JP2021506630A - ポリカーボネート、タルクおよびワックスを含む基材層を有する多層体 - Google Patents

Abstract

本発明は、少なくとも１つの基材層、前記基材層に直接結合する金属層および任意に前記金属層上の少なくとも１つの保護層を有する多層体であって、前記基材層が、ポリカーボネート、タルクおよび特定のワックスを混合することにより得られる組成物を含む、前記多層体に関する。得られる多層体は、光源および熱源およびディスプレイの反射体および（ハウジング）構成要素としての使用に特に適していることが示された。

Description

本発明は、少なくとも１つの基材層、前記基材層に直接結合する金属層および任意に金属層上の保護層を有する多層体に関する。前記基材層は、ポリカーボネート、タルクおよび特定のワックスを含む組成物を含む。本発明はさらに、光源および熱源の反射体および（ハウジング）構成要素等の成形品であって、追加の機能を構成要素に組み込むことができる成形品、ならびに多層体の製造方法および多層体の基材層における特定のワックスの使用に関する。

高い熱安定性および耐熱変形性のために、ポリカーボネートは、高い熱応力が期待される分野において使用される場合がある。特定のコポリカーボネート（例えば、ビスフェノールＡおよびビスフェノールＴＭＣ（１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン）をベースとするコポリカーボネート）も、耐熱変形性に優れているという理由で、これらの分野において使用されている。したがって、ポリカーボネートは、比較的高い熱応力を受けるレンズ、反射体、ランプカバーおよびハウジング等の製造にも適している。これらの用途においては、耐衝撃性等の適切な機械的特性を伴い、向上した熱伝導性および良好なまたは向上した寸法安定性（ＣＬＴＥ、下記を参照のこと）との組み合わせた、熱安定性または耐熱変形性等の高い熱特性が絶対的に必要とされる場合がほとんどである。

熱可塑性組成物は、良好な加工性および良好な機械的特性だけでなく、得られる射出成形品／押出品における良好な表面品質、ならびに良好な金属化性（metallizability）および良好な金属接着性等のさらなる要求も満たす必要がある。

金属接着と同様に反射体の用途の分野において、最も重要な付加的特徴は、実際には基材材料における、したがって、同様に反射体における熱膨張が小さいことである。熱膨張が大きい、光の集中および光の収量に悪影響を及ぼす可能性がある。反射体は、通常、光源、例えば、大量の熱を頻繁に放射する白熱灯またはＬＥＤの直接的な環境下に配置される。したがって、反射体は高い熱応力−多くの場合１２０℃以上にさらされる。このため、線熱膨張係数（ＣＬＴＥ）が最小であり、そのため寸法安定性が良好な基材材料を使用する必要がある。好ましくは、多層体の金属層は、基材層と同様の膨張特性および収縮特性を有するが、それは、そうでなければ、応力の結果として、表面の変形、その結果としての虹彩現象が生じる可能性があるからである。亀裂、虹彩および圧縮等の表面欠陥を減らすことができる。

輪郭のない透明なポリカーボネートパネルは、今日、自動車分野において反射体をカバーするために頻繁に使用されている。これにより、外側からはっきりと見える要素（例えば、反射体、副反射体、マスキングフレーム）において、高熱で低脱気した場合の気泡形成を避けるための寸法安定性、機械的強度、加工の容易性および低い製造公差と共に、表面品質への要求が高まっている。好ましくは、基材層の材料を、この種の透明なポリカーボネートパネルと射出成形により組み合わせることが可能であるべきである。

上述したように、対応する金属化部品は、高い熱安定性／熱変形耐性を備えている必要がある。したがって、機械的特性または光学的特性、例えば金属表面の品質のいずれにも低下があってはならない。

多層体の基材層を形成する材料のコストを最小限に抑えるために、場合によっては、熱可塑性樹脂を部分的に安価な充填剤で置換することにより、充填剤が使用される。所望の特性、例えば、高い難燃性または低い収縮性に従って、添加剤が添加される。しかしながら、充填剤の添加は、しばしば粗い、艶のない、または不規則な表面がもたらされ、これは、続いて金属化される（通常は湾曲した）基材層の表面品質に対する高い要求が満たされないことを意味する。具体的には、光の収量が不可欠な反射板の場合、非常に滑らかで光沢のある最大限に均一である表面をコーティングに提供する必要がある。

タルクは特に好適な充填剤である。すでに上述した充填剤の添加における一般的な問題に加えて、溶融ポリカーボネートへのタルクの添加は、最終的に、得られる成形ポリカーボネート物品の機械的特性の低下に現れるポリマー鎖の劣化につながることが知られている。

タルクの熱伝導性および市場での入手可能性が好ましいことから、充填剤タルクによるポリカーボネートの強化は、多くの用途にとって望ましい。

それにもかかわらず、適切な機械的特性を有するポリカーボネートおよびタルクを含む成形品を達成するために、成形品の製造のために安定化された組成物が使用されている。本明細書において、出発点はタルクの事前の表面処理（sizing）であり、これにより、ポリカーボネートのエステル加水分解に関与するタルクの塩基性基が化学的にマスクされ、その結果、ポリマー鎖の劣化を実質的に防止することができる。しかしながら、そのようなタルクの表面処理は、タルク充填剤が前もって行われなければならない追加の工程段階を構成する。このような追加の工程段階は、常にコストおよび時間の需要の増大と関連しており、そのため不利である。例えば、ＷＯ２０１３／１２４２３２Ａ１は、表面処理を行うことが好ましいが、多層体における充填剤としてタルクが記載されている。

ＪＰ０８−１８８７０８Ａには、３重量％〜５５重量％の無機充填剤（ガラスフレーク、金属フレーク、マイカまたはタルク）および０．０２重量％〜３重量％、好ましくは０．０３重量％〜１重量％のカルボキシル基を含むオレフィン系ワックス（１０重量部の充填剤に対して０．００６〜３．３３部のワックスに対応）またはその誘導体と共に４５重量％〜９７重量％の芳香族ポリカーボネートおよびを含む組成物が開示されている。この文献はまた、タルクが充填剤として使用される場合、ポリカーボネートの塩基性分解を回避するために、シランコーティングされた材料が使用されるべきであることを指摘している。実施例１１には、１０部のタルクに対して０．０５部のワックスを含む組成物が記載されている。しかしながら、ＪＰ０８−１８８７０８Ａは、充填剤の事前の表面処理の追加の工程をどのようにして回避することができるかについて、何の示唆も与えていない。この文献は、得られる成形品の表面品質および金属の接着については教示していないため、タルクと特定のワックスとの組み合わせの使用によるこれらの特性への影響は推測し得ない。

ＷＯ２０１３／０４５５５２Ａ１には、他の物質の中でもタルクであり得る２〜４０重量部の無機充填剤、および０．０１〜０．５重量部の無水物変性α−オレフィンターポリマーを含むポリカーボネート組成物が記載されている。ＷＯ２０１３／０４５５５２Ａ１のいくつかの実施例には、１０部のガラス繊維または石英粉に対する０．５または１．０部のワックスの使用が記載されている。実施例ではタルクは使用されていない。この文献は、タルクの使用に起因するポリカーボネートの分解について具体的な課題を教示していない。また、当業者は、表面品質（および／または表面粗さ）、金属接着またはＣＬＴＥの改善に関して、この文献からの教示を推測することはできない。

この先行技術から進んで、本発明により解決される課題は、良好な熱安定性および熱変形耐性、改善された寸法安定性、好ましくはＤＩＮ ５３７５２（１９８０−１２）に従う平行熱膨張に基づく５０ｐｐｍ／Ｋ未満および横方向熱膨張に基づく６０ｐｐｍ／Ｋ未満の低い線熱膨張係数（ＣＬＴＥ）、および改善された表面品質を有し、ならびに良好な機械的特性と共に改善された表面品質を有する多層体を提供することにある。さらに、成形多層体は熱伝導性が向上している。

同時に、多層体の基材層は、非常に好ましい方法で製造可能であるべきである。より具体的には、本発明により解決される課題は、加熱時の寸法安定性（ＣＬＴＥ）が良好であり、表面品質および金属接着が改善され、したがってこれらの特性の優れたバランスを有する多層体の基材層を提供することである。したがって、基材層は、高い熱応力を受ける少なくとも１つの金属層をさらに含む多層体の製造に特に適している。基材層の組成物はさらに、良好な流動性（剪断粘度プロファイル）および良好な機械的特性（弾性係数およびシャルピー係数）に関して良好な特性プロファイルを有するべきである。

これらの目的は、本発明の多層体、本発明の方法、光源および熱源の反射体および（ハウジング）構成要素等の本発明の成形品、および本発明の使用の提供によって達成され、これらのすべては以下に詳細に説明される。

驚くべきことに、充填剤としてのタルクと特定のワックスとの組み合わせ、および熱可塑性物質としてのポリカーボネート（以下、基材材料と呼ぶ）を含む基材層を有する多層体は、低い熱膨張および良好な機械的特性という望ましいプロファイルを有することが分かった。同時に、特に可変加熱（variothermal heating）後の表面品質が向上し、金属接着が良好であるか、好ましくは改善される。全体として、使用される組成物は良好な加工性を有し、本発明の多層体は良好な機械的特性を有する。さらに、驚くべきことに、多層体は、熱伝導性が明らかに改善されており、光源の反射体および（ハウジング）構成要素等の成形品において使用する場合には、熱負荷の分散および散逸がさらに改善されることが分かった。

また、本発明の多層体の基材材料に表面処理がされていないタルクを使用することが可能であることも分かった。特定の酸価および特定の分子量を有する特定のワックスと表面処理がされていないタルク、特にポリカーボネート溶融物への充填剤としてのタルクの添加時点から好ましくは８〜１０のアルカリ性ｐＨを有するタルクとの混合により、ポリカーボネートのエステル基の分解を低減するために十分な表面処理を達成することができる。これは、無水物変性α−オレフィンポリマーＣ）が同時に添加された場合、タルク混合物を意味するとも理解される表面処理がされていないタルクＢ）が、前処理なしでポリカーボネートＡ）に直接添加できることを意味する。タルクが表面処理されていなくても、成分Ａ）〜Ｄ）を混合する過程で、タルクＢ）の表面にワックスＣ）が十分に吸着する（「ｉｎ ｓｉｔｕの表面処理」）。したがって、この目的は、ＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５に従ってアルコール性水酸化カリウム溶液を用いた電位差滴定によって決定される酸価が少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、４０００〜４００００ｇ／モルの平均分子量Ｍｗを有する無水物変性α−オレフィンポリマーを使用することによっても達成することができ、前記平均分子量Ｍｗは、表面処理がされていないタルクが添加された組成物中のポリカーボネートの安定化のために、ポリスチレン較正を伴うオルソジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィーにより測定され、
前記表面処理されていないタルク１０重量部ごとに、０．１０〜１．４重量部、好ましくは０．３〜１．０重量部の無水物変性α−オレフィンポリマーが使用される。好ましくは、前記組成物は、衝撃改質剤として文献に記載されることがある成分Ｃ）の無水物変性α−オレフィンポリマーを除いて、ポリエステルまたはグラフトポリマーを含まず、最も好ましくは衝撃改質剤を全く含まない。従来技術に対してポリカーボネート／タルク組成物の良好な加工性、高い剛性および良好な耐衝撃性等の特性を改善することが実際に可能であることが、基材材料の特徴である。これにより、表面処理されているＢ）のタルクまたはタルク混合物の前処理の追加工程を回避することが可能となり、したがって、より安価でより効率的な方法で製造され得る組成物を提供することが可能となる。

本発明によれば、ポリカーボネートにワックスおよびタルクを添加するにもかかわらず、基材層の金属接着が悪化しないことは特に驚くべきことである。ホモポリマーとしてのポリカーボネートは、すでに全体的に非常に良好な金属接着性を有する。したがって、成分Ｂ）およびＣ）の添加がこれらの特性にわずかな影響しか及ぼさないことは驚くべきことである。

同時に、ワックスを、高い耐熱変形性を有するコポリカーボネート、例えば、ビスフェノールＡとビスフェノールＴＭＣとをベースとするコポリカーボネートに添加することにより、同様に基材層の特性に関して良好な結果が得られることも驚くべきことである。特定のワックスの添加は一般にこれらのコポリカーボネートの熱安定性または耐熱変形性を低下させることから、当業者は多層体の基材層に対するこのような添加を考慮しないであろう。しかしながら、良好な熱安定性および耐熱変形性、加熱時の寸法安定性（ＣＬＴＥ）、改善された表面品質、良好な、好ましくは改善された金属接着性が同時に良好な機械的特性と共に達成された、全体的に良好な特性プロファイルを得ることが可能であった。したがって、このようにして得られた基材層は、コポリカーボネート、特にビスフェノールＴＭＣを含むコポリカーボネートを使用しても、ここに記載される多層体に良好に適している。

タルク含有熱可塑性成形化合物のＣＬＴＥの既知の異方性にもかかわらず、本発明で説明する多層体は、熱膨張が全体的に低いレベルまで低減され、多層体が高い表面品質を備えるため、反射体および他の光学要素等の光の高精度部品に使用することができる。

したがって、本発明は、
Ｉ）基材層（Ｓ）、
ＩＩ）前記基材層に直接結合する金属層（Ｍ）および
ＩＩＩ）任意に、前記金属層上の保護層（Ｐ）
を含む多層体であって、
前記基材層は、成分Ａ）〜Ｄ）を混合することにより得られる組成物を含み、
Ａ）ポリカーボネートであり、
Ｂ）は、中央粒径Ｄ５０が０．０１〜９．５μｍである表面処理されていないタルクであり、前記粒径Ｄ５０は沈降分析によって決定され、
Ｃ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５に従ってアルコール性水酸化カリウム溶液を用いた電位差滴定によって決定される、少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜４００００ｇ／モルの平均分子量Ｍｗを有する少なくとも１つの無水物変性α−オレフィンポリマーであり、前記平均分子量Ｍｗは、ポリスチレン較正を伴うオルソジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィーによって決定され、
任意にＤ）成分Ｂ）の一部は、粒径Ｄ５０が８００μｍ未満である膨張黒鉛または該膨張黒鉛と非膨張黒鉛との混合物およびさらなる充填剤としての窒化ホウ素からなる群から選択される少なくとも１つの充填剤で置換されてもよく、黒鉛の場合、成分Ｂ）の量の８重量部までが置換されてもよく、窒化ホウ素の場合、成分Ｂ）の量の１５重量部までが置換されてもよく、
前記成分Ｃ）と混合する前の前記成分Ｂ）およびＣ）の量は、成分Ｂ）の１０重量部ごとに、０．１０〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに調整され、前記組成物はグラフトポリマーおよびポリエステルを含まない。本発明の文脈における成分Ｃ）は、文献において言及されるような「衝撃改質剤」ではない。

層Ｉ）とＩＩ）とは直接結合している。したがって、層Ｉ）とＩＩ）との間に追加の層は存在しない。しかしながら、これは、金属化前の層Ｉのプラズマ前処理を除外するものではない。

本発明の文脈において、「混合」という用語は、好ましくは、成分Ａ）〜Ｄ）の「接触」を意味する。好ましくは、この目的のために機械的補助が使用される。混合は、成分Ａ）が少なくとも部分的に溶融する温度で行われる。混合は、好ましくは、２５０℃〜３５０℃の範囲の温度で行われる。実質的にビスフェノールＡをベースとするポリカーボネートの場合、２６０℃〜３１０℃の温度が特に好ましい。ここで「実質的に」とは、使用されるジフェノールの総量に対して、好ましくは少なくとも９０重量％、さらに好ましくは少なくとも９５重量％、最も好ましくは少なくとも９８重量％のビスフェノールＡの割合を意味する。例えば、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンから選択されるジフェノール、以下に示す式（Ｉ）、（ＩＩ）および／または（ＩＩＩ）のジフェノールとのコポリカーボネート、および／またはまたはシロキサン含有コポリカーボネートの場合、温度は、好ましくは２８０℃〜３５０℃の範囲である。混合は、通常の配合ユニットで行うことができる。スクリュー押出機、リング押出機または（共）ニーダーが好ましい。

基材層Ｉ
成分Ａ）
成分Ａ）は、少なくとも１つのポリカーボネートである。したがって、成分Ａ）として混合物を使用することも可能である。本発明の目的のために、ポリカーボネートはホモポリカーボネートまたはコポリカーボネートのいずれかであり；ポリカーボネートは、知られているように、直線状または分岐状であり得る。好ましくは、少なくとも１つのポリカーボネートは芳香族ポリカーボネートである。コポリカーボネートはまた、シロキサン含有ポリカーボネートを意味すると理解される。

ポリカーボネートは、ジフェノール、炭酸誘導体、および任意に連鎖停止剤および分岐剤から既知の方法で調製される。ホモポリカーボネートの場合、１つのジフェノールのみが使用され、コポリカーボネートの場合、２つ以上のジフェノールが使用される。本発明におけるコポリカーボネートの調製のために、使用されるジフェノールの総量に対して、ヒドロキシアリールオキシ末端基を有するポリジオルガノシロキサンを１％〜２５重量％、好ましくは２．５％〜２５重量％を使用することも同様に可能である。これらは公知であり（例えば、ＵＳ３４１９６３４Ａ）、文献から公知の工程により調製することができる。同様に、ポリジオルガノシロキサン含有コポリカーボネートが適しており；ポリジオルガノシロキサン含有コポリカーボネートの調製は、例えば、ＤＥ−Ａ３３３４７８２に記載されている。

ポリカーボネートは、例えば、ジフェノールとハロゲン化カルボニル、好ましくはホスゲン、および／またはジカルボニルジハライド、好ましくは芳香族ジカルボニルジハライド、好ましくはベンゼンジカルボニルジハライドとの、界面過程（interfacial process）により、任意に連鎖停止剤および任意に三官能性または三官能性を超える分岐剤を使用する反応により調製される。別の可能性は、ジフェノールと、例えば、炭酸ジフェニルとの反応を介した溶融重合工程による調製である。

ポリカーボネートの調製に好適なジフェノールは、例えば、ヒドロキノン、レゾルシノール、ジヒドロキシジフェニル、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホキシド、α，α’−ビス（ヒドロキシフェニル）ジイソプロピルベンゼン、イサチン誘導体またはフェノールフタレイン誘導体から誘導されるフタルイミジン、および関連する環アルキル化化合物、環アリール化化合物および環ハロゲン化化合物である。

好ましいジフェノールは、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ジメチルビスフェノールＡ、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，４−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、およびジフェノール（Ｉ）〜（ＩＩＩ）の群からの少なくとも１つから選択される

［式中、Ｒ’は、それぞれの場合において、Ｃ_１−〜Ｃ_４−アルキル、アラルキルまたはアリール、好ましくはメチルまたはフェニル、最も好ましくはメチルである］。

特に好ましいジフェノールは、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ジメチルビスフェノールＡおよび式（Ｉ）、（ＩＩ）および／または（ＩＩＩ）のジフェノールからなる群からの少なくとも１つから選択される。

これらおよび他の好適なジフェノールは、例えば、ＵＳ−Ａ３０２８６３５、ＵＳ−Ａ２９９９８２５、ＵＳ−Ａ３１４８１７２、ＵＳ−Ａ２９９１２７３、ＵＳ−Ａ３２７１３６７、ＵＳ−Ａ４９８２０１４およびＵＳ−Ａ２９９９８４６に、ＤＥ−Ａ１５７０７０３、ＤＥ−Ａ２０６３０５０、ＤＥ−Ａ２０３６０５２、ＤＥ−Ａ２２１１９５６およびＤＥ−Ａ３８３２３９６に、ＦＲ−Ａ１５６１５１８に、モノグラフ「Ｈ． Ｓｃｈｎｅｌｌ， Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ， Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ １９６４」、ならびにＪＰ−Ａ６２０３９／１９８６、ＪＰ−Ａ６２０４０／１９８６およびＪＰ−Ａ１０５５５０／１９８６に記載されている。

好適な炭酸誘導体の例としては、ホスゲンまたは炭酸ジフェニルが挙げられる。

本発明において使用されるポリカーボネートの調製において使用され得る好適な連鎖停止剤は、モノフェノールである。好適なモノフェノールは、例えば、フェノール自体、クレゾール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール等のアルキルフェノール、クミルフェノールおよびそれらの混合物である。

好適な連鎖停止剤は、直線状または分岐状のＣ_１−〜Ｃ_３０−アルキル基によって一置換または多置換された、好ましくは非置換またはｔｅｒｔ−ブチル置換されたフェノールである。特に好適な連鎖停止剤は、フェノール、クミルフェノールおよび／またはｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールである。

使用される連鎖停止剤の量は、それぞれの場合において使用されるジフェノールのモルに対して、好ましくは０．１〜５モル％である。連鎖停止剤は、炭酸誘導体との反応前、反応中または反応後に添加することができる。

好適な分岐剤は、ポリカーボネート化学において公知の三官能性または三官能性を超える化合物、具体的には３つ以上のフェノール性ＯＨ基を有する化合物である。

好適な分岐剤の例としては、１，３，５−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリ（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノール、２，６−ビス（２−ヒドロキシ−５’−メチルベンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）プロパン、テトラ（４−ヒドロキシフェニル）メタン、テトラ（４−（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノキシ）メタンおよび１，４−ビス（（４’，４’’−ジヒドロキシトリフェニル）メチル）ベンゼンおよび３，３−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロインドールが挙げられる。

任意に使用される分枝剤の量は、それぞれの場合において使用されるジフェノールのモルに対して、好ましくは０．０５モル％〜２．００モル％である。

分岐剤は、最初に水性アルカリ相でジフェノールおよび連鎖停止剤を充填するか、またはホスゲン化の前に有機溶媒に溶解して添加することができる。エステル交換過程の場合、分岐剤はジフェノールと共に使用される。

ポリエステルカーボネートを含む、本発明において使用するためのポリカーボネートの好ましい製造様式は、既知の界面過程および既知の溶融エステル交換過程である（例えば、ＷＯ２００４／０６３２４９Ａ１、ＷＯ２００１／０５８６６Ａ１、ＷＯ２０００／１０５８６７、ＵＳ−Ａ５，３４０，９０５、ＵＳ−Ａ５，０９７，００２、ＵＳ−Ａ５，７１７，０５７を参照）。

前者の場合、使用される酸誘導体は、好ましくはホスゲンおよび任意に二塩化ジカルボニルであ；後者の場合、それらは、好ましくは炭酸ジフェニルおよび任意にジカルボン酸ジエステルである。ポリカーボネート調製またはポリエステルカーボネート調製のための触媒、溶媒、後処理、反応条件等が記載されており、両方の場合について十分な程度に知られている。

特に好ましいポリカーボネートは、ビスフェノールＡをベースとするホモポリカーボネート、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンをベースとするホモポリカーボネート、および２つのモノマーであるビスフェノールＡと１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンとをベースとするコポリカーボネートである。同様に好ましいのは、上記のようなシロキサン含有ポリカーボネートであり、より好ましくは、モノマー単位としてビスフェノールＡを有するジメチルシロキサンから形成される。

熱可塑性芳香族ポリエステルカーボネートを含む熱可塑性ポリカーボネートは、好ましくは、ゲル透過クロマトグラフィーによって測定される平均分子量Ｍｗが１５０００ｇ／モル〜４００００ｇ／モル、より好ましくは１８０００ｇ／モル〜３３０００ｇ／モル、より一層好ましくは２２０００ｇ／モル〜３２０００ｇ／モル、最も好ましくは２３０００ｇ／モル〜２５０００ｇ／モルである。較正は、ドイツのＰＳＳ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｔａｎｄａｒｄｓ Ｓｅｒｖｉｃｅ ＧｍｂＨ社製の既知のモル質量分布の直線状ポリカーボネート（ビスフェノールＡとホスゲンから形成される）を用いて、レバークーゼンのＣｕｒｒｅｎｔａ ＧｍｂＨ ＆ Ｃｏ． ＯＨＧ社からの方法である２３０１−０２５７５０２−０９Ｄ（２００９、ドイツ語）による較正により行われる。溶離液はジクロロメタンである。架橋スチレン−ジビニルベンゼン樹脂のカラムの組み合わせ。分析カラムの直径：７．５ｍｍ；長さ：３００ｍｍ。カラム材質の粒子サイズ：３μｍ〜２０μｍ。溶液の濃度：０．２重量％。流速：１．０ｍｌ／分、溶液の温度：３０℃。屈折率（ＲＩ）検出器を使用した検出。

熱可塑性ポリカーボネートは、ＩＳＯ １１３３−１：２０１２−０３（３００℃、１．２ ｋｇ）により決定される、２〜４０ｃｍ^３／１０分、好ましくは３〜３８ｃｍ^３／１０分、より好ましくは５〜３６ｃｍ^３／１０分のＭＶＲ（メルトボリュームフローレート）を有する。

シロキサン含有ポリカーボネート（以下、ＳｉＣｏＰＣとも呼ばれる）は、以下の構造単位を有するブロック共縮合物を指す：

［式中、Ｒ_１は、二価の置換または非置換の芳香族基、二価の直鎖状または環状の脂肪族基であるか、
または、構造単位（１）は単位の混合物であり、Ｒ_１は、二価の置換または非置換の芳香族基であるか、またはＲ_１は、二価の直鎖状または環状の脂肪族基である。使用される式（３）のジフェノールの合計重量％に対する芳香族のＲ_１基の割合は６０％〜１００重量％であり、脂肪族の基の割合は０％〜４０重量％である］、
および、

［式中、Ｒ_２は独立して、直鎖状または分岐状の脂肪族基、好ましくはＣ_１−〜Ｃ_１２−アルキル、より好ましくはＣ_１−〜Ｃ_４−アルキル、特にメチルであるか、または置換または非置換の芳香族基、好ましくはフェニルである］。

非常に特に好ましい構造単位（２）は、ジメチルシロキサン単位、ジフェニルシロキサン単位、メチル／フェニルシロキサン単位、またはジメチルシロキサン単位とジフェニルシロキサン単位との混合物である。

構造単位（１）において、Ｒ_１は、好ましくは式（３）に対応するジヒドロキシアリール化合物から誘導される：

［式中、Ｚは６〜３０個の炭素原子を有し、１つ以上の芳香環を有していてもよく、置換されていてもよく、脂肪族基またはアルキルアリールまたはヘテロ原子を架橋要素として含んでいてもよい芳香族基である］。

好ましくは、式（３）のＺは、式（３ａ）の基である

［式中、
Ｒ６およびＲ７は独立して、Ｈ、Ｃ_１−〜Ｃ_１８−アルキル、Ｃ_１−〜Ｃ_１８−アルコキシ、ＣｌまたはＢｒ等のハロゲン、またはそれぞれの場合において置換されたアリールまたはアラルキル、好ましくは独立して、ＨまたはＣ_１−〜Ｃ_１２−アルキル、より好ましくはＨまたはＣ_１−〜Ｃ_８−アルキル、最も好ましくは独立して、Ｈまたはメチルであり、かつ、
Ｘは、ヘテロ原子を有するさらなる芳香環と縮合していてもよい−ＣＯ−、−Ｏ−、−Ｓ−、Ｃ_１−〜Ｃ_６−アルキレン、Ｃ_２−〜Ｃ_５−アルキリデン、Ｃ_６−〜Ｃ_１０−シクロアルキリデン、またはＣ_６−〜Ｃ_１２−アリーレンである］。

好ましくは、ＸはＣ_１−〜Ｃ_５−アルキレン、Ｃ_２−〜Ｃ_５−アルキリデン、Ｃ_６−〜Ｃ_９−シクロヘキシリデン、−Ｏ−、ＳＯ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ_２−、より好ましくはイソプロピリデン、３，３，５−トリメチルシクロヘキシリデンまたは−Ｏ−、特にイソプロピリデンである。

本発明においてＳｉＣｏＰＣの製造に好適な式（３）のジフェノールの例としては、ヒドロキノン、レゾルシノール、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホキシド、α，α’−ビス（ヒドロキシフェニル）ジイソプロピルベンゼン、ならびにそれらのアルキル化化合物、環アルキル化化合物および環ハロゲン化化合物が挙げられる。

式（３）のさらに好ましいジフェノールは、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルプロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルエタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，３−ビス［２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−プロピル］ベンゼン（ビスフェノールＭ）、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，４−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，３−ビス［２−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−プロピル］ベンゼン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンおよび１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンである。

式（３）の特に好ましいジフェノールは、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ＢＰＡ）、ヒドロキノン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンおよび２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパンである。

これらおよびさらなる好適なジフェノールは市販されており、例えば、「Ｈ． Ｓｃｈｎｅｌｌ， Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ， Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ １９６４， ｐ．２８ ｆｆ；ｐ．１０２ｆｆ」および「Ｄ． Ｇ． Ｌｅｇｒａｎｄ， Ｊ． Ｔ． Ｂｅｎｄｌｅｒ， Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｋｅｒ Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ ２０００， ｐ． ７２ ｆｆ」に記載されている。

一つの実施形態において、シロキサンブロックは、以下の構造（４）を有し得る

［式中、Ｒ_２は上記で定義される通りであり、
ｎは、１０〜４００、好ましくは１０〜１００、より好ましくは１５〜５０の平均数であり、
ｋは０または１であり、
Ｒ_３は独立して、以下の構造要素（５）または（６）を含む

［式中、Ｒ_４は独立して、水素、ハロゲン、および／またはそれぞれの場合においてＣ_１〜Ｃ_１０、好ましくはＣ_１〜Ｃ_４の直鎖状または分岐状の非置換または一置換〜四置換のアルキル基またはアルコキシ基であり、アルキル基およびアルコキシ基は、好ましくは非置換であり、Ｒ_４は、特に好ましくは水素であり、
ｅは０または２〜１２、好ましくは２〜６の自然数であり、ｅが０の場合、ｋは１である］；
または、式（６）の構造要素

［式中、Ｒ６、Ｒ７およびＸは、式（３ａ）について定義される通りである］］。

例えば、そして好ましくは、シロキサンブロックは、以下の構造を含み得る：

［式中、式（７）および（８）におけるａは、１０〜４００、好ましくは１０〜１００、より好ましくは１５〜５０の平均数である］。

さらなる実施形態において、上記のシロキサンブロックは、テレフタル酸またはイソフタル酸を介して単一または複数で結合されて、例として示される以下の構造要素を形成することができる：

［式中、ｐは０または１であり、
Ｒ_２、Ｒ_３、ｎおよびｋは、構造要素（４）についての上記で定義される通りである］。

ポリカーボネートとの反応、またはホスゲンもしくはジアリールカーボネートを伴う式（３）もしくは（３ａ）のジフェノールとの反応のための対応するシロキサンブロックは、それぞれ末端フェノール性ＯＨ基、すなわち

を有し、式は、酸素原子−Ｒ_３で継続されており：

式の長さのため、式（９）は分割されており：式（９−２）は式（９−１）の続きであり、式中、Ｒ_２、Ｒ_３、ｎ、ｋおよびｐは、構造要素（９）について定義される通りである。

好ましいシロキサンブロックは、ヒドロキシアリール末端ポリシロキサンであり、式（１０）に対応する

一般式（１０）において、Ｒ^５は水素またはＣ_１−〜Ｃ_４−アルキル、Ｃ_１−〜Ｃ_４−アルコキシ、好ましくは水素またはメチル、メチルオキシ、より好ましくは水素である。

Ｒ^６およびＲ^７は独立して、アリール、好ましくはフェニル、Ｃ_１−〜Ｃ_４−アルキル、好ましくはメチル、特にメチルである。

Ｙは単結合、−ＣＯ−、−Ｏ−、Ｃ_１−〜Ｃ_５−アルキレン、Ｃ_２−〜Ｃ_５−アルキリデン、またはＣ_１−〜Ｃ_４−アルキルで一置換または多置換されていてもよいＣ_５−〜Ｃ_６−シクロアルキリデン基、好ましくは単結合、−Ｏ−、イソプロピリデン、またはＣ_１−〜Ｃ_４−アルキルで一置換または他置換されていてもよいＣ_５−〜Ｃ_６−シクロアルキリデン、特にイソプロピリデンである。

Ｖは酸素、Ｃ_１−〜Ｃ_６−アルキレンまたはＣ_２−〜Ｃ_５−アルキリデン、好ましくは単結合、酸素、Ｃ_３−アルキレン、特に酸素またはイソプロピリデンである。

Ｗは、単結合、Ｓ、Ｃ_１−〜Ｃ_６−アルキレンまたはＣ_２−〜Ｃ_５−アルキリデン、好ましくは単結合、Ｃ_３−アルキレンまたはイソプロピリデンであり、ｑが１である場合、Ｗは単結合ではない。

ｐおよびｑはそれぞれ独立して０または１である。

ｏは、繰り返し単位の平均数であり、１０〜４００、好ましくは１０〜１００、より好ましくは１５〜５０であり、かつ、ｍは１〜１０、好ましくは１〜６、より好ましくは１．５〜５の平均数である。

式（１１）および（１２）のシロキサンが特に好ましい

［式中、Ｒ１はＨ、Ｃｌ、ＢｒまたはＣ_１−Ｃ_４−アルキル、好ましくはＨまたはメチル、特に好ましくは水素であり、
Ｒ２はアリールまたはＣ_１−〜Ｃ_４−アルキル、好ましくはメチルであり、
Ｘは単結合、−ＳＯ_２−、−ＣＯ−、−Ｏ−、−Ｓ−、Ｃ_１−〜Ｃ_６−アルキレン、Ｃ_２−〜Ｃ_５−アルキリデン、またはヘテロ原子を有するさらなる芳香環と縮合していてもよいＣ_６−〜Ｃ_１２−アリーレンである］。

好ましくは、Ｘは単結合、イソプロピリデン、３，３，５−トリメチルシクロヘキシリデンまたは酸素であり、最も好ましくはイソプロピリデンであり、
ｎは１０〜４００、好ましくは１０〜１００、より好ましくは１０〜５０の平均数であり、
ｍは１〜１０、好ましくは１〜６、特に好ましくは１．５〜５の平均数である。シロキサンブロックの分子量は３０００ｇ／モル〜２００００ｇ／モル、好ましくは３５００ｇ／モル〜１５０００ｇ／モルであり、上記のように、標準としてジフェノールとしてビスフェノールＡからのポリカーボネートを用いて、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって決定される。

シロキサンブロックの調製は基本的には公知であり、それらは、例えば、ＵＳ２０１３／０２６７６６５Ａ１に記載されているような工程によって調製することができる。

ポリカーボネートの製造も同様に公知である。ポリカーボネートは、ジフェノール、炭酸誘導体、および任意に連鎖停止剤および分岐剤から公知の方法により調製される。

ポリカーボネートの製造の詳細は、過去約４０年間、多くの特許明細書に記載されている。ここでは、単に例としてＳｃｈｎｅｌｌ， “Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ”， Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｒｅｖｉｅｗｓ， Ｖｏｌｕｍｅ ９， Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ， Ｌｏｎｄｏｎ， Ｓｙｄｎｅｙ １９６４、Ｄ． Ｆｒｅｉｔａｇ， Ｕ． Ｇｒｉｇｏ， Ｐ． Ｒ． Ｍｕｌｌｅｒ， Ｈ． Ｎｏｕｖｅｒｔｎｅ’， ＢＡＹＥＲ ＡＧ， “Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ” ｉｎ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ， Ｖｏｌｕｍｅ １１， Ｓｅｃｏｎｄ Ｅｄｉｔｉｏｎ， １９８８， ｐａｇｅｓ ６４８−７１８、および最後にＤｒｅｓ． Ｕ． Ｇｒｉｇｏ， Ｋ． Ｋｉｒｃｈｎｅｒ ａｎｄ Ｐ． Ｒ． Ｍｕｌｌｅｒ “Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ ［Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ］” ｉｎ Ｂｅｃｋｅｒ／Ｂｒａｕｎ， Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ ［Ｐｌａｓｔｉｃｓ ｈａｎｄｂｏｏｋ］， Ｖｏｌｕｍｅ ３／１， Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ， Ｐｏｌｙａｃｅｔａｌｅ， Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ， Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅｅｓｔｅｒ ［Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ， ｐｏｌｙａｃｅｔａｌｓ， ｐｏｌｙｅｓｔｅｒｓ， ｃｅｌｌｕｌｏｓｅ ｅｓｔｅｒｓ］， Ｃａｒｌ Ｈａｎｓｅｒ Ｖｅｒｌａｇ Ｍｕｎｉｃｈ， Ｖｉｅｎｎａ １９９２， ｐａｇｅｓ １１７−２９９に言及する。

ポリカーボネートの好ましい調製方法は、既知の界面過程および既知の溶融エステル交換過程である（例えば、ＷＯ２００４／０６３２４９Ａ１、ＷＯ２００１／０５８６６Ａ１、ＷＯ２０００／１０５８６７、ＵＳ−Ａ５，３４０，９０５、ＵＳ５，０９７，００２、ＵＳ−Ａ５，７１７，０５７）。

ＳｉＣｏＰＣ中のシロキサンブロックの含有量は、それぞれの場合について使用したシロキサンブロックおよびポリカーボネートブロックに対して０％より多く、好ましくは０．５重量％〜４０重量％、好ましくは１重量％〜２０重量％、特に好ましくは２重量％〜１５重量％、最も好ましくは２重量％〜１０重量％である。同様に、ブロック共縮合物中のポリカーボネートブロックの割合は、６０重量％〜１００重量％未満（好ましくは９９．５重量％）、好ましくは９９重量％〜８０重量％、特に好ましくは９８重量％〜８５重量％、最も好ましくは９８重量％〜９０重量％である。

上記のシロキサンブロックは、好ましくは１５０００〜２７０００ｇ／モル、特に好ましくは１７０００〜２７０００ｇ／モル、特に好ましくは１８０００〜２６５００ｇ／モルの分子量（上記のように、標準としてＢＰＡポリカーボネートを使用したＧＰＣにより測定される）を有するポリカーボネートと反応させる。

ポリカーボネートを製造するためのジフェノールは、上記の構造単位（３）である。

本発明において、それぞれの成分（シロキサンブロックおよびポリカーボネートブロック）は、反応性押出し工程により反応させるか、あるいは、シロキサンブロックと式（３）のジフェノールとを、既知の界面過程によりホスゲンまたはジアリールカーボネートと反応させる。文献には、このポリカーボネート合成工程についてさまざまな説明がある：例として、Ｈ． Ｓｃｈｎｅｌｌ， Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ， Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｒｅｖｉｅｗｓ， ｖｏｌ． ９， Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ １９６４ ｐ． ３３ ｆｆ．、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｒｅｖｉｅｗｓ， ｖｏｌ． １０， “Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ ｂｙ Ｉｎｔｅｒｆａｃｉａｌ ａｎｄ Ｓｏｌｕｔｉｏｎ Ｍｅｔｈｏｄｓ”， Ｐａｕｌ Ｗ． Ｍｏｒｇａｎ， Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ １９６５， ｃｈ． ＶＩＩＩ， ｐ． ３２５、Ｄｒｅｓ． Ｕ． Ｇｒｉｇｏ， Ｋ． Ｋｉｒｃｈｅｒ ａｎｄ Ｐ． Ｒ． Ｍｕｌｌｅｒ “Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ” ｉｎ Ｂｅｃｋｅｒ／Ｂｒａｕｎ， Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ， ｖｏｌｕｍｅ ３／１， Ｐｏｌｙｃａｒｂｏｎａｔｅ， Ｐｏｌｙａｃｅｔａｌｅ， Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ， Ｃｅｌｌｕｌｏｓｅｅｓｔｅｒ， Ｃａｒｌ Ｈａｎｓｅｒ Ｖｅｒｌａｇ Ｍｕｎｉｃｈ， Ｖｉｅｎｎａ， １９９２， ｐ． １１８−１４５およびＥＰ−Ａ０５１７０４４に言及する。界面過程におけるポリオルガノシロキサンの変換は、例えば、ＵＳ３８２１３２５Ａに記載されている。

ＳｉＣｏＰＣは、例えば、ＷＯ２０１５／０５２１１０Ａ１に記載されているように、反応押出し工程により調製することができる。

成分Ｂ）
本発明によれば、表面処理されていないタルクが成分Ｂ）として使用される。これは、タルクが成分Ａ）と混合される前に表面処理されないことを意味する。

本発明の文脈におけるタルクは、好ましくは、実質的に同じ化学組成、粒径、多孔度および／またはＢＥＴ表面積のタルク、またはタルク混合物である。

タルクは一般に層状ケイ酸塩である。これは、一般的な化学組成Ｍｇ_３［Ｓｉ_４Ｏ_１０（ＯＨ）_２］を有するケイ酸マグネシウム水和物として記載され得る。しかしながら、タルクの種類によって不純物が異なるため、この一般的な組成とは異なる場合がある。

本発明において、タルクまたはタルク混合物は、成分Ａ）およびＣ）への添加の時点で表面処理されていない。本発明の文脈において、表面処理は、表面におけるタルク以外の分子、特にＭｇ_３［Ｓｉ_４Ｏ_１０（ＯＨ）_２］の制御された（化学吸着または物理吸着）濃縮であると考えられる。したがって、表面処理されていないタルクは、表面非処理タルクであり、目的の粒径を有するタルク粒子が回収され、任意に圧縮された後に、好ましくは、タルクが化学吸着または物理吸着による制御された方法によってタルクの表面を改質するさらなる処理工程を受けていないことを意味する。しかしながら、これは、タルクの表面が、特にｐＨとの関係においてその特性を大幅に失うことがない限り、タルクのさらなる処理中に表面の一部に不純物、ほこりまたは同様の粒子が意図せずに付着することを排除するものではない。本発明において、タルクは、成分Ｃ）との混合によってのみ表面処理される。

好ましくは、タルクは８〜１０、より好ましくは８．５〜９．８、より一層好ましくは９．０〜９．７のｐＨを有し、ｐＨはＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５に従って決定される。ＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５では、分析対象の固体の分散を改善するためにエタノールまたはその他の有機溶媒を添加する選択肢についても言及されていることに注意するべきである。本発明によれば、ＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５に従ってｐＨを決定するためにのみ蒸留水を使用することが好ましい。

成分Ｂ）は、好ましくは０．２重量％〜２．５重量％、より好ましくは０．３重量％〜２．３重量％、最も好ましくは０．３重量％〜２．０重量％の酸化鉄（ＩＩ）および／または酸化鉄（ＩＩＩ）含有量を有する。この含有量は、好ましくは、Ｘ線蛍光または原子吸収分光法によって測定される。タルク中の酸化鉄含有量は、ポリカーボネートの分解の程度に影響を与えることが分かっている。本発明により特定される酸化鉄含有量の範囲内で、ポリカーボネートの分解の減少に関して特に良好な結果が達成された。

同様に、好ましくは、成分Ｂ）は０．０１重量％〜０．５重量％、より好ましくは０．０５重量％〜０．４８重量％、最も好ましくは０．１５重量％〜０．４５重量％の酸化アルミニウム含有量を有する。

成分Ｂ）の中央粒径Ｄ５０は０．０１〜９．５μｍ、好ましくは０．２５〜８．００μｍ、より好ましくは０．５〜６．００μｍ、最も好ましくは０．５μｍ〜３．０μｍであり、粒径Ｄ５０は沈降分析によって決定される。中央値Ｄ５０とは、粒子の５０％が規定値よりも小さい平均粒径を意味することが当業者により理解される。好ましくは、粒径Ｄ５０は、ＩＳＯ１３３１７−３：２００１に従って決定される。

成分Ｂ）は、好ましくは７．５〜２０．０ｍ^２／ｇ、より好ましくは９．０〜１５．０ｍ^２／ｇ、最も好ましくは９．５〜１４．０ｍ^２／ｇのＢＥＴ表面積を有する。ガス吸着によるブルナウアー、エメットおよびテラーによる表面積の決定は、それ自体が当業者に公知である。好ましくは、成分Ｂ）のＢＥＴ表面積は、ＩＳＯ４６５２：２０１２に従って決定される。この好ましいＢＥＴ表面積は、より好ましくは、上記のタルクの中央粒径Ｄ５０に関連している。そのような組み合わせの場合、本発明において使用される成分Ｂ）は、本発明において使用される成分Ｃ）に対して最適化されることが見出されている。成分Ｃ）の特定の酸価およびモル質量は、特にこれらの条件下でのタルクの細孔がワックスＣ）にも利用しやすいため、成分Ｂ）によって引き起こされるポリカーボネートの分解を最小限に抑えることが可能となる。

より好ましくは、タルクは、≧９６重量％、より好ましくは≧９７重量％、最も好ましくは≧９８重量％の含有量を有する。

同様に、タルクは、１０５０℃において５．０重量％〜７．０重量％、より好ましくは５．２〜６．５重量％、最も好ましくは５．３〜６．２重量％の強熱減量（ignition loss）を有することが好ましい。強熱減量は、ＤＩＮ５１０８１：２００２によって決定されることが好ましい。

成分Ｂ）のタルクまたはタルク混合物は、好ましくは圧縮された形態である。

成分Ｃ）
本発明の文脈における成分Ｃ）は、少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価および４０００〜４００００ｇ／モルの平均分子量Ｍｗを有する無水物変性α−オレフィンポリマーである。これは、成分Ｃ）の特徴を満たす様々なポリマーの混合物であってもよい。

α−オレフィンポリマーは、好ましくはエチレン、１−プロペン、１−ブテン、１−イソブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセンおよびこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの単位を含む。より好ましくは、α−オレフィンポリマーは、エチレン、１−プロペン、１−オクテンからなる群から選択される少なくとも１つの単位を含む。

変性のためのさらなる単位としての好ましい無水物は、好ましくは無水マレイン酸、無水フタル酸、無水フマル酸、無水イタコン酸からなる群から選択される少なくとも１つから選択される不飽和カルボン酸無水物である。無水マレイン酸が特に好ましい。

無水物変性α−オレフィンポリマーは、好ましくはゴムを含まない。

好ましくは、α−オレフィンポリマーは（成分Ｃ）を含む
Ｃａ）９０．０重量％〜９８．０重量％、好ましくは９２．０重量％〜９７．５重量％、より好ましくは９４．０重量％〜９７．０重量％のα−オレフィンポリマー、および
Ｃｂ）２．０重量％〜１０．０重量％、好ましくは２．５重量％〜８．０重量％、より好ましくは３．０重量％〜６．０重量％の無水物。

α−オレフィンポリマーのオレフィン部分Ｃａ）は、好ましくは、
エチレン含有量が８０．０重量％〜９６．０重量％、好ましくは８４．０重量％〜９２．０重量％であり、
プロピレン含有量が２．０重量％〜１０．０重量％、好ましくは４．０重量％〜８．０重量％であり、かつ、
オクテン含有量が２．０重量％〜１０．０重量％、好ましくは４．０重量％〜８．０重量％であることにより特徴付けられる。

同様に、好ましくは、α−オレフィンポリマーのオレフィン部分Ｃａ）は、プロピレンおよび／またはエチレンからなる。さらに好ましくは、α−オレフィンポリマーのオレフィン部分Ｃａ）は、プロピレンからなる。

本発明において使用される成分Ｃ）のワックスの酸価は、少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇである。好ましくは、酸価は３０〜１１０ｍｇＫＯＨ／ｇ、より好ましくは４０〜９５ｍｇＫＯＨ／ｇである。酸価は、ＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５に従いアルコール性水酸化カリウム溶液を用いた電位差滴定により、Ｃｕｒｒｅｎｔａ ＧｍｂＨ社によって決定された。

無水物変性α−オレフィンポリマーの平均分子量Ｍｗは、４０００〜４００００ｇ／モル、好ましくは４０００〜３２０００ｇ／モル、より好ましくは４８００〜２５０００ｇ／モルである。分子量Ｍｗは、ポリスチレン較正を伴うオルトジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィーによって測定される。本明細書において示される値は、二重測定の平均であることが好ましい。

好ましくは、４０００〜１００００ｇ／モルのより小さな分子量の場合、酸価は３０〜６５ｍｇ、より好ましくは４０〜６０ｍｇＫＯＨ／ｇである。より好ましくは、それぞれの場合において特定される酸価３０ｍｇ〜６５ｍｇまたは４０〜６０ｍｇＫＯＨ／ｇに対する分子量は、４５００〜８０００ｇ／モル、特に５０００〜７０００ｇ／モルである。

好ましくは、１２０００〜４００００ｇ／モルのより大きな分子量の場合、酸価は３０〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇ、より好ましくは３５〜９５ｍｇＫＯＨ／ｇである。より好ましくは、それぞれの場合において特定される酸価３０ｍｇ〜１００ｍｇまたは３５〜９５ｍｇＫＯＨ／ｇに対する分子量は、１２０００〜３２０００ｇ／モル、特に１５０００〜２５０００ｇ／モル、最も好ましくは１７５００〜２３０００ｇ／モルである。

上記のワックスＣ）の（最小）酸価およびモル質量の組み合わせは、特に、本発明の組成物から製造される成形品の多軸耐衝撃性を最適化するために特に適切である。

成分Ｄ
任意の成分Ｄ）として、有用なさらなる充填剤は、単独の膨張黒鉛、または非膨張黒鉛および／または窒化ホウ素との混合物である。

膨張黒鉛：
黒鉛は、成分Ｄとして、好ましくは単独の膨張黒鉛、または非膨張黒鉛との混合物として、より好ましくは単独の膨張黒鉛として使用される。

膨張黒鉛では、黒鉛の個々の底面は、黒鉛の体積が好ましくは２００〜４００倍に増加する特別な処理によって隔てられている。膨張黒鉛の製造は、特に文献ＵＳ１，１３７，３７３Ａ、ＵＳ１，１９１，３８３ＡおよびＵＳ３，４０４，０６１Ａに記載されている。

以下、非膨張黒鉛であることを明示的に言及しない限り、黒鉛は膨張黒鉛を意味すると理解される。

黒鉛は、組成物において、繊維、棒、球、中空球、小板の形態で、粉末の形態で、それぞれの場合において凝集形態または集合形態のいずれかで、好ましくは小板形態で使用される。小板状構造は、本発明において、平らな形状を有する粒子を意味すると理解される。したがって、粒子の高さは、通常、粒子の幅または長さに比べて明らかに小さい。そのような平らな粒子は、次に凝集または集合して構築物（construct）となり得る。小板状の一次粒子の厚さは、５００ｎｍ未満、好ましくは２００ｎｍ未満、より好ましくは１００ｎｍ未満である。これらの一次粒子のサイズが小さいため、粒子の形状は、折れ曲がったり、曲がったり、波打ったり、他の方法により変形することがある。粒子の長さ寸法は、標準的な方法、例えば電子顕微鏡法によって決定することができる。

本発明によれば、ＤＩＮ ＩＳＯ ９２７７：２０１０の窒素吸着によるＢＥＴ表面積として決定される比較的高い比表面積を有する黒鉛を使用することが好ましい。熱可塑性組成物において、＞５ｍ^２／ｇ、より好ましくは＞１０ｍ^２／ｇ、最も好ましくは＞１８ｍ^２／ｇのＢＥＴ表面積を有する黒鉛を使用することが好ましい。

黒鉛の粒径Ｄ５０は、Ｄ５０≧１５０μｍの粉末の場合は通常ＤＩＮ ５１９３８：２０１５−０９に従う篩分析によって、またはＤ５０＜１５０μｍの粉末の場合はＩＳＯ １３３２０：２００９に従うレーザー回折によって決定され、好ましくは＜８００μｍ、より好ましくは＜６００μｍ、より一層好ましくは＜２２０μｍ、特に好ましくは＜１５０μｍである。特に良好な表面品質のためには、Ｄ９０が＜６００μｍ、より好ましくは＜３００μｍであることを特徴とする粒子サイズ分布を有する黒鉛が好ましい。Ｄ５０およびＤ９０の値は、ＤＩＮ ５１９３８：２０１５−０９に従う篩分析またはＩＳＯ １３３２０：２００９に従うレーザー回折によって確認される。Ｄ５０は、粒子の５０％が特定の値以下の粒径を有することを意味する。Ｄ９０は、粒子の９０％が特定の値以下の粒径を有することを意味する。Ｄ０．５およびＤ０．９は同等の用語である。ＤＩＮ ５１９３８：２０１５−０９による篩分析の場合、Ｄ５０およびＤ９０の指標は、レーザー回折の場合のように試料体積中の分析された粒子の数ではなく重量（重量％）に基づく。

本発明において使用される黒鉛の炭素含有量は、８００℃で２０時間にわたり、ＤＩＮ ５１９０３に従って決定され、好ましくは＞９０重量％、より好ましくは＞９５重量％、より一層好ましくは＞９７重量％である。

ＤＩＮ ５１９０４：２０１２−１１に従って１１０℃で８時間にわたり測定された、本発明において使用される黒鉛の残留水分含有量は、好ましくは＜５重量％、より好ましくは＜３重量％、より一層好ましくは＜２重量％である。

市販の膨張黒鉛および非膨張黒鉛としては、ＳＧＬ Ｃａｒｂｏｎ ＧｍｂＨ社製の、Ｅｃｏｐｈｉｔ（登録商標）ＧＦＧ５、Ｅｃｏｐｈｉｔ（登録商標）ＧＦＧ５０、Ｅｃｏｐｈｉｔ（登録商標）ＧＦＧ２００、Ｅｃｏｐｈｉｔ（登録商標）ＧＦＧ３５０、Ｅｃｏｐｈｉｔ（登録商標）ＧＦＧ５００（現在はＳｉｇｒａｔｈｅｒｍ（登録商標）ｎ製品名で入手可能）、ＴＩＭＣＡＬ Ｌｔｄ．社製またはＩｍｅｒｙｓ Ｇｒａｐｈｉｔｅ ＆ Ｃａｒｂｏｎ Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ Ｌｔｄ．社製のＴＩＭＲＥＸ（登録商標）ＢＮＢ９０、ＴＩＭＲＥＸ（登録商標）ＫＳ５−４４、ＴＩＭＲＥＸ（登録商標）ＫＳ６、ＴＩＭＲＥＸ（登録商標）ＫＳ１５０、ＴＩＭＲＥＸ（登録商標）ＳＦＧ４４、ＴＩＭＲＥＸ（登録商標）ＳＦＧ１５０、ＴＩＭＲＥＸ（登録商標）Ｃ−ＴＨＥＲＭ（商標）００１およびＴＩＭＲＥＸ（登録商標）Ｃ−ＴＨＥＲＭ（商標）０１１、およびＣ−ＴＨＥＲＭ（商標）００２が挙げられる。

窒化ホウ素：
本発明によれば、使用される窒化ホウ素は、立方晶窒化ホウ素、六方晶窒化ホウ素、アモルファス窒化ホウ素、部分結晶窒化ホウ素、乱層（turbostratic）窒化ホウ素、ウルツ鉱型窒化ホウ素、菱面体窒化ホウ素および／またはさらなる同素形であり得、六方晶型が好ましい。

窒化ホウ素の調製は、例えば、文献ＵＳ６，６５２，８２２Ｂ２、ＵＳ２００１／００２１７４０Ａ１、ＵＳ５，８９８，００９Ａ、ＵＳ６，０４８，５１１Ａ、ＵＳ２００５／００４１３７３Ａ１、ＵＳ２００４／０２０８８１２Ａ１、ＵＳ６，９５１，５８３Ｂ２およびＷＯ２００８／０４２４４６Ａ２に記載されている。。

窒化ホウ素は、小板、粉末、ナノ粉末、繊維および凝集物、または前記形態の混合物の形態で使用することができる。

別々の小板および凝集体の形態の窒化ホウ素を混合物で使用することが好ましい。

好ましい窒化ホウ素は、通常、ＩＳＯ１３３２０：２００９に従ったレーザー回折によって確認される、１μｍ〜１００μｍ、好ましくは３μｍ〜６０μｍ、より好ましくは５μｍ〜３０μｍの凝集粒子サイズ（Ｄ５０）を有する。

レーザー回折では、粒子サイズの分布は、分散した粒子試料を透過するレーザービームの散乱光の強度の角度依存性を測定することによって決定される。この方法では、光散乱のＭｉｅ理論（Mie theory）を使用して粒子サイズ分布が計算される。使用される測定機器は、例えば、ＭｉｃｒｏｔａｃＳ３５００であり得る。Ｄ５０とは、調査される材料において発生するすべての粒子の５０％が、記載された値以下であることを意味する。

本発明のさらなる実施形態においては、上記のようにレーザー回折によって決定された、０．１μｍ〜５０μｍ、好ましくは１μｍ〜３０μｍ、より好ましくは３μｍ〜２５μｍのＤ５０を有する窒化ホウ素が使用され、好ましくは六方晶窒化ホウ素である。

窒化ホウ素は、本発明の組成物において異なる粒子サイズ分布で使用されてもよい。

本発明のさらなる実施形態においては、異なる粒子サイズ分布を有する２つの窒化ホウ素が使用され、それにより、組成物に二峰性分布が生じる。

使用される窒化ホウ素の炭素含有量は、≦１重量％、好ましくは≦０．５重量％、より好ましくは≦０．２重量％である。

窒化ホウ素の純度、すなわち、それぞれの場合において使用される添加剤中の純粋な窒化ホウ素の割合は、少なくとも９０重量％、好ましくは少なくとも９５重量％、より好ましくは少なくとも９７重量％である。

本発明において使用される窒化ホウ素は、一般的に、ＩＳＯ ９２７７：２０１０に従う、０．１ｍ^２／ｇ〜２５ｍ^２／ｇ、好ましくは１．０ｍ^２／ｇ〜１０ｍ^２／ｇ、より好ましくは２ｍ^２／ｇ〜９ｍ^２／ｇのＢＥＴ表面積を有する。

窒化ホウ素のかさ密度は、好ましくは≦１ｇ／ｃｍ^３、より好ましくは≦０．８ｇ／ｃｍ^３、最も好ましくは≦０．６ｇ／ｃｍ^３である。

市販の窒化ホウ素の例は、３Ｍ（商標）Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｃｅｒａｍｉｃｓ社製のＢｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｃｏｏｌｉｎｇ Ｆｉｌｌｅｒ Ｐｌａｔｅｌｅｔｓ ００９、Ｂｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｃｏｏｌｉｎｇ Ｆｉｌｌｅｒ Ｐｌａｔｅｌｅｔｓ ０１２およびＢｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｃｏｏｌｉｎｇ Ｆｉｌｌｅｒ Ｐｌａｔｅｌｅｔｓ ０１５／４００ ＨＲ、またはＭｏｍｅｎｔｉｖｅ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製のＣｏｏｌＦｌｏｗ（商標）Ｂｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｐｏｗｄｅｒ ＣＦ５００およびＣｏｏｌＦｌｏｗ（商標）Ｂｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｐｏｗｄｅｒ ＣＦ６００ Ｐｏｗｄｅｒである。さらに、窒化ホウ素は表面改質されていてもよく、それにより充填剤と本発明の組成物との親和性が向上する。好適な改質剤としては、有機化合物、例えば有機ケイ素化合物が挙げられる。

市販の窒化ホウ素の例は、ＥＳＫ Ｃｅｒａｍｉｃｓ ＧｍｂＨ ＆ Ｃｏ． ＫＧ社製のＢｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｃｏｏｌｉｎｇ Ｆｉｌｌｅｒ ＴＰ １５／４００、Ｈｅｎｚｅ Ｂｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ ＡＧ社製のＨｅＢｏＦｉｌｌ（登録商標）５１１、ＨｅＢｏＦｉｌｌ（登録商標）５０１、ＨｅＢｏＦｉｌｌ（登録商標）４８３、ＨｅＢｏＦｉｌｌ（登録商標）４８２、およびＭｏｍｅｎｔｉｖｅ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製のＣｏｏｌＦｌｏｗ（商標）ＣＦ４００、ＣｏｏｌＦｌｏｗ（商標）ＣＦ５００、ＣｏｏｌＦｌｏｗ（商標）ＣＦ６００、およびＰｏｌａｒＴｈｅｒｍ ＰＴ１１０である。

さらに、窒化ホウ素は表面改質されていてもよく、それにより充填剤と本発明の組成物との親和性が向上する。好適な改質剤としては、有機化合物、例えば有機ケイ素化合物が挙げられる。

組成物
本発明の組成物において、成分Ａ）〜Ｃ）を混合する前のＢ）およびＣ）の量は、成分Ｂ）の１０重量部ごとに、０．１０〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに調整される。好ましくは、成分Ｂ）の１０重量部ごとに、０．２〜１．２重量部、より好ましくは０．３〜１．１重量部の成分Ｃ）、最も好ましくは０．４〜１．０重量部の成分Ｃ）が使用される。

好ましくは、本発明の組成物は、組成物全体に対して１２．０重量％〜４５．０重量％の成分Ｂ）を含む。

より好ましくは、組成物は、それぞれの場合において組成物全体に対して１５．０重量％〜４２．０重量％、最も好ましくは１８．０重量％〜３５．０重量％の成分Ｂ）を含む。成分Ｃ）の量は、成分Ｂ）１０重量部当たりの上記の量から計算される。

任意に、熱伝導性および寸法安定性をさらに向上させるために、対応する量の成分Ｂ）を成分Ｄ）に置換して、成分Ｄ）を追加することもできる。成分Ｄ）が黒鉛である場合、成分Ｂ）の０．０〜８．０重量部を置換することができる。成分Ｄ）が窒化ホウ素である場合、０．０〜１５．０重量部の成分Ｂ）を成分Ｄ）で置換することができる。黒鉛が成分Ｄ）として添加される場合、好ましくは２．０〜７．０重量部のＢ）が成分Ｄ）で置換される。窒化ホウ素が成分Ｄ）として添加される場合、好ましくは２．０〜１２．０重量部のＢ）が成分Ｄ）により置換される。

組成物は、グラフトポリマーおよびポリエステルを含まず、好ましくは成分Ｃ）以外の衝撃改質剤を含まない。

「グラフトポリマー」は、特に、実質的に以下のモノマーの少なくとも２つから得られるエラストマー特性を有するグラフトポリマーを意味すると理解される：クロロプレン、１，３−ブタジエン、イソプレン、スチレン、アクリロニトリル、エチレン、プロピレン、酢酸ビニル、およびアルコール成分中に１〜１８個の炭素原子を有する（メタ）アクリル酸エステル、すなわち、例えば「Ｍｅｔｈｏｄｅｎ ｄｅｒ Ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ Ｃｈｅｍｉｅ」 ［Ｍｅｔｈｏｄｓ ｏｆ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ］（Ｈｏｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ）， ｖｏｌ． １４／１， Ｇｅｏｒｇ Ｔｈｉｅｍｅ−Ｖｅｒｌａｇ， Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ １９６１， ｐ． ３９３−４０６およびＣ． Ｂ． Ｂｕｃｋｎａｌｌ、「Ｔｏｕｇｈｅｎｅｄ Ｐｌａｓｔｉｃｓ」、Ａｐｐｌ． Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， Ｌｏｎｄｏｎ １９７７に記載されているポリマー。グラフトポリマーは部分的に架橋されていてもよく、２０重量％を超える、好ましくは４０重量％を超える、特に６０重量％を超えるゲル含有量（トルエンで測定される）を有し、ゲル含有量は、好適な溶媒中で２５℃で測定される（Ｍ． Ｈｏｆｆｍａｎｎ， Ｈ． Ｋｒｏｍｅｒ， Ｒ． Ｋｕｈｎ， Ｐｏｌｙｍｅｒａｎａｌｙｔｉｋ Ｉ ｕｎｄ ＩＩ ［Ｐｏｌｙｍｅｒ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｉ ａｎｄ ＩＩ］， Ｇｅｏｒｇ Ｔｈｉｅｍｅ−Ｖｅｒｌａｇ， Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ １９７７）。

グラフトポリマーは、例えば、
ａ．ｉ）５〜９５重量部、好ましくは３０〜８０重量部の、
ａ．ｉ．１）５０〜９５重量部のスチレン、α−メチルスチレン、メチル環置換スチレン、Ｃ_１−〜Ｃ_８−アルキルメタクリレート、特にメチルメタクリレート、Ｃ_１−〜Ｃ_８−アルキルアクリレート、特にメチルアクリレート、またはこれらの化合物の混合物、
および
ａ．ｉ．２）５〜５０重量部のアクリロニトリル、メタクリロニトリル、Ｃ_１−〜Ｃ_８−アルキルメタクリレート、特にメチルメタクリレート、Ｃ_１−〜Ｃ_８−アルキルアクリレート、特にメチルアクリレート、無水マレイン酸、Ｃ_１−〜Ｃ_４−アルキルまたはフェニル−Ｎ−置換マレイミドまたはこれらの化合物の混合物
の混合物、
ａ．ｉｉ）５〜９５重量部、好ましくは２０〜７０重量部のゴム含有グラフトベース
のグラフトポリマーである。

グラフトポリマーは、特に、ポリブタジエンゴムベースのグラフトベースを有するものである。

グラフトポリマーは、例えば、スチレン−および／またはアクリロニトリル−および／またはアルキル（メタ）アクリレート−グラフト化ポリブタジエン、ブタジエン／スチレンコポリマーおよびアクリレートゴム；すなわち、ＤＥ−Ａ１６９４１７３（＝ＵＳ−Ａ３５６４０７７）に記載されているタイプのコポリマー；例えばＤＥ−Ａ２３４８３７７（＝ＵＳ−Ａ３９１９３５３）に記載されているような、アルキルアクリレートまたはアルキルメタクリレート、酢酸ビニル、アクリロニトリル、スチレンおよび／またはアルキルスチレン、ブタジエン／スチレンコポリマーまたはブタジエン／アクリロニトリルコポリマー、ポリイソブテンまたはポリイソプレンとグラフト化されたポリブタジエン。

グラフトポリマーは、特に、
Ｉ．少なくとも１つの（メタ）アクリル酸エステル、またはアクリロニトリルまたは（メタ）アクリル酸エステルとスチレンとの混合物と、
ＩＩ．グラフトベースとしてのブタジエンラジカルを有するブタジエンポリマー
とのグラフト反応により得られるものでもある。

（メタ）アクリル酸エステルＩは、アクリル酸またはメタクリル酸と１〜１８個の炭素原子を有する一価アルコールとのエステル、特にメチル、エチルおよびプロピルメタクリレートである。

グラフトベースＩＩは、ブタジエンラジカルと同様に、スチレン、アクリロニトリル、アルコール成分に１〜４個の炭素原子を有するアクリル酸またはメタクリル酸のエステル（メチルアクリレート、エチルアクリレート、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート等）、ビニルエステルおよび／またはビニルエーテル等の、他のエチレン性不飽和モノマーのラジカルも含む。グラフトベースＩＩは、例えば、純粋なポリブタジエンからなる。

よく知られているように、グラフトモノマーは必ずしもグラフト反応においてグラフトベース上に完全にグラフトされるわけではないので、本発明においては、グラフトポリマーＢも、グラフトベースの存在下におけるグラフトモノマーの重合により得られる生成物を含むと理解される。

グラフトポリマーは、例えば、
（ａ）グラフトベースとしてのアクリレートゴム、および
（ｂ）重合可能なエチレン性不飽和モノマー、およびグラフトモノマーとしてａ）の非存在下で形成されるそのホモポリマーまたはコポリマー
のグラフトポリマーでもある。

グラフトポリマーのアクリレートゴム（ａ）は、特に、任意に他の重合可能なエチレン性不飽和モノマーを有するアルキルアクリレートのポリマーである。

重合性アクリル酸エステルは、Ｃ_１−〜Ｃ_８−アルキルエステル、例えば、メチル、エチル、ｎ−ブチル、ｎ−オクチルおよび２−エチルヘキシルのエステルおよびこれらのモノマーの混合物である。

２つ以上の重合可能な二重結合を有するモノマーは、架橋目的のために共重合され得る。

架橋モノマーの例は、３〜８個の炭素原子を有する不飽和モノカルボン酸のエステルおよび３〜１２個の炭素原子を有する不飽和一価アルコールのエステル、または２〜４個のＯＨ基および２〜２０個の炭素原子を有する飽和ポリオールのエステル、例えば、エチレングリコールジメタクリレート、アリルメタクリレート；多価不飽和複素環式化合物、例えば、トリビニルシアヌレートおよびトリアリルシアヌレート；ジ−およびトリビニルベンゼン等の多官能性ビニル化合物；およびトリアリルホスフェートおよびジアリルフタレートである。

グラフトベース（ａ）の製造のためにアクリルエステルと共に任意に用いられ得る好ましい「その他」の重合可能なエチレン性不飽和モノマーの例は、アクリロニトリル、スチレン、α−メチルスチレン、アクリルアミド、ビニルＣ_１−Ｃ_６−アルキルエーテル、メチルメタクリレート、ブタジエンである。

対応する衝撃改質剤の例は、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）、ＳＢＲ（スチレン−ブタジエンゴム）およびＳＡＮ（スチレン−アクリロニトリル）である。

衝撃改質剤もビニル（コ）ポリマーである。

グラフトベースもシリコーンゴムである。

衝撃改質剤は、コア−シェル系、例えば、Ｍｅｔａｂｌｅｎ Ｓ−２００１等のシリコーンエラストマーコアとＭＭＡコポリマーシェルとを備えたシリコーン−アクリル系衝撃改質剤でもある。

衝撃改質剤は、成分Ｃ）以外のホモポリマーおよびコポリマーの両方を含む、高分子量の任意に官能化されたポリオレフィンでもある。これらの場合、官能化は、例えば、芳香族モノビニルモノマー、アクリル酸およびメタクリル酸、および／またはそれらのエステル、共役ジエンによって行われる。

衝撃改質剤として通常使用されるポリエステルは、ジカルボン酸とジオール（ジアルコール）からの縮合物、特にポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートおよびポリエチレンナフタレート、またはＥａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ社製のコポリエステルＴｒｉｔａｎとして最も広い意味で調製することができる。

より好ましくは、以下に列挙する通常の添加剤が存在していてもよく、かつ、基本的には所望の特性、特に多軸耐衝撃性に悪影響を及ぼさないさらなる成分が存在していてもよいが、組成物は実質的に成分Ａ）〜Ｃ）からなる。最も好ましくは、組成物は、成分Ａ）〜Ｃ）、および以下に記載される添加剤からなり、したがって、特に、成分Ｃ）以外の衝撃改質剤を含まない。「成分Ｃ）以外」とは、無水物変性α−オレフィンポリマーが、文献において衝撃改質剤と呼ばれることがあるので、そのように呼ばれるが、その場合、典型的には、より高い量および／またはより高い平均分子量である。

本発明の組成物は、好ましくは、難燃剤、滴下防止剤（antidripping agent）、熱安定剤、離型剤、酸化防止剤、ＵＶ吸収剤、ＩＲ吸収剤、帯電防止剤、蛍光増白剤、乳白剤、着色剤からなる群から選択される少なくとも１つの添加剤を含む。これらのさらなる構成成分は、成分Ａ）〜Ｄ）の混合の前、成分Ａ）〜Ｄ）の混合の過程、または成分Ａ）〜Ｄ）の混合の後に添加され得る。

添加剤は、本発明の組成物中に、任意に１０．０重量％まで、好ましくは０．１０％〜８．０重量％の範囲、より好ましくは０．２％〜３．０重量％の範囲で存在し、これらの重量％は組成物の総質量に対するものである。

ポリカーボネートの場合に通常添加されるこれらの添加剤は、例えば、ＥＰ−Ａ０８３９６２３、ＷＯ−Ａ９６／１５１０２、ＥＰ−Ａ０５００４９６、または「Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌ， ５ｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ ２０００， Ｈａｎｓｅｒ Ｖｅｒｌａｇ， Ｍｕｎｉｃｈに記載されている。

好ましい離型剤は、脂肪族長鎖カルボン酸と一価または多価の脂肪族化合物および／または芳香族ヒドロキシル化合物とのエステルである。ペンタエリスリトールテトラステアレート、グリセロールモノステアレート、ステアリルステアレートおよびプロパンジオールジステアレートまたはそれらの混合物が特に好ましい。

好ましいＵＶ安定剤は、４００ｎｍ未満の最小透過率および４００ｎｍを超える最大透過率を有する。本発明の組成物における使用に特に適した紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール、トリアジン、ベンゾフェノンおよび／またはアリール化シアノアクリレートである。

特に好適な紫外線吸収剤は、２−（３’，５’−ビス（１，１−ジメチルベンジル）−２’−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）２３４、Ｃｉｂａ Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｔｅｎｃｈｅｍｉｅ、Ｂａｓｌｅ）、２−（２’−ヒドロキシ−５’−（ｔｅｒｔ−オクチル）フェニル）ベンゾトリアゾール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３２９、Ｃｉｂａ Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｔｅｎｃｈｅｍｉｅ、Ｂａｓｌｅ）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−（２−ブチル）−５’−（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル）ベンゾトリアゾール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３５０、Ｃｉｂａ Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｔｅｎｃｈｅｍｉｅ、Ｂａｓｌｅ）、ビス（３−（２Ｈ−ベンゾトリアゾリル）−２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−オクチル）メタン（Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３６０、Ｃｉｂａ Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｔｅｎｃｈｅｍｉｅ、Ｂａｓｌｅ）、（２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（ヘキシルオキシ）フェノール（Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）１５７７、Ｃｉｂａ Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｔｅｎｃｈｅｍｉｅ、Ｂａｓｌｅ）、ならびにベンゾフェノン２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン（Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ（登録商標）２２、Ｃｉｂａ Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｔｅｎｃｈｅｍｉｅ、Ｂａｓｌｅ）および２−ヒドロキシ−４−（オクチルオキシ）ベンゾフェノン（Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ（登録商標）８１、Ｃｉｂａ、Ｂａｓｌｅ）、２−シアノ−３，３−ジフェニル−２−プロペン酸２−エチルヘキシルエステル、２，２−ビス［［（２−シアノ−１−オキソ−３，３−ジフェニル−２−プロペニル）オキシ］メチル］−１，３−プロパンジイルエステル（９ＣＩ）（Ｕｖｉｎｕｌ（登録商標）３０３０、ＢＡＳＦ ＡＧ Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）、２−［２−ヒドロキシ−４−（２−エチルヘキシル）オキシ］フェニル−４，６−ジ（４−フェニル）フェニル−１，３，５−トリアジン（ＣＧＸ ＵＶＡ ００６、Ｃｉｂａ Ｓｐｅｚｉａｌｉｔａｔｅｎｃｈｅｍｉｅ、Ｂａｓｌｅ）、またはテトラエチル２，２’−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート（Ｈｏｓｔａｖｉｎ（登録商標）Ｂ−Ｃａｐ、Ｃｌａｒｉａｎｔ ＡＧ）等のヒドロキシベンゾトリアゾールである。

特に好ましい特定のＵＶ安定剤は、例えば、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３６０、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３５０、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３２９、Ｈｏｓｔａｖｉｎ（登録商標）Ｂ−ＣＡＰであり、より好ましくはＴＩＮ３２９およびＨｏｓｔａｖｉｎ（登録商標）Ｂ−Ｃａｐである。これらの紫外線吸収剤の混合物を使用することも可能である。

好適なＵＶ安定剤は、好ましくは、２−（２’−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−ヒドロキシベンゾフェノン、置換および非置換の安息香酸エステル、アクリレート、立体障害アミン、オキサミド、２−（２−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリアジンであり、特に好ましくはＴｉｎｕｖｉｎ３６０、Ｔｉｎｕｖｉｎ３５０、Ｔｉｎｕｖｉｎ２３４、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２９またはＵＶ ＣＧＸ ００６（Ｃｉｂａ）等の置換ベンゾトリアゾールである。好適な着色剤は、無機顔料、カーボンブラックを含む顔料、および／または染料であり得る。成分Ｂ）以外の充填剤も、それらの性質および量によって本発明の特性のレベルを損なわない限り、同様に添加され得る。有用な無機充填剤としては、特に、二酸化チタンが挙げられ、好ましくは組成物全体の合計に対して一般に０重量％〜２．５重量％の量の表面処理された二酸化チタン、または硫酸バリウムが挙げられる。

組成物は、難燃剤、難燃共力剤（flame retardant synergist）、滴下防止剤（例えば、フッ素化ポリオレフィンおよびシリコーンの物質クラスからの化合物）、核形成剤（nucleating agent）、帯電防止剤（ポリアルキレンエーテル、アルキルスルホネートまたはポリアミド含有ポリマー等）等のさらなる慣用のポリマー添加剤を、特性の所望のプロファイルが満たされないという点で、組成物の機械的特性を損なわないような量で含み得る。

好適な添加剤は、非限定的に、例えば「Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ ｆｏｒ Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ， Ｊｏｈｎ Ｍｕｒｐｈｙ， Ｅｌｓｅｖｉｅｒ， Ｏｘｆｏｒｄ １９９９」および「Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ， Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌ， Ｈａｎｓｅｒ， Ｍｕｎｉｃｈ ２００１」またはＷＯ９９／５５７７２，ｐｐ． １５−２５に記載されている。

さらに、構成要素の性質およびその量によって本発明の特性のレベルが損なわれないさらなる構成要素を加えることが可能である。

成分Ｂ）およびＣ）が実際に成分Ａ）の溶融物中で最初に混合されるという条件で、混合成分Ａ）〜Ｄ）および任意に添加剤およびさらなる成分を含む本発明のポリマー組成物は、任意に粉末予備混合物（powder pre-mix）を使用して製造される。この条件で、ペレットの予備混合物またはペレットと粉末との予備混合物を本発明の添加剤と共に使用することも可能である。好適な溶媒中の混合成分の溶液から製造された予備混合物を使用することも可能であり、その場合、均質化が任意に溶液中で行われ、次いで溶媒が除去される。この場合、特に、本発明の組成物のさらなる構成成分は、既知の方法によって、またはマスターバッチとして導入することができる。マスターバッチの使用は、添加剤およびさらなる成分の導入に特に好ましく、その場合、それぞれのポリマーマトリックスをベースとするマスターバッチが特に使用される。

本発明の組成物は、例えば、押出すことができる。押出物は、押出後に冷却および粉砕することができる。溶融物中の予備混合物の混ぜ合わせ（combining）および混合（commixing）は、射出成形機の可塑化ユニットでも行うことができる。この場合、溶融物は続く工程において直接的に成形品に変換される。

本発明の組成物は、特に押出物の製造、好ましくはプロファイル（profile）およびシートの押出しに特に適していることが見出された。

本発明の方法において、上記で既に詳細に説明されている成分Ａ）〜Ｄ）は、すべての選択および組み合わせで使用することができる。好ましくは、本発明の方法は、本発明の組成物を生成するのに役立つ。タルク、または少なくとも１つのポリカーボネートＡ）とタルク混合物Ｂ）の表面処理は溶融物中で行われる。

基材層は、好ましくは０．１ｍｍ〜６ｍｍ、より好ましくは０．２ｍｍ〜４ｍｍの層厚を有する。

本発明によれば、基材層は改善された表面品質を有する。本発明の文脈において改善された表面品質は、欠陥または気泡（blister）がほとんどなく、かつ滑らかな表面である（表面粗さが低く、平均して、１５０×１０５ｍｍ^２の領域で目視できる欠陥が平均で１０個未満である）。

一つの実施形態において、基材材料は、ＤＩＮ ５３７５２（１９８０−１２）に従う、＜５０ｐｐｍ／Ｋ、好ましくは＜４５ｐｐｍ／Ｋ、より好ましくは＜４０ｐｐｍ／Ｋの平行熱膨張に対するＣＬＴＥを有し、＜６０ｐｐｍ／Ｋ、好ましくは＜５７ｐｐｍ／Ｋ、より好ましくは＜５５ｐｐｍ／Ｋの横方向熱膨張に対するＣＬＴＥを有、最も好ましくは２０〜４３ｐｐｍ／Ｋ（平行）および３０〜５６ｐｐｍ／Ｋ（横方向）、特に２５〜３８ｐｐｍ／Ｋ（平行）および４０〜５３ｐｐｍ／Ｋ（横方向）のＣＬＴＥを有する。

さらなる実施形態において、基材材料は、ビカットＢ ＩＳＯ ３０６、５０Ｋ／ｈに従って決定される、＞１２０℃、好ましくは１３０〜２４０℃、より好ましくは１４０〜２２０℃の熱安定性または耐熱変形性を有する。

さらなる実施形態において、基材材料は、ＡＳＴＭ １４６１に従う「面内（in-plane）」伝導性に対して＞０．３Ｗ／ｍＫ、好ましくは０．５〜４Ｗ／ｍＫ、より好ましくは０．６〜３．５Ｗ／ｍＫの熱伝導性、および０．２〜０．５Ｗ／ｍＫのＡＳＴＭ １４６１「面貫通（through-plane）」導電率を有する。

特に好ましくは、＞１０ｋＪ／ｍ^２のシャルピー（ノッチなし）を有する多層体である。

金属層ＩＩ）
本発明の多層体は、基材層Ｉ）に直接結合する金属層を有する。この金属層は、好ましくは、アルミニウム、銀、クロム、チタンおよびパラジウムからなる群から選択される少なくとも１つの金属を含む。より好ましくは、金属層は、銀またはアルミニウム、特に好ましくはアルミニウムを含む。

金属層の層厚は、好ましくは１０ｎｍ〜１０００ｎｍ、特に好ましくは５０ｎｍ〜８００ｎｍ、さらに好ましくは６０ｎｍ〜５００ｎｍ、最も好ましくは６０ｎｍ〜３００ｎｍである。

基材層Ｉ）への金属の適用は、様々な方法、例えば、蒸着またはスパッタリングによって達成することができる。これらの工程は、例えば、「Ｖａｋｕｕｍｂｅｓｃｈｉｃｈｔｕｎｇ Ｂｄ．１ ｂｉｓ ５」［Ｖａｃｕｕｍ Ｃｏａｔｉｎｇ Ｖｏｌ． １ ｔｏ ５］，Ｈ． Ｆｒｅｙ，ＶＤＩ−Ｖｅｒｌａｇ Ｄｕｓｓｅｌｄｏｒｆ １９９５または「Ｏｂｅｒｆｌａｃｈｅｎ− ｕｎｄ Ｄｕｎｎｓｃｈｉｃｈｔ−Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅ」［Ｓｕｒｆａｃｅ ａｎｄ Ｔｈｉｎ−Ｆｉｌｍ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ］ Ｐａｒｔ １，Ｒ．Ａ． Ｈａｅｆｅｒ，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｖｅｒｌａｇ １９８７において詳細に記載されている。好ましくは、金属層は、蒸着またはＤＣスパッター（ＤＣプラズマによる陰極噴霧化（cathode atomization））によって適用される。これらの工程は当業者に公知である。

より良好な金属接着を達成するため、さらに基材表面を洗浄するために、基材は通常、プラズマ前処理を受ける。これらの方法は、例えば、Ｍｅｔａｌｌｉｚｅｄ Ｐｌａｓｔｉｃｓ ５＆６：Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌ ａｎｄ ａｐｐｌｉｅｄ ａｓｐｅｃｔｓおよびＳｕｒｆａｃｅ ａｎｄ Ｃｏａｔｉｎｇｓ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ １１１ （１９９９） ２８７−２９６のＨ．Ｇｒｕｎｗａｌｄ ｅｔ ａｌに記載されている。

保護層ＩＩＩ）
さらに、本発明の多層体は、保護層ＩＩＩ）を有していてもよい。これは、好ましくは防食層であり、多層体の金属層が耐候性効果に曝される場合に存在することが好ましい。

それは、好ましくは、ＰＥＣＶＤ（プラズマ励起化学気相堆積）またはプラズマ重合工程において適用され得る。これは、主にシロキサンベースの低沸点前駆体を蒸発させてプラズマとし、それによりそれらを活性化して膜を形成できるようにすることを含む。これらの前駆体は、好ましくは、ヘキサメチルジシロキサン（ＨＭＤＳＯ）、オクタメチルシクロテトラシロキサン（ＯＭＣＴＳ）、オクタメチルトリシロキサン（ＯＭＴＳ）、テトラエチルオルトシラン（ＴＥＯＳ）、およびテトラメチルジシロキサン（ＴＭＤＳＯ）、デカメチルシクロペンタシロキサン（ＤＭＤＭＳ）、ヘキサメチルシクロトリシロキサン（ＨＭＣＴＳ）、トリメトキシメチルシラン（ＴＭ）およびテトラメチルシクロテトラシロキサン（ＴＭＣＴＳ）からなる群から選択される。

保護層ＩＩＩ）の層厚は、好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍ、より好ましくは１０ｎｍ〜１００ｎｍ、最も好ましくは２０〜５０ｎｍである。保護層は１つ以上の層からなっていてもよい。

追加の層ＩＶ）
さらなる実施形態において、少なくとも１つの追加の層（ＩＶ）が存在してもよい。これは、互いに直接結合している層Ｉ）とＩＩ）との間を除いて、多層体のどの点に存在していてもよい。

少なくとも１つの追加の層は、好ましくは、表面上での凝縮物の形成を防止する層（防曇コーティング）である。それは、好ましくは層ＩＩ）とＩＩＩ）との間に配置される。

好ましい実施形態において、本発明の多層体は、０．１ｍｍ〜６．０ｍｍの基材層の層厚、１０ｎｍ〜１０００ｎｍの金属層の層厚、および／または５ｎｍ〜２００ｎｍの保護層の層厚を有する。

本発明の多層体は、光源および熱源およびディスプレイの反射体および（ハウジング）構成要素等の成形品の製造に使用されることが好ましい。成形品は、例えば、ランプホルダー、ランプカバー、集光システム、コリメーター（collimator）、および蒸着ディスプレイ、蒸着パネル、レンズホルダー、光ファイバー要素、ＬＥＤソケット、ＬＥＤ反射体、ヒートシンク、冷却要素または太陽光反射体、および自動車部品である。自動車部品は、好ましくはベゼル、ヘッドランプハウジングおよびインジケーターである。

したがって、本発明はまた、記載された個々のまたは組み合わされたすべての実施形態において、本発明の多層体を含む上記の成形品を提供する。

工程
本発明のさらなる態様において、本発明の多層体を製造する方法が提供され、この方法は、
（ａ）成分Ａ）〜Ｄ）および必要に応じて追加の添加剤を含む組成物の射出成形または押出しによって基材層（Ｉ）を、好ましくは射出成形操作において温度可変成形レジーム（variothermal mould regime）を用いて成形する工程、
（ｂ）工程（ａ）で得られた層に、プラズマ加工により金属層（ＩＩ）を適用する工程、
（ｃ）任意に、少なくとも１つの追加の層（ＩＶ）を適用する工程、
（ｄ）任意に、工程（ｂ）または（ｃ）で得られた複合材に保護層（ＩＩＩ）を適用する工程
を含む。

工程（ｄ）は、好ましくは、工程（ｃ）で複数の層が適用される場合に、保護層が工程（ｄ）で最外層、すなわち工程（ａ）で得られた基材層から最も遠くに離れた層に適用されるものと理解されるべきである。工程（ａ）における基材層、工程（ｂ）における金属層、工程（ｃ）における任意の少なくとも１つの追加の層、および工程（ｄ）における保護層は、上記で詳細に説明されるＩ）〜ＩＶ）の各層である。

使用
さらなる態様において、本発明は、少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜２５０００ｇ／モルの平均分子量Ｍｗを有する少なくとも１つの無水物変性α−オレフィンポリマーＣ）の多層体の基材層の製造のための使用に関し、平均分子量Ｍｗが、ポリスチレン較正を伴うオルトジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィーによって決定され、
多層体は、少なくとも１つの基材層、基材層に直接結合する金属層および任意に金属層の上の少なくとも１つの保護層を含み、
基材層は、少なくとも成分Ａ）〜Ｄ）を混合することにより得られる組成物を含み、
Ａ）少なくとも１つのポリカーボネートであり、かつ
Ｂ）は少なくとも一種のタルクである。

既に上記で詳細に説明されているように、本発明によれば、本発明における成分Ｃ）を、そのすべてを上記の所望の通りに使用することにより、成分Ｂ）によるポリカーボネートＡ）の分解を効果的に低減することが可能である。したがって、特に良好な熱安定性および耐熱変形性、同時に改善された表面品質、良好な金属接着性および優れた寸法安定性（ＣＬＴＥ）を有する多層体用の基材層を得ることが可能である。

これらの効果は、混合前のＢ）およびＣ）の量が、成分Ｂ）の１０重量部ごとに、上記の成分Ｃ）の重量部が使用されるように互いに調整される場合に特に達成され得る。

同様に、すでに上記で説明した理由により、成分Ｂ）のタルクまたはタルク混合物の表面処理がされていないことが特に好ましい。同様に、成分Ｂ）のタルクまたはタルク混合物が８〜１０のｐＨを有することが好ましく、タルクまたはタルク混合物のｐＨは、ＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５に従って決定される。

使用される材料：
ＰＣ１：平均分子量Ｍｗが約３１０００ｇ／モル、軟化温度（ＶＳＴ／Ｂ １２０〜ＩＳＯ ３０６：２０１４−３）が１５０℃の、紫外線吸収剤を含まない、Ｃｏｖｅｓｔｒｏ Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ ＡＧ社製の直鎖状ビスフェノールＡポリカーボネート。ＩＳＯ １１３３：２０１２−０３の３００℃、１．２ｋｇ負荷でのメルトボリュームフローレート（ＭＶＲ）は６．０ｃｍ^３／（１０分）であった。

ＰＣ２：３３０℃、２．１６ｋｇ負荷でのＭＶＲが１８ｃｍ^３／１０分であり、軟化温度（ＶＳＴ／Ｂ １２０〜ＩＳＯ ３０６： ２０１４−３）が１８３℃である、ビスフェノールＡおよびビスフェノールＴＭＣをベースとするＣｏｖｅｓｔｒｏ Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ ＡＧ社製の市販のコポリカーボネート。

ＰＣ３：平均分子量Ｍｗが約２４０００ｇ／モル、軟化温度（ＶＳＴ／Ｂ １２０〜ＩＳＯ ３０６：２０１４−３）が１４８℃の、紫外線吸収剤を含まない、Ｃｏｖｅｓｔｒｏ Ｄｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ ＡＧ社製の直鎖状ビスフェノールＡポリカーボネート。ＩＳＯ １１３３：２０１２−０３の３００℃、１．２ｋｇ負荷でのメルトボリュームフローレート（ＭＶＲ）は１９．０ｃｍ^３／（１０分）であった。

Ｂ１（本発明）：タルク含有量９９重量％、酸化鉄含有量０．４重量％、酸化アルミニウム含有量０．４重量％、強熱減量６．０重量％、ｐＨ（ＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５）９．５５、Ｄ５０（ＩＳＯ １３３１７−３：２００１の沈降分析）０．６５μｍ；ＢＥＴ表面積：１３．５ｍ^２／ｇ、ブランド：ＨＴＰ Ｕｌｔｒａ５ｃ、製造元：Ｉｍｉｆａｂｉである、表面処理がされていない圧縮タルク。

Ｂ２（本発明）：タルク含有量９８重量％、酸化鉄含有量１．９重量％、酸化アルミニウム含有量０．２重量％、強熱減量（ＤＩＮ ５１０８１／１０００℃）５．４重量％、ｐＨ（ＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５）９．１５、Ｄ５０（ＩＳＯ １３３１７−３：２００１の沈降分析）２．２μｍ；ＩＳＯ ４６５２：２０１２のＢＥＴ表面積：１０ｍ^２／ｇ、ブランド：Ｆｉｎｎｔａｌｃ Ｍ０５ＳＬＣ、製造元：Ｍｏｎｄｏ Ｍｉｎｅｒａｌｓ Ｂ．Ｖ．である、表面処理がされていない圧縮タルク。

Ｂ３（比較）：タルク含有量９８重量％、酸化鉄含有量２．０重量％、酸化アルミニウム含有量０．２重量％、強熱減量（ＤＩＮ ５１０８１／１０００℃）５．４重量％、ｐＨ（ＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５）９．１、Ｄ５０（ＩＳＯ １３３１７−３：２００１の沈降分析）１０μｍ；ＩＳＯ ４６５２：２０１２のＢＥＴ表面積：３．５ｍ^２／ｇ、ブランド：Ｆｉｎｎｔａｌｃ Ｍ３０ＳＬ、製造元：Ｍｏｎｄｏ Ｍｉｎｅｒａｌｓ Ｂ．Ｖ．である、表面処理がされていない圧縮タルク。

Ｃ１：分子量（ポリスチレン較正を伴うオルト−ジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィー）Ｍｗ＝６３０１ｇ／モル、Ｍｎ＝１１５９ｇ／モル、密度９４０ｋｇ／ｍ^３、酸価５３ｍｇＫＯＨ／ｇ、ターポリマーＣ１に対する無水マレイン酸含有量４．４重量％である、無水マレイン酸を含むエチレン−プロピレン−オクテンターポリマー（エチレン：プロピレン：オクテン ８７：６：７（重量比））、ＣＡＳ Ｎｏ．３１０６９−１２−２。

Ｃ２：平均分子量（ポリスチレン較正を伴うオルト−ジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィー）Ｍｗ＝２０７００ｇ／モル、Ｍｎ＝１４６０ｇ／モル、酸価７８ｍｇＫＯＨ／ｇである、プロピレン−無水マレイン酸ポリマー。Ｅ：二酸化チタン、表面処理がされていない二酸化チタン、ブランド：Ｋｒｏｎｏｓ（登録商標）２２３０、製造元：ドイツ、Ｋｒｏｎｏｓ Ｔｉｔａｎ ＧｍｂＨ。

Ｄ１（本発明）：Ｄ５０（ＩＳＯ １３３２０：２００９のレーザー回折）１６μｍ；ＢＥＴ表面積（ＩＳＯ ４６５２：２０１２）８．０ｍ^２／ｇ、ブランド：ＣＦ６００、製造元：Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｉｎｃ．である、高結晶性窒化ホウ素粉末（小板と凝集体との混合物）。

Ｄ２（比較）：Ｄ５０≧８００μｍ、炭素含有量≧９８％、ブランド：Ｓｉｇｒａｔｈｅｒｍ（登録商標）ＧＦＧ ９００、製造元：ＳＧＬ ＣＡＲＢＯＮ ＧｍｂＨである、高導電性膨張黒鉛粉末。

Ｄ３（本発明）：Ｄ５０（ＩＳＯ １３３２０：２００９のレーザー回折）３８μｍ、炭素含有量≧９９％、ＢＥＴ表面積（ＩＳＯ ９２７７：２０１０）２５．０ｍ^２／ｇ、ブランド：ＴＩＭＲＥＸ（登録商標）Ｃ−Ｔｈｅｒｍ００１、製造元：Ｉｍｅｒｙｓ Ｇｒａｐｈｉｔｅ＆Ｃａｒｂｏｎ Ｓｗｉｔｚｅｒｌａｎｄ Ｌｔｄ．である、圧縮膨張黒鉛（粉末）。

Ｆ：熱安定剤等の通常の添加剤、例えば、ＢＡＳＦ Ｌａｍｐｅｒｔｈｅｉｍ ＧｍｂＨ社製のＩｒｇａｎｏｘ（登録商標）Ｂ ９００。

成分Ｃ１およびＣ２の酸価は、アルコール水酸化カリウム溶液を用いた電位差滴定により、Ｃｕｒｒｅｎｔａ ＧｍｂＨ＆Ｃｏ． ＯＨＧ、ＬｅｖｅｒｋｕｓｅｎによりＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５に従って決定された。

メルトボリュームフローレート（ＭＶＲ）は、ＩＳＯ １１３３−１：２０１２に従って、試験温度３００℃、質量１．２ｋｇ、または３３０℃および２．１６ｋｇで、Ｚｗｉｃｋ Ｒｏｅｌｌ社製のＺｗｉｃｋ ４１０６機器を使用して決定された。本明細書において、略語ＭＶＲは、初期のメルトボリュームフローレートを表す（４分の予熱時間の後）。

シャルピー耐衝撃性は、ＩＳＯ １７９／１ｅＵ（２０１０バージョン）に従って、２３℃で８０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍのサイズの片側射出（single-side-injected）試験バーで測定された。

熱安定性／耐熱変形性の指標として、ＩＳＯ ３０６（２０１４バージョン）に従って、Ｃｏｅｓｆｅｌｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｔｅｓｔ社製のＣｏｅｓｆｅｌｄ Ｅｃｏ ２９２０機器を使用して、５０Ｎの針荷重で８０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍの試験片について、５０℃／ｈまたは１２０℃／ｈの加熱速度でビカット軟化温度ＶＳＴ／Ｂ５０またはＶＳＴ／Ｂ１２０が決定された。

熱伝導性は、ＡＳＴＭ Ｅ １４６１（２０１３バージョン、Ｎａｎｏ Ｆｌａｓｈ法）に従って、６０×６０×２ｍｍの寸法の射出成形試験片で測定された。

線熱膨張係数（ＣＬＴＥ）は、ＤＩＮ ５３７５２（１９８０−１２）に従って、Ｍｅｔｔｌｅｒ Ｔｏｌｅｄｏ ＴＭＡ／ＳＤＴＡ １＋装置を使用して、１０×１０×４ｍｍの寸法の射出成形試験片で測定された。

表面品質は、１５０×１０５×３ｍｍの寸法の射出成形部品で視覚的に決定された。不良と評価された試験片の表面は、試験片（１５０×１０５ｍｍ）の表面に、目にはっきりと見える欠陥（隆起、「斑点」または「気泡」、くぼみ、凝集）が平均で１０個を超えるものであった。

剪断粘度または溶融粘度は、ＩＳＯ １１４４３ Ｍｅｔｈｏｄ Ａ２に従って、Ｇｏｔｔｆｅｒｔ Ｗｅｒｋｓｔｏｆｆ−Ｐｒｕｆｍａｓｃｈｉｎｅｎ ＧｍｂＨ社製のＶＩＳＣＯＲｏｂｏ装置を使用して、３００℃の温度で確認された。

表１および２の例から明らかなように、本発明の例は、比較例と比較して、同等またはそれ以上の耐熱変形性を有し、改善された寸法安定性（ＣＬＴＥ）、良好な耐衝撃性、およびより良い表面品質を有していた（実施例１、２および３対Ｖ１およびＶ２）。さらに、驚くべきことに、実施例１、２および３では、Ｖ１よりも熱伝導性の明確な改善が見られた。成分Ｂの含有量が低すぎる場合には、寸法安定性が不十分であり（Ｖ１）；成分Ｂの含有量が多すぎる場合には、表面品質および耐衝撃性に悪影響を及ぼした（Ｖ２）。成分Ｂの一部を任意の成分Ｄ１（窒化ホウ素）で置換した場合、耐熱変形性、寸法安定性（ＣＬＴＥ）、耐衝撃性および表面品質が最適化されるが、表面品質がむしろ悪影響を受けるため、選択されるＤ１の量は多すぎてはならない（実施例４、５および６対Ｖ３）。実施例２の改善された特性は、顔料Ｅを追加しても保持することができたが（実施例７）、Ｂ２に置換して非発明成分Ｂ３を使用した場合には、表面品質および耐衝撃性等の重要な特性が失われた（７対Ｖ４）。

成分Ｂの一部を任意の成分Ｄ２またはＤ３（膨張黒鉛）で置換すると、寸法安定性（ＣＬＴＥ）および熱伝導性がさらに向上したが（実施例８および９）、本発明の黒鉛Ｄ３を使用した場合にのみ良好な表面品質が得られた。本発明ではない黒鉛Ｄ２を使用した場合、Ｄ２の濃度に関係なく、表面品質が不良であった。さらに、本発明の黒鉛Ｄ３は、Ｄ２と比較して耐衝撃性および寸法安定性において利点を示した（実施例９対Ｖ５、１０対Ｖ６）。

実施例１１および１２に示されるように、実施例１０の寸法安定性の改善は、他のポリカーボネート（ＰＣ１）およびコポリカーボネート（ＰＣ２）においても同様に高いまたは改善された耐熱変形性と同時にもたらされ得る。ここで、特に、実施例１１におけるＰＣ１の使用は、当業者によって予想されなかったであろう程の熱伝導性の驚くべき有意な改善を示した。

比較例Ｖ７、Ｖ８、Ｖ９およびＶ１０に示されるように、選択された本発明の成分Ｄ３の濃度は高すぎてはならず、それは、本発明ではない成分Ｄ２が使用される場合に一般的であるように、不良な表面品質となるためである。

充填剤の含有量が高いにもかかわらず、本発明のすべての例は、ＩＳＯ１７９／１ｅＵの良好な耐衝撃性と、溶融粘度プロファイルから明らかな射出成形工程における良好な加工性を備えている。

Claims (15)

1. Ｉ）基材層（Ｓ）、
   ＩＩ）前記基材層に直接結合する金属層（Ｍ）および
   ＩＩＩ）任意に、前記金属層上の保護層（Ｐ）
   を有する多層体であって、
   前記基材層は、成分Ａ）〜Ｄ）を混合することにより得られる組成物を含み、
   Ａ）はポリカーボネートであり、
   Ｂ）は、中央粒径Ｄ５０が０．０１〜９．５μｍである表面処理されていないタルクであり、前記粒径Ｄ５０は沈降分析によって決定され、
   Ｃ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５に従ってアルコール性水酸化カリウム溶液を用いた電位差滴定によって決定される、少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜４００００ｇ／モルの平均分子量Ｍｗを有する少なくとも１つの無水物変性α−オレフィンポリマーであり、前記平均分子量Ｍｗは、ポリスチレン較正を伴うオルトジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィーにより決定され、
   任意にＤ）成分Ｂ）の一部は、粒径Ｄ５０が８００μｍ未満である膨張黒鉛または該膨張黒鉛と非膨張黒鉛との混合物およびさらなる充填剤としての窒化ホウ素からなる群から選択される少なくとも１つの充填剤で置換されてもよく、黒鉛の場合、成分Ｂ）の量の８重量部までが置換されてもよく、窒化ホウ素の場合、成分Ｂ）の量の１５重量部までが置換されてもよく、
   前記成分Ｃ）と混合する前の前記成分Ｂ）およびＣ）の量は、成分Ｂ）の１０重量部ごとに、０．１０〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに調整され、前記組成物はグラフトポリマーおよびポリエステルを含まない、前記多層体。
2. 前記Ｂ）の量が、全組成物を基準として１２重量％〜４５重量％である、請求項１に記載の多層体。
3. 前記Ｂ）の量が、全組成物を基準として１８重量％〜３５重量％である、請求項１または２に記載の多層体。
4. 前記混合する前の前記Ｂ）およびＣ）の量が、成分Ｂ）の１０重量部ごとに、０．２５〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに調整される、請求項１〜３のいずれか一項に記載の多層体。
5. 前記成分Ｂ）のタルクまたはタルク混合物が８〜１０のｐＨを有し、該タルクまたはタルク混合物のｐＨがＥＮ ＩＳＯ ７８７−９：１９９５に従って決定される、請求項１〜４のいずれか一項に記載の多層体。
6. 前記成分Ｂ）が０．５〜３．０μｍの中央粒径Ｄ５０を有し、該粒径Ｄ５０が沈降分析により決定される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の多層体。
7. 前記成分Ｂ）が７．５〜２０．０ｍ^２／ｇのＢＥＴ表面積を有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の多層体。
8. 前記基材層が０．１ｍｍ〜６．０ｍｍの厚さを有し、前記金属層が１０ｎｍ〜１０００ｎｍの厚さを有し、前記任意の保護層が５ｎｍ〜２００ｎｍの厚さを有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載の多層体。
9. 前記金属層が、アルミニウム、銀、クロム、チタンおよびパラジウムからなる群から選択される少なくとも１つの金属を含む、請求項１〜８のいずれか一項に記載の多層体。
10. 前記金属層が銀またはアルミニウムを含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の多層体。
11. 黒鉛が前記成分Ｄ）として存在する場合、成分Ｂ）の量の２〜７重量部が置換されており、窒化ホウ素が前記成分Ｄ）として存在する場合、成分Ｂ）の量の２〜１２重量部が置換されている、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の多層体。
12. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層体を含む光源および熱源の反射体および構成要素。
13. 請求項１〜１１のいずれか一項に記載の多層体の製造方法であって、
    （ａ）少なくとも成分Ａ）〜Ｃ）を含み、任意に成分Ｄ）を含む、組成物の射出成形または押出しによって基材層を形成する工程、
    （ｂ）工程（ａ）で得られた層に、プラズマ加工により金属層を適用する工程、
    （ｃ）任意に、少なくとも１つの追加の層を適用する工程、および
    （ｄ）任意に、工程（ｂ）または（ｃ）で得られた層に保護層を適用する工程
    を含む、前記製造方法。
14. 少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜２５０００ｇ／モルの平均分子量Ｍｗを有する少なくとも１つの無水物変性α−オレフィンポリマーＣ）の多層体の基材層の製造のための使用であって、前記平均分子量Ｍｗは、ポリスチレン較正を伴うオルトジクロロベンゼンを用いた１５０℃におけるゲル浸透クロマトグラフィーによって決定され、
    前記多層体は、少なくとも１つの基材層、前記基材層に直接結合する金属層および任意に前記金属層の上の少なくとも１つの層を含み、
    前記基材層は、少なくとも成分Ａ）〜Ｄ）を混合することにより得られる組成物を含み、
    Ａ）はポリカーボネートであり、
    Ｂ）は表面処理されていないタルクであり、
    任意にＤ）成分Ｂ）の一部を、粒径Ｄ５０が８００μｍ未満である膨張黒鉛または該膨張黒鉛と非膨張黒鉛との混合物およびさらなる充填剤としての窒化ホウ素からなる群から選択される少なくとも１つの充填剤で置換されてもよい、前記使用。
15. 前記混合する前の前記Ｂ）およびＣ）の量が、成分Ｂ）の１０重量部ごとに、０．２５〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに調整される、請求項１４に記載の使用。