接着剤の選定方法及び発電セルを提供する。【解決手段】発電セル１０の流体流路７８に露出するように設けられる熱可塑性樹脂の接着剤４０ａの選定方法は、第１樹脂フィルム８０と第２樹脂フィルム８２とで接着剤８４ａを挟んで形成した積層体８６に積層方向の圧縮荷重を付与する荷重付与工程と、所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境に前記積層体を暴露する暴露工程と、暴露工程の際の接着剤８４ａの流動量Ｍを測定する測定工程と、流動量Ｍが所定量Ｍ１以下のものを発電セル１０に用いられる接着剤４０ａとして選定する選定工程と、を含む。【選択図】図１１

Description

本発明は、接着剤の選定方法及び発電セルに関する。

例えば、特許文献１には、樹脂枠付きＭＥＡにおいて、樹脂枠部材の内周部と電解質膜の外周部とを熱可塑性樹脂の接着剤（ホットメルト接着剤）からなる接着剤層により互いに接合した構成が開示されている。

特開２０１７－１１１９６２号公報

ところで、発電セルにおいて、発電用の反応ガス（酸化剤ガス若しくは燃料ガス）又は冷却媒体である流体を流すための流体流路に熱可塑性樹脂からなる接着剤が露出することがある。この場合、発電セルの運転時に、接着剤は、高温及び高湿度の環境に晒されて軟化して流体流路内に流れ込むことがある。そうすると、流体流路を流れる流体の圧損が増大するため、発電性能が低下するおそれがある。

本発明は、このような課題を考慮してなされたものであり、発電セルに用いるのに適した接着剤を簡単に選定することができる接着剤の選定方法及び発電セルを提供することを目的とする。

本発明の一態様は、発電セルの流体流路に露出するように設けられる熱可塑性樹脂の接着剤の選定方法であって、第１樹脂フィルムと第２樹脂フィルムとで接着剤を挟んで積層体を形成する積層体形成工程と、前記積層体に積層方向の圧縮荷重を付与する荷重付与工程と、所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境に前記積層体を暴露する暴露工程と、前記暴露工程の際の前記接着剤の流動量を測定する測定工程と、前記流動量が所定量以下のものを前記発電セルに用いられる接着剤として選定する選定工程と、を含む、接着剤の選定方法である。

本発明の他の態様は、電解質膜の両側に電極が配設されてなるＭＥＡと、前記ＭＥＡの外周部から外方に突出するように当該外周部に設けられた樹脂枠部材とを有する樹脂枠付きＭＥＡと、前記樹脂枠付きＭＥＡの両側に配設された金属製のセパレータと、を備えた発電セルであって、前記セパレータには、発電用の反応ガス又は冷却媒体である流体が流れる流体流路を囲んで流体の漏れを防止するシールビード部が突出成形され、前記樹脂枠部材の一面には、熱可塑性樹脂の接着剤からなる接着剤層が設けられ、前記電解質膜の外周部は、前記接着剤層の内周部により前記樹脂枠部材の内周部に接合され、前記シールビード部の頂部は、前記接着剤層の外周部により前記樹脂枠部材の外周部に接合され、前記接着剤は、上述した接着剤の選定方法により選定された接着剤である、発電セルである。

本発明によれば、第１樹脂フィルムと第２樹脂フィルムとで接着剤を挟んだ積層体に積層方向の圧縮荷重を付与し、所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境に積層体を暴露した際の接着剤の流動量を測定している。これにより、発電セルの運転時の環境に近い環境での接着剤の流動量を簡単に知ることができる。そして、測定した流動量が所定量以下のものを発電セルに用いられる接着剤として選定するため、発電セルの運転時に軟化して流体流路に流れ込み難い接着剤を簡単に選定することができる。

また、このような接着剤の選定方法により選定された接着剤からなる接着剤層を樹脂枠部材の一面に設けた発電セルによれば、シールビード部の頂部を接着剤層に接触させた場合であっても、発電セルの運転時に接着剤が流体流路に流れ込み難くなる。これにより、接着剤によって流体流路を流れる流体の圧損が低下することが抑えられるため、発電性能が低下することを抑制することができる。

本発明の一実施形態に係る接着剤の選定方法で選定された接着剤を備えた燃料電池スタックの一部省略分解斜視図である。 図１のＩＩ－ＩＩ線に沿った一部省略縦断面図である。 接合セパレータを樹脂枠付きＭＥＡ側から見た平面図である。 図１のＩＶ－ＩＶ線に沿った一部省略断面図である。 図１のＶ－Ｖ線に沿った一部省略断面図である。 接合セパレータを樹脂枠付きＭＥＡとは反対側から見た平面図である。 図６のＶＩＩ－ＶＩＩ線に沿った一部省略縦断面図である。 図６のＶＩＩＩ―ＶＩＩＩ線に沿った一部省略断面図である。 図１の発電セルに用いられる接着剤の選定方法を説明するフローチャートである。 積層体形成工程の説明図である。 図１１Ａは、荷重付与工程及び暴露工程の説明図であり、図１１Ｂは、測定工程の説明図である。 接着剤の流動量と圧損との関係を示すグラフである。 図１の燃料電池スタックの製造方法を説明するフローチャートである。 図１４Ａは、接着工程の説明図であり、図１４Ｂは、加工工程の説明図である。 接合工程の説明図である。 積層工程の説明図である。

以下、本発明に係る接着剤の選定方法及び発電セルについて好適な実施形態を挙げ、添付の図面を参照しながら説明する。

図１に示すように、発電セル１０は、燃料電池スタック１２の単位セルを形成する。燃料電池スタック１２は、複数の発電セル１０が矢印Ａ方向に積層されて形成される。燃料電池スタック１２は、例えば、車載用燃料電池スタックとして燃料電池電気自動車（図示せず）に搭載される。

発電セル１０は、横長の長方形状を有する。発電セル１０は、樹脂枠付きＭＥＡ１４（樹脂枠付き電解質膜・電極構造体）と、樹脂枠付きＭＥＡ１４の両側に配設された第１セパレータ１６及び第２セパレータ１８とを有する。

第１セパレータ１６及び第２セパレータ１８は、金属薄板、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、或いはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属薄板の断面を波形にプレス成形して形成される。第１セパレータ１６と第２セパレータ１８とは、レーザ溶接等による図示しない複数の接合ラインにより互いに接合されて接合セパレータ２０を形成する。

図１及び図２において、樹脂枠付きＭＥＡ１４は、ＭＥＡ２２（電解質膜・電極構造体）と、ＭＥＡ２２の外周部２２ｏから外方に突出するように当該外周部２２ｏに設けられた樹脂枠部材２４とを備える。

図２に示すように、ＭＥＡ２２は、電解質膜２６と、電解質膜２６の一方の面２６ａに設けられた第１電極２８と、電解質膜２６の他方の面２６ｂに設けられた第２電極３０とを有する。電解質膜２６は、例えば、固体高分子電解質膜（陽イオン交換膜）である。固体高分子電解質膜は、例えば、水分を含んだパーフルオロスルホン酸の薄膜である。電解質膜２６は、第１電極２８及び第２電極３０に挟持される。電解質膜２６は、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質を使用することができる。

第１電極２８は、電解質膜２６の一方の面２６ａに接合された第１電極触媒層３２と、第１電極触媒層３２に積層された第１ガス拡散層３４とを有する。第２電極３０は、電解質膜２６の他方の面２６ｂに接合された第２電極触媒層３６と、第２電極触媒層３６に積層された第２ガス拡散層３８とを有する。

第１電極触媒層３２は、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、イオン導電性高分子バインダとともに第１ガス拡散層３４の表面に一様に塗布されて形成される。第２電極触媒層３６は、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、イオン導電性高分子バインダとともに第２ガス拡散層３８の表面に一様に塗布されて形成される。第１ガス拡散層３４及び第２ガス拡散層３８は、カーボンペーパ又はカーボンクロス等から形成される。

樹脂枠部材２４は、電気的絶縁性を有する。樹脂枠部材２４の構成材料としては、例えば、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＰＡ（ポリフタルアミド）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルフォン）、ＬＣＰ（リキッドクリスタルポリマー）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、ｍ－ＰＰＥ（変性ポリフェニレンエーテル樹脂）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）又は変性ポリオレフィン等が挙げられる。

樹脂枠部材２４は、四角環状に形成されている（図１参照）。樹脂枠部材２４の内周部２４ｉは、第１電極２８の外周部２８ｏと第２電極３０の外周部３０ｏとの間に配置される。具体的に、樹脂枠部材２４の内周部２４ｉは、電解質膜２６の外周部２６ｏと第２電極３０の外周部３０ｏとの間に挟持される。樹脂枠部材２４の一方の面２４ａは電解質膜２６の外周部２６ｏに対向し、樹脂枠部材２４の他方の面２４ｂは第２電極３０の外周部３０ｏに対向している。なお、樹脂枠部材２４の内周部２４ｉは、電解質膜２６の外周部２６ｏと第１電極２８の外周部２８ｏとの間に挟持されてもよい。

樹脂枠部材２４の一方の面２４ａ（一面）には、熱可塑性樹脂の接着剤４０ａ（ホットメルト接着剤）からなる接着剤層４０が設けられている。電解質膜２６の外周部２６ｏは、接着剤層４０に接触している。換言すれば、電解質膜２６の外周部２６ｏは、接着剤層４０の内周部４０ｉにより樹脂枠部材２４の内周部２４ｉに接合している。接着剤４０ａは、液体であってもよいし固体であってもよい。具体的に、接着剤４０ａとして用いられる樹脂材料は、例えば、シリコーン樹脂系、フッ素樹脂系、エポキシ樹脂系等が挙げられる。

図１に示すように、各発電セル１０の長辺方向の一端縁部（矢印Ｂ１方向の端縁部）には、酸化剤ガス供給連通孔４２ａ、冷却媒体供給連通孔４４ａ、燃料ガス排出連通孔４６ｂが設けられている。酸化剤ガス供給連通孔４２ａ、冷却媒体供給連通孔４４ａ、燃料ガス排出連通孔４６ｂは、発電セル１０の短辺方向（矢印Ｃ方向）に配列して設けられている。

酸化剤ガス供給連通孔４２ａには、一方の反応ガスである酸化剤ガス（例えば、酸素含有ガス）が矢印Ａ２方向に向かって流通する。冷却媒体供給連通孔４４ａには、冷却媒体（例えば、純水、エチレングリコール、オイル等）が矢印Ａ２方向に向かって流通する。燃料ガス排出連通孔４６ｂには、他方の反応ガスである燃料ガス（例えば、水素含有ガス）が矢印Ａ１方向に向かって流通する。

各発電セル１０の長辺方向の他端縁部（矢印Ｂ２方向の端縁部）には、燃料ガス供給連通孔４６ａ、冷却媒体排出連通孔４４ｂ、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂが設けられている。燃料ガス供給連通孔４６ａ、冷却媒体排出連通孔４４ｂ、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂは、矢印Ｃ方向に配列して設けられている。

燃料ガス供給連通孔４６ａには、燃料ガスが矢印Ａ２方向に向かって流通する。冷却媒体排出連通孔４４ｂには、冷却媒体が矢印Ａ１方向に向かって流通する。酸化剤ガス排出連通孔４２ｂには、酸化剤ガスが矢印Ａ１方向に向かって流通する。

上述した連通孔（酸化剤ガス供給連通孔４２ａ等）の数、配置、形状及び大きさは、本実施形態に限定されるものではなく、要求される仕様に応じて、適宜設定すればよい。

図２及び図３に示すように、第１セパレータ１６は、長方形状に形成されている。第１セパレータ１６の樹脂枠付きＭＥＡ１４に向かう面（以下、「表面１６ａ」という。）には、発電セル１０の長辺方向（矢印Ｂ方向）に延在する酸化剤ガス流路４８（反応ガス流路）が設けられる。酸化剤ガス流路４８は、酸化剤ガス供給連通孔４２ａと酸化剤ガス排出連通孔４２ｂとに流体的に連通する。酸化剤ガス流路４８は、第１電極２８に酸化剤ガスを供給する。

酸化剤ガス流路４８は、矢印Ｂ方向に延在する複数の第１流路突起５０間に形成された複数の第１流路溝５２を有する。つまり、酸化剤ガス流路４８では、第１流路突起５０と第１流路溝５２とが流路幅方向（矢印Ｃ方向）に交互に配置されている。複数の第１流路突起５０と複数の第１流路溝５２は、プレス成形により、第１セパレータ１６に一体的に設けられている。第１流路突起５０及び第１流路溝５２は、矢印Ｂ方向に直線状に延在している。ただし、第１流路突起５０及び第１流路溝５２は、矢印Ｂ方向に波状に延在してもよい。

図２において、第１流路突起５０の横断面形状は、第１流路突起５０の突出方向に向かって先細り形状となる台形状である。なお、第１流路突起５０の横断面形状は、矩形状であってもよい。

図３において、第１セパレータ１６の表面１６ａには、反応ガス（酸化剤ガス若しくは燃料ガス）又は冷却媒体である流体の漏出を防止するための第１シールビード部５４が設けられている。第１シールビード部５４は、セパレータ厚さ方向（矢印Ａ方向）から見て、直線状に延在している。ただし、第１シールビード部５４は、セパレータ厚さ方向（積層方向）から見て、波状に延在してもよい。

図２、図４及び図５に示すように、第１シールビード部５４は、樹脂枠付きＭＥＡ１４に向かって突出するように第１セパレータ１６に一体的に突出成形されている。第１シールビード部５４は、矢印Ａ方向の圧縮荷重によって弾性変形する。第１シールビード部５４の横断面形状は、第１シールビード部５４の突出方向に向かって先細り形状となる台形状である。なお、第１シールビード部５４の横断面形状は、矩形状であってもよい。

図３において、第１シールビード部５４は、複数の連通孔（酸化剤ガス供給連通孔４２ａ等）を個別に囲む複数の第１連通孔ビード部５６と、第１セパレータ１６の外周部に設けられた第１流路ビード部５８とを有する。

以下、複数の第１連通孔ビード部５６のうち、酸化剤ガス供給連通孔４２ａを囲むものを「第１連通孔ビード部５６ａ」といい、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂを囲むものを「第１連通孔ビード部５６ｂ」という。また、複数の第１連通孔ビード部５６のうち、燃料ガス供給連通孔４６ａを囲むものを「第１連通孔ビード部５６ｃ」といい、燃料ガス排出連通孔４６ｂを囲むものを「第１連通孔ビード部５６ｄ」という。さらに、複数の第１連通孔ビード部５６のうち、冷却媒体供給連通孔４４ａを囲むものを「第１連通孔ビード部５６ｅ」といい、冷却媒体排出連通孔４４ｂを囲むものを「第１連通孔ビード部５６ｆ」という。

第１流路ビード部５８は、酸化剤ガス流路４８、複数の第１連通孔ビード部５６ａ～５６ｄを囲む。第１連通孔ビード部５６ｅ、５６ｆは、第１流路ビード部５８の外側に位置する。第１流路ビード部５８は、ＭＥＡ２２の発電領域２３（図２及び図３参照）を周回するように延在している。

図３及び図４に示すように、第１連通孔ビード部５６ａのうち酸化剤ガス供給連通孔４２ａと酸化剤ガス流路４８との間に位置する内側部分５７ａには、酸化剤ガス供給連通孔４２ａと酸化剤ガス流路４８とを互いに連通させるための複数の第１導入連通孔５９ａが形成されている。第１セパレータ１６の表面１６ａには、各第１導入連通孔５９ａを流通した酸化剤ガスを酸化剤ガス流路４８に導くための複数の第１導入ガイド部６１ａが樹脂枠部材２４に向かって突出成形されている。第１導入ガイド部６１ａは、第１連通孔ビード部５６ａ側から酸化剤ガス流路４８に向かって延在している。

第１導入ガイド部６１ａの第１連通孔ビード部５６ａ側の第１入口端は、第１連通孔ビード部５６ａの内側部分５７ａに対して離間している。すなわち、第１導入ガイド部６１ａの第１入口端と第１連通孔ビード部５６ａの内側部分５７ａとの間には、若干の隙間６５ａが形成されている。第１導入ガイド部６１ａの第１入口端には、第１導入連通孔５９ａに対向する第１入口開口部６３ａが設けられている。

図３及び図５に示すように、第１連通孔ビード部５６ｂのうち酸化剤ガス排出連通孔４２ｂと酸化剤ガス流路４８との間に位置する内側部分５７ｂには、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂと酸化剤ガス流路４８とを互いに連通させるための複数の第１導出連通孔５９ｂが形成されている。第１セパレータ１６の表面１６ａには、酸化剤ガス流路４８を流通した酸化剤ガス（酸化剤排ガス）を各第１導出連通孔５９ｂに導くための複数の第１導出ガイド部６１ｂが樹脂枠部材２４に向かって突出成形されている。第１導出ガイド部６１ｂは、酸化剤ガス流路４８側から第１連通孔ビード部５６ｂの内側部分５７ｂに向かって延在している。

第１導出ガイド部６１ｂの第１連通孔ビード部５６ｂ側の第１出口端は、第１連通孔ビード部５６ｂの内側部分５７ｂに対して離間している。すなわち、第１導出ガイド部６１ｂの第１出口端と第１連通孔ビード部５６ｂの内側部分５７ｂとの間には、若干の隙間６５ｂが形成されている。第１導出ガイド部６１ｂの第１出口端には、第１導出連通孔５９ｂに対向する第１出口開口部６３ｂが設けられている。

図２、図４及び図５に示すように、第１シールビード部５４（第１連通孔ビード部５６及び第１流路ビード部５８）の頂部６０は、接着剤層４０に接触している。換言すれば、第１シールビード部５４（第１連通孔ビード部５６及び第１流路ビード部５８）の頂部６０は、接着剤層４０の外周部４０ｏにより樹脂枠部材２４の外周部２４ｏに接合している。なお、頂部６０と接着剤層４０との間には、ゴムシール層（図示を省略）を設けてもよい。ゴムシール層の厚さは、接着剤層４０の厚さよりも厚い。

接着剤４０ａは、酸化剤ガス流路４８（複数の第１流路溝５２のうち矢印Ｃ方向の端に位置する第１流路溝５２ａ）に露出している（図２参照）。また、接着剤４０ａは、酸化剤ガス供給連通孔４２ａ、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂ、冷却媒体供給連通孔４４ａ、冷却媒体排出連通孔４４ｂ、燃料ガス供給連通孔４６ａ、燃料ガス排出連通孔４６ｂに露出している（図４及び図５参照）。

図２及び図６に示すように、第２セパレータ１８は、長方形状に形成されている。第２セパレータ１８の樹脂枠付きＭＥＡ１４に向かう面（以下、「表面１８ａ」という。）には、発電セル１０の長辺方向（矢印Ｂ方向）に延在する燃料ガス流路６２（反応ガス流路）が設けられる。燃料ガス流路６２は、燃料ガス供給連通孔４６ａと燃料ガス排出連通孔４６ｂとに流体的に連通する。燃料ガス流路６２は、第２電極３０に燃料ガスを供給する。

燃料ガス流路６２は、矢印Ｂ方向に延在する複数の第２流路突起６４間に形成された複数の第２流路溝６６を有する。つまり、燃料ガス流路６２では、第２流路突起６４と第２流路溝６６とが流路幅方向（矢印Ｃ方向）に交互に配置されている。複数の第２流路突起６４と複数の第２流路溝６６は、第２セパレータ１８に一体的にプレス成形されている。第２流路突起６４及び第２流路溝６６は、矢印Ｂ方向に直線状に延在している。ただし、第２流路突起６４及び第２流路溝６６は、矢印Ｂ方向に波状に延在してもよい。

図２において、第２流路突起６４の横断面形状は、第２流路突起６４の突出方向に向かって先細り形状となる台形状である。なお、第２流路突起６４の横断面形状は、矩形状であってもよい。

図６において、第２セパレータ１８の表面１８ａには、反応ガス（酸化剤ガス若しくは燃料ガス）又は冷却媒体である流体の漏出を防止するための第２シールビード部６８が設けられている。第２シールビード部６８は、セパレータ厚さ方向（矢印Ａ方向）から見て、直線状に延在している。ただし、第２シールビード部６８は、セパレータ厚さ方向（積層方向）から見て、波状に延在してもよい。

図２、図７及び図８に示すように、第２シールビード部６８は、樹脂枠付きＭＥＡ１４に向かって突出するように第２セパレータ１８に一体的に突出成形されている。第２シールビード部６８は、矢印Ａ方向の圧縮荷重によって弾性変形する。第２シールビード部６８の横断面形状は、第２シールビード部６８の突出方向に向かって先細り形状となる台形状である。なお、第２シールビード部６８の横断面形状は、矩形状であってもよい。

図６において、第２シールビード部６８は、複数の連通孔（酸化剤ガス供給連通孔４２ａ等）を個別に囲む複数の第２連通孔ビード部７０と、第２セパレータ１８の外周部に設けられた第２流路ビード部７２とを有する。第２シールビード部６８は、セパレータ厚さ方向（積層方向）から見て、第１シールビード部５４に重なるように配置されている（図２、図４、図５、図７及び図８参照）。

以下、複数の第２連通孔ビード部７０のうち、酸化剤ガス供給連通孔４２ａを囲むものを「第２連通孔ビード部７０ａ」といい、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂを囲むものを「第２連通孔ビード部７０ｂ」という。また、複数の第２連通孔ビード部７０のうち、燃料ガス供給連通孔４６ａを囲むものを「第２連通孔ビード部７０ｃ」といい、燃料ガス排出連通孔４６ｂを囲むものを「第２連通孔ビード部７０ｄ」という。さらに、複数の第２連通孔ビード部７０のうち、冷却媒体供給連通孔４４ａを囲むものを「第２連通孔ビード部７０ｅ」といい、冷却媒体排出連通孔４４ｂを囲むものを「第２連通孔ビード部７０ｆ」という。

第２流路ビード部７２は、燃料ガス流路６２、複数の第２連通孔ビード部７０ａ～７０ｄを囲む。第２連通孔ビード部７０ｅ、７０ｆは、第２流路ビード部７２の外側に位置する。第２流路ビード部７２は、発電領域２３（図２及び図６参照）を周回するように延在している。

図６及び図７に示すように、第２連通孔ビード部７０ｃのうち燃料ガス供給連通孔４６ａと燃料ガス流路６２との間に位置する内側部分６７ａには、燃料ガス供給連通孔４６ａと燃料ガス流路６２とを互いに連通させるための複数の第２導入連通孔６９ａが形成されている。第２セパレータ１８の表面１８ａには、各第２導入連通孔６９ａを流通した燃料ガスを燃料ガス流路６２に導くための複数の第２導入ガイド部７１ａが樹脂枠部材２４に向かって突出成形されている。第２導入ガイド部７１ａは、第２連通孔ビード部７０ｃ側から燃料ガス流路６２に向かって延在している。

第２導入ガイド部７１ａの第２連通孔ビード部７０ｃ側の第２入口端は、第２連通孔ビード部７０ｃの内側部分６７ａに対して離間している。すなわち、第２導入ガイド部７１ａの第２入口端と第２連通孔ビード部７０ｃの内側部分６７ａとの間には、若干の隙間７５ａが形成されている。第２導入ガイド部７１ａの第２入口端には、第２導入連通孔６９ａに対向する第２入口開口部７３ａが設けられている。

図６及び図８に示すように、第２連通孔ビード部７０ｄのうち燃料ガス排出連通孔４６ｂと燃料ガス流路６２との間に位置する内側部分６７ｂには、燃料ガス排出連通孔４６ｂと燃料ガス流路６２とを互いに連通させるための複数の第２導出連通孔６９ｂが形成されている。第２セパレータ１８の表面１８ａには、燃料ガス流路６２を流通した燃料ガス（燃料排ガス）を各第２導出連通孔６９ｂに導くための複数の第２導出ガイド部７１ｂが樹脂枠部材２４に向かって突出成形されている。第２導出ガイド部７１ｂは、燃料ガス流路６２側から第２連通孔ビード部７０ｄの内側部分６７ｂに向かって延在している。

第２導出ガイド部７１ｂの第２連通孔ビード部７０ｄ側の第２出口端は、第２連通孔ビード部７０ｄの内側部分６７ｂに対して離間している。すなわち、第２導出ガイド部７１ｂの第２出口端と第２連通孔ビード部７０ｄの内側部分６７ｂとの間には、若干の隙間７５ｂが形成されている。第２導出ガイド部７１ｂの第２出口端には、第２導出連通孔６９ｂに対向する第２出口開口部７３ｂが設けられている。

図２、図７及び図８に示すように、第２シールビード部６８（第２連通孔ビード部７０及び第２流路ビード部７２）の頂部７４は、樹脂枠部材２４の他方の面２４ｂに接触している。なお、頂部７４と樹脂枠部材２４の他方の面２４ｂとの間には、ゴムシール層（図示を省略）を設けてもよい。

図１に示すように、互いに接合される第１セパレータ１６の面１６ｂと第２セパレータ１８の面１８ｂとの間には、冷却媒体供給連通孔４４ａと冷却媒体排出連通孔４４ｂとに流体的に連通する冷却媒体流路７６が形成される。冷却媒体流路７６は、酸化剤ガス流路４８が形成された第１セパレータ１６の裏面形状と、燃料ガス流路６２が形成された第２セパレータ１８の裏面形状とが重なり合って形成される。

上述した燃料電池スタック１２において、発電用の反応ガス（酸化剤ガス及び燃料ガス）又は冷却媒体である流体が流通する流体流路７８は、酸化剤ガス供給連通孔４２ａ、酸化剤ガス流路４８、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂ、燃料ガス供給連通孔４６ａ、燃料ガス流路６２、燃料ガス排出連通孔４６ｂ、冷却媒体供給連通孔４４ａ、冷却媒体流路７６及び冷却媒体排出連通孔４４ｂを含む。

このように構成される発電セル１０は、以下のように動作する。

まず、図１に示すように、酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給連通孔４２ａに供給される。燃料ガスは、燃料ガス供給連通孔４６ａに供給される。冷却媒体は、冷却媒体供給連通孔４４ａに供給される。

酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給連通孔４２ａから第１セパレータ１６の酸化剤ガス流路４８に導入される。そして、酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路４８に沿って矢印Ｂ方向に移動し、ＭＥＡ２２の第１電極２８に供給される。

一方、燃料ガスは、燃料ガス供給連通孔４６ａから第２セパレータ１８の燃料ガス流路６２に導入される。そして、燃料ガスは、燃料ガス流路６２に沿って矢印Ｂ方向に移動し、ＭＥＡ２２の第２電極３０に供給される。

従って、各ＭＥＡ２２では、第１電極２８に供給される酸化剤ガスと、第２電極３０に供給される燃料ガスとが、第１電極触媒層３２及び第２電極触媒層３６内で電気化学反応により消費されて、発電が行われる。

次いで、図１に示すように、第１電極２８に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路４８から酸化剤ガス排出連通孔４２ｂへと流動し、酸化剤ガス排出連通孔４２ｂに沿って矢印Ａ１方向に排出される。同様に、第２電極３０に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス流路６２から燃料ガス排出連通孔４６ｂへと流動し、燃料ガス排出連通孔４６ｂに沿って矢印Ａ１方向に排出される。

また、冷却媒体供給連通孔４４ａに供給された冷却媒体は、第１セパレータ１６と第２セパレータ１８との間に形成された冷却媒体流路７６に導入された後、矢印Ｂ方向に流通する。この冷却媒体は、ＭＥＡ２２を冷却した後、冷却媒体排出連通孔４４ｂから排出される。

上述したような発電セル１０では、発電セル１０の運転時に、樹脂枠部材２４の一面に設けられた接着剤層４０の接着剤４０ａは、比較的高い温度及び湿度に晒される。そして、接着剤４０ａが軟化して流体流路７８に流れ込むことがある。具体的に、軟化した接着剤４０ａは、例えば、第１連通孔ビード部５６ａの内側部分５７ａと第１導入ガイド部６１ａの第１入口端との間の隙間６５ａと、第１連通孔ビード部５６ｂの内側部分５７ｂと第１導出ガイド部６１ｂの第１出口端との間の隙間６５ｂに流れ込むことがある。そうすると、第１導入連通孔５９ａ、第１入口開口部６３ａ、第１導出連通孔５９ｂ及び第１出口開口部６３ｂが接着剤４０ａにより閉塞する可能性がある。そうすると、流体流路７８を流れる流体の圧損が増大するため発電性能が低下する。このような流体流路７８の圧損の増大を抑えるためには、発電セル１０の運転時に流動し難い接着剤４０ａを適切に選定する必要がある。

次に、発電セル１０の流体流路７８に露出するように設けられる接着剤４０ａの選定方法について説明する。

接着剤４０ａの選定方法は、図９に示すように、積層体形成工程、荷重付与工程、暴露工程、測定工程及び選定工程を含む。

積層体形成工程（ステップＳ１）では、図１０に示すように、第１樹脂フィルム８０と第２樹脂フィルム８２とで接着剤８４ａからなる接着剤シート８４を挟んで積層体８６を形成する。第１樹脂フィルム８０及び第２樹脂フィルム８２は、例えば、上述した樹脂枠部材２４と同じ樹脂材料によって形成されている。ただし、第１樹脂フィルム８０及び第２樹脂フィルム８２の構成材料は、樹脂枠部材２４と同じ樹脂材料に限定されず、適宜設定可能である。

第１樹脂フィルム８０及び第２樹脂フィルム８２は、矩形状（四角形状）に形成されている。なお、第１樹脂フィルム８０及び第２樹脂フィルム８２の形状は、四角形状に限定されず、円形状、多角形状（四角形状以外）であってもよい。第２樹脂フィルム８２の平面寸法は、第１樹脂フィルム８０の平面寸法よりも大きい。

接着剤シート８４は、第１樹脂フィルム８０と同じ平面寸法にされている。接着剤８４ａは、予めシート状に形成された例に限定されず、第１樹脂フィルム８０の一面に液体状態で塗布しシート状に成形されてもよい。接着剤８４ａは、熱可塑性樹脂である。接着剤８４ａを構成する樹脂材料としては、上述した接着剤４０ａと同じものが挙げられる。

続いて、荷重付与工程（図９のステップＳ２）では、図１１Ａに示すように、積層体形成工程で得られた積層体８６に積層方向（厚さ方向）の圧縮荷重を付与する。具体的に、荷重付与装置では、積層体８６の第２樹脂フィルム８２を載置台２００に載置した状態で押圧部材２０２により第１樹脂フィルム８０を第２樹脂フィルム８２に向かって押圧する。

また、暴露工程（図９のステップＳ３）では、所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境に積層体８６を暴露する。なお、暴露工程は、荷重付与工程と同時に行われる。つまり、本実施形態では、所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境下で積層体８６に圧縮荷重を付与する。これにより、接着剤８４ａは、軟化されて第１樹脂フィルム８０の外方に流動する。なお、暴露工程は、荷重付与工程を行った後で行われてもよい。

暴露工程において、所定温度及び所定湿度は、例えば、発電セル１０の運転時に接着剤４０ａが晒される温度及び湿度に対応した値に設定される。具体的に、所定温度は、例えば、６０℃以上１２０℃以下に設定し、所定湿度は、例えば、５０％以上６０％以下に設定するのが好ましい。ただし、所定温度及び所定湿度は、発電セル１０の運転時に接着剤４０ａが晒される温度及び湿度よりも高い温度及び湿度に設定してもよい。

続いて、測定工程（図９のステップＳ４）では、図１１Ｂに示すように、暴露工程の際の接着剤８４ａの流動量Ｍを測定する。具体的に、測定工程では、積層体８６の複数個所において、第１樹脂フィルム８０の外周からの接着剤８４ａのはみ出し量（例えば、第１樹脂フィルム８０の各辺からのはみ出し長）を測定し、その平均値を接着剤８４ａの流動量Ｍとする。

接着剤８４ａの流動量Ｍは、適宜に規定してよい。すなわち、測定工程では、第１樹脂フィルム８０の外周からの接着剤８４ａの最大はみ出し長を接着剤８４ａの流動量Ｍとして測定してもよい。また、測定工程では、第１樹脂フィルム８０の外周にはみ出した接着剤８４ａの体積を接着剤８４ａの流動量Ｍとして測定してもよい。さらに、測定工程では、第１樹脂フィルム８０の外周にはみ出した接着剤８４ａの面積（積層体８６を積層方向から見た時に第１樹脂フィルム８０の外周にはみ出した接着剤８４ａの面積）を接着剤８４ａの流動量Ｍとして測定してもよい。

その後、選定工程（図９のステップＳ５）では、測定工程で測定された接着剤８４ａの流動量Ｍが所定量Ｍ１以下であるかを判定し、所定量Ｍ１以下であるものを発電セル１０に用いられる接着剤４０ａとして選定する。ここで、所定量Ｍ１は、図１２に示すように、発電セル１０の運転時に樹脂枠部材２４から流体流路７８に流れ込む接着剤４０ａによる流体の圧損が許容上限値Ｐ１となるような流動量に設定される。

圧損の許容上限値Ｐ１は、例えば、ＭＥＡ２２の単位面積当たりの電流密度が所定値（例えば、２．５Ａ／ｃｍ^２）となるように発電セル１０を運転させる時に必要な流量の流体（燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却媒体）を流体流路７８に流した場合に、発電セル１０の発電性能に影響を与えないような圧損の上限値をいう。発電セル１０の発電性能に影響を与えないとは、発電セル１０の発電性能への影響が無視できる程度に小さいものも含む。選定工程が終了すると、接着剤４０ａの選定方法の一連の動作フローが終了する。

次に、上述した燃料電池スタック１２（発電セル１０）の製造方法について説明する。図１３に示すように、燃料電池スタック１２の製造方法は、接着工程、加工工程、接合工程、積層工程を含む。

接着工程（ステップＳ１０）では、図１４Ａに示すように、樹脂シート９０の一面に接着剤４０ａからなる接着剤シート９２（ホットメルト接着剤）を貼り付ける。樹脂シート９０は、樹脂枠部材２４の構成材料と同じ樹脂材料により構成されている。接着剤シート９２は、上述する接着剤の選定方法によって選定された接着剤４０ａが用いられる。

本実施形態において、接着工程は、ロール・ツー・ロール方式により行われる。つまり、図示しない第１のロールから樹脂シート９０が引き出されるとともに図示しない第２のロールから接着剤シート９２が引き出され、樹脂シート９０の一面に接着剤シート９２が貼り付けられる。

ただし、接着工程では、枚葉の樹脂シート９０の一面に枚葉の接着剤シート９２を貼り付けてもよい。また、接着工程では、樹脂シート９０の一面に液体状態の接着剤４０ａを塗布してもよい。

続いて、加工工程（図１３のステップＳ１１）では、図１４Ｂに示すように、樹脂シート９０の中央部に中央孔９４を形成する。また、樹脂シート９０の一端縁部に、酸化剤ガス供給連通孔４２ａ、燃料ガス排出連通孔４６ｂ及び冷却媒体供給連通孔４４ａを形成する。さらに、樹脂シート９０の他端縁部に、燃料ガス供給連通孔４６ａ、冷却媒体排出連通孔４４ｂ及び酸化剤ガス排出連通孔４２ｂを形成する。最後に外周をトリミングする。これにより、一面に接着剤４０ａからなる接着剤層４０が設けられた樹脂枠部材２４が形成される。形成はプレス金型を用い同時に行ってもよい。

そして、接合工程（図１３のステップＳ１２）では、図１５に示すように、接着剤層４０が設けられた樹脂枠部材２４と、第１電極２８と、電解質膜２６と、第２電極３０とを準備する。なお、第１電極２８は、電解質膜２６の一方の面２６ａに予め接着されている。そして、電解質膜２６の外周部２６ｏと第２電極３０の外周部３０ｏとの間に樹脂枠部材２４の内周部２４ｉ（接着剤層４０の内周部４０ｉ）を配置して互いに接合する。この際、厚さ方向に重ねられた第１電極２８、電解質膜２６、樹脂枠部材２４及び第２電極３０を加熱するとともに荷重を付与するホットプレスにより接合を行う。

これにより、電解質膜２６の他方の面２６ｂと第２電極３０とが互いに接合されてＭＥＡ２２（図１及び図２参照）が形成される。また、電解質膜２６の外周部２６ｏは、樹脂枠部材２４の内周部２４ｉに対して接着剤層４０の内周部４０ｉによって接合される。これにより、樹脂枠付きＭＥＡ１４が形成される。

その後、積層工程（図１３のステップＳ１３）では、複数の樹脂枠付きＭＥＡ１４と、第１セパレータ１６と第２セパレータ１８とが互いに接合された複数の接合セパレータ２０とを準備する。そして、図１６に示すように、樹脂枠付きＭＥＡ１４と接合セパレータ２０とを位置決めして、交互に積層することにより複数の発電セル１０（燃料電池スタック１２）を形成する。この際、第１セパレータ１６の第１シールビード部５４の頂部６０が接着剤層４０の外周部４０ｏに接触する（図２、図４、図５、図７及び図８参照）。つまり、第１シールビード部５４の頂部６０が樹脂枠部材２４の外周部２４ｏに接着剤層４０の外周部４０ｏにより接合される。

なお、燃料電池スタック１２では、積層方向両端に図示しないターミナルプレート、インシュレータ及びエンドプレートが配置されるとともに積層方向に圧縮荷重が付与される。積層工程が終了すると、発電セル１０（燃料電池スタック１２）の製造方法の一連の動作フローが終了する。

本実施形態は、以下の効果を奏する。

発電セル１０の流体流路７８に露出するように設けられる熱可塑性樹脂の接着剤４０ａの選定方法では、第１樹脂フィルム８０と第２樹脂フィルム８２とで接着剤８４ａを挟んだ積層体８６に積層方向の圧縮荷重を付与し、所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境に積層体８６を暴露した際の接着剤８４ａの流動量Ｍを測定している。これにより、発電セル１０の運転時の環境に近い環境での接着剤８４ａの流動量を簡単に知ることができる。そして、測定した流動量Ｍが所定量Ｍ１以下のものを発電セル１０に用いられる接着剤４０ａとして選定するため、発電セル１０の運転時に軟化して流体流路７８に流れ込み難い接着剤４０ａを簡単に選定することができる。

また、このような接着剤４０ａの選定方法により選定された接着剤４０ａからなる接着剤層４０を樹脂枠部材２４の一方の面２４ａに設けた発電セル１０によれば、第１シールビード部５４の頂部６０を接着剤層４０に接触させた場合であっても、発電セル１０の運転時に接着剤４０ａが流体流路７８に流れ込み難くなる。これにより、接着剤４０ａによって流体流路７８を流れる流体の圧損が低下することが抑えられるため、発電性能が低下することを抑制することができる。

発電セル１０に用いられる接着剤４０ａは、ＭＥＡ２２の外周部２２ｏから外方に突出するように当該外周部２２ｏに設けられた樹脂枠部材２４の一方の面２４ａに設けられるとともに、発電用の反応ガス又は冷却媒体である流体が流通する流体流路７８を囲んで流体の漏れを防止するようにＭＥＡ２２に隣接する金属製の第１セパレータ１６に対して突出成形された第１シールビード部５４の頂部６０を接合するものである。所定量Ｍ１は、発電セル１０の運転時に樹脂枠部材２４から流体流路７８に流れ込む接着剤４０ａによる流体の圧損が許容上限値Ｐ１となるような流動量に設定される。

このような方法によれば、当該方法で選定された接着剤４０ａを用いた発電セル１０において、発電セル１０の運転時に流体流路７８の流体の圧損の低下を効率的に抑えることができる。

第２樹脂フィルム８２の平面寸法は、第１樹脂フィルム８０の平面寸法よりも大きい。積層体形成工程では、第１樹脂フィルム８０の一面に接着剤８４ａを設けた状態で第１樹脂フィルム８０と第２樹脂フィルム８２とで接着剤８４ａを挟む。測定工程では、接着剤８４ａの第１樹脂フィルム８０の外周からのはみ出し量を流動量Ｍとして測定する。

このような方法によれば、接着剤４０ａの流動量Ｍを簡単に測定することができる。

発電セル１０において、流体流路７８は、第１セパレータ１６を厚さ方向に貫通形成された連通孔（例えば、燃料ガス供給連通孔４６ａ等）を有する。第１シールビード部５４は、当該連通孔を囲むように延在している。

このような構成によれば、発電セル１０の運転時に接着剤４０ａが連通孔に流れ込んで圧損が増大することを効果的に抑えることができる。

上述した実施形態において、接着剤４０ａからなる接着剤層４０は、樹脂枠部材２４の他方の面２４ｂに設けてもよい。

本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、種々の改変が可能である。

以上の実施形態をまとめると、以下のようになる。

上記実施形態は、発電セル（１０）の流体流路（７８）に露出するように設けられる熱可塑性樹脂の接着剤（４０ａ）の選定方法であって、第１樹脂フィルム（８０）と第２樹脂フィルム（８２）とで接着剤（８４ａ）を挟んで積層体（８６）を形成する積層体形成工程と、前記積層体に積層方向の圧縮荷重を付与する荷重付与工程と、所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境に前記積層体を暴露する暴露工程と、前記暴露工程の際の前記接着剤の流動量（Ｍ）を測定する測定工程と、前記流動量が所定量（Ｍ１）以下のものを前記発電セルに用いられる接着剤として選定する選定工程と、を含む、接着剤の選定方法を開示している。

上記の接着剤の選定方法において、前記発電セルに用いられる前記接着剤は、ＭＥＡ（２２）の外周部（２２ｏ）から外方に突出するように当該外周部に設けられた樹脂枠部材（２４）の一面（２４ａ）に設けられるとともに、発電用の反応ガス又は冷却媒体である流体が流通する流体流路（７８）を囲んで前記流体の漏れを防止するように前記ＭＥＡに隣接する金属製のセパレータ（１６）に対して突出成形されたシールビード部（５４）の頂部（６０）を接合するものであり、前記所定量は、前記発電セルの運転時に前記樹脂枠部材から前記流体流路に流れ込む前記接着剤による前記流体の圧損が許容上限値（Ｐ１）となるような流動量に設定されてもよい。

上記の接着剤の選定方法において、前記第２樹脂フィルムの平面寸法は、前記第１樹脂フィルムの平面寸法よりも大きく、前記積層体形成工程では、前記第１樹脂フィルムの一面に前記接着剤を設けた状態で前記第１樹脂フィルムと前記第２樹脂フィルムとで前記接着剤を挟み、前記測定工程では、前記接着剤の前記第１樹脂フィルムの外周からのはみ出し量を前記流動量として測定してもよい。

上記実施形態は、電解質膜（２６）の両側に電極（２８、３０）が配設されてなるＭＥＡと、前記ＭＥＡの外周部から外方に突出するように当該外周部に設けられた樹脂枠部材とを有する樹脂枠付きＭＥＡ（１４）と、前記樹脂枠付きＭＥＡの両側に配設された金属製のセパレータ（１６、１８）と、を備えた発電セルであって、前記セパレータには、発電用の反応ガス又は冷却媒体である流体が流れる流体流路を囲んで前記流体の漏れを防止するシールビード部が突出成形され、前記樹脂枠部材の一面には、熱可塑性樹脂の接着剤からなる接着剤層（４０）が設けられ、前記電解質膜の外周部（２６ｏ）は、前記接着剤層の内周部により前記樹脂枠部材の内周部に接合され、前記シールビード部の頂部は、前記接着剤層の外周部により前記樹脂枠部材の外周部に接合され、前記接着剤は、上述した接着剤の選定方法により選定された接着剤である、発電セルを開示している。

上記の発電セルにおいて、前記流体流路は、前記セパレータを厚さ方向に貫通形成された連通孔（４２ａ、４２ｂ、４４ａ、４４ｂ、４６ａ、４６ｂ）を有し、前記シールビード部は、前記連通孔を囲むように延在してもよい。

１０…発電セル １６…第１セパレータ
１８…第２セパレータ ２２…ＭＥＡ
２４…樹脂枠部材 ２８…第１電極
３０…第２電極 ４０…接着剤層
４０ａ、８４ａ…接着剤 ４２ａ…酸化剤ガス供給連通孔
４２ｂ…酸化剤ガス排出連通孔 ４４ａ…冷却媒体供給連通孔
４４ｂ…冷却媒体排出連通孔 ４６ａ…燃料ガス供給連通孔
４６ｂ…燃料ガス排出連通孔 ５４…第１シールビード部
６０、７４…頂部 ６８…第２シールビード部
７８…流体流路 ８０…第１樹脂フィルム
８２…第２樹脂フィルム ８６…積層体
Ｍ…流動量

Claims (5)

1. 発電セルの流体流路に露出するように設けられる熱可塑性樹脂の接着剤の選定方法であって、
   第１樹脂フィルムと第２樹脂フィルムとで接着剤を挟んで積層体を形成する積層体形成工程と、
   前記積層体に積層方向の圧縮荷重を付与する荷重付与工程と、
   所定温度及び所定湿度に加熱及び加湿した環境に前記積層体を暴露する暴露工程と、
   前記暴露工程の際の前記接着剤の流動量を測定する測定工程と、
   前記流動量が所定量以下のものを前記発電セルに用いられる接着剤として選定する選定工程と、を含む、接着剤の選定方法。
2. 請求項１記載の接着剤の選定方法であって、
   前記発電セルに用いられる前記接着剤は、ＭＥＡの外周部から外方に突出するように当該外周部に設けられた樹脂枠部材の一面に設けられるとともに、発電用の反応ガス又は冷却媒体である流体が流通する流体流路を囲んで前記流体の漏れを防止するように前記ＭＥＡに隣接する金属製のセパレータに対して突出成形されたシールビード部の頂部を接合するものであり、
   前記所定量は、前記発電セルの運転時に前記樹脂枠部材から前記流体流路に流れ込む前記接着剤による前記流体の圧損が許容上限値となるような流動量に設定される、接着剤の選定方法。
3. 請求項１又は２に記載の接着剤の選定方法であって、
   前記第２樹脂フィルムの平面寸法は、前記第１樹脂フィルムの平面寸法よりも大きく、
   前記積層体形成工程では、前記第１樹脂フィルムの一面に前記接着剤を設けた状態で前記第１樹脂フィルムと前記第２樹脂フィルムとで前記接着剤を挟み、
   前記測定工程では、前記接着剤の前記第１樹脂フィルムの外周からのはみ出し量を前記流動量として測定する、接着剤の選定方法。
4. 電解質膜の両側に電極が配設されてなるＭＥＡと、前記ＭＥＡの外周部から外方に突出するように当該外周部に設けられた樹脂枠部材とを有する樹脂枠付きＭＥＡと、
   前記樹脂枠付きＭＥＡの両側に配設された金属製のセパレータと、を備えた発電セルであって、
   前記セパレータには、発電用の反応ガス又は冷却媒体である流体が流れる流体流路を囲んで前記流体の漏れを防止するシールビード部が突出成形され、
   前記樹脂枠部材の一面には、熱可塑性樹脂の接着剤からなる接着剤層が設けられ、
   前記電解質膜の外周部は、前記接着剤層の内周部により前記樹脂枠部材の内周部に接合され、
   前記シールビード部の頂部は、前記接着剤層の外周部により前記樹脂枠部材の外周部に接合され、
   前記接着剤は、請求項１～３のいずれか１項に記載の接着剤の選定方法により選定された接着剤である、発電セル。
5. 請求項４記載の発電セルであって、
   前記流体流路は、前記セパレータを厚さ方向に貫通形成された連通孔を有し、
   前記シールビード部は、前記連通孔を囲むように延在している、発電セル。

Images