JP6926495B2 - 熱可塑性樹脂組成物、インナーライナーおよび空気入りタイヤ - Google Patents
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Description
本発明は、エチレン−ビニルアルコール共重合体を含むマトリックス相と臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体を含む分散相とからなる熱可塑性樹脂組成物を、タイヤ用インナーライナーの材料として使用したときに、疲労によるガスバリア性の低下が少ないインナーライナーが作製できる熱可塑性樹脂組成物を提供することを課題とする。
0.02≦(WB×BB)×(WC×SC)/(WA×VA)≦0.85
を満たすことを特徴とする。
[1]エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)を含むマトリックス相と臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)および酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)を含む分散相とからなる熱可塑性樹脂組成物であって、熱可塑性樹脂組成物中のポリマー成分の合計重量に対する(A)、(B)、(C)それぞれの重量の比WA、WB、WC、エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)中のビニルアルコール含量VA(重量%)、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)中のp−ブロモメチルスチレン含量BB(重量%)、および酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)中のスチレン含量SC(重量%)が、次式
0.02≦(WB×BB)×(WC×SC)/(WA×VA)≦0.85
を満たす、熱可塑性樹脂組成物。
[2]酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)の酸価が0.5〜30mgCH3ONa/gである、[1]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[3]臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)と酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)の重量比(B)/(C)が60/40〜10/90である、[1]または[2]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
[4]分散相中のエラストマー成分100重量部を基準として、20〜300重量部のエチレン−ビニルアルコール共重合体(A)を含む[1]〜[3]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[5]エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)中のビニルアルコール含量VA(重量%)が50〜90である、[1]〜[4]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[6]臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)中のp−ブロモメチルスチレン含量BB(重量%)が1.0〜5.0である[1]〜[5]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[7]酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)中のスチレン含量SC(重量%)が5〜40である[1]〜[6]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[8]さらに、金属石鹸(D)を含む[1]〜[7]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[9][1]〜[8]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる空気入りタイヤ用インナーライナー。
[10][9]に記載のインナーライナーを含む空気入りタイヤ。
0.02≦(WB×BB)×(WC×SC)/(WA×VA)≦0.85
ここで、
WAは、熱可塑性樹脂組成物中のポリマー成分の合計重量に対するエチレン−ビニルアルコール共重合体(A)の重量の比であり、
WBは、熱可塑性樹脂組成物中のポリマー成分の合計重量に対する臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)の重量の比であり、
WCは、熱可塑性樹脂組成物中のポリマー成分の合計重量に対する酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)の重量の比であり、
VAは、エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)中のビニルアルコール含量(重量%)であり、
BBは、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)中のp−ブロモメチルスチレン含量(重量%)であり、
SCは、酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)中のスチレン含量(重量%)である。
エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)は、反復構造単位として、エチレン単位およびビニルアルコール単位を含むが、ビニルアルコール含量(重量%)とはエチレン−ビニルアルコール共重合体100g中に含まれるビニルアルコール単位のグラム数をいう。
臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)は、反復構造単位として、イソブチレン単位、p−メチルスチレン単位およびp−ブロモメチルスチレン単位を含むが、p−ブロモメチルスチレン含量(重量%)とは臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体100g中に含まれるp−ブロモメチルスチレン単位のグラム数をいう。
酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)は、反復構造単位として、スチレン単位、エチレン単位およびブチレン単位を含むが、スチレン含量(重量%)とは酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体100g中に含まれるスチレン単位のグラム数をいう。
臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体は、化学構造式(1)
架橋剤の量は、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体100重量部を基準として、4〜12重量部が好ましく、より好ましくは6〜9重量部である。架橋剤の量が少なすぎると、動的架橋が不足し、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体の微分散を維持できず、耐久性が低下する。逆に、架橋剤の量が多すぎると、混練、加工中にスコーチしたり、フィルム中に異物を生じる原因となる。
ここで、酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)の酸価は、酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体1gに対して、ナトリウムメトキシド(CH3ONa)を用いて中和滴定を行ない、用いられるナトリウムメトキシド(CH3ONa)の質量(mg)を酸価として決定することができる。
分散相中のエラストマー成分とは、少なくとも臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)および酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)を意味し、それ以外のエラストマー(たとえばハロゲン化ブチルゴム、エチレンプロピレンゴム、酸変性EB)が分散相中に含まれる場合には、それらのエラストマーをも意味する。すなわち、分散相が、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)と酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)との2種類のみを含む場合には、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)と酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)との合計重量の100重量部を基準として、エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)の配合量を算出する。分散相が、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)および酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)以外のエラストマーを含む場合には、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)と酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)とそれら以外のエラストマーとの合計重量の100重量部を基準として、エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)の配合量を算出する。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、Tダイ付きの押出機や、インフレーション成形機などでフィルムとすることができる。本発明の熱可塑性樹脂組成物からなるフィルムは、ガスバリア性および耐久性に優れるため、空気入りタイヤのインナーライナーとして好適に使用することができる。
本発明の空気入りタイヤは、より具体的には、前記熱可塑性樹脂組成物のフィルムをインナーライナーとして含む空気入りタイヤである。空気入りタイヤを製造する方法としては、慣用の方法を用いることができる。たとえば、本発明の熱可塑性樹脂組成物を所定の幅と厚さのフィルム状に押し出し、それをインナーライナーとしてタイヤ成形用ドラム上に円筒に貼りつける。その上に未加硫ゴムからなるカーカス層、ベルト層、トレッド層等の通常のタイヤ製造に用いられる部材を順次貼り重ね、ドラムから抜き取ってグリーンタイヤとする。次いで、このグリーンタイヤを常法に従って加熱加硫することにより、所望の空気入りタイヤを製造することができる。
以下の実施例および比較例において使用した原料は次のとおりである。
ソアノール(登録商標)V2504(日本合成化学工業株式会社製、ビニルアルコール含量VA=83重量%)
ソアノール(登録商標)E3808(日本合成化学工業株式会社製、ビニルアルコール含量VA=72重量%)
ソアノール(登録商標)H4815B(日本合成化学工業株式会社製、ビニルアルコール含量VA=63重量%)
Exxpro(商標)3745:エクソンモービル・ケミカル社製臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合ゴム、p−ブロモメチルスチレン含量BB=3.9重量%
Exxpro(商標)MDX89−4:エクソンモービル・ケミカル社製臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合ゴム、p−ブロモメチルスチレン含量BB=2.5重量%
Exxpro(商標)3035:エクソンモービル・ケミカル社製臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合ゴム、p−ブロモメチルスチレン含量BB=1.6重量%
Br−IIR:エクソンモービル・ケミカル社製臭素化ブチルゴムBromo Butyl、p−ブロモメチルスチレン含量BB=0重量%
クレイトン(登録商標)FG1924:クレイトンポリマー社製無水マレイン酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、スチレン含量SC=13重量%
タフテック(登録商標)M1943:旭化成ケミカルズ株式会社製無水マレイン酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、スチレン含量SC=20重量%
f−ダイナロン(登録商標)8660P:JSR株式会社製無水マレイン酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、スチレン含量SC=25重量%
タフテック(登録商標)M1913:旭化成ケミカルズ株式会社製無水マレイン酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体、スチレン含量SC=30重量%
酸変性EB:三井化学株式会社製無水マレイン酸変性エチレン−1−ブテン、タフマー(登録商標)MH7010、スチレン含量SC=0重量%
ナイロン6:宇部興産株式会社性UBEナイロン1030B
St−Mg:堺化学工業株式会社製ステアリン酸マグネシウムSM−PG
エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)、酸変性スチレン−エチレン−ブチレン共重合体(C)およびその他の成分を表1および表2に示す配合にて、二軸混練押出機(株式会社日本製鋼所製)のシリンダー内に導入し、温度230℃および滞留時間約3〜8分間に設定された混練ゾーンに搬送して溶融混練し、溶融混練物を吐出口に取り付けられたダイからストランド状に押出した。得られたストランド状押出物を樹脂用ペレタイザーでペレット化し、ペレット状の熱可塑性樹脂組成物を得た。得られた熱可塑性樹脂組成物について、疲労による空気透過係数の変化率を評価した。評価結果を表1および表2に示す。
調製したペレット状の熱可塑性樹脂組成物を550mm幅T型ダイス付40mmφ単軸押出機(株式会社プラ技研)を用いて、押出温度Cl/C2/C3/C4/ダイ=220/225/230/235/235℃、冷却ロール温度50℃、引き取り速度4m/minの押出条件で、平均厚み0.1mmのフィルムに成形した。フィルムを所定の大きさに切り出し、表3に示す配合の未加硫ゴム組成物のシート(平均厚み0.1mm)と貼り合わせた後、180℃、10分で加硫接着をさせ、熱可塑性樹脂組成物とゴム組成物の積層体を得た。積層体を幅5cmに切り出し、定歪試験機(株式会社上島製作所製)で100万回の繰り返し変形を与えた。繰り返し変形を与える前と、与えた後について、積層体の空気透過係数を温度23℃、湿度0%RHで測定し、次式により、疲労による空気透過係数の変化率を算出した。
疲労による空気透過係数の変化率=変形後の空気透過係数/変形前の空気透過係数
疲労による空気透過係数の変化率が2.0以下を合格(抑制効果あり)と判定した。
Claims (8)
- エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)を含むマトリックス相と臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)および酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)を含む分散相とからなる熱可塑性樹脂組成物であって、熱可塑性樹脂組成物中のポリマー成分の合計重量に対する(A)、(B)、(C)それぞれの重量の比WA、WB、WC、エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)中のビニルアルコール含量VA(重量%)、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)中のp−ブロモメチルスチレン含量BB(重量%)、および酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)中のスチレン含量SC(重量%)が、次式
0.02≦(WB×BB)×(WC×SC)/(WA×VA)≦0.85
を満たし、エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)の配合量が分散相中のエラストマー成分100重量部を基準として40〜100重量部であり、臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)と酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)の重量比(B)/(C)が60/40〜10/90である、熱可塑性樹脂組成物。 - 酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)の酸価が0.5〜30mgCH3ONa/gである、請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- エチレン−ビニルアルコール共重合体(A)中のビニルアルコール含量VA(重量%)が50〜90である、請求項1または2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 臭素化イソブチレン−パラメチルスチレン共重合体(B)中のp−ブロモメチルスチレン含量BB(重量%)が1.0〜5.0である請求項1〜3のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 酸変性スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体(C)中のスチレン含量SC(重量%)が5〜40である請求項1〜4のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- さらに、金属石鹸(D)を含む請求項1〜5のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項1〜6のいずれか1項に記載の熱可塑性樹脂組成物からなる空気入りタイヤ用インナーライナー。
- 請求項7に記載のインナーライナーを含む空気入りタイヤ。
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