JP2019521523A - 有機−無機複合太陽電池の製造方法 - Google Patents
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-
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-
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Abstract
Description
前記第1電極上に第1共通層を形成するステップと、
前記第1共通層上に第1有機ハロゲン化物と第1金属ハロゲン化物とを含む第1ペロブスカイト前駆体溶液を塗布して第1光吸収層を形成するステップと、
前記第1光吸収層上に第2有機ハロゲン化物を含む第2ペロブスカイト前駆体溶液を塗布して第2光吸収層を形成するステップと、
前記第2光吸収層上に第2共通層を形成するステップと、
前記第2共通層上に第2電極を形成するステップとを含む有機−無機複合太陽電池の製造方法を提供する。
前記第1電極上に第1共通層を形成するステップと、
前記第1共通層上に第1有機ハロゲン化物と第1金属ハロゲン化物とを含む第1ペロブスカイト前駆体溶液を塗布して第1光吸収層を形成するステップと、
前記第1光吸収層上に第2有機ハロゲン化物を含む第2ペロブスカイト前駆体溶液を塗布して第2光吸収層を形成するステップと、
前記第2光吸収層上に第2共通層を形成するステップと、
前記第2共通層上に第2電極を形成するステップとを含む。
[化学式1]
AX
前記化学式1において、
Aは、CnH2n+1NH3 +、HC(NH2)2 +、NH4 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
Xは、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。
[化学式2]
MX2
前記化学式2において、
Mは、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
Xは、ハロゲンイオンである。
[化学式3]
AMX3
前記化学式3において、
Aは、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
Mは、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
Xは、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。
[化学式4]
RX'
[化学式5]
R'yR''(1−y)X'zX''(1−z)
前記化学式4または化学式5において、
R'およびR''は、互いに異なり、R、R'、R''はそれぞれ、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
X'およびX''は、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数であり、
0<y<1であり、
0<z<1である。
[化学式6]
RM'X'
[化学式7]
R'yR''(1−y)M'X'zX''(3−z)
前記化学式6または7において、
R'およびR''は、互いに異なり、R、R'、R''はそれぞれ、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、CS+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
M'は、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
X'およびX''はそれぞれ、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数であり、
0<y<1であり、
0<z<3である。
[化学式8]
EX'''
前記化学式8において、
Eは、CnH2n+1NH3 +、HC(NH2)2 +、NH4 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
X'''は、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。
[化学式9]
EM''X'''3
前記化学式9において、
Eは、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、CS+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
M''は、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
X'''は、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。
酸化スズインジウム(indium tin oxide、ITO)がコーティングされた有機基板(40Ω/sq)を、アセトンおよびイソプロピルアルコール(isopropyl alcohol、IPA)で順次に超音波洗浄器を用いて1時間ずつ洗浄した。前記ITO基板上に二酸化チタン(TiO2)を含む溶液をスピンコーティングし、150℃で30分間熱処理する過程を3回繰り返して、TiO2(以下、電子輸送層)がコーティングされたITO基板を製造した。
第2光吸収層を形成するために、(HC(NH2)2)IおよびCH3NH3Brを0.7:0.3のモル比で混合した後、1mlのイソプロピルアルコールに溶かして形成した溶液300μlを第1光吸収層の上部にスピンコーティングし、100℃で30分間熱処理したことを除けば、実施例1の製造方法と同様の方法で有機−無機複合太陽電池を製造した。
酸化スズインジウム(indium tin oxide、ITO)がコーティングされた有機基板(40Ω/sq)を、アセトンおよびイソプロピルアルコール(isopropyl alcohol、IPA)で順次に超音波洗浄器を用いて1時間ずつ洗浄した。前記ITO基板上に二酸化チタン(TiO2)を含む溶液をスピンコーティングし、150℃で30分間熱処理する過程を3回繰り返して、TiO2(以下、電子輸送層)がコーティングされたITO基板を製造した。
酸化スズインジウム(indium tin oxide、ITO)がコーティングされた有機基板(40Ω/sq)を、アセトンおよびイソプロピルアルコール(isopropyl alcohol、IPA)で順次に超音波洗浄器を用いて1時間ずつ洗浄した。前記ITO基板上に二酸化チタン(TiO2)を含む溶液をスピンコーティングし、150℃で30分間熱処理する過程を3回繰り返して、TiO2(以下、電子輸送層)がコーティングされたITO基板を製造した。
102:第1電極
103:電子輸送層
104:第1光吸収層
105:第2光吸収層
106:第3光吸収層
107:正孔輸送層
108:第2電極
Claims (18)
- 第1電極を形成するステップと、
前記第1電極上に第1共通層を形成するステップと、
前記第1共通層上に第1有機ハロゲン化物と第1金属ハロゲン化物とを含む第1ペロブスカイト前駆体溶液を塗布して第1光吸収層を形成するステップと、
前記第1光吸収層上に第2有機ハロゲン化物を含む第2ペロブスカイト前駆体溶液を塗布して第2光吸収層を形成するステップと、
前記第2光吸収層上に第2共通層を形成するステップと、
前記第2共通層上に第2電極を形成するステップとを含む有機−無機複合太陽電池の製造方法。 - 前記第2光吸収層を形成するステップと、前記第2共通層を形成するステップとの間に、前記第2光吸収層上に第3有機ハロゲン化物を含む第3ペロブスカイト前駆体溶液を塗布して第3光吸収層を形成するステップをさらに含む、請求項1に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
- 前記第1有機ハロゲン化物は、下記化学式1で表される化合物である、請求項1または2に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法:
[化学式1]
AX
前記化学式1において、
Aは、CnH2n+1NH3 +、HC(NH2)2 +、NH4 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
Xは、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。 - 前記第1金属ハロゲン化物は、下記化学式2で表される化合物である、請求項1から3のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法:
[化学式2]
MX2
前記化学式2において、
Mは、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
Xは、ハロゲンイオンである。 - 前記第1ペロブスカイト前駆体溶液における前記第1有機ハロゲン化物の濃度は、0.01M〜0.15Mである、請求項1から4のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
- 前記第1ペロブスカイト前駆体溶液における前記第1金属ハロゲン化物の濃度は、0.5M〜1.5Mである、請求項1から5のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
- 前記第1光吸収層は、下記化学式3で表されるペロブスカイト構造の化合物を含む、請求項1から6のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法:
[化学式3]
AMX3
前記化学式3において、
Aは、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
Mは、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
Xは、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。 - 前記第2有機ハロゲン化物は、下記化学式4または化学式5で表される化合物である、請求項1から7のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法:
[化学式4]
RX'
[化学式5]
R'yR''(1−y)Xz'X''(1−z)
化学式4または化学式5において、
R'およびR''は、互いに異なり、R、R'、R''はそれぞれ、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
X'およびX''はそれぞれ、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数であり、
0<y<1であり、
0<z<3である。 - 前記第2光吸収層は、下記化学式6または化学式7で表されるペロブスカイト構造の化合物を含むものである、請求項1から8のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法:
[化学式6]
RM'X'3
[化学式7]
R'yR''(1−y)M'X'zX''(3−z)
前記化学式6または7において、
R'およびR''は、互いに異なり、R、R'、R''はそれぞれ、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
M'は、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
X'およびX''はそれぞれ、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数であり、
0<y<1であり、
0<z<3である。 - 前記第3有機ハロゲン化物は、下記化学式8で表される化合物である、請求項2に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法:
[化学式8]
EX'''
前記化学式8において、
Eは、CnH2n+1NH3 +、HC(NH2)2 +、NH4 +、Cs+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
X'''は、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。 - 前記第3ペロブスカイト前駆体溶液における前記第3有機ハロゲン化物の濃度は、0.01M〜0.15Mである、請求項2または10に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
- 前記第3光吸収層は、下記化学式9で表されるペロブスカイト構造の化合物を含むものである、請求項2、10または11のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法:
[化学式9]
EM''X'''3
前記化学式9において、
Eは、CnH2n+1NH3 +、NH4 +、HC(NH2)2 +、CS+、NF4 +、NCl4 +、PF4 +、PCl4 +、CH3PH3 +、CH3AsH3 +、CH3SbH3 +、PH4 +、AsH4 +、およびSbH4 +から選択される1価の陽イオンであり、
M''は、Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、およびYb2+から選択される2価の金属イオンであり、
X'''は、ハロゲンイオンであり、
nは、1〜9の整数である。 - 前記第1光吸収層の厚さを1nm〜100nmに形成するものである、請求項1から12のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
- 前記第2光吸収層の厚さを1nm〜600nmに形成するものである、請求項1から13のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
- 前記第3光吸収層の厚さを1nm〜100nmに形成するものである、請求項2、10、11または12のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
- 前記第1有機ハロゲン化物は、CnH2n+1NH3Iであり、
前記第1金属ハロゲン化物は、PbI2であり、
nは、1〜9の整数である、請求項1から15のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。 - 前記第2有機ハロゲン化物は、HC(NH2)2I、CnH2n+1NH3Br、または(CnH2n+1NH3)y(HC(NH2)2)(1−y)IzBr(1−z)であり、
nは、1〜9の整数であり、
0<y<1であり、
0<z<1である、請求項1から16のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。 - 前記第3有機ハロゲン化物は、CnH2n+1NH3Iであり、
nは、1〜9の整数である、請求項2、10、11、12または15のいずれか一項に記載の有機−無機複合太陽電池の製造方法。
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