JP2020024188A - 粉体形状の分析方法、粉体の流動性評価方法、および粉体が分散された樹脂の流動性評価方法 - Google Patents

Abstract

【課題】粉体が凝集を形成するような場合であっても、粉体形状を正確に解析する。【解決手段】粉体の形状を分析する方法であって、粉体を樹脂に埋め込み樹脂包埋試料を形成する樹脂包埋工程と、樹脂包埋試料に対して粉体が露出する断面を形成する断面形成工程と、断面に電子線を照射し、複数の階調を有するグレイレベルで表示される反射電子像を取得する取得工程と、反射電子像について、粉体に対応する画素と樹脂に対応する画素とを区別するための所定の階調を設定し、画素毎に所定の階調を閾値として二値化することで、粉体が単一分散して表示されるモノクロ２階調の粉体粒子像を得る画像処理工程と、粉体粒子像に表示される粉体のうち、大きさが０．５μｍ以上である粒子について画像解析をすることで、粉体の形状を解析する解析工程と、を有する、粉体形状の分析方法である。【選択図】図１

Description

本発明は、粉体形状の分析方法、粉体の流動性評価方法、および粉体が分散された樹脂の流動性評価方法に関する。

微細な粉体の製造では、粉体製品の流動性が品質管理の一項目となる場合がある。流動性に係わる因子は多く、各因子が複雑に影響して粉体の流動性が特徴付けられる。その因子の一つとして粉体形状がある。

粉砕により粉体製品を製造する場合、粉砕方法・条件によって形状が変化し、結果的に流動性が大きく変化してしまうことがある。その際、粉体形状を評価する必要が生じる。一般的には、光学顕微鏡や走査型電子顕微鏡（以下、ＳＥＭともいう）を用いて観察することで、感覚的な評価が行われる。一方、形状を数値化する方法としては、観察像を二値化して画像解析をすることで、例えば円形度やアスペクト比を求める方法などがある（例えば特許文献１を参照）。その他には、画像解析式粒度分布計を用いて測定し、各種形状指標を得て評価する方法もある（例えば、特許文献２を参照）。

特許第４８２２８２６号公報 特開平１１−３２６１７７号公報

しかし、光学顕微鏡や画像解析式粒度分布計では分解能が不十分であるため、対象となる粉体のサイズが数ミクロンとなると、粉体の形状を精度よく分析することが困難となる。

また、ＳＥＭは分解能が高く微細な粉体の形状を分析できるものの、その分析は感覚的なものであり、粉体流動性に影響を及ぼすような形状についての微小な違いを数値化して評価することが困難である。

一方、ＳＥＭによって得た反射電子像を画像解析することにより微細な粉体の形状を数値化して評価することが考えられる。画像解析では、反射電子像を二値化処理によって粉体部と背景部（樹脂部）とに切り分けて粉体粒子像を抽出した後に粉体の形状を解析することができる。

しかし、粉体が微細であると、画像処理で得られる粉体粒子像では、粉体が凝集した状態で表示され、粒子を個別に判別しにくくなる。そのため、粒子の形状から粉体全体の形状を正確に解析することが困難となっている。

本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、粉体が凝集を形成するような場合であっても、粉体形状を正確に解析する技術を提供することを一目的とする。

本発明者は、粉体を樹脂に埋め込んで作製した樹脂包埋試料について、反射電子像を取得し、二値化により画像処理することで粉体粒子像を得た。しかし、粉体粒子像では、粉体が凝集して表示されており、各粒子を個別に判別し、その形状を正確に解析できないことが確認された。

そこで、本発明者は、反射電子像を二値化するときの処理条件である、粉体に対応する画素と樹脂に対応する画素とを区別するためのグレイレベルの階調を適宜変更して検討を行った。その結果で、グレイレベルの階調を、粉体粒子像で粉体が単一分散して表示されるような範囲に設定できることを見出した。つまり、所定の階調で二値化することにより、粉体が凝集した状態で表示される反射電子像を、粉体が単一分散するような粉体粒子像に変換することができる。この粉体粒子像によれば、各粒子の形状から粉体全体としての形状を正確に分析できる。

ただし、粉体粒子像に表示される粉体全体をそのまま画像解析すると、粉体形状の解析結果にばらつきが生じることが確認された。この点について本発明者が検討したところ、解析結果のばらつきは、粉体粒子像で微細に表示される粒子（微粉）が解析対象に含まれることに起因することを見出した。

一般に粉体の形状を分析する場合、粉体粒子像に表示される粉体の中から複数の粒子を無作為に抽出して画像解析し、得られる形状データを個数平均することで、粉末全体としての形状データを取得することになる。粉体粒子像には、比較的大きな粒子だけでなく、形状を正確に解析できないような微細な粒子も含まれている。そのため、粉体粒子像をそのまま画像解析すると、微細な粒子が解析対象に含まれることで、粉体の形状の解析結果が本来の形状からかけ離れてしまう。しかも、測定毎に、解析対象に含まれる微細な粒子の数が変動することがあり、その変動により解析結果にばらつきが生じてしまう。

そこで、本発明者は、解析対象とする粒子の大きさについて検討を行った。その結果、粒子の大きさ（粒子径）が０．５μｍ未満となると、粒子の形状を解析する精度が著しく低くなることが分かった。このことから、粉体の形状を解析する精度を高く維持する観点からは、粉体粒子像に表示される粉体のうち、粒子径が０．５μｍ未満である微細な粒子を解析対象から除外し、粒子径が０．５μｍ以上の粒子について形状解析を行うとよいことを見出し、本発明を創出するに至った。

すなわち、本発明の第１の態様は、
粉体の形状を分析する方法であって、
粉体を樹脂に埋め込み樹脂包埋試料を形成する樹脂包埋工程と、
前記樹脂包埋試料に対して前記粉体が露出する断面を形成する断面形成工程と、
前記断面に電子線を照射し、複数の階調を有するグレイレベルで表示される反射電子像を取得する取得工程と、
前記反射電子像について、前記粉体に対応する画素と前記樹脂に対応する画素とを区別するための所定の階調を設定し、画素毎に前記所定の階調を閾値として二値化することで、前記粉体が単一分散して表示されるモノクロ２階調の粉体粒子像を得る画像処理工程と、
前記粉体粒子像に表示される前記粉体のうち、大きさが０．５μｍ以上である粒子について画像解析をすることで、前記粉体の形状を解析する解析工程と、を有する、
粉体形状の分析方法が提供される。

本発明の第２の態様は、第１の態様の粉体形状の分析方法において、
前記反射電子像は、２５６階調のグレイレベルで表示され、
前記画像処理工程では、前記反射電子像における各画素について、その階調が前記所定の階調よりも小さければ、黒を示す０の階調または白を示す２５５の階調に変換し、前記所定の階調以上であれば、前記所定の階調よりも小さい場合とは反対の色を示す階調に変換することで二値化する。

本発明の第３の態様は、第２の態様の粉体形状の分析方法において、
前記画像処理工程では、前記所定の階調を２０から２５０の範囲内で設定する。

本発明の第４の態様は、第２又は第３の態様の粉体形状の分析方法において、
前記取得工程では、前記反射電子像において、前記樹脂に対応する画素の階調が黒を示す０の階調、前記粉体に対応する画素の階調が白を示す２５５の階調となるように、輝度およびコントラストを調整する。

本発明の第５の態様は、第１〜第４の態様のいずれかの粉体形状の分析方法において、
前記取得工程では、加速電圧を０．５ｋＶ以上１０ｋＶ以下の範囲に設定して前記電子線を照射する。

本発明の第６の態様は、第１〜第５の態様のいずれかの粉体形状の分析方法において、
前記取得工程では、加速電圧を３ｋＶ以上７ｋＶ以下の範囲に設定して前記電子線を照射する。

本発明の第７の態様は、第１〜第６の態様のいずれかの粉体形状の分析方法において、
前記解析工程では、前記粉体の円形度および角張度を算出して形状を解析する。

本発明の第８の態様は、第１〜第７の態様のいずれかの粉体形状の分析方法において、
前記取得工程、前記画像処理工程および前記解析工程を全自動鉱物分析装置で行う。

本発明の第９の態様によれば、
第７の態様に記載の粉体形状の分析方法で算出された前記円形度および前記角張度に基づき、前記粉体の流動性を評価する、
粉体の流動性評価方法が提供される。

本発明の第１０の態様によれば、
第７の態様に記載の粉体形状の分析方法で算出された前記円形度および前記角張度に基づき、前記粉体が分散された樹脂の流動性を評価する、
粉体が分散された樹脂の流動性評価方法が提供される。

本発明によれば、粉体が凝集を形成するような場合であっても、粉体形状を正確に解析することができる。

図１は、本発明の一実施形態にかかる粉体形状の分析方法の工程図である。 図２は、樹脂包埋試料の断面の反射電子像である。 図３は、図２の反射電子像から粉体部分を抽出するとともに２値化した粉体粒子像である。 図４は、角張度を説明するための図である。

＜本発明の一実施形態＞
本発明の一実施形態にかかる粉体形状の分析方法について、全自動鉱物分析装置（Ｍｉｎｅｒａｌ Ｌｉｂｅｒａｔｉｏｎ Ａｎａｌｙｚｅｒ、以下、単に「ＭＬＡ」ともいう）を用いて分析する場合を例に説明する。

ＭＬＡは、鉱物粒子等の無機化合物粒子の同定を行う分析装置であって、エネルギー分散型Ｘ線分析器（以下、単に「ＥＤＳ」ともいう）が２基備えられた走査電子顕微鏡（以下、単に「ＳＥＭ」ともいう）がプラットフォームとなっている。そして、ＳＥＭ・ＥＤＳを全自動制御し、画像処理やスペクトルマッチングを行い、鉱物粒子等の無機化合物粒子の同定操作を実施する制御ＰＣを備えた分析装置である。

ＭＬＡの測定原理について簡単に説明する。
ＭＬＡでは、測定対象の粉体と樹脂とを混合して固結した樹脂包埋試料の表面を研磨し、得られた断面に対して測定を行う。ＭＬＡの測定では、まず断面へ電子線を照射して反射電子像（以下、単に「ＢＳＥ像」ともいう）を取得して、画像処理によって樹脂部分を除去し、断面に現れた鉱物粒子等の粉体の位置、大きさ、断面形状のデータを取得する。そして、異なる場所の断面の反射電子像を取得して画像処理を行うことを繰り返して、自動で測定を行うものである。例えば、ＭＬＡでは、１００万個といった極めて多数の粉体粒子を対象に、これらの作業を全自動で実行させることが可能なため、作業が開始されれば、人的な工数は殆ど不要となり、粉体の形状のデータ測定を完了してしまうことが可能である。

次に、本実施形態の粉体形状の分析方法について図１を用いて説明する。図１は本発明の一実施形態にかかる粉体形状の分析方法の工程図である。図１に示すように、本実施形態の粉体形状の分析方法は、樹脂包埋工程Ｓ１、断面形成工程Ｓ２、取得工程Ｓ３、画像処理工程Ｓ４および解析工程Ｓ５を有する。以下、各工程について詳述する。

（樹脂包埋工程Ｓ１）
まず、形状分析の対象となる粉体を準備する。粉体としては、例えば、金属粉、金属酸化物粉、複合酸化物粉がある。

また、粉体を包埋する樹脂としては液状または固形の樹脂を用いることができる。液状樹脂としては、熱硬化性または光硬化性の樹脂を用いることができる。熱硬化性樹脂としては、例えば常温硬化型または加熱硬化型のエポキシ樹脂を用いることができる。光硬化性樹脂としては、例えばアクリル樹脂やエポキシアクリレート樹脂などを用いることができる。固形樹脂としては、フェノール樹脂などの熱硬化性樹脂を用いることができる。

樹脂包埋工程Ｓ１では、液状樹脂を用いる場合、液状樹脂に粉体を添加混合して光や熱により液状樹脂を硬化させるとよく、固形樹脂を用いる場合、固形樹脂に粉体を添加混合して熱により溶融硬化させるとよい。これにより、樹脂中に粉体が分散して埋め込まれる樹脂包埋試料を作製する。

（断面形成工程Ｓ２）
続いて、樹脂包埋試料の断面出しを行う。例えばバフ研磨機を用いて樹脂包埋試料に粗研磨、中間研磨および鏡面研磨を行い、粉体が露出する平滑な断面を形成する。バフ研磨の他にクロスセクションポリッシャーや集束イオンビーム加工等のイオン研磨を行ってもよい。この断面は後述の取得工程Ｓ３にて電子線を照射して観察する観察面となる。なお、断面には電子線照射によるチャージアップを抑制するために必要に応じてカーボン等の導電性物質を蒸着させて導電膜を設けてもよい。

（反射電子像の取得工程Ｓ３）
続いて、樹脂包埋試料をＭＬＡに導入し、ＭＬＡにて樹脂包埋試料の断面に電子線を照射することで、断面の反射電子像（以下、ＢＳＥ像ともいう）を取得する。ＢＳＥ像では、断面における組成分布が、複数の階調を有するグレイレベル（白黒の濃淡）で表示される。樹脂包埋試料の断面のＢＳＥ像では、例えば図２に示すように、樹脂に対応する画素はグレイレベルの階調が比較的小さな暗部（黒色）として、粉体に対応する画素はグレイレベルの階調が比較的大きな明部（白色）として、それぞれ表示される。このＢＳＥ像では、粉体を構成する複数の粒子が密集して表示され、各粒子から形状を正確に分析しにくい。

グレイレベルの階調は、特に限定されないが、粉体に対応する画素（以下、粉体部分ともいう）および樹脂に対応する画素（以下、樹脂部分ともいう）をグレイレベルにより明確に区別する観点からは０〜２５５の２５６階調であることが好ましい。

取得工程Ｓ３では、後述の画像処理工程Ｓ４での処理効率を高める観点からは、ＢＳＥ像を取得する際、ＢＳＥ像において、樹脂部分のグレイレベルの階調を０（黒）、粉体部分のグレイレベルの階調を２５５（白）となるように、輝度およびコントラストを調整することが好ましい。なお、階調を０とする基準は、樹脂に対応する画素のうち階調が最も小さい画素とするとよく、階調を２５５とする基準は、粉体に対応する画素のうち階調が最も大きい画素とするとよい。

また、取得工程Ｓ３において、電子線の照射条件は特に限定されないが、粉体の形状をＢＳＥ像に正確に反映させる観点からは、電子線の加速電圧を低く設定することが好ましい。具体的には、加速電圧を０．５ｋＶ以上１０ｋＶ以下とすることが好ましく、３ｋＶ以上７ｋＶ以下とすることがより好ましい。

（反射電子像の画像処理工程Ｓ４）
続いて、得られたＢＳＥ像について、粉体に対応する画素と樹脂に対応する画素とを区別するための階調を閾値として設定し、画素毎に所定の階調を閾値として二値化する。閾値としては、粉体粒子像において粉体を単一分散して表示できるような階調を選択する。この二値化により、粉体が単一分散するとともに、粉体と粒子とが白黒で反対に表示されるモノクロ２階調の粉体粒子像を得る。例えば図２に示すＢＳＥ像を画像処理することにより、図３に示すような粉体粒子像を得ることができる。粉体粒子像によれば、粉体の形状を正確かつ鮮明に反映することができる。なお、本実施形態において、単一分散とは、粉体粒子像において各粒子を個別に判別できる程度に粒子が分散していることを示す。

二値化は、以下のように行うことが好ましい。ＢＳＥ像の各画素について、その階調を閾値と比べて、閾値よりも小さければ、０の階調（黒色）または２５５の階調（白色）に変換する。具体的には、ＢＳＥ像において、閾値よりも小さな階調を有する画素は、樹脂に対応するものと判断して、黒色または白色に変換する。一方、閾値以上の大きな階調を有する画素は、粉体に対応するものと判断して、樹脂部分とは反対の色に変換する。つまり、ＢＳＥ像において、グレイレベルが所定の階調を満たさない部分は樹脂部分として黒色または白色に変換するのに対して、グレイレベルが所定の階調以上となる部分は粉体部分として樹脂部分とは反対の色に変換する。例えば図２から図３への二値化では、各画素について、閾値未満の階調を２５５（白）に変換する一方、閾値以上の階調を０（黒）に変換することで、粉体部分が黒色、樹脂部分が白色で表示される粉体粒子像を得ている。

閾値は、粉体を単一分散して表示できるような階調であれば特に限定されないが、２０以上２５０以下の範囲内で設定することが好ましく、１００以上２５０以下の範囲内で設定することがより好ましい。

（粉体粒子像の解析工程Ｓ５）
続いて、画像処理工程Ｓ４で得られた粉体粒子像を画像解析する。これにより粉体における粒子の大きさや形状のデータを得る。具体的には、ＭＬＡを用いて、樹脂包埋試料の断面における異なる領域について形状のデータを繰り返し取得し、複数の粒子の形状データに基づいて、粉体の平均的な形状のデータを得る。

本実施形態では、複数の粒子の形状データを取得する際、粉体粒子像において、粒子径が０．５μｍ以上の粒子を選択して形状を解析する。つまり、形状を正確に解析できないような微細な粒子を解析対象から除外している。これにより、粉体の形状を正確に解析するとともに、解析結果のばらつきを抑制し、粉体形状の分析精度を高く維持することができる。なお、ここでいう粒子径が０．５μｍ以上の粒子とは、粉体粒子像において粒子として表示されるもののうち、その大きさが０．５μｍ以上のものを示す。

なお、解析する粒子の数は、特に限定されないが、５０００個以上とするとよい。

形状としては、例えば円形度や角張度を求めるとよい。円形度および角張度は以下のように定義される。

粉体粒子像における粉体粒子の円形度をＣ、その周囲長をＬ、その面積をＳとしたとき、円形度Ｃは、下記式（１）で求められる。本実施形態では、ＭＬＡにより全ての粉体粒子の円形度を総計して粒子数で除することで、粉体の平均的な球形度を算出することができる。

粉体粒子像における粉体粒子の角張度は、図４に示すように、粉体粒子に外接する長方形に対して内接する楕円を置き、その中心から楕円までの距離（Ｄ_ｐ）と粉体粒子の外周までの距離（Ｄ_ｅ）との差について着目した値である。具体的には、角張度（Ａｎｇｕｌａｒｉｔｙ）は、下記式（２）に示すように、楕円までの距離Ｄ_ｐと粉体粒子の外周までの距離Ｄ_ｅとの差を二乗した値を楕円までの距離Ｄ_ｅを二乗した値で割り、それを１°〜３６０°まで楕円の全周にわたって求めて総和することで算出される。本実施形態では、ＭＬＡにより全ての粉体の角張度を総計して粒子数で除することで、粉体の平均的な角張度を算出することができる。

以上により、樹脂包埋試料に含まれる粉体の形状を正確に分析することができる。

また、粉体の形状について得られた解析結果、例えば、粉体の円形度および角張度などに基づいて、粉体の流動性を評価することができる。更には、粉体が分散された樹脂の流動性も評価することができる。流動性は、粉体もしくは粉体が分散された樹脂に対して、単位重量もしくは単位体積当たりに加えた力に相関するものである。定性的には、粉体そのものの流動性の場合、粉体に力を与えたときに、その力に対応して粉体が流動すれば流動性が高く、反対に、加えた力の一部のみが粉体の流動に寄与するものの、残りの力は粉体の凝集に寄与するようであれば流動性が低いと評価される。また、粉体が分散された樹脂の場合、樹脂を流動させるときに要する力が小さければ流動性が高く、要する力が大きければ流動性が低いと評価される。

例えば、円形度および角張度により流動性を評価する場合、以下に示す式（３）に基づいて粉体の流動性または、粉体が分散された樹脂の流動性を評価する。式（３）において、係数ＡおよびＢは、流動性を表す指標と円形度や角張度との相関から予め求めておく。流動性を表す指標は、例えば、加える力が所定の一定値の場合の単位時間単位重量当たりの粉体が移動した距離であり、粉体が分散された樹脂の場合には樹脂が移動した距離であるが、これに限定されるものではない。対象となる粉体について、円形度および角張度を算出したら、下記式（３）に基づいて、流動性を表す指標を求め、粉体の流動性、または粉体が分散された樹脂の流動性の程度を評価する。
（粉体の流動性、粉体が分散された樹脂の流動性を表す指標）＝係数Ａ×（円形度）＋係数Ｂ×（角張度）・・・（３）
上記式（３）中の係数Ａ値は、粉体の流動性に対応する場合と、粉体が分散された樹脂の流動性に対応する場合とにおいて必ずしも同じ値ではない。係数Ｂについても同様に、粉体の流動性に対応する場合と、粉体が分散された樹脂の流動性に対応する場合とにおいて必ずしも同じ値ではない。
なお、粉体、樹脂の流動性はこれらの製造過程における加工性にも相関するものと考えられることから、上記式（３）で求めた流動性を表す指標は、粉体もしくは粉体が分散された樹脂の製造過程における加工性を表す指標としも使用することが可能である。

＜本実施形態に係る効果＞
本実施形態によれば、以下に示す１つ又は複数の効果を奏する。

本実施形態では、樹脂包埋試料の断面から取得できる、複数の階調を有するグレイレベルで表示されるＢＳＥ像について、画素毎に所定の階調を閾値として二値化することで、粉体が単一分散して表示されるモノクロ２階調の粉体粒子像を得て、この粉体粒子像に表示される粉体のうち、粒子径が０．５μｍ以上の粒子を画像解析して、粉体形状を分析している。粉体粒子像では、粉体が分散した状態で観察され、また二値化により粉体形状が明確に反映されているため、画像解析により各粒子の形状を正確に分析することができる。しかも、形状を正確に解析できないような微細な粒子を解析対象から除外しているので、解析結果のばらつきを抑制して、粉体形状の分析精度を高く維持することができる。

また、ＭＬＡを用いることにより、すべての粉体粒子について形状データを採取して、粉体の平均的な形状を正確に分析することができる。

また、反射電子像は、２５６階調のグレイレベルで表示され、画像処理工程Ｓ４では、反射電子像における各画素について、その階調が所定の階調よりも小さければ、黒を示す０の階調または白を示す２５５の階調に変換し、所定の階調以上であれば、所定の階調よりも小さい場合とは反対の色を示す階調に変換することで二値化することが好ましい。これにより、ＢＳＥ像で粉体が凝集して観察されるような場合であっても、粉体粒子像において粉体を単一分散した状態で表示し、それを画像解析することにより、各粉体粒子について形状をより正確に分析することができる。

また、画像処理工程Ｓ４では、閾値となる所定の階調を２０から２５０の範囲内で設定することが好ましく、１００以上２５０以下の範囲内で設定することがより好ましい。画像処理工程Ｓ４において、閾値を過度に小さな階調に設定すると、ＢＳＥ像において粉体とみなす部分が増えることで、二値化の際に粉体部分を単一分散するように抽出しにくくなる。一方、閾値を過度に大きな階調に設定すると、ＢＳＥ像において樹脂とみなす部分が増えることで、二値化の際に粉体部分から抜け落ちる画素が多くなり、粉体形状の解析精度が低下しやすくなる。この点、閾値を２０以上２５０以下の範囲内で、より好ましくは１００以上２５０以下の範囲内で設定することにより、粉体粒子像において、粉体部分を単一分散するように抽出するとともに、粉体部分の二値化による過度な抜け落ちを抑制することができる。この結果、粉体形状の解析精度を高く維持することができる。

また、反射電子像を取得する際には、樹脂に対応する画素の階調が黒を示す０の階調、粉体に対応する画素の階調が白を示す２５５の階調となるように、輝度およびコントラストを調整することが好ましい。これにより、樹脂部分と粉体部分とのグレイレベルの階調さを明確にすることができる。この結果、ＢＳＥ像において抽出したい部分と取り除きたい部分との間でコントラストをつけることで、画像処理の効率を高めることができる。

また、反射電子像を取得する取得工程Ｓ３では、加速電圧を０．５ｋＶ以上１０ｋＶ以下の範囲に設定することが好ましく、３ｋＶ以上７ｋＶ以下の範囲に設定ことがより好ましい。この点について、本発明者の得た知見を以下に説明する。樹脂包埋試料では、例えば、断面に露出する粒子の下側に別の粒子が位置することで、２つの粒子が深さ方向で上下に重なることがある。このような断面に電子線を高い加速電圧で照射すると、断面に露出する粒子の形状だけでなく、その下側に位置する粒子の形状まで取得することがある。これにより、得られるＢＳＥ像では、上下の粒子が重なったような状態で表示されるおそれがある。つまり、表面に露出する粒子が本来とは異なる形状で表示されるおそれがある。本実施形態では、加速電圧を好ましくは１０ｋＶ以下、より好ましくは７ｋＶ以下に低く設定して電子線を照射することにより、電子線の進入を浅くして、断面の極表面に存在する粒子の形状を取得することができる。つまり、断面に露出する粒子を本来の形状に近い状態で表示することができる。一方、加速電圧を好ましくは０．５ｋＶ以上、より好ましくは３ｋＶ以上とすることにより、断面の極表面に存在する粒子の形状を好適に取得することができる。このような加速電圧に調整して取得されたＢＳＥ像によれば、粉体の形状をより正確に解析することができる。

また、本実施形態では、取得工程Ｓ３、画像処理工程Ｓ４および解析工程Ｓ５をＭＬＡで行うことが好ましい。ＭＬＡによれば、取得工程Ｓ３における照射電子線の加速電圧、ＢＳＥ像を取得する際の輝度やコントラスト、そして、画像処理工程Ｓ４における二値化処理の際の閾値となるグレイレベル等を予め設定することで、粉体の形状に関する各種データを自動で取得することができる。

また、粉体の形状としては、粉体の円形度および角張度を算出して形状を分析することが好ましい。これまで、粉体流動性の評価では円形度が採用されるのが一般的であったが、本発明者の検討によると、同じような円形度であっても角張度の違いによって粉体流動性が大きく相違することから角張度も重要であることが見出された。ただし、角張度は粉体粒子を分散した状態で分析する必要があり、これまで精度よく分析することが困難となっていた。一方、本実施形態では、粉体部分を抽出するように画像処理して画像解析することで、粉体の円形度とともに角張度を求めて精度よく分析することができる。

また、本実施形態によれば、粉体について算出された円形度および角張度に基づき、粉体の流動性または、粉体が分散された樹脂の流動性を評価することができる。これにより、円形度だけでは十分に評価しきれなかった流動性を、円形度および角張度により評価することができる。

以上、本発明の実施形態について説明してきたが、本発明は、上述した実施形態に何等限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々に改変することができる。

以下、本発明をさらに詳細な実施例に基づき説明するが、本発明は、これら実施例に限定されない。

（実施例１）
まず、流動性が異なる粉体を３種類準備した。この粉体をＮｏ．１〜Ｎｏ．３の粉体とする。なお、粉体に含まれる粉体粒子の粒子径はおおよそ２〜３μｍであった。
続いて、粉体を０．５ｃｃ、２液混合の常温硬化型のエポキシ樹脂を３ｃｃ計り取って、直径２５ｍｍの円筒状の型の中で混合し、静置して硬化させた。そして、硬化物の上におよそ７ｃｃのエポキシ樹脂を追加して硬化させ、直径２５ｍｍ、高さがおよそ１５ｍｍの円柱状の樹脂包埋試料を得た。Ｎｏ．１〜Ｎｏ．３の粉体を用いてＮｏ．１〜Ｎｏ．３の樹脂包埋試料（以下、単に試料ともいう）をそれぞれ作製した。

次に、得られた試料へ、バフ研磨機を用いて断面研磨を施し、粉体が露出する断面（研磨面）を得た。この研磨面にカーボン蒸着を施し、これをＭＬＡ内に導入した。ＭＬＡにて、まず、ＳＥＭを用いてＢＳＥ像に粉体粒子が鮮明に写し出されるように加速電圧、観察倍率と解像度を調整した。ここでは、加速電圧を５ｋＶ、観察倍率を６０００倍、解像度を１０００×１０００とした。次に、ＢＳＥ像において、粉体部分のグレイレベルが２５５階調、樹脂部分のグレイレベルが０階調となるように、輝度とコントラストを調整して、図２に示すようなＢＳＥ像を取得した。

続いて、得られたＢＳＥ像について、ＭＬＡ制御ソフトウェアのバックグラウンド除去機能を活用して、粉体が単一分散して抽出されるようにバックグラウンドとして除去されるグレイレベルの範囲を調整した。本実施例では、閾値として、粉体部分と樹脂部分とを区別するための階調を２００階調に設定した。そして、ＢＳＥ像の各画素について、グレイレベルが０階調以上２００階調未満であれば、樹脂部分として取り除き、グレイレベルが２００階調以上であれば、粉体部分として抽出するように、二値化することで、図３に示す粉体粒子像を得た。そして、粉体粒子像についてＭＬＡの自動測定を実行し、１万個の粒子の形状データを得て、円形度と角張度を算出した。このとき、形状の解析対象を、粉体粒子像に表示される粉体のうち、粒子径が０．５μｍ以上の粒子とした。本実施例では、試料について異なる断面で２回の測定を行った。

各試料について２回の測定で求められた円形度および角張度を以下の表１に示す。これらの数値は１万個の粒子の平均値である。本実施例では、各試料について形状解析を複数回行ったところ、いずれも表１に示すような解析結果が得られ、解析結果のばらつきが少ないことが確認された。これは、粉体粒子像に表示される粉体のうち、形状を正確に解析できないような微細な粒子を解析対象から除外したためと考えられる。

また、Ｎｏ．１〜Ｎｏ．３の試料のそれぞれから薄片試料を作製し、透過電子顕微鏡で観察した。その結果、Ｎｏ．１は、Ｎｏ．２およびＮｏ．３と比較して、角張の度合いが小さく、円形の度合いが大きいと判断されたが、これらの観察結果は表１の角張度及び円形度と相関していること分かった。また、Ｎｏ．１の試料の流動性は、Ｎｏ．２およびＮｏ．３の流動性に比較し大であることが確認された。従って、流動性と角張度及び円形度が相関していることが分かった。

以上説明したように、樹脂包埋試料の断面の反射電子像から粉体部分を抽出して二値化することで粉体粒子像を得て、それを画像解析することにより、円形度や角張度など粉体流動性に影響を及ぼす粉体形状を正確に分析することができる。

Claims (10)

1. 粉体の形状を分析する方法であって、
   粉体を樹脂に埋め込み樹脂包埋試料を形成する樹脂包埋工程と、
   前記樹脂包埋試料に対して前記粉体が露出する断面を形成する断面形成工程と、
   前記断面に電子線を照射し、複数の階調を有するグレイレベルで表示される反射電子像を取得する取得工程と、
   前記反射電子像について、前記粉体に対応する画素と前記樹脂に対応する画素とを区別するための所定の階調を設定し、画素毎に前記所定の階調を閾値として二値化することで、前記粉体が単一分散して表示されるモノクロ２階調の粉体粒子像を得る画像処理工程と、
   前記粉体粒子像に表示される前記粉体のうち、大きさが０．５μｍ以上である粒子について画像解析をすることで、前記粉体の形状を解析する解析工程と、を有する、
   粉体形状の分析方法。
2. 前記反射電子像は、２５６階調のグレイレベルで表示され、
   前記画像処理工程では、前記反射電子像における各画素について、その階調が前記所定の階調よりも小さければ、黒を示す０の階調または白を示す２５５の階調に変換し、前記所定の階調以上であれば、前記所定の階調よりも小さい場合とは反対の色を示す階調に変換することで二値化する、
   請求項１に記載の粉体形状の分析方法。
3. 前記画像処理工程では、前記所定の階調を２０から２５０の範囲内で設定する、
   請求項２に記載の粉体形状の分析方法。
4. 前記取得工程では、前記反射電子像において、前記樹脂に対応する画素の階調が黒を示す０の階調、前記粉体に対応する画素の階調が白を示す２５５の階調となるように、輝度およびコントラストを調整する、
   請求項１〜３のいずれかに記載の粉体形状の分析方法。
5. 前記取得工程では、加速電圧を０．５ｋＶ以上１０ｋＶ以下の範囲に設定して前記電子線を照射する、
   請求項１〜４のいずれか１項に記載の粉体形状の分析方法。
6. 前記取得工程では、加速電圧を３ｋＶ以上７ｋＶ以下の範囲に設定して前記電子線を照射する、
   請求項１〜５のいずれか１項に記載の粉体形状の分析方法。
7. 前記解析工程では、前記粉体の円形度および角張度を算出して形状を解析する、
   請求項１〜６のいずれか１項に記載の粉体形状の分析方法。
8. 前記取得工程、前記画像処理工程および前記解析工程を全自動鉱物分析装置で行う、
   請求項１〜７のいずれか１項に記載の粉体形状の分析方法。
9. 請求項７に記載の粉体形状の分析方法で算出された前記円形度および前記角張度に基づき、前記粉体の流動性を評価する、
   粉体の流動性評価方法。
10. 請求項７に記載の粉体形状の分析方法で算出された前記円形度および前記角張度に基づき、前記粉体が分散された樹脂の流動性を評価する、
    粉体が分散された樹脂の流動性評価方法。