JP2019530140A - ガスケットシール材料 - Google Patents
ガスケットシール材料 Download PDFInfo
- Publication number
- JP2019530140A JP2019530140A JP2019511352A JP2019511352A JP2019530140A JP 2019530140 A JP2019530140 A JP 2019530140A JP 2019511352 A JP2019511352 A JP 2019511352A JP 2019511352 A JP2019511352 A JP 2019511352A JP 2019530140 A JP2019530140 A JP 2019530140A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- weight
- gasket
- seal material
- gasket seal
- dry weight
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/02—Details
- H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
- H01M8/028—Sealing means characterised by their material
- H01M8/0282—Inorganic material
-
- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
- F16—ENGINEERING ELEMENTS AND UNITS; GENERAL MEASURES FOR PRODUCING AND MAINTAINING EFFECTIVE FUNCTIONING OF MACHINES OR INSTALLATIONS; THERMAL INSULATION IN GENERAL
- F16J—PISTONS; CYLINDERS; SEALINGS
- F16J15/00—Sealings
- F16J15/02—Sealings between relatively-stationary surfaces
- F16J15/06—Sealings between relatively-stationary surfaces with solid packing compressed between sealing surfaces
- F16J15/10—Sealings between relatively-stationary surfaces with solid packing compressed between sealing surfaces with non-metallic packing
- F16J15/102—Sealings between relatively-stationary surfaces with solid packing compressed between sealing surfaces with non-metallic packing characterised by material
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
- H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
- H01M2008/1293—Fuel cells with solid oxide electrolytes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Sustainable Energy (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Sustainable Development (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
- Sealing Material Composition (AREA)
- Gasket Seals (AREA)
Abstract
Description
少なくとも25%乾燥重量/重量の化学的に剥離されたバーミキュライトと、
少なくとも15%乾燥重量/重量の板状充填剤と
を含む、燃料電池のためのガスケットシール材料であって、板状充填剤は、10μm以下の平均粒径を有する、ガスケットシール材料を提供する。
少なくとも25%乾燥重量/重量の化学的に剥離されたバーミキュライトと、
少なくとも15%乾燥重量/重量のタルクと
を含む、燃料電池のためのガスケットシール材料であって、タルクは、10μm以下の平均粒径を有する、ガスケットシール材料を提供する。
本発明の第1の又は更なる態様によるガスケットシール材料を作製する工程と、
任意選択で、ガスケットシール材料を必要なガスケット形状に形成する(好ましくは切断する)工程と
を含むことができる。
本発明の第1の又は更なる態様によるガスケットシール材料を作製する工程と、
シールされる合わせ面の1つ以上にガスケットシール材料をコーティングする工程と、
ガスケットシール材料でコーティングされた表面を共に合わせる工程と、
任意選択で、ガスケットを加熱する工程と
を含むことができる。
本発明の第1の又は更なる態様によるガスケットシール材料を作製する工程と、
任意選択で、ガスケットシール材料を必要なガスケット形状に形成(好ましくは切断)してコア層を提供する工程と、
コア層の対向面の1つ又はそれぞれをコーティング層でコーティングする工程と
を含むことができる。
バーミキュライトスラリー(Specialty Vermiculite Productsから入手可能なマイクロライトHTS)62.5kg
Magsil D2500タルク 9.9kg(d50平均粒径5.3ミクロン)
脱イオン水 20.3kg
バーミキュライトスラリー 102.6kg
Magsil D200タルク 19.4kg(d50平均粒径21.3ミクロン)
1.47kgのスラリーを添加する。
2.20.3kgの水を添加する。
3.攪拌機を35%の力で周期的に攪拌機の方向を変えて、ブレンダーをl00%の力で(ブレンダーは方向を変えない)3分かけて3.3kgのタルクを添加する。
4.工程3のような攪拌機及びブレンダーで1分間混合する。
5.工程3のような攪拌機及びブレンダーで3分かけて3.3kgのタルクを添加する。
6.1分間混合する。
7.工程3のような攪拌機及びブレンダーで3分かけて3.3kgのタルクを添加する。
8.15.5kgのスラリーを添加する。
9.工程3のような攪拌機及びブレンダーで2分間混合する。
10.次いで撹拌機を35%(周期的に方向を変えて)で、ブレンダーを90%で更に35分間混合する。
前述の実施例のペーストは、スラリーの形態で塗布される。スラリーを形成シートに塗布し、湿潤固形含有量及び所望の乾燥厚さを知ることから計算される適切な「湿潤厚さ」にドクターブレードを設定する。約0.5mmの所望の乾燥フィルムが必要である場合、適切な湿潤フィルムを流延し、室温で48時間乾燥させ、その後、乾燥したペーストのフィルムを形成シートから取り除く。
環状ガスケットサイズ外径(OD)40mm×内径(ID)30mm
圧力:100ミリバールのヘリウム
ガスケット応力:5MPa
期間:それぞれの温度600、700、800℃で48時間
圧力降下の測定:1時間ごと(1時間滞留し、次いで1時間測定し、1時間滞留し、1時間測定し、合計48時間)
Platens Steel 253Maの滑らかな表面(高温ステンレス鋼)
加熱方法:クラムシェル炉
加熱速度:1分当たり5℃
装置:厚さを測定するLVDT付き油圧プレス(3つのLVDT、120度間隔)
圧縮速度:1秒当たり0.1MPa
Claims (27)
- 少なくとも25%乾燥重量/重量の化学的に剥離されたバーミキュライトと、
少なくとも15%乾燥重量/重量の板状充填剤と
を含む、燃料電池のためのガスケットシール材料であって、前記板状充填剤は、10μm以下の平均粒径を有する、ガスケットシール材料。 - 少なくとも25%乾燥重量/重量の化学的に剥離されたバーミキュライトと、
少なくとも15%乾燥重量/重量のタルクと
を含む、燃料電池のためのガスケットシール材料であって、前記タルクは、10μm以下の平均粒径を有する、ガスケットシール材料。 - 前記板状充填剤は、ガスケットシール材料の少なくとも25%乾燥重量/重量、より好ましくはガスケットシール材料の少なくとも30%乾燥重量/重量、最も好ましくはガスケットシール材料の少なくとも40%乾燥重量/重量で存在する、請求項1に記載のガスケットシール材料。
- 前記タルクは、ガスケットシール材料の少なくとも25%乾燥重量/重量、より好ましくはガスケットシール材料の少なくとも30%乾燥重量/重量、最も好ましくはガスケットシール材料の少なくとも40%乾燥重量/重量で存在する、請求項2に記載のガスケットシール材料。
- 前記CEVは、ガスケットシール材料の少なくとも30%乾燥重量/重量、より好ましくはガスケットシール材料の少なくとも35%乾燥重量/重量、最も好ましくはガスケットシール材料の少なくとも40%乾燥重量/重量で存在する、請求項1〜4のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 1.1g/cm3以下、例えば0.75〜1.1g/cm3の使用前の密度を有する、請求項1〜5のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 前記ガスケットシール材料における前記板状充填剤の25%乾燥重量/重量超、より好ましくは50%乾燥重量/重量超、最も好ましくは75%乾燥重量/重量超、特に前記板状充填剤の90%乾燥重量/重量超は、2μmを超える平均粒径を有する、請求項1、3、5又は6のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 前記ガスケットシール材料における前記タルクの25%乾燥重量/重量超、より好ましくは50%乾燥重量/重量超、最も好ましくは75%乾燥重量/重量超、特に前記タルクの90%乾燥重量/重量超は、2μmを超える平均粒径を有する、請求項2、4、5又は6のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 前記板状充填剤は、2〜10μm、例えば2〜6μm、特に3〜6μmの平均粒径、例えば約5〜6μmの平均粒径を有する、請求項1、3又は5〜7のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 前記タルクは、2〜10μm、例えば2〜6μm、特に3〜6μmの平均粒径、例えば約5〜6μmの平均粒径を有する、請求項2、4又は5〜7のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 化学的に剥離されたバーミキュライトと板状充填剤/タルクとの組み合わせを95%乾燥重量/重量超、より好ましくは96%重量/重量超、最も好ましくは98%重量/重量超、特に99%重量/重量超又は約100%重量/重量で含む、請求項1〜10のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 前記燃料電池は、固体酸化物燃料電池(SOFC)又は固体酸化物電解セル(SOEC)である、請求項1〜11のいずれか一項に記載のガスケットシール材料。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケットシール材料を含む、燃料電池の2つの合わせ面をシールするためのガスケット。
- 請求項13に記載の1つ以上のガスケットを含む燃料電池又は燃料電池構成要素。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケットシール材料を含む燃料電池又は燃料電池構成要素。
- 請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケットシール材料を作製するための方法であって、前記化学的に剥離されたバーミキュライトと前記板状充填剤/タルクとを混合して、これらの混合物を形成することを含む方法。
- 液体希釈剤は、化学的に剥離されたバーミキュライトと板状充填剤/タルクとの前記混合物中に存在する、請求項16に記載の方法。
- 前記液体希釈剤は、水、典型的には脱イオン水である、請求項17に記載の方法。
- 前記混合物は、混合後に乾燥される、請求項17又は18に記載の方法。
- 請求項13に記載のガスケットを作製する方法であって、
請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケットシール材料を作製する工程と、
任意選択で、前記ガスケット材料を必要なガスケット形状に形成する(好ましくは切断する)工程と
を含む方法。 - 請求項13に記載のガスケットを作製する方法であって、
請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケットシール材料を作製する工程と、
シールされる前記合わせ面の1つ以上に前記ガスケットシール材料をコーティングする工程と、
前記ガスケットシール材料でコーティングされた前記面を共に合わせる工程と、
任意選択で、前記ガスケットを加熱する工程と
を含む方法。 - 請求項13に記載のガスケットを作製する方法であって、
請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケットシール材料を作製する工程と、
前記ガスケットシール材料を必要なガスケット形状に形成してコア層を提供する工程と、
前記コア層の対向面の1つ又はそれぞれをコーティング層でコーティングする工程と
を含む方法。 - 前記コーティングは、シールされる合わせ面上への配置前又は後に前記ガスケットコア層に塗布される、請求項22に記載の方法。
- 前記合わせ面は、コーティング層でコーティングされ、前記ガスケットコア層は、前記コーティング層上に配置され、及び次いで更なるコーティング層は、前記コア層上にコーティングされる、請求項23に記載の方法。
- 燃料電池を作製する方法又は燃料電池をシールする方法であって、請求項13に記載の少なくとも1つのガスケットを前記燃料電池に組み込むことを含む方法。
- 燃料電池をシールするように適合されたガスケットを形成することにおける、請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケット材料の使用。
- 燃料電池の1つ以上の合わせ面をシールすることにおける、請求項1〜12のいずれか一項に記載のガスケットシール材料の使用。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
GB1614946.0 | 2016-09-02 | ||
GBGB1614946.0A GB201614946D0 (en) | 2016-09-02 | 2016-09-02 | Gasket sealing material |
PCT/GB2017/052460 WO2018042160A1 (en) | 2016-09-02 | 2017-08-18 | Gasket sealing material |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2019530140A true JP2019530140A (ja) | 2019-10-17 |
JP6999649B2 JP6999649B2 (ja) | 2022-01-18 |
Family
ID=57139824
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2019511352A Active JP6999649B2 (ja) | 2016-09-02 | 2017-08-18 | ガスケットシール材料 |
Country Status (9)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US11177486B2 (ja) |
EP (1) | EP3507529B1 (ja) |
JP (1) | JP6999649B2 (ja) |
KR (1) | KR102419570B1 (ja) |
CN (1) | CN109642673B (ja) |
CA (1) | CA3033572A1 (ja) |
DK (1) | DK3507529T3 (ja) |
GB (1) | GB201614946D0 (ja) |
WO (1) | WO2018042160A1 (ja) |
Families Citing this family (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
GB201805199D0 (en) * | 2018-03-29 | 2018-05-16 | Flexitallic Ltd | Sealing material |
CN110803888B (zh) * | 2019-11-20 | 2023-02-24 | 杨云 | 一种用于高温燃料电池的蛭石密封材料 |
CN111410455A (zh) * | 2020-04-03 | 2020-07-14 | 杨云 | 一种蛭石高温密封胶及其制备方法和制备装置 |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001513841A (ja) * | 1997-03-05 | 2001-09-04 | フェデラル−モウガル テクノロジー リミテッド | 剥離剤 |
JP2006234157A (ja) * | 1997-05-21 | 2006-09-07 | Flexitallic Investments Inc | ガスケット |
CN105051959A (zh) * | 2013-01-21 | 2015-11-11 | 福莱西投资公司 | 用于燃料电池的垫片 |
WO2016012750A1 (en) * | 2014-07-23 | 2016-01-28 | Flexitallic Investments, Inc. | A glass coating composition |
Family Cites Families (24)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO1980001576A1 (en) | 1979-02-05 | 1980-08-07 | Hollingsworth & Vose Co | Sheet material containing exfoliated vermiculite |
US4271228A (en) | 1980-02-04 | 1981-06-02 | Hollingsworth & Vose Company | Sheet material containing exfoliated vermiculite |
US5145753A (en) | 1989-09-12 | 1992-09-08 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Solid electrolyte fuel cell |
US5437767A (en) | 1992-07-22 | 1995-08-01 | Armstrong World Industries, Inc. | Wet-laying process for making liquid sealing gasket sheet materials |
US6121360A (en) | 1997-02-13 | 2000-09-19 | Flexitallic Investments, Inc. | Gaskets |
GB2325496B (en) * | 1997-05-21 | 2000-11-08 | T & N Technology Ltd | Gaskets |
EP0996695A1 (en) | 1997-05-21 | 2000-05-03 | Flexitallic Investments, Inc. | Gaskets |
EP1062284B1 (en) * | 1998-03-10 | 2002-04-17 | Federal-Mogul Technology Limited | Gasket coating |
GB0000712D0 (en) * | 2000-01-14 | 2000-03-08 | Flexitallic Ltd | Gasket |
US20020168314A1 (en) * | 2001-03-08 | 2002-11-14 | Roemmler Mike G. | Method of making expanded graphite with high purity and related products |
GB0116441D0 (en) | 2001-07-05 | 2001-08-29 | Flexitallic Ltd | Process for production of vermiculite foil |
FR2860512B1 (fr) | 2003-10-06 | 2006-02-03 | Silva Serge Da | Procede de fabrication d'objets composites utilisant du graphite et de la vermiculite expanses |
GB2420601A (en) | 2004-11-12 | 2006-05-31 | Flexitallic Ltd | A process for the production of gaskets and a corresponding assembly |
GB0500470D0 (en) | 2005-01-11 | 2005-02-16 | Flexitallic Ltd | A gasket material and its process of production |
KR100709190B1 (ko) | 2005-08-31 | 2007-04-18 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지시스템 |
GB0903462D0 (en) * | 2009-03-02 | 2009-04-08 | Flexitallic Invest Inc | Sealing arrangements |
JP5582731B2 (ja) | 2009-06-19 | 2014-09-03 | 株式会社巴川製紙所 | 耐熱性シール部材 |
AU2011318395B2 (en) | 2010-10-20 | 2015-05-07 | Garlock Sealing Technologies, Llc | Extreme temperature gasket and method of making the same |
JP5999297B2 (ja) * | 2011-09-08 | 2016-09-28 | 日本電気硝子株式会社 | 結晶性ガラス組成物およびそれを用いた接着材料 |
US20130082447A1 (en) * | 2011-10-04 | 2013-04-04 | Garlock Sealing Technologies, Llc | Spiral wound gasket |
GB2496110A (en) * | 2011-10-28 | 2013-05-08 | Univ St Andrews | Electrochemical Cell |
JP6032014B2 (ja) * | 2012-04-24 | 2016-11-24 | 日本電気硝子株式会社 | 結晶性ガラス組成物 |
US8921009B2 (en) | 2012-07-30 | 2014-12-30 | Zephyros, Inc. | Process for fuel cell formation |
CN104292851A (zh) | 2014-09-24 | 2015-01-21 | 铜陵市新泰电容电器有限责任公司 | 高压牵引储能电容器灌封剂组合物 |
-
2016
- 2016-09-02 GB GBGB1614946.0A patent/GB201614946D0/en not_active Ceased
-
2017
- 2017-08-18 CA CA3033572A patent/CA3033572A1/en active Pending
- 2017-08-18 US US16/330,057 patent/US11177486B2/en active Active
- 2017-08-18 JP JP2019511352A patent/JP6999649B2/ja active Active
- 2017-08-18 WO PCT/GB2017/052460 patent/WO2018042160A1/en unknown
- 2017-08-18 DK DK17757853.1T patent/DK3507529T3/da active
- 2017-08-18 KR KR1020197008381A patent/KR102419570B1/ko active IP Right Grant
- 2017-08-18 EP EP17757853.1A patent/EP3507529B1/en active Active
- 2017-08-18 CN CN201780054159.3A patent/CN109642673B/zh active Active
Patent Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001513841A (ja) * | 1997-03-05 | 2001-09-04 | フェデラル−モウガル テクノロジー リミテッド | 剥離剤 |
JP2006234157A (ja) * | 1997-05-21 | 2006-09-07 | Flexitallic Investments Inc | ガスケット |
CN105051959A (zh) * | 2013-01-21 | 2015-11-11 | 福莱西投资公司 | 用于燃料电池的垫片 |
JP2016511506A (ja) * | 2013-01-21 | 2016-04-14 | フレキシタリック インベストメンツ インコーポレイテッドFlexitallic Investments Incorporated | 燃料電池用ガスケット |
WO2016012750A1 (en) * | 2014-07-23 | 2016-01-28 | Flexitallic Investments, Inc. | A glass coating composition |
JP2017529648A (ja) * | 2014-07-23 | 2017-10-05 | フレキシタリック インベストメンツ インコーポレイテッドFlexitallic Investments Incorporated | ガラスコーティング組成物 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
US20190229349A1 (en) | 2019-07-25 |
EP3507529B1 (en) | 2020-09-23 |
KR102419570B1 (ko) | 2022-07-11 |
CN109642673A (zh) | 2019-04-16 |
CN109642673B (zh) | 2021-07-27 |
DK3507529T3 (da) | 2020-11-16 |
CA3033572A1 (en) | 2018-03-08 |
WO2018042160A1 (en) | 2018-03-08 |
EP3507529A1 (en) | 2019-07-10 |
KR20190041508A (ko) | 2019-04-22 |
US11177486B2 (en) | 2021-11-16 |
GB201614946D0 (en) | 2016-10-19 |
JP6999649B2 (ja) | 2022-01-18 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
CA2897879C (en) | Gasket for fuel cells | |
JP6999649B2 (ja) | ガスケットシール材料 | |
JP5113310B2 (ja) | ガスケット | |
JP2007239901A (ja) | シート状ガスケットの製造方法 | |
KR101157210B1 (ko) | 개스킷 소재 및 그 제조방법 | |
US7321009B2 (en) | Process for the production of vermiculite foil | |
JP2011157546A (ja) | ガスケット用フッ素樹脂シート、ガスケット用フッ素樹脂シートの製造方法およびシートガスケット | |
CA3094973A1 (en) | Sealing material | |
CN102604586B (zh) | 中空玻璃防霉硅酮密封胶的生产方法 | |
JPS60220265A (ja) | ガスケツトシ−ト及びその製造方法 | |
JP2024017919A (ja) | シート、シール材、燃料電池、電解セル、シートの製造方法およびシール材の製造方法 | |
CN108821776A (zh) | 纯碳坯体的碳化硅密封件的制备方法 | |
JPH0649863B2 (ja) | シート伏ガスケット材 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20200603 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20210615 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20210706 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20210930 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20211201 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20211222 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6999649 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |