JP2021046490A - 冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物および冷媒輸送配管 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、バリア性が高く、柔軟であり、かつ押出加工性が良好な冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物を提供することを課題とする。
本発明(II)は、本発明(I)の熱可塑性樹脂組成物の層を内層として含む冷媒輸送配管である。
[1]熱可塑性樹脂を含むマトリックスとマトリックス中に分散したゴムを含むドメインとからなる冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物であって、熱可塑性樹脂組成物の温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.02cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下であり、マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の温度250℃、せん断速度243.2s−1における溶融粘度が300Pa・s以下であり、熱可塑性樹脂が、150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有する熱可塑性樹脂および温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂を含むか、または150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有しかつ温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂を含み、ゴムが、ポリイソブチレンブロックとポリスチレンブロックからなるイソブチレン系ブロック共重合体ならびにエポキシ基、アミノ基、水酸基、酸無水物基およびカルボキシル基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有するオレフィン系またはスチレン系重合体を含む、冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[2]熱可塑性樹脂組成物の温度25℃、相対湿度50%でのJIS K7161に準じた引張試験の10%モジュラスが10MPa以下である、[1]に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[3]熱可塑性樹脂がポリアミド、ポリエステル、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリカーボネートおよびポリケトンからなる群から選ばれる少なくとも1種である、[1]または[2]に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[4]イソブチレン系ブロック共重合体がスチレン−イソブチレンジブロック共重合体および/またはスチレン−イソブチレン−スチレントリブロック共重合体である、[1]〜[3]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[5]エポキシ基、アミノ基、水酸基、酸無水物基およびカルボキシル基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有するオレフィン系またはスチレン系重合体が、酸無水物変性α−オレフィン系熱可塑性エラストマー、酸無水物変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、酸無水物変性スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体および酸無水物変性エチレン−エチルアクリレート共重合体からなる群から選ばれる少なくとも1種である、[1]〜[4]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[6]熱可塑性樹脂組成物中のマトリックスの体積比率が25〜50体積%であり、ドメインの体積比率が50〜75体積%である、[1]〜[5]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[7]150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有する熱可塑性樹脂、温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂、および150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有しかつ温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂の総量のマトリックスに占める割合が50質量%以上である、[1]〜[6]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[8]ドメインに占めるイソブチレン系ブロック共重合体の割合が50〜95質量%である、[1]〜[7]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[9]熱可塑性樹脂組成物が、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルおよび脂肪酸アミドからなる群から選ばれる少なくとも1種を、熱可塑性樹脂組成物中のゴム100質量部を基準として0.5〜5質量部含む、[1]〜[8]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[10]熱可塑性樹脂組成物が、2価金属酸化物を、熱可塑性樹脂組成物中のゴム100質量部を基準として0.5〜10質量部含む、[1]〜[9]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[11]熱可塑性樹脂組成物が、トリアジン骨格を有する3価のアルコールを、熱可塑性樹脂組成物中のゴム100質量部を基準として0.1〜8質量部含む、[1]〜[10]のいずれかに記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
[12][1]〜[11]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物の層を内層として含む冷媒輸送配管。
「温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数」を、以下、単に「酸素透過係数」ともいう。
マトリックスが低酸素透過性樹脂を含むことにより、本発明の熱可塑性樹脂組成物が所望の酸素透過係数を有することができる。
マトリックスが高融点低酸素透過性樹脂を含むことにより、本発明の熱可塑性樹脂組成物が所望の耐熱性と酸素透過係数を有することができる。
ただし、高融点樹脂、低酸素透過性樹脂および高融点低酸素透過性樹脂の総量のマトリックスに占める割合は、好ましくは50質量%以上であり、より好ましくは60質量%以上であり、さらに好ましくは70質量%以上である。マトリックスに占める割合がこの数値範囲内にあれば、本発明の熱可塑性樹脂組成物が所望の耐熱性と酸素透過係数を有することができる。
イソブチレン系ブロック共重合体を含むことにより、本発明の熱可塑性樹脂組成物が所望の酸素透過係数を有することができる。
特定官能基を有するオレフィン系またはスチレン系重合体を含むことにより、イソブチレン系ブロック共重合体とマトリックス樹脂の相溶化剤として海島構造の安定化に寄与する。
脂肪酸としては、ステアリン酸、パルミチン酸、オレイン酸などが挙げられるが、ステアリン酸が好ましい。
脂肪酸金属塩としては、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸バリウムなどが挙げられるが、なかでもステアリン酸カルシウムが好ましい。
脂肪酸エステルとしては、やし油、ひまし油、パーム油、牛脂などの加水分解から得られた高級脂肪酸と低級アルコール、高級アルコール、多価アルコールとのエステル化反応により得られる脂肪酸エステルなどが挙げられる。
脂肪酸アミドとしては、ステアリルアミド、パミチルアミド、オレイルアミドなどが挙げられる。
脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルおよび脂肪酸アミドからなる群から選ばれる少なくとも1種は、マトリックスとドメインのどちらに存在してもよく、マトリックスとドメインの両方に存在してもよい。
2価金属酸化物としては、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化銅、酸化カルシウム、酸化鉄などが挙げられるが、好ましくは酸化亜鉛または酸化マグネシウムであり、より好ましくは酸化亜鉛である。
2価金属酸化物は、マトリックスとドメインのどちらに存在してもよく、マトリックスとドメインの両方に存在してもよい。
トリアジン骨格を有する3価のアルコールは、特に限定するものではないが、好ましくは、トリス(2−ヒドロキシエチル)イソシアヌレートである。
トリアジン骨格を有する3価のアルコールの含有量は、熱可塑性樹脂組成物中のゴム100質量部を基準として、好ましくは0.1〜8質量部であり、より好ましくは0.5〜6質量部であり、さらに好ましくは1〜5質量部である。トリアジン骨格を有する3価のアルコールの含有量が多すぎると、熱可塑性樹脂組成物の押出加工性が悪化する虞がある。
トリアジン骨格を有する3価のアルコールは、マトリックスとドメインのどちらに存在してもよく、マトリックスとドメインの両方に存在してもよい。
マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の溶融粘度は、熱可塑性樹脂の分子量により、調整することができる。
マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の溶融粘度はキャピラリーレオメータを用いて測定することができる。
マトリックスを構成する熱可塑性樹脂が複数存在する場合は、それら複数の熱可塑性樹脂をそれらの配合比率で混合して得られた試料について測定した溶融粘度を、マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の溶融粘度とする。
熱可塑性樹脂組成物の酸素透過係数は、マトリックスを構成する熱可塑性樹脂とドメインを構成するゴムの各々の種類と比率により、調整することができる。
熱可塑性樹脂組成物の10%モジュラスは、マトリックスを構成する熱可塑性樹脂とドメインを構成するゴムの各々の種類と比率により、調整することができる。
本発明の冷媒輸送配管は、好ましくはエアコンディショナーの冷媒を輸送するためのホースとして使用され、より好ましくは自動車のエアコンディショナーの冷媒を輸送するためのホースとして使用される。
冷媒輸送配管は、好ましくは、内管と補強層と外管からなる。本発明の冷媒輸送配管は、内管の少なくとも1層が前記熱可塑性樹脂組成物からなる。
冷媒輸送配管の製造方法は、特に限定されないが、次のようにして製造することができる。まず内管を押出成形によりチューブ状に押出し、次いでそのチューブ上に補強層となる繊維を編組し、さらにその繊維上に外管を押出成形により被覆することで製造することができる。
以下の実施例および比較例において使用した原材料は次のとおりである。
ナイロン−1: ナイロン6、宇部興産株式会社製「UBEナイロン」1011FB、融点:225℃、酸素透過係数:0.001cm3・mm/(m2・day・mmHg)、溶融粘度:90Pa・s
ナイロン−2: ナイロン6/12共重合体、宇部興産株式会社製「UBEナイロン」7024B、融点:201℃、酸素透過係数:0.003cm3・mm/(m2・day・mmHg)、溶融粘度:270Pa・s
ナイロン−3: ナイロン6/66共重合体、DSM株式会社製「NOVAMID」(登録商標)2010R、融点:200℃、酸素透過係数:0.003cm3・mm/(m2・day・mmHg)、溶融粘度:107Pa・s
ナイロン−4: ナイロン6、宇部興産株式会社製「UBEナイロン」1022B、融点:225℃、酸素透過係数:0.001cm3・mm/(m2・day・mmHg)、溶融粘度:600Pa・s
EVOH: エチレン−ビニルアルコール共重合体(エチレン量48モル%)、日本合成化学工業株式会社製「ソアノール」(登録商標)H4815B、融点:158℃、酸素透過係数:0.00003cm3・mm/(m2・day・mmHg)、溶融粘度:259Pa・s
ポリエステル: ポリブチレンテレフタレート、三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製「ノバデュラン」(登録商標)5010R5、融点:224℃、酸素透過係数:0.003cm3・mm/(m2・day・mmHg)、溶融粘度:300Pa・s
SIBS: スチレン−イソブチレン−スチレンブロック共重合体、株式会社カネカ社製「SIBSTAR」(登録商標)102T、非結晶性、酸素透過係数:0.076cm3・mm/(m2・day・mmHg)
酸変性スチレン系エラストマー−1: 無水マレイン酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、旭化成株式会社製「タフテック」(登録商標)M1913、非結晶性、酸素透過係数:1.113cm3・mm/(m2・day・mmHg)
酸変性スチレン系エラストマー−2: 無水マレイン酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、旭化成株式会社製「タフテック」(登録商標)M1943、非結晶性、酸素透過係数:1.355cm3・mm/(m2・day・mmHg)
酸変性ポリオレフィン−1: 無水マレイン酸変性α−オレフィン共重合体、三井化学株式会社製「タフマー」(登録商標)MH7020、非結晶性、酸素透過係数:1.554cm3・mm/(m2・day・mmHg)
酸変性ポリオレフィン−2: 無水マレイン酸変性α−オレフィン共重合体、三井化学株式会社製「タフマー」(登録商標)MP0620、非結晶性、酸素透過係数:1.436cm3・mm/(m2・day・mmHg)
酸化亜鉛: 正同化学工業社製、酸化亜鉛3種
ステアリン酸: 千葉脂肪酸株式会社製、工業用ステアリン酸
ステアリン酸カルシウム: 堺化学工業株式会社製、ステアリン酸カルシウム SC−PG
トリアジン骨格を有する3価のアルコール: トリス(2−ヒドロキシエチル)イソシアヌレート、四国化成工業株式会社製「セイク」
表1、表2および表3に示す熱可塑性樹脂組成物を次の方法にて調製した。まず、熱可塑性樹脂と酸化亜鉛を酸化亜鉛含有量が50質量%となるように混合し、酸化亜鉛マスターバッチを作製した。このとき複数の熱可塑性樹脂を用いる配合においては、配合量の多いものでマスターバッチを作製した。次に、各原料を、表1、表2または表3に示す配合比率で、二軸混練押出機(株式会社日本製鋼所製)に投入し、235℃で3分間混練した。混練物を押出機から連続的にストランド状に押出し、水冷後、カッターで切断することにより、ペレット状の熱可塑性樹脂組成物を得た。このとき酸化亜鉛はマスターバッチで所望の配合量になるように添加した。
マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の溶融粘度および、調製した熱可塑性樹脂組成物については酸素透過係数、10%モジュラス、押出加工性および動的疲労耐久性を評価した。評価結果を表1、表2および表3に示す。
なお、溶融粘度、酸素透過係数、10%モジュラス、押出加工性および動的疲労耐久性の測定方法は、後述のとおりである。
株式会社東洋精機製作所製キャピラリーレオメータ「キャピログラフ1C」を使用し、せん断速度243s−1、温度250℃、保持時間5分で、直径1mm、長さ10mmのオリフィスを使用して、マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の溶融粘度(単位:Pa・s)を測定した。
Tダイ押出成形装置(ダイ幅:550mm、φ40mm単軸押出機、株式会社プラ技研製)を使用して、試料を235℃にて厚さ0.2mmのシート状に押し出し、得られたシートに対してMOCON社製OX−TRAN 1/50を使用し、温度21℃、相対湿度0%にて酸素透過係数を測定した。
Tダイ押出成形装置(ダイ幅:200mm、φ40mm単軸押出機、株式会社プラ技研製)を使用して、試料を235℃にて厚さ1mmのシート状に押し出し、得られたシートに対してシート押出方向が長手方向になるようにJIS 3号ダンベルを打ち抜き、株式会社島津製作所製引張試験機(オートグラフ)を用いて、温度25℃、相対湿度50%でのJIS K7161に準じた引張試験を実施し、10%モジュラスを求めた。
Tダイ押出成形装置(ダイ幅:200mm、φ40mm単軸押出機、株式会社プラ技研製)を使用して、試料を235℃にて厚さ1mmのシート状に押し出し、問題なく成形できる場合を「良」、軽微な粒や穴開きやシート端部の切れなどが発生する場合は「可」、深刻な粒や穴開きやシート端部の切れなどが発生する場合を「不良」として評価した。
前記押出加工性の評価により得られたシートからシート押出方向が長手方向になるようにJIS 3号ダンベルを6本打ち抜き、定ひずみ試験機(株式会社上島製作所製)にて−35℃で40%の繰返しひずみをかけた(定ひずみ疲労試験)。全数破断まで試験を行ってワイブルプロットによる破断率63.2%の耐久回数を動的疲労耐久性とした。実施例1の値を100として他の実施例および比較例の耐久回数を相対比較した。
Claims (12)
- 熱可塑性樹脂を含むマトリックスとマトリックス中に分散したゴムを含むドメインとからなる冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物であって、熱可塑性樹脂組成物の温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.02cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下であり、マトリックスを構成する熱可塑性樹脂の温度250℃、せん断速度243.2s−1における溶融粘度が300Pa・s以下であり、熱可塑性樹脂が、150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有する熱可塑性樹脂および温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂を含むか、または150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有しかつ温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂を含み、ゴムが、ポリイソブチレンブロックとポリスチレンブロックからなるイソブチレン系ブロック共重合体ならびにエポキシ基、アミノ基、水酸基、酸無水物基およびカルボキシル基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有するオレフィン系またはスチレン系重合体を含む、冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂組成物の温度25℃、相対湿度50%でのJIS K7161に準じた引張試験の10%モジュラスが10MPa以下である、請求項1に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂がポリアミド、ポリエステル、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリカーボネートおよびポリケトンからなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1または2に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- イソブチレン系ブロック共重合体がスチレン−イソブチレンジブロック共重合体および/またはスチレン−イソブチレン−スチレントリブロック共重合体である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- エポキシ基、アミノ基、水酸基、酸無水物基およびカルボキシル基からなる群から選ばれる少なくとも1種の官能基を有するオレフィン系またはスチレン系重合体が、酸無水物変性α−オレフィン系熱可塑性エラストマー、酸無水物変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、酸無水物変性スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体および酸無水物変性エチレン−エチルアクリレート共重合体からなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂組成物中のマトリックスの体積比率が25〜50体積%であり、ドメインの体積比率が50〜75体積%である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有する熱可塑性樹脂、温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂、および150℃以上の融点もしくはガラス転移点を有しかつ温度21℃、相対湿度0%における酸素透過係数が0.004cm3・mm/(m2・day・mmHg)以下の熱可塑性樹脂の総量のマトリックスに占める割合が50質量%以上である、請求項1〜6のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- ドメインに占めるイソブチレン系ブロック共重合体の割合が50〜95質量%である、請求項1〜7のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂組成物が、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルおよび脂肪酸アミドからなる群から選ばれる少なくとも1種を、熱可塑性樹脂組成物中のゴム100質量部を基準として0.5〜5質量部含む、請求項1〜8のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂組成物が、2価金属酸化物を、熱可塑性樹脂組成物中のゴム100質量部を基準として0.5〜10質量部含む、請求項1〜9のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 熱可塑性樹脂組成物が、トリアジン骨格を有する3価のアルコールを、熱可塑性樹脂組成物中のゴム100質量部を基準として0.1〜8質量部含む、請求項1〜10のいずれか1項に記載の冷媒輸送配管用熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂組成物の層を内層として含む冷媒輸送配管。
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