JP2020072001A - 燃料電池セル及びセルスタック装置 - Google Patents
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Abstract
Description
図1〜図7を参照して、本発明の一実施形態であるセルスタック装置及び燃料電池セルについて説明する。実施形態1のセルスタック装置及び燃料電池セルは、固体酸化物形燃料電池(SOFC:Solid Oxide Fuel Cell)に用いられる。
図1〜図3に示すように、セルスタック装置1は、複数の燃料電池セル100と、マニホールド200と、第1接合材300とを備えている。各燃料電池セル100は、マニホールド200によって支持されている。第1接合材300は、各燃料電池セル100と、マニホールド200とを接合する。
図1〜図3に示すように、燃料電池セル100は、マニホールド200から上方に延びている。詳細には、各燃料電池セル100は、マニホールド200の上壁230から上方に延びている。燃料電池セル100の下端部101は、マニホールド200の挿入孔231内に挿入されている。なお、燃料電池セル100の下端部101が挿入孔231内に挿入された状態において、燃料電池セル100の下端部101の外周面と挿入孔231の内壁面との間には隙間が形成されている。この隙間に第1接合材300が充填されている。このため、燃料電池セル100の下端部101は、マニホールド200に固定されている。一方、燃料電池セル100の上端部102は、自由端である。燃料電池セル100は、マニホールド200によって、片持ち状態で支持され、自立している。
支持基板110は、燃料電池セル100の長手方向(上下方向)に延びる複数のガス流路111を内部に有している。ガス流路111は、マニホールド200の挿入孔231を介して、マニホールド200の内部空間と連通している。
図5に示すように、各発電素子部120は、燃料極130、電解質140、及び空気極150を有している。また、各発電素子部120は、反応防止膜121をさらに有している。
図2〜図4、図6及び図7に示すように、支持基板110の下端面116の少なくとも一部を覆うように、被覆膜170が形成されている。被覆膜170は、下端面116の強度を補強する。
図1〜図3に示すように、マニホールド200は、燃料電池セル100に反応ガスを供給する。マニホールド200は、中空状であり、内部空間を有している。図1に示すように、マニホールド200の内部空間には、導入配管Pを介して燃料ガスが供給される。図2に示すように、マニホールド200は、この内部空間と外部とを連通する複数の挿入孔231を有している。
第1接合材300は、燃料電池セル100をマニホールド200に固定する。詳細には、第1接合材300は、燃料電池セル100の下端部101とマニホールド200の上壁230とを接合している。また、図6に示すように、第1接合材300は、緻密膜122と接触している。なお、燃料電池セル100がマニホールド200に固定された状態において、挿入孔231とガス流路111とが連通している。
続いて、本実施形態のセルスタック装置1の製造方法について図1〜図9を参照して説明する。
本実施形態のセルスタック装置1の動作について、図1〜図7を参照して説明する。セルスタック装置1は、例えば以下のように動作する。
(1/2)O2+2e−→O2− ・・・(式1)
H2+O2−→H2O+2e− ・・・(式2)
続いて、本実施形態の燃料電池セル100及びセルスタック装置1の作用について、図17に示す比較例と比較して説明する。なお、図17示す比較例の燃料電池セル及びセルスタック装置は、支持基板110の下端面116に被覆膜170が形成されていない。
図10及び図11に示す実施形態2の燃料電池セル及びセルスタック装置2は、基本的には図3及び図7に示す実施形態1の燃料電池セル及びセルスタック装置1と同様の構成を備えているが、支持基板及び被覆膜において異なる。
上記実施形態のセルスタック装置は、支持基板110の1つの主面上に複数の発電素子部120が配置された横縞型を例に挙げて説明したが、本発明のセルスタック装置は、支持基板の1つの主面上に1つの発電素子が配置される縦縞型であってもよい。また、実施形態のセルスタック装置1は、円筒平板型の支持基板110を備えているが、本発明のセルスタック装置は、円筒型の支持基板を備えていてもよい。
上記実施形態では、マニホールド200に形成された1つの挿入孔231に1つの燃料電池セルの下端部が挿入されているが、本発明では、1つの挿入孔に複数の燃料電池セルが挿入されていてもよい。
上記実施形態のマニホールド200は、側壁220の上面が開口し、その上面を上壁230が塞いでいる構造であるが、本発明のマニホールドは、これに限定されない。例えば、側壁及び上壁が一体であって、側壁の下面が開口し、その下面を底壁が塞いでいる構造であってもよい。
上記実施形態のマニホールド200は、側壁220が底壁210から略垂直に上方に延びているが、本発明のマニホールドは、これに限定されない。例えば、側壁220は、上方に向かって外方に広がるように傾斜していてもよく、下方に向かって外方に広がるように傾斜していてもよい。
上述した実施形態では、被覆膜170を構成する材料は、第1接合材300を構成する材料と同じであったが、異なっていてもよい。
上述した実施形態では、被覆膜170は、幅方向(y軸方向)の断面視において、ガス流路111を除く下端面116の全体を被覆しているが、これに限定されない。図12に示すように、被覆膜170は、幅方向の断面視において、ガス流路111を除く下端面116の一部を覆っていてもよい。詳細には、被覆膜170は、下端面116においてガス流路111と反対側の領域を覆っている。なお、被覆膜170は、下端面116の少なくとも一部を覆っていれば、ガス流路111側の領域を覆ってもよい。
図13〜図16に示すように、燃料電池セル105及びセルスタック装置2は、緻密領域119をさらに有している。なお、図15は、実施形態1において緻密領域119をさらに有するセルスタック装置1aを示す。図16は、実施形態2において緻密領域119をさらに有するセルスタック装置2aを示す。
本変形例の燃料電池セル105及びセルスタック装置1a、2aの製造方法は、基本的には実施形態1と同様の構成を備えているが、緻密領域119を形成する工程をさらに備えている点において異なっている。
図13〜図16に示す本変形例の燃料電池セル105及びセルスタック装置1a、2aは、第1接合材300と接合される下端部101であって、外側面112において緻密膜122から露出する露出面112b、及び下端面116の少なくとも一部から、他の材料が1.0μm以上含浸されてなる緻密領域119を有する支持基板110を備えている。セルスタック装置1a、2aが動作して、熱応力が燃料電池セル100及びマニホールド200に加えられても、緻密領域119が形成された燃料電池セル100の下端面近傍領域Rの強度が高いので、燃料電池セル100の下端面近傍領域Rを基点とするクラックを抑制できる。このため、燃料電池セル100は、マニホールド200の内部空間と、マニホールド200の外部空間とを繋ぐクラックを抑制できる。したがって、セルスタック装置2は、ガスリークをより抑制できる。
上述した実施形態では、被覆膜170の表面171は、マニホールド200の上壁230の下面よりも下方に位置しているが、これに限定されない。図19及び図20に示すように、被覆膜170の表面171は、上壁230の下面と同一平面上に位置してもよい。また、被覆膜170の表面171は、上壁230の下面よりも上方に位置してもよい。
上述した実施形態では、マニホールドの上壁230は平板状の部材であるが、これに限定されない。例えば、図21及び図22に示すように、上壁230は、折り曲げられた部材を適用してもよい。本変形例の上壁230は、フランジ部240と対向する第1部と燃料電池セル100と対向する第2部と、第1部及び第2部を連結する第3部とを有する。フランジ部240は、側壁220の上端部から外方かつ上方に延びている。フランジ部240と上壁230とを接合する第3接合材250が設けられている。
上述した実施形態では、燃料電池セル100は、第1接合材300を介してマニホールド200に支持されているが、これに限定されない。燃料電池セル100は、マニホールド200に直接支持されてもよい。例えば、図23及び図24に示すように、燃料電池セル100の下面がフランジ部240に支持されている。燃料電池セル100の下面は、マニホールド200に接している。
(サンプル1〜12、14、15)
サンプル1〜12、14、15の燃料電池セル及びセルスタック装置は、図6に示す被覆する被覆膜170を備えていた。また、図7に示すように、サンプル1〜12、14、15の燃料電池セルの下端面116が上方に湾曲していた。
サンプル16〜27、29、30の燃料電池セル及びセルスタック装置は、図12に示す被覆膜170を備えていた。詳細には、サンプル16〜27、29、30は、下記の表2に記載の材料で構成される被覆膜170を下端面116においてガス流路111と反対側の領域のみに形成した点において、サンプル1等と異なっていた。なお、サンプル1〜12、14〜27、29及び30の被覆膜170の厚さは、8μm〜12μmであった。
サンプル13及び28は、被覆膜170を形成しない点において、サンプル1等と異なっていた。
サンプル1〜12、14〜27、29及び30の被覆膜の気孔率を、下記の表1及び表2に記載する。気孔率は、FE−SEMの断面画像を画像解析により気孔部分を数値化することで測定した。具体的には、FE−SEMで1000〜20000倍に拡大した画像をMVTec社製の画像解析ソフトHALCONによって解析した。解析後の断面画像上でガラス材料部分と気孔部分とのそれぞれの面積占有率を求め、気孔部分の面積占有率を気孔率として定義した。断面画像は、支持基板及び被覆膜ともに各10視野について撮影して気孔率を数値化し、その平均値を被覆膜の気孔率とした。
表1及び表2に示すように、気孔率が20.0%以下の被覆膜を備えるサンプル1〜12及びサンプル16〜27は、気孔率が20.0%を超えるサンプル14、15、29、30と、被覆膜を備えていないサンプル13及び28とに比べて、燃料電池セルのクラックの発生を抑制できた。
実施例1と同じサンプル1〜30に対して、異なる熱サイクル試験を行って、燃料電池セルにおけるクラック発生の有無及びガスリーク量を調べた。具体的には、各セルスタック装置を電気炉内に設置し、室温から600℃まで昇降温速度100℃/hrでの上げ下げを5回繰り返した後、電気炉から取り出して、燃料電池セルにおけるクラック発生の有無及びガスリーク量を調べた。
参考例1〜7のセルスタック装置は、図18に示すように、燃料電池セルが被覆膜を備えていない点において、図13に示す変形例7と異なっていた。
気孔率が40%の多孔質材料で構成された支持基板110となる材料を準備した。この材料上に発電素子部120及び緻密膜122を形成し、複数のセル体103を互いに接合し、セル集合体104を作製した。なお、緻密膜122は、下端面116と連なる外側面が500μm露出するように形成した。マニホールド200の挿入孔231にセル体103を挿入し、セル体103の露出面とマニホールド200の上壁230とを接合するように第1接合材300となる材料としてスラリー状のガラスを塗布した。次いで、真空引きをして、緻密膜122から露出する露出面112b上に、第1接合材となる材料と同じガラスを塗布し、ガラスを露出面112bから含浸させた。次に、熱処理を施して、結晶化ガラスからなる第1接合材300を形成するとともに、結晶化ガラスが多孔質材料の気孔に配置された緻密領域119を形成した。露出面112bからの含浸深さを、下記の表3に記載する。
参考例3及び4のセルスタック装置は、第1接合材300を構成する材料と異なる材料が含浸されてなる緻密領域を有している点において、参考例1及び2と異なっていた。
比較例1のセルスタック装置は、支持基板に他の材料を含浸しなかった点において、参考例1〜7と異なっていた。つまり、比較例1の支持基板は、多孔領域118のみであり、緻密領域119を有していなかった。
比較例2のセルスタック装置は、真空引きの時間を短くすることによって、露出面からの含浸深さが小さい緻密領域を形成した点において、参考例1、2、5〜7と異なっていた。
比較例3のセルスタック装置は、含浸させる他の材料の粒子径を大きくすることによって、露出面からの含浸深さが小さい緻密領域を形成した点において、参考例3及び4と異なっていた。
参考例1〜7及び比較例1〜3のセルスタック装置について、実施例1と同様の熱サイクル試験により、燃料電池セルの強度及び接合強度を調べた。
表3に示すように、露出面112bからの含浸深さが1.0μm以上の参考例1〜7は、燃料電池セルの強度を向上できた。また、露出面112bからの含浸深さが1.5μm以上1000μm以下の参考例2、4〜7は、燃料電池セルの強度をより向上できた。
参考例8〜11のセルスタック装置のそれぞれは、気孔率が15%、20%、60%及び70%の気孔率の多孔質材料で構成された支持基板110となる材料を準備した点において、参考例1と異なっていた。
100,105 燃料電池セル
110 支持基板
116 下端面
170 被覆膜
171 下端面
200 マニホールド
300 第1接合材
301 露出面
Claims (8)
- マニホールドに基端部が支持される燃料電池セルであって、
外側面及び基端面を有する支持基板と、
前記外側面に設けられる発電素子部と、
前記基端面の少なくとも一部を覆う被覆膜と、
を備え、
前記被覆膜の気孔率は、20.0%以下である、
燃料電池セル。
- マニホールドに基端部が支持される燃料電池セルであって、
外側面及び基端面を有する支持基板と、
前記外側面に設けられる発電素子部と、
前記基端面の少なくとも一部を覆う被覆膜と、
を備え、
前記被覆膜の厚さは、10μm以上である、
燃料電池セル。
- 請求項1または2に記載の燃料電池セルと、
前記燃料電池セルの基端部を支持するマニホールドと、
前記マニホールドと前記燃料電池セルとを接合する接合材と、
を備える、セルスタック装置。
- 燃料電池セルと、
前記燃料電池セルの基端部を支持するマニホールドと、
前記マニホールドと前記燃料電池セルとを接合する接合材と、
を備え、
前記接合材は、前記マニホールドの内部空間に露出する露出面を含み、
前記燃料電池セルは、
外側面及び基端面を有する支持基板と、
前記外側面に設けられる発電素子部と、
前記基端面の少なくとも一部を覆う被覆膜と、
を含み、
前記支持基板の基端面は、先端部側に湾曲し、
前記被覆膜の表面及び前記接合材の露出面は、同一平面上に位置する、
セルスタック装置。
- 燃料電池セルと、
前記燃料電池セルの基端部を支持するマニホールドと、
前記マニホールドと前記燃料電池セルとを接合する接合材と、
を備え、
前記接合材は、前記マニホールドの内部空間に露出する露出面を含み、
前記燃料電池セルは、
外側面及び基端面を有する支持基板と、
前記外側面に設けられる発電素子部と、
前記基端面の少なくとも一部を覆う被覆膜と、
を含み、
前記支持基板の基端面は、前記基端部側に湾曲し、
前記被覆膜の表面及び前記接合材の露出面は、同一平面上に位置する、
セルスタック装置。
- 前記燃料電池セルは、前記支持基板の外側面を覆う緻密膜をさらに含み、
前記支持基板は、多孔質材料で構成され、
前記支持基板の前記外側面は、
前記緻密膜によって覆われている第1領域と、
基端側において前記緻密膜から露出する第2領域と、
を有し、
前記支持基板は、前記基端面及び前記第2領域の少なくとも一部から、他の材料が1.0μm以上含浸されてなる緻密領域を有する、
請求項3から5のいずれか1項に記載のセルスタック装置。
- 前記被覆膜は、前記接合材を構成する材料と同じ材料で形成されている、
請求項3から6のいずれか1項に記載のセルスタック装置。
- 前記被覆膜は、前記接合材を構成する材料と異なる材料で形成されている、
請求項3から6のいずれか1項に記載のセルスタック装置。
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