JP2020015855A - 接着性樹脂組成物、それを用いたシート、蓋材、密封容器用部材セット、及び開封可能な容器 - Google Patents
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Abstract
【課題】本発明が解決しようとする課題は、特に被着体がＰＥＴ容器に対し、開封時は界面剥離で、かつ、スリップスティックや耐容器付着性に優れた接着性樹脂組成物、及びその接着性樹脂組成物の被膜が積層されたシート、蓋材、容器等を提供することである。【解決手段】前記課題は密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）２０〜９０質量％、低密度ポリエチレン（Ｂ）０〜６０質量％及び粘着付与樹脂（Ｃ）５〜２５質量％を含有する、接着性樹脂組成物によって解決される。【選択図】なし
Description
本発明は、開封時に界面剥離することで易開封性を示す接着性樹脂組成物、及びその接着性樹脂組成物の被膜が積層されたシートに関するものである。さらに詳細には、特に被着体がポリエステル系容器に対し、開封時に懸念されるスリップスティックや耐容器付着性に優れた接着性樹脂組成物、及びその接着性樹脂組成物の被膜が積層されたシートに関するものである。
食品包装の分野では、これまで、カップラーメンやヨーグルト、ゼリー等の内容物をポリエチレン系樹脂で被覆された紙容器に充填し、該容器の開口部にシール性の優れたヒートシール層を有する蓋材を接着する包装形態が盛んに利用されてきた。
しかし近年では、強度、透明性、耐熱性等の物理的性質が優れているという理由から、ポリエステル系樹脂、特にポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）系樹脂からなる容器の利用が増大している。
従来、主にポリエチレン系樹脂で被覆された紙容器を対象とした易開封性接着剤として、例えば、８〜４９質量％の少なくとも５００，０００の平均分子量を有する１−ブテンのホモポリマー又は共重合体、及び９２〜５１質量％の９３０ｋｇ／ｍ3又はこれ以下の密度を有する変性又は非変性低密度ポリエチレンを含む組成物が提案されている（特許文献１参照）。
また、メルトインデックスが０．１〜１００である熱可塑性樹脂Ａと、この熱可塑性樹脂Ａに非相溶系又は部分相溶系の熱可塑性樹脂Ｂであって、メルトインデックスが前記熱可塑性樹脂Ａと特定の関係にある熱可塑性樹脂Ｂとを特定の割合で含有する組成物が提案されている（特許文献２参照）。
さらに他の例として、エチレン重合体及びエチレン・酢酸ビニル共重合体の少なくとも一方の樹脂Ａと、前記樹脂Ａに非相溶の樹脂Ｂと、粘着付与樹脂を含有し、引張破断強度が２ＭＰａ以上１５ＭＰａ以下であり、引張伸び強度が５０％以上５００％以下である組成物が提案されている（特許文献３参照）。
これまで、ＰＥＴ容器で界面剥離する場合、開封時にスリップスティック現象が発生していた。これにより、手で開封する際に勢いがつくことがあり内容物がこぼれる、開け過ぎるといった問題があった。ここで、スリップスティック現象とは、蓋材を開封する際に一定の力でスムーズに開封できず強弱を繰り返すことを言い、開封時にチリチリと音がすることもある。
特許文献１〜３で提案されている組成物は、相溶性の異なる２種類の樹脂を用いることにより開封時に凝集破壊することが特徴である。接着性樹脂組成物と容器との界面で引き起こされるスリップスティックの対策となり、また、２種類の樹脂の比率により開封強度のバランス、つまり、易開封性を実現することができる。しかし一方で、容器のフランジに樹脂が残ったり、糸曳きが発生するため、外観不良や容器に口をつけて食べる際に誤飲する可能性がある。
特許文献１〜３で提案されている組成物は、相溶性の異なる２種類の樹脂を用いることにより開封時に凝集破壊することが特徴である。接着性樹脂組成物と容器との界面で引き起こされるスリップスティックの対策となり、また、２種類の樹脂の比率により開封強度のバランス、つまり、易開封性を実現することができる。しかし一方で、容器のフランジに樹脂が残ったり、糸曳きが発生するため、外観不良や容器に口をつけて食べる際に誤飲する可能性がある。
本発明が解決しようとする課題は、特に被着体がＰＥＴ容器に対し、開封時は界面剥離で、かつ、スリップスティックに優れ、さらに、糸曳せず耐容器付着性に優れた接着性樹脂組成物、及びその接着性樹脂組成物の被膜が積層されたシートを提供することである。
本発明者らは、上記の課題を解決するために鋭意検討を行った結果、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ２のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）、及び粘着付与樹脂（Ｃ）を特定範囲の比率で含有することで上記課題を解決することを見出した。特に、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）は、開封時に耐スリップスティック性、耐容器付着性を付与することが特徴である。
密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）は、密度が０．９１０ｇ／ｃｍ２より大きいエチレン−αオレフィン共重合体や低密度ポリエチレンに比べて柔軟性が高いため、ＰＥＴ容器から開封する際にスリップスティックが発生することなくなめらかに剥離することができる。また、密度が０．８７０ｇ／ｃｍ３より小さいエチレン−αオレフィン共重合体に比べて凝集力が高いため、ＰＥＴ容器から開封する際、耐容器付着性を付与することができる。
上記により、ＰＥＴ容器に対し、開封時は界面剥離で、かつ、スリップスティックや耐容器付着性に優れた接着性樹脂組成物を提供することが可能となる。
密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）は、密度が０．９１０ｇ／ｃｍ２より大きいエチレン−αオレフィン共重合体や低密度ポリエチレンに比べて柔軟性が高いため、ＰＥＴ容器から開封する際にスリップスティックが発生することなくなめらかに剥離することができる。また、密度が０．８７０ｇ／ｃｍ３より小さいエチレン−αオレフィン共重合体に比べて凝集力が高いため、ＰＥＴ容器から開封する際、耐容器付着性を付与することができる。
上記により、ＰＥＴ容器に対し、開封時は界面剥離で、かつ、スリップスティックや耐容器付着性に優れた接着性樹脂組成物を提供することが可能となる。
すなわち本発明は下記発明〔１〕〜〔８〕に関する。
〔１〕 密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）２０〜９０質量％、低密度ポリエチレン（Ｂ）０〜６０質量％及び粘着付与樹脂（Ｃ）５〜２５質量％を含有する、接着性樹脂組成物。
〔２〕 前記エチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）の示差走査型熱量計により測定した融点が８０〜１２０℃である、〔１〕に記載の接着性樹脂組成物。
〔３〕 前記粘着付与樹脂（Ｃ）が、脂環族炭化水素樹脂及び芳香族炭化水素樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む、〔１〕又は〔２〕に記載の接着性樹脂組成物。
〔４〕 接着性樹脂組成物のメルトフローレートが１〜２０ｇ／１０分である、請求項１〜３いずれか１項に記載の接着性樹脂組成物。
〔５〕 基材上に、〔１〕〜〔４〕いずれか１項に記載の接着性樹脂組成物からなる接着層が積層されたシート。
〔６〕 〔５〕に記載のシートにより形成された蓋材。
〔７〕 ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体と、〔６〕に記載の蓋材とからなる、開封可能な密封容器用部材セット。
〔８〕 ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体の開口部が、〔６〕に記載の蓋材により密封された、開封可能な容器。
本発明の接着性樹脂組成により、特に被着体がＰＥＴ容器である場合において、開封時に懸念されるスリップスティックや、糸曳きがなく容器付着性に優れた接着性樹脂組成物、及びその接着性樹脂組成物の被膜が積層されたシートに関する容器を得ることができる。
本願発明の接着性樹脂組成物は、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）２０〜９０質量％、低密度ポリエチレン（Ｂ）０〜６０質量％、粘着付与樹脂（Ｃ）５〜２５質量％を含有する。なお、本願における密度とは、ＪＩＳ．Ｋ７１１２にピクノメーター法による測定値である。
以下に、本発明の接着性樹脂組成物、これを積層したシート、該シートから製造される容器用蓋材、この蓋材により密封された容器について、更に詳細に説明する。
以下に、本発明の接着性樹脂組成物、これを積層したシート、該シートから製造される容器用蓋材、この蓋材により密封された容器について、更に詳細に説明する。
＜密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）＞
本発明の接着性組成物を構成する密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）は、任意の比率でエチレンとプロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、又はそれ以上の炭素鎖の長いオレフィンの中からなる群より選ばれる少なくとも１種とを重合した共重合体を用いることができる。オレフィンは炭素鎖が長いほどブロッキングを引き起こしやすくなるため、プロピレン又はブテンが好ましい。
本発明の接着性組成物を構成する密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）は、任意の比率でエチレンとプロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、又はそれ以上の炭素鎖の長いオレフィンの中からなる群より選ばれる少なくとも１種とを重合した共重合体を用いることができる。オレフィンは炭素鎖が長いほどブロッキングを引き起こしやすくなるため、プロピレン又はブテンが好ましい。
本発明における密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）は、接着性樹脂組成物中、２０〜９０質量％であり、好ましくは３０〜８０質量％であり、より好ましくは４０〜８０質量％である。密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体が２０質量％以上であることにより、柔軟性を付与できスリップスティックを抑制することができる。また、９０質量％以下であることにより、開封強度を損なうことなく十分に接着する。
また、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）としては、示差走査型熱量計により測定した融点（以下、ＤＳＣ融点という）が８０〜１２０℃であることが好ましく、より好ましくは９０〜１２０℃であり、特に好ましくは１００〜１２０℃の範囲内である。上記の範囲内であると、スリップスティックを抑制できる点で好ましい。
＜低密度ポリエチレン（Ｂ）＞
本発明の接着性組成物を構成する低密度ポリエチレン（Ｂ）は、接着性樹脂組成物中、０〜６０質量％であり、より好ましくは０〜５０質量％であり、特に好ましくは０〜４０質量％であることが好ましい。低密度ポリエチレン（Ｂ）は接着性樹脂組成物のメルトフローレート（以下、ＭＦＲともう）の調整剤として使用することができる。
なお、接着性樹脂組成物のＭＦＲは０．１〜５０ｇ／１０分であることが好ましく、より好ましくは１〜３０ｇ／１０分であり、更に好ましくは１〜２０ｇ／１０分であり、特に好ましくは５〜２０ｇ／１０分の範囲内である。上記の範囲内であると塗工適性の点で好ましい。そのため、接着性樹脂組成物が上記範囲内であれば、低密度ポリエチレン（Ｂ）は含まなくても良いが、低密度ポリエチレン（Ｂ）を含む場合は、低密度ポリエチレン（Ｂ）のＭＦＲは、塗工適性の点から、０．１〜５０ｇ／１０分であることが好ましい。
なお、本願におけるＭＦＲとは、ＪＩＳ．Ｋ７２１０に準ずる１９０℃、２１．１６８ＮにおけるＭＦＲ値である。
本発明の接着性組成物を構成する低密度ポリエチレン（Ｂ）は、接着性樹脂組成物中、０〜６０質量％であり、より好ましくは０〜５０質量％であり、特に好ましくは０〜４０質量％であることが好ましい。低密度ポリエチレン（Ｂ）は接着性樹脂組成物のメルトフローレート（以下、ＭＦＲともう）の調整剤として使用することができる。
なお、接着性樹脂組成物のＭＦＲは０．１〜５０ｇ／１０分であることが好ましく、より好ましくは１〜３０ｇ／１０分であり、更に好ましくは１〜２０ｇ／１０分であり、特に好ましくは５〜２０ｇ／１０分の範囲内である。上記の範囲内であると塗工適性の点で好ましい。そのため、接着性樹脂組成物が上記範囲内であれば、低密度ポリエチレン（Ｂ）は含まなくても良いが、低密度ポリエチレン（Ｂ）を含む場合は、低密度ポリエチレン（Ｂ）のＭＦＲは、塗工適性の点から、０．１〜５０ｇ／１０分であることが好ましい。
なお、本願におけるＭＦＲとは、ＪＩＳ．Ｋ７２１０に準ずる１９０℃、２１．１６８ＮにおけるＭＦＲ値である。
低密度ポリエチレン（Ｂ）のＤＳＣ融点は、７０〜１２０℃であることが好ましい。より好ましくは、１００〜１２０℃である。上記の範囲内であると、スリップスティックを抑制できる点で好ましい。
＜粘着付与樹脂（Ｃ）＞
本発明の接着性組成物を構成する粘着付与樹脂（Ｃ）は、脂肪族炭化水素樹脂、脂環族炭化水素樹脂、芳香族系炭化水素樹脂、ポリテルペン系樹脂、ロジン類等、シーラント接着分野で使用されている公知の粘着付与樹脂を用いることができる。これらの中でも、脂環族炭化水素樹脂及び芳香族炭化水素樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。上記樹脂は、部分水添や完全水添されていてもよい。
これらの粘着付与樹脂（Ｃ）は、単独又は２種類以上が使用できる。前記粘着付与樹脂（Ｃ）は、ＤＳＣ融点が６５〜９５℃であることがより好ましい。
また、前記粘着付与樹脂（Ｃ）は、ヒートシール時の接着性、即ち開封強度（易開封性）の観点において、軟化点が１１０℃以下であることが好ましい。なお、本発明における軟化点とは、ＪＩＳ Ｋ ６８６３に規定される方法により求められる温度である。すなわち、規定の環に充填し１２時間以上静置させた樹脂を、熱媒体中に入れて規定の球を置き一定の割合で熱媒体の温度を上昇させたとき、樹脂の軟化により球が沈み環台の底板に触れたときの温度である。
本発明の接着性組成物を構成する粘着付与樹脂（Ｃ）は、脂肪族炭化水素樹脂、脂環族炭化水素樹脂、芳香族系炭化水素樹脂、ポリテルペン系樹脂、ロジン類等、シーラント接着分野で使用されている公知の粘着付与樹脂を用いることができる。これらの中でも、脂環族炭化水素樹脂及び芳香族炭化水素樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。上記樹脂は、部分水添や完全水添されていてもよい。
これらの粘着付与樹脂（Ｃ）は、単独又は２種類以上が使用できる。前記粘着付与樹脂（Ｃ）は、ＤＳＣ融点が６５〜９５℃であることがより好ましい。
また、前記粘着付与樹脂（Ｃ）は、ヒートシール時の接着性、即ち開封強度（易開封性）の観点において、軟化点が１１０℃以下であることが好ましい。なお、本発明における軟化点とは、ＪＩＳ Ｋ ６８６３に規定される方法により求められる温度である。すなわち、規定の環に充填し１２時間以上静置させた樹脂を、熱媒体中に入れて規定の球を置き一定の割合で熱媒体の温度を上昇させたとき、樹脂の軟化により球が沈み環台の底板に触れたときの温度である。
粘着付与樹脂（Ｃ）は、接着性組成物中、５〜２５質量％であり、より好ましくは１０〜２５質量％であり、１５〜２５質量％であることがより好ましい。粘着付与樹脂が５質量％以上であると接着性が向上し、２５質量％以下であると、塗工適性が良好となる。
＜接着性樹脂組成物＞
本発明の接着性組成物は、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）、及び粘着付与樹脂（Ｃ）を、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝２０〜９０：０〜６０：５〜２５（質量％）の組成で含有するものであり、好ましくは、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝３０〜８５：０〜５０：１０〜２５（質量％）であり、より好ましくは、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝３０〜８５：０〜５０：１５〜２０：（質量％）である。但し、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計を１００質量％とする。
本発明の接着性組成物は、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）、及び粘着付与樹脂（Ｃ）を、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝２０〜９０：０〜６０：５〜２５（質量％）の組成で含有するものであり、好ましくは、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝３０〜８５：０〜５０：１０〜２５（質量％）であり、より好ましくは、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝３０〜８５：０〜５０：１５〜２０：（質量％）である。但し、（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計を１００質量％とする。
また、本発明の接着性組成物が低密度ポリエチレン（Ｂ）を含む場合、好ましくは、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝２０〜８０：５〜６０：５〜２５（質量％）であり、より好ましくは、（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）：＝３０〜５０：３０〜５０：１５〜２５（質量％）である。
密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）及び粘着付与樹脂（Ｃ）の合計量は接着性樹脂組成物１００質量％中、８０質量％以上が好ましく、より好ましくは８５質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上である。
本発明の樹脂組成物には、本発明の目的に反しない範囲、すなわち、易開封性、スリップスティック、耐容器付着性を損なわない範囲で、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）及び粘着付与樹脂（Ｃ）以外の樹脂を配合してもよい。
このような樹脂としては、具体的には、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン等、公知のポリオレフィン樹脂及びその酸化物やマレイン酸変性物、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体等のエチレン−不飽和モノカルボン酸共重合体及びその金属塩、スチレン−ブタジエン共重合エラストマー及びその水素付加物等の各種エラストマー、あるいは、高密度ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、エチレン−酢酸ビニル共重合体ワックス、フィッシャートロプシュワックス、パラフィンワックス、酸化ワックス、マレイン酸変性ワックス、スチレンモノマーのグラフトされたポリエチレンワックス等、公知のワックスが挙げられる。また、これらの樹脂は、単独で用いられても、２種類以上が併用されてもよい。
本発明の接着性樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、熱劣化、熱分解、ブロッキング等を防止するため及びフィルム加工、押出ラミネート加工等の加工適正を確保するために、さらに添加剤等が使用されてもよい。添加剤の例としては、例えばエルカ酸アミド等の有機滑剤、炭酸カルシウム等の無機滑剤、ヒンダードフェノール等の酸化防止剤、その他ブロッキング防止剤、帯電防止剤、充填剤、顔料などが挙げられる。これら添加剤は、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）、及び粘着付与樹脂（Ｃ）の配合時に添加されてもよいし、予め密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）及び粘着付与樹脂（Ｃ）のいずれかに練りこまれた後、添加剤が練りこまれた密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）及び粘着付与樹脂（Ｃ）を他の成分と混練することにより配合されてもよい。
密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）及び粘着付与樹脂（Ｃ）及び必要に応じ用いられる添加剤の配合は、例えば、これら各成分をヘンシェルミキサー、タンブラーミキサーなどの混合装置に投入し、ブレンド時間５〜２０分間で混合した後、押出機に入れ、加熱混練した後押し出すことにより行われる。押出物は通常ペレット形状とされて、後の工程で利用される。押出機としては、例えば二軸押出機などが好ましいものとして挙げられるが、これに限られるものではない。また、押出は、通常１４０〜２００℃で行われる。
＜積層されたシート＞
次に、本発明の接着性樹脂組成物の被膜（接着性樹脂組成物からなる接着層）が積層されたシートについて説明する。上記の如くして製造された接着性樹脂組成物は、基材シートに積層される。
本発明の接着性樹脂組成物の基材シートへの積層方法としては、例えば、前記のごとくペレット化された樹脂組成物を用い、インフレーション法あるいはキャスト法などにより単層フィルム化し、このフィルムを基材シートと必要であれば接着剤層を介して積層する方法が挙げられる。あるいは、混練された組成物を直接基材シートに被覆してもよいし、更に他の方法がとられてもよい。
次に、本発明の接着性樹脂組成物の被膜（接着性樹脂組成物からなる接着層）が積層されたシートについて説明する。上記の如くして製造された接着性樹脂組成物は、基材シートに積層される。
本発明の接着性樹脂組成物の基材シートへの積層方法としては、例えば、前記のごとくペレット化された樹脂組成物を用い、インフレーション法あるいはキャスト法などにより単層フィルム化し、このフィルムを基材シートと必要であれば接着剤層を介して積層する方法が挙げられる。あるいは、混練された組成物を直接基材シートに被覆してもよいし、更に他の方法がとられてもよい。
積層面の接着性を改善するために、基材シート面に火炎処理、オゾン処理、コロナ放電処理、アンカーコート剤による処理が行われてもよい。ポリエチレン系樹脂を予めラミネートしてある基材に対しては、ダイレクトに押出しラミネートすることも可能である。また、ポリエチレンやポリプロピレン等との共押出しで多層フィルム化しておき、ドライラミネーション又はサンドラミネーションにより、基材となるポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム、ポリプロピレンフィルム等の延伸又は未延伸フィルムと積層することにより、積層シートを得ることもできる。この場合にも、積層面の接着性を改善するために、必要であれば、基材シート面に対し、火炎処理、オゾン処理、コロナ放電処理、アンカーコート剤による処理などが行われてもよい。また、本発明の接着性樹脂組成物層の厚みは、５μｍ以上とされ、１０μｍ以上が好ましい。
なお、本発明で「シート」という用語は、長尺及びカットされた短尺のフィルム、シートを包含するものとして用いられ、さらに基材シートは単層のもの及び複数の層からなる積層物をも包含するものである。また、本発明の接着性樹脂組成物が積層された積層シートは、後述するように蓋材として使用する他、これをシーラントフィルムとした製袋品（接着性樹脂組成物面を内面としてシール）にも好適に使用できる。
なお、本発明で「シート」という用語は、長尺及びカットされた短尺のフィルム、シートを包含するものとして用いられ、さらに基材シートは単層のもの及び複数の層からなる積層物をも包含するものである。また、本発明の接着性樹脂組成物が積層された積層シートは、後述するように蓋材として使用する他、これをシーラントフィルムとした製袋品（接着性樹脂組成物面を内面としてシール）にも好適に使用できる。
＜蓋材＞
本発明の接着性樹脂組成物が積層されたシートは、密封対象である容器本体の開口形状に合わせて裁断され蓋材として好適に用いられる。蓋材として用いる場合、種々の基材に積層した形で使用される。使用される基材としては、紙、アルミニウム、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、アルミ蒸着ポリエステル、アルミ蒸着ポリプロピレン、シリカ蒸着ポリエステルなどを挙げることができる。このような基材は、単層である必要はなく、二層以上の積層体であっても良い。
基材シートとしては、例えば５〜２０μｍのＰＥＴと５〜３０μｍのポリエチレンとの積層体を用いることが好ましい。そして、本発明の蓋材は、前記積層体のポリエチレン面に、５〜４０μｍの本発明の接着性樹脂組成物の被膜を積層したものが好ましい。
本発明の蓋材は、各種容器に使用することができるが、特に密封面がＰＥＴ容器に使用した場合、易開封性、スリップスティック、耐容器付着性の優れた蓋材となる。
本発明の接着性樹脂組成物が積層されたシートは、密封対象である容器本体の開口形状に合わせて裁断され蓋材として好適に用いられる。蓋材として用いる場合、種々の基材に積層した形で使用される。使用される基材としては、紙、アルミニウム、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、アルミ蒸着ポリエステル、アルミ蒸着ポリプロピレン、シリカ蒸着ポリエステルなどを挙げることができる。このような基材は、単層である必要はなく、二層以上の積層体であっても良い。
基材シートとしては、例えば５〜２０μｍのＰＥＴと５〜３０μｍのポリエチレンとの積層体を用いることが好ましい。そして、本発明の蓋材は、前記積層体のポリエチレン面に、５〜４０μｍの本発明の接着性樹脂組成物の被膜を積層したものが好ましい。
本発明の蓋材は、各種容器に使用することができるが、特に密封面がＰＥＴ容器に使用した場合、易開封性、スリップスティック、耐容器付着性の優れた蓋材となる。
＜容器本体＞
容器本体としては、ポリエステル系樹脂製の容器本体、内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体の他、ポリエチレン系樹脂製の容器本体、内面がポリエチレン系樹脂で覆われた容器本体等が挙げられ、特に、ポリエステル系樹脂製の容器本体、内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体が好ましい。
容器本体としては、ポリエステル系樹脂製の容器本体、内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体の他、ポリエチレン系樹脂製の容器本体、内面がポリエチレン系樹脂で覆われた容器本体等が挙げられ、特に、ポリエステル系樹脂製の容器本体、内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体が好ましい。
＜開封可能な密封容器＞
本発明の開封可能な密封容器は、容器本体の開口形状に合わせて裁断された蓋材によって、容器本体の開口部の封緘がなされたものである。即ち、蓋材の一方の面に配設された本発明の接着性樹脂組成物と、密封容器の開口部の接着面（フランジとも言われる）とを接触させ加熱することによって、両者を接着する。接着条件は、１１０〜１７０℃であることが好ましい。
容器本体がＰＥＴ容器の場合、該容器本体と前記蓋材とを熱接着温度１１０〜１７０℃で熱接着を行うことが好ましく、常温での開封強度が７〜１５Ｎの範囲であり、また剥離時に熱接着層が界面剥離することが好ましい。本発明の開封可能な密封には、例えばゼリー、プリン、ヨーグルトや冷菓、乾燥菓子、カップ麺等を包装することができる。
本発明の開封可能な密封容器は、容器本体の開口形状に合わせて裁断された蓋材によって、容器本体の開口部の封緘がなされたものである。即ち、蓋材の一方の面に配設された本発明の接着性樹脂組成物と、密封容器の開口部の接着面（フランジとも言われる）とを接触させ加熱することによって、両者を接着する。接着条件は、１１０〜１７０℃であることが好ましい。
容器本体がＰＥＴ容器の場合、該容器本体と前記蓋材とを熱接着温度１１０〜１７０℃で熱接着を行うことが好ましく、常温での開封強度が７〜１５Ｎの範囲であり、また剥離時に熱接着層が界面剥離することが好ましい。本発明の開封可能な密封には、例えばゼリー、プリン、ヨーグルトや冷菓、乾燥菓子、カップ麺等を包装することができる。
以下に、本発明を実施例に基づいて説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。なお、実施例中、「部」及び「％」は、「質量部」及び「質量％」をそれぞれ表す。
＜接着性樹脂組成物の製造方法＞
［実施例１〜１０及び比較例１〜４］
（接着性樹脂組成物（Ｓ−１）〜（Ｓ−１４）の製造）
表１に示した原料及び配合比率（質量％）で、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）及び粘着付与樹脂（Ｃ）、ブロッキング防止剤、酸化防止剤をヘンシェルミキサーで５分間プリブレンドした。ホッパーにプリブレンド物を投入し、スクリューフィーダーを用いて下記押出機に供給し、接着性樹脂組成物（Ｓ−１）〜（Ｓ−１４）を製造した。
［実施例１〜１０及び比較例１〜４］
（接着性樹脂組成物（Ｓ−１）〜（Ｓ−１４）の製造）
表１に示した原料及び配合比率（質量％）で、密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）、低密度ポリエチレン（Ｂ）及び粘着付与樹脂（Ｃ）、ブロッキング防止剤、酸化防止剤をヘンシェルミキサーで５分間プリブレンドした。ホッパーにプリブレンド物を投入し、スクリューフィーダーを用いて下記押出機に供給し、接着性樹脂組成物（Ｓ−１）〜（Ｓ−１４）を製造した。
≪押出機条件≫
押出機：アイ・ケー・ジー社製同方向回転二軸押出機ＰＭＴ３２−４０．５
バレル温度：１８０℃（供給口１６０℃）
スクリュー回転速度：２００ｒｍｐ
供給速度：１０ｋｇ／ｈｒ
押出機：アイ・ケー・ジー社製同方向回転二軸押出機ＰＭＴ３２−４０．５
バレル温度：１８０℃（供給口１６０℃）
スクリュー回転速度：２００ｒｍｐ
供給速度：１０ｋｇ／ｈｒ
＜接着性樹脂組成物の評価＞
得られた接着性樹脂組成物（Ｓ−１）〜（Ｓ−１４）について、ＭＦＲを測定した。また、下記に従って積層シート（蓋材）を作製し、該積層シートを用いて、開封強度（易開封性）、スリップスティック、耐容器付着性（糸曳き）を、以下の方法及び基準に基づいて評価した。結果を表１に示す。
得られた接着性樹脂組成物（Ｓ−１）〜（Ｓ−１４）について、ＭＦＲを測定した。また、下記に従って積層シート（蓋材）を作製し、該積層シートを用いて、開封強度（易開封性）、スリップスティック、耐容器付着性（糸曳き）を、以下の方法及び基準に基づいて評価した。結果を表１に示す。
（積層シート（蓋材）の作製方法）
得られた接着性樹脂組成物を、押出しラミネーターを用いて、ＰＥＴ２０μｍ／ＰＥ１２μｍの基材のＰＥ面に厚さ２０μｍで積層して積層シートを作成した。以下に加工条件を示す。
押出しラミネーター：ムサシノキカイ製４００Ｍ／ＭテストＥＸＴラミネーターダイ直下樹脂温度：２００℃〜３４０℃（接着性樹脂組成物のＭＦＲ等により適宜調整した）。
加工速度：３０ｍ／分
Ｔダイ幅：４００ｍｍ
冷却ロール表面温度：２０℃
得られた接着性樹脂組成物を、押出しラミネーターを用いて、ＰＥＴ２０μｍ／ＰＥ１２μｍの基材のＰＥ面に厚さ２０μｍで積層して積層シートを作成した。以下に加工条件を示す。
押出しラミネーター：ムサシノキカイ製４００Ｍ／ＭテストＥＸＴラミネーターダイ直下樹脂温度：２００℃〜３４０℃（接着性樹脂組成物のＭＦＲ等により適宜調整した）。
加工速度：３０ｍ／分
Ｔダイ幅：４００ｍｍ
冷却ロール表面温度：２０℃
＜ＭＦＲ＞
得られた接着性樹脂組成物について、メルトインデクサーを用いてＭＦＲを測定した。
メルトインデクサーＬ２４４（宝工業株式会社製）の内径９．５５ｍｍ、長さ１６２ｍｍのシリンダにサンプルを充填し、１９０℃で溶融した後、重さ２１６０ｇ、直径９．４８ｍｍのプランジャーを使用して均等に荷重をかけ、シリンダの中央に設けた径２．１ｍｍのオリフィスより単位時間あたりに押出される樹脂量（ｇ／１０分）から求めた。
得られた接着性樹脂組成物について、メルトインデクサーを用いてＭＦＲを測定した。
メルトインデクサーＬ２４４（宝工業株式会社製）の内径９．５５ｍｍ、長さ１６２ｍｍのシリンダにサンプルを充填し、１９０℃で溶融した後、重さ２１６０ｇ、直径９．４８ｍｍのプランジャーを使用して均等に荷重をかけ、シリンダの中央に設けた径２．１ｍｍのオリフィスより単位時間あたりに押出される樹脂量（ｇ／１０分）から求めた。
＜開封強度（易開封性）＞
得られた積層シート（蓋材）を９０ｍｍ×９０ｍｍのサイズに断裁後、ゲージ圧０．３ＭＰａ、１５０℃、１秒にて７１ΦＰＥＴ容器に、接着性樹脂組成物面を熱接着し、密封を行なった。温度２３℃湿度６５％の恒温恒湿室に２４時間放置し、同恒温恒湿室にて４５°角剥離、引張速度２００ｍｍ／分の条件で測定を行い、最大値を開封強度とし、易開封性を下記基準で評価した。
〇：開封強度が、９Ｎ以上１５Ｎ未満：良好
△：開封強度が、７Ｎ以上９Ｎ未満、又は、１５Ｎ以上１７Ｎ未満：使用可能
×：開封強度が、７Ｎ未満、又は、１７N以上：不良
得られた積層シート（蓋材）を９０ｍｍ×９０ｍｍのサイズに断裁後、ゲージ圧０．３ＭＰａ、１５０℃、１秒にて７１ΦＰＥＴ容器に、接着性樹脂組成物面を熱接着し、密封を行なった。温度２３℃湿度６５％の恒温恒湿室に２４時間放置し、同恒温恒湿室にて４５°角剥離、引張速度２００ｍｍ／分の条件で測定を行い、最大値を開封強度とし、易開封性を下記基準で評価した。
〇：開封強度が、９Ｎ以上１５Ｎ未満：良好
△：開封強度が、７Ｎ以上９Ｎ未満、又は、１５Ｎ以上１７Ｎ未満：使用可能
×：開封強度が、７Ｎ未満、又は、１７N以上：不良
＜スリップスティック＞
上記開封強度測定時の蓋材を目視で確認し、下記基準で評価した。なお、スリップスティック痕とは剥離方向に対し垂直方向に線のような痕が残ることを指す。
〇： スリップスティック痕がないもの：良好
△： スリップスティック痕が僅かにみられたもの：使用可能
×： スリップスティック痕がみられたもの：不良
上記開封強度測定時の蓋材を目視で確認し、下記基準で評価した。なお、スリップスティック痕とは剥離方向に対し垂直方向に線のような痕が残ることを指す。
〇： スリップスティック痕がないもの：良好
△： スリップスティック痕が僅かにみられたもの：使用可能
×： スリップスティック痕がみられたもの：不良
＜耐容器付着性（糸曳き（凝集破壊））＞
上記開封強度測定時のＰＥＴ容器フランジ部の接着性樹脂組成物の有無を目視で確認し、下記基準で評価した。
〇： フランジ部に接着性樹脂組成物がないもの：良好
△： フランジ部に接着性樹脂組成物が僅かにみられたもの：使用可能
×： フランジ部に接着性樹脂組成物がみられたもの：不良
上記開封強度測定時のＰＥＴ容器フランジ部の接着性樹脂組成物の有無を目視で確認し、下記基準で評価した。
〇： フランジ部に接着性樹脂組成物がないもの：良好
△： フランジ部に接着性樹脂組成物が僅かにみられたもの：使用可能
×： フランジ部に接着性樹脂組成物がみられたもの：不良
表１で用いた略称を以下に示す。
Ａ１：エクセレンＶＬ２００（住友化学社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．９００ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１１５℃、ＭＦＲ２ｇ／１０分）
Ａ２：エクセレンＶＬ７００（住友化学社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．９０５ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１１７℃、ＭＦＲ１０ｇ／１０分）
Ａ３：バーシファイ２２００（ダウ社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．８７６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点８２℃、ＭＦＲ２ｇ／１０分）
Ａ４：バーシファイ３３００（ダウ社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．８６６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点６２℃、ＭＦＲ８ｇ／１０分）
Ａ１：エクセレンＶＬ２００（住友化学社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．９００ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１１５℃、ＭＦＲ２ｇ／１０分）
Ａ２：エクセレンＶＬ７００（住友化学社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．９０５ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１１７℃、ＭＦＲ１０ｇ／１０分）
Ａ３：バーシファイ２２００（ダウ社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．８７６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点８２℃、ＭＦＲ２ｇ／１０分）
Ａ４：バーシファイ３３００（ダウ社製、エチレン−αオレフィン共重合体、密度０．８６６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点６２℃、ＭＦＲ８ｇ／１０分）
Ｂ１：ペトロセン２０２（東ソー社製、低密度ポリエチレン、密度０．９１８ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１０４℃、ＭＦＲ２４ｇ／１０分）
Ｂ２：ペトロセン２０５（東ソー社製、低密度ポリエチレン、密度０．９２４ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１１１℃、ＭＦＲ３ｇ／１０分）
Ｂ３：ペトロセン２１２（東ソー社製、低密度ポリエチレン、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１０５℃、ＭＦＲ１３ｇ／１０分）
Ｂ２：ペトロセン２０５（東ソー社製、低密度ポリエチレン、密度０．９２４ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１１１℃、ＭＦＲ３ｇ／１０分）
Ｂ３：ペトロセン２１２（東ソー社製、低密度ポリエチレン、密度０．９１９ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点１０５℃、ＭＦＲ１３ｇ／１０分）
Ｃ１：アルコンＭ−１００（荒川化学工業社製、部分水添脂環族炭化水素樹脂、ＤＳＣ融点５６℃、軟化点１００℃）
Ｃ２：アルコンＭ−１１５（荒川化学工業社製、部分水添脂環族炭化水素樹脂、ＤＳＣ融点６９℃、軟化点１１５℃）
Ｃ２：アルコンＭ−１１５（荒川化学工業社製、部分水添脂環族炭化水素樹脂、ＤＳＣ融点６９℃、軟化点１１５℃）
ブロッキング防止剤：インクロスリップＣ（クローダ社製、ＤＳＣ融点８０℃、エルカ酸アミド）
酸化防止剤：ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０（ＢＡＳＦ社製）
表１に示すように、比較例１〜４に対して、特定の樹脂（Ａ）〜（Ｃ）を特定比率で含む実施例１〜１０は、優れた易開封性、スリップスティック及び耐容器付着性の両立を達成することが示された。よって、本願発明の接着剤組成物は、ポリエステル系樹脂、特にポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）系樹脂からなる容器向け蓋材用として最適であることが示された。
Claims (8)
- 密度が０．８７０〜０．９１０ｇ／ｃｍ３のエチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）２０〜９０質量％、低密度ポリエチレン（Ｂ）０〜６０質量％及び粘着付与樹脂（Ｃ）５〜２５質量％を含有する、接着性樹脂組成物。
- 前記エチレン−αオレフィン共重合体（Ａ）の示差走査型熱量計により測定した融点が８０〜１２０℃である、請求項１に記載の接着性樹脂組成物。
- 前記粘着付与樹脂（Ｃ）が、脂環族炭化水素樹脂及び芳香族炭化水素樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む、請求項１又は２に記載の接着性樹脂組成物。
- 接着性樹脂組成物のメルトフローレートが１〜２０ｇ／１０分である、請求項１〜３いずれか１項に記載の接着性樹脂組成物。
- 基材上に、請求項１〜４いずれか１項に記載の接着性樹脂組成物からなる接着層が積層されたシート。
- 請求項５に記載のシートにより形成された蓋材。
- ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体と、請求項６に記載の蓋材とからなる、開封可能な密封容器用部材セット。
- ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体の開口部が、請求項６に記載の蓋材により密封された、開封可能な容器。
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