KR20190077956A - 유-무기 복합 태양전지 및 유-무기 복합 태양전지 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 명세서는 제1 전극; 상기 제1 전극 상에 구비된 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 제1 공통층; 상기 제1 공통층 상에 구비된 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층; 상기 제2 공통층 상에 구비된 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 광흡수층; 상기 광흡수층 상에 구비된 제3 공통층; 및 상기 제3 공통층 상에 구비된 제2 전극을 포함하는 유-무기 복합 태양전지에 관한 것이다.
Description
본 명세서는 유-무기 복합 태양전지 및 유-무기 복합 태양전지 제조방법에 관한 것이다.
화석 에너지의 고갈과 이의 사용에 의한 지구 환경적인 문제를 해결하기 위해 태양에너지, 풍력, 수력과 같은 재생 가능하며, 청정한 대체 에너지원에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이 중에서 태양빛으로부터 직접 전기적 에너지를 변화시키는 태양전지에 대한 관심이 크게 증가하고 있다. 여기서 태양전지란 태양빛으로부터 광 에너지를 흡수하여 전자와 정공을 발생하는 광기전 효과를 이용하여 전류-전압을 생성하는 전지를 의미한다.
유-무기 복합 페로브스카이트 물질은 흡광 계수가 높고, 용액 공정을 통해 쉽게 합성이 가능한 특성 때문에 최근에 유-무기 복합 태양전지 광흡수 물질로서 각광 받고 있다.
그러나, 기존의 페로브스카이트 물질을 적용한 유-무기 복합 태양전지의 경우, 내열, 내광 특성 등의 신뢰성 확보가 어려운 문제점이 있었다. 이를 극복하기 위하여, 유기물 기반 공통층과 함께 금속 산화물 기반 공통층을 적용하는 연구가 이루어지고 있다.
종래에는, 금속 산화물 중에서도, Ti 산화물을 적용한 유-무기 복합 태양전지가 주로 연구되어 왔으나, Ti 산화물의 경우, 공통층으로 적용시 표면 결함으로 인해 구동 안정성이 떨어지고, TiO2층으로 형성하기 위하여, 전구체 용액을 400℃ 이상의 고온에서 열처리해야 한다는 문제점이 있다. 따라서, Ti 산화물을 대체할 공통층에 대한 연구가 필요하다.
본 명세서는 안정성 및 에너지 변환 효율이 우수한 유-무기 복합 태양전지 및 유-무기 복합 태양전지 제조방법을 제공한다.
본 명세서는 제조 공정이 간편한 유-무기 복합 태양전지 제조방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태는 제1 전극;
상기 제1 전극 상에 구비된 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 제1 공통층;
상기 제1 공통층 상에 구비된 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층;
상기 제2 공통층 상에 구비된 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 광흡수층;
상기 광흡수층 상에 구비된 제3 공통층; 및
상기 제3 공통층 상에 구비된 제2 전극을 포함하는 유-무기 복합 태양전지를 제공한다.
본 명세서의 또 다른 일 실시상태는 제1 전극을 준비하는 단계;
상기 제1 전극 상에 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 제1 공통층을 형성하는 단계;
상기 제1 공통층 상에 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층을 형성하는 단계;
상기 제2 공통층 상에 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 광흡수층을 형성하는 단계;
상기 광흡수층 상에 제3 공통층을 형성하는 단계; 및
상기 제3 공통층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지 제조방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지는 소자의 안정성을 향상시키는 효과가 있다.
또한 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지는 넓은 광스펙트럼을 흡수할 수 있어, 광 에너지 손실이 줄고, 에너지 변환 효율이 상승하는 효과가 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지 제조방법은 나노입자 분산액을 사용함으로써, 공정성 및 제1 공통층과 제2 공통층 간의 접합력이 향상되는 효과가 있다.
도 1은 본 명세서의 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지의 구조를 예시한 것이다.
도 2는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지의 상온조건에서의 안정성 평가 결과이다.
도 3은 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지의 60℃ 조건에서의 안정성 평가 결과이다.
도 4는 실시예 1에서 제조된 소자의 히스테리시스(hysteresis) 측정결과를 나타낸 도이다.
도 5는 실험예 5-1에서 제조된 소자 표면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 도이다.
도 6은 실험예 5-2에서 제조된 소자 표면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 도이다.
도 2는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지의 상온조건에서의 안정성 평가 결과이다.
도 3은 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지의 60℃ 조건에서의 안정성 평가 결과이다.
도 4는 실시예 1에서 제조된 소자의 히스테리시스(hysteresis) 측정결과를 나타낸 도이다.
도 5는 실험예 5-1에서 제조된 소자 표면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 도이다.
도 6은 실험예 5-2에서 제조된 소자 표면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 도이다.
이하, 본 명세서를 상세히 설명한다.
본 명세서에 있어서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 어떤 부재가 다른 부재 “상에”위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접하여 있는 경우뿐만 아니라, 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본 명세서에 따른 유-무기 복합태양전지는 제1 전극;
상기 제1 전극 상에 구비된 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 제1 공통층;
상기 제1 공통층 상에 구비된 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층;
상기 제2 공통층 상에 구비된 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 광흡수층;
상기 광흡수층 상에 구비된 제3 공통층; 및
상기 제3 공통층 상에 구비된 제2 전극을 포함한다.
도 1은 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지의 구조를 예시하였다. 구체적으로 도 1은 제1 전극(101), 제1 공통층(102), 제2 공통층(103), 광흡수층(104), 제3 공통층(105) 및 제2 전극(106)이 순차적으로 적층된 유-무기 복합 태양전지 구조를 예시한 것이다.
본 명세서에 따른 유-무기 복합 태양전지는 도 1의 적층 구조에 한정되지 않으며, 추가의 부재가 더 포함될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 금속 산화물 나노 입자는 Ni 산화물, Cu 산화물 및 Sn 산화물 중 적어도 하나를 포함한다. 구체적으로 Sn 산화물, 보다 구체적으로 SnO2를 포함할 수 있다.
상기 금속 산화물 나노 입자로 Ni 산화물, Cu 산화물 및 Sn 산화물을 적용할 경우, 다른 금속 산화물(예컨대, Ti 산화물)을 적용한 경우보다 안정성이 우수하다.
본 명세서에 있어서, “플러렌 유도체”는 분자가 카본으로 형성되는 하나 이상의 구형 쉘 구조를 갖는 물질을 의미한다. 예컨대, 구형 쉘 형상의 분자로서 플러렌; 카본 구성 플러렌에 결합되는 무기기 또는 유기기를 갖는 플러렌 유도체; 및 플러렌 또는 상기 플러렌 유도체를 구성하는 구형 쉘 구조가 직접 또는 하나 이상의 원소를 통하여 결합되는 플러렌 유도체 등이 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 플러렌 유도체는 C60플러렌, C61 플러렌, C71 플러렌, ICBA(1′,1′′,4′,4′′-Tetrahydro-di[1,4]methanonaphthaleno[1,2:2′,3′,56,60:2′′,3′′][5,6]fullerene-C60) 및 페닐-C61-부티릭에시드메틸에스터(Phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PC61BM)을 포함할 수 있다. 구체적으로, 본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 플러렌 유도체는 PC61BM일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 제1 공통층, 제2 공통층 및 제3 공통층은 각각 전자수송층 또는 정공수송층을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 상기 제1 공통층은 제1 전자수송층이고, 상기 제2 공통층은 제2 전자수송층이며, 상기 제3 공통층은 정공수송층일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 제1 공통층의 두께는 5nm 내지 50nm일 수 있다. 본 명세서에 있어서, 제1 공통층의 두께는 제1 공통층이 제1 전극에 접하는 표면과, 제1 공통층이 제2 공통층에 접하는 표면 사이의 너비를 의미한다.
본 명세서에 있어서, 상기 제2 공통층의 두께는 5nm 내지 50nm일 수 있다. 본 명세서에 있어서, 제2 공통층의 두께는 제2 공통층이 제1 공통층에 접하는 표면과, 제2 공통층이 광흡수층에 접하는 표면 사이의 너비를 의미한다.
본 명세서에 있어서, 상기 제3 공통층의 두께는 30nm 내지 200nm일 수 있다. 본 명세서에 있어서, 제3 공통층의 두께는 제3 공통층이 광흡수층에 접하는 표면과, 제3 공통층이 제2 전극에 접하는 표면 사이의 너비를 의미한다.
제1 공통층, 제2 공통층 및 제3 공통층이 상기 두께를 만족할 경우, 소자 내부 전기적 저항 감소로 인해 단락 전류(Isc) 및 충진률(FF)이 증가하는 효과가 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 광흡수층은 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함한다.
[화학식 1]
R1M1X13
[화학식 2]
R2aR3(1-a)M2X2zX3(3-z)
[화학식 3]
R4bR5cR6dM3X4z'X5(3-z')
상기 화학식 1 내지 3에 있어서,
R2 및 R3는 서로 상이하고,
R4, R5 및 R6는 서로 상이하며,
R1 내지 R6는 각각 CnH2n + 1NH3 +, NH4 +, HC(NH2)2 +, Cs+, NF4 +, NCl4 +, PF4 +, PCl4 +, CH3PH3 +, CH3AsH3 +, CH3SbH3 +, PH4 +, AsH4 + 및 SbH4 +에서 선택되는 1가의 양이온이며,
M1 내지 M3는 서로 같거나 상이하고, 각각 독립적으로 Cu2 +, Ni2 +, Co2 +, Fe2 +, Mn2+, Cr2 +, Pd2 +, Cd2 +, Ge2 +, Sn2 +, Bi2 +, Pb2 + 및 Yb2 + 에서 선택되는 2가의 금속 이온이고,
X1 내지 X5는 서로 같거나 상이하고, 각각 독립적으로 할로겐 이온이며,
n은 1 내지 9의 정수이고,
a는 0<a<1의 실수이며,
b는 0<b<1의 실수이고,
c는 0<c<1의 실수이며,
d는 0<d<1의 실수이고,
b+c+d는 1이고,
z는 0<z<3의 실수이며,
z'은 0<z'<3의 실수이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 광흡수층의 페로브스카이트 구조의 화합물은 단일 양이온을 포함할 수 있다. 본 명세서에 있어서 단일 양이온이란, 한 종류의 1가 양이온을 사용한 것을 의미한다. 즉, 화학식 1에 있어서 R1으로 한 종류의 1가 양이온만 선택된 것을 의미한다. 예컨대, 상기 화학식 1의 R1은 CnH2n + 1NH3 + 이고, n은 1 내지 9의 정수일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 광흡수층의 페로브스카이트 구조의 화합물은 복합 양이온을 포함할 수 있다. 본 명세서에 있어서 복합 양이온이란, 두 종류 이상의 1가 양이온을 사용한 것을 의미한다. 즉, 화학식 2에서 R2 및 R3가 각각 서로 상이한 1가 양이온이 선택되고, 화학식 3에서 R4 내지 R6가 각각 서로 상이한 1가의 양이온이 선택된 것을 의미한다. 예컨대, 상기 화학식 2의 R2는 CnH2n+1NH3 +, R3는 HC(NH2)2 +일 수 있다. 또한, 상기 화학식 3의 R4는 CnH2n + 1NH3 +, R5는 HC(NH2)2 +, R6는 Cs+일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 페로브스카이트 구조의 화합물은 화학식 1로 표시된다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 페로브스카이트 구조의 화합물은 화학식 2로 표시된다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 페로브스카이트 구조의 화합물은 화학식 3으로 표시된다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 R1 내지 R6는 각각 CnH2n + 1NH3 +, HC(NH2)2 + 또는 Cs+이다. 이때, R2와 R3는 서로 상이하고, R4 내지 R6는 서로 상이하다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 R1은 CH3NH3 +, HC(NH2)2 + 또는 Cs+이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 R2 및 R4는 각각 CH3NH3 +이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 R3 및 R5는 각각 HC(NH2)2 +이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 R6는 Cs+이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 M1 내지 M3는 각각 Pb2 +이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 X2 및 X3는 서로 상이하다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 X4 및 X5는 서로 상이하다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 X1 내지 X5는 각각 F 또는 Br이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 R2 및 R3의 합이 1이 되기 위하여, a는 0<a<1의 실수이다. 또한, 상기 R4 내지 R6의 합이 1이 되기 위하여, b는 0<b<1의 실수이고, c는 0<c<1의 실수이며, d는 0<d<1의 실수이며, b+c+d는 1이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 X2 및 X3의 합이 3이 되기 위하여, z는 0<z<3의 실수이다. 또한, 상기 X4 및 X5의 합이 3이 되기 위하여, z'는 0<z'<3의 실수이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 페로브스카이트 구조의 화합물은 CH3NH3PbI3, HC(NH2)2PbI3 , CH3NH3PbBr3, HC(NH2)2PbBr3, (CH3NH3)a(HC(NH2)2)(1-a)PbIzBr(3-z) 또는 (CH3NH3)b(HC(NH2)2)cCsdPbIz'Br(3-z')이고, a는 0<a<1의 실수이고, b는 0<b<1의 실수이며, c는 0<c<1의 실수이고, d는 0<d<1의 실수이며, b+c+d는 1이고, z는 0<z<3의 실수이며, z'는 0<z'<3의 실수일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 광흡수층의 두께는 200nm 내지 1,500nm일 수 있다.
본 명세서의 또 다른 일 실시상태는 제1 전극을 준비하는 단계;
상기 제1 전극 상에 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 제1 공통층을 형성하는 단계;
상기 제1 공통층 상에 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층을 형성하는 단계;
상기 제2 공통층 상에 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 광흡수층을 형성하는 단계;
상기 광흡수층 상에 제3 공통층을 형성하는 단계; 및
상기 제3 공통층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지 제조방법을 제공한다.
본 명세서에 있어서, 상기 제1 공통층을 형성하는 단계는 상기 제1 전극 상에 금속 산화물 나노 입자와 분산제를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; 및
상기 코팅된 용액을 70℃ 내지 150℃에서 건조하는 단계를 포함한다.
일반적으로, 금속 산화물을 공통층에 적용하기 위한 방법으로 금속 전구체를 사용하여 코팅 후, 결정 형성을 위해 400℃ 이상의 고온 공정이 진행된다. 반면에 본 명세서의 일 실시상태에 따른 제조방법은 금속 나노 입자를 분산액에 적용하고, 150℃ 이하에서 건조하는 단계를 통해 금속 나노 입자가 적용된 제1 공통층의 형성이 완성되므로, 공정성이 향상된다. 또한, 상기와 같은 방법을 통해 제1 공통층이 형성될 경우, 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층과의 접합력도 증가하는 효과가 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 금속 산화물 나노 입자와 분산제를 포함하는 용액은 제1 용액이다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 용액 내 금속 산화물 나노 입자는 유-무기 복합 태양전지에서 전술한 바와 동일하다. 구체적으로, 상기 금속 산화물 나노 입자는 Ni 산화물, Cu 산화물 및 Sn 산화물 중 적어도 하나를 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 전극 상에 금속 산화물 나노 입자와 분산제를 포함하는 제1 용액을 코팅하는 단계는 스핀 코팅, 슬릿 코팅, 딥 코팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅, 스프레이 코팅, 닥터 블레이드, 바 코팅, 브러쉬 페인팅 또는 열증착 방법을 통하여 진행될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 용액의 용매로는 물(water), 메탄올(methanol), 에탄올(ethanol), 이소프로필알콜(isopropyl alcohol), 부탄올(butanol), 벤질알콜(benzyl alcohol), 페놀(phenol), 올레일알콜(oleyl alcohol), 2-propoxy-propanol (PnP) 등의 알코올류; PGME(propylene glycol monomethyl ether), PGMEA(propylene glycol methyl ether acetate), EGBE(ethylene glycol butyl ether) 등의 glycol ether류; 톨루엔(toluene); ethyl lactate (EL); 아세토나이트릴(acetonitrile); 아세톤(acetone); THF(tetrahydrofuran); 고리형 케톤류(cyclic ketones) 및 이들의 혼합물 등이 사용될 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 분산제는 유기실란(organosilane), 유기카르복실산(organocarboxylic acids), 4-비닐피리딘(4-vinylpridine), a-메틸스타이렌(a-methylstyrene), 부틸아크릴레이트(butyl acrylate), 폴리에틸렌글라이콜(polyethylene glycol), 폴리프로필렌글라이콜(polypropylene glycol), 알킬 에테르 포스페이트 에스테르(RO―(C2H4O)m(C3H6O)n―H, R은 탄소수 1 내지10의 알킬기이고, m 및 n은 각각 독립적으로 2 내지 60의 정수), 포스페이트 에스테르의 블록 공중합체 (RO(C2H4O)o(PES)p―H, R은 탄소수 1 내지 10의 알킬기, PES는 고리형 락톤으로부터 유도된 폴리에스테르, o는 5 내지 60의 정수, p는 2 내지 30의 정수, RO(C2H4O)o의 분자량 > (PES)p의 분자량), 이들의 혼합물 또는 이들의 중합체일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 용액은 상기 분산제를 상기 금속 나노 입자 대비 0.01wt% 내지 10wt% 포함한다. 분산제가 상기 범위를 만족할 경우, 전기적 저항 감소로 인한 소자 효율 증가 효과가 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제2 공통층을 형성하는 단계는 상기 제1 공통층 상에 플러렌 유도체를 포함하는 제2 용액을 코팅하는 단계; 및
상기 코팅된 제2 용액을 70℃ 내지 150℃에서 건조하는 단계를 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제2 용액 내 플러렌 유도체는 전술한 바와 동일하다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제2 용액의 용매는 플러렌 유도체를 용해시킬 수 있는 용매라면 제한되지 않으나, 예컨대, 클로로벤젠, 디클로로벤젠(dichlorobenzene) 또는 클로로포름(chloroform) 일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제2 용액 내 플러렌 유도체의 함량은 용액 1ml당 15mg 내지 25mg일 수 있다. 플러렌 유도체의 함량이 상기 범위를 벗어날 경우, 코팅이 균일하게 이루이지지 못하는 문제점이 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제2 공통층은 스핀 코팅, 슬릿 코팅, 딥 코팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅, 스프레이 코팅, 닥터 블레이드, 바 코팅, 브러쉬 페인팅 또는 열증착 방법을 통하여 형성될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제3 공통층은 스핀 코팅, 딥 코팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅, 스프레이 코팅, 닥터 블레이드, 바 코팅, 그라비아 코팅, 브러쉬 페인팅, 열증착 등의 방법을 통해 도입될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 광흡수층은 스핀 코팅, 슬릿 코팅, 딥 코팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅, 스프레이 코팅, 닥터 블레이드, 바 코팅, 브러쉬 페인팅 또는 열증착 방법을 통하여 형성될 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 유-무기 복합 태양전지는 기판을 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 기판은 제1 전극의 하부에 구비될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 기판은 투명성, 표면평활성, 취급 용이성 및 방수성이 우수한 기판을 사용할 수 있다. 구체적으로, 유리 기판, 박막유리 기판 또는 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 상기 플라스틱 기판은 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(polyehtylene naphthalate, PEN), 폴리에테르에테르케톤(polyether ether ketone) 및 폴리이미드(polyimide) 등의 필름이 단층 또는 복층의 형태로 포함될 수 있다. 다만, 상기 기판은 이에 한정되지 않으며, 유-무기 복합 태양전지에 통상적으로 사용되는 기판을 사용할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 전극은 애노드이고, 상기 제2 전극은 캐소드일 수 있다. 또한 상기 제1 전극은 캐소드이고, 상기 제2 전극은 애노드일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 전극은 투명 전극이고, 상기 태양전지는 상기 제1 전극을 경유하여 빛을 흡수하는 것일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 전극이 투명전극인 경우, 상기 제1 전극은 유리 및 석영판 이외에 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(polyethylene naphthelate, PEN), 폴리프로필렌(polyperopylene, PP), 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리카보네이트(polycarbornate, PC), 폴리스티렌(polystylene, PS), 폴리옥시에틸렌(polyoxyethlene, POM), AS 수지 (acrylonitrile styrene copolymer), ABS 수지 (acrylonitrile butadiene styrene copolymer), 트리아세틸셀룰로오스(Triacetyl cellulose, TAC) 및 폴리아릴레이트(polyarylate, PAR)등을 포함하는 플라스틱과 같은 유연하고 투명한 물질 위에 전도성을 갖는 물질이 도핑된 것이 사용될 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극은 산화주석인듐(indium tin oxide, ITO), 불소함유 산화주석 (fluorine doped tin oxide; FTO), 알루미늄이 도핑된 징크 옥사이드 (aluminium doped zink oxide, AZO), IZO (indium zinc oxide), ZnO-Ga2O3, ZnOAl2O3 및 ATO (antimony tin oxide) 등이 될 수 있으며, 보다 구체적으로 상기 제1 전극은 ITO일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제1 전극은 반투명 전극일 수도 있다. 상기 제1 전극이 반투명 전극인 경우, 은(Ag), 금(Au), 마그네슘(Mg) 또는 이들의 합금 같은 금속으로 제조될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 제2 전극은 금속 전극일 수 있다. 구체적으로, 상기 금속 전극은 은(Ag), 알루미늄(Al), 백금(Pt), 텅스텐(W), 구리(Cu), 몰리브덴(Mo), 금(Au), 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 마그네슘(Mg), 크롬(Cr), 칼슘(Ca) 및 사마륨(Sm)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 유-무기 복합 태양전지가 n-i-p 구조일 수 있다.
본 명세서 따른 유-무기 복합 태양전지가 n-i-p 구조인 경우, 상기 제2 전극은 금속 전극, 산화물/금속 복합체 전극 또는 탄소 전극일 수 있다. 구체적으로, 제2 금속은 금(Au), 은(Ag), 알루미늄(Al), MoO3/Au, MoO3/Ag MoO3/Al, V2O5/Au, V2O5/Ag, V2O5/Al, WO3/Au, WO3/Ag 또는 WO3/Al을 포함할 수 있다.
본 명세서에 있어서, n-i-p 구조는 제1 전극, 제1 전자수송층, 제2 전자수송층, 광흡수층, 정공수송층 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 구조를 의미한다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 유-무기 복합 태양전지가 p-i-n 구조일 수 있다. 본 명세서의 따른 유-무기 복합 태양전지가 p-i-n 구조인 경우, 상기 제2 전극은 금속 전극일 수 있다.
본 명세서에 있어서, p-i-n 구조는 제1 전극, 정공수송층, 광흡수층, 제1 전자수송층, 제2 전자수송층 및 제2 전극이 순차적으로 적층된 구조를 의미한다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 정공수송층 물질로는 터셔리부틸피리딘(tertiary butyl pyridine, TBP), 리튬 비스(트리플루오로메탄술포닐)이미드(Lithium Bis(Trifluoro methanesulfonyl)Imide, LiTFSI), 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜):폴리(4-스티렌설포네이트)(PEDOT:PSS), 2,2',7,7'-테트라키스(N,N-디-p-메톡시페닐아민)-9,9'-스피로비플루오렌(2,2′,7,7′-tetrakis(N,N-di-p-methoxyphenylamine)-9,9′-spirobifluorene, Spiro-OMeTAD) 등을 사용할 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 명세서를 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 명세서에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 명세서의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 명세서를 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
실시예 1.
산화주석인듐(ITO)이 스퍼터링된 무알칼리 유리기판 상에 1wt%의 이산화주석(SnO2)및 이산화주석 대비 1wt%의 분산제가 에탄올(ethanol)에 포함된 용액을 2,000rpm으로 스핀 코팅한 후 150℃에서 30분간 건조하였다. 이후 PC61BM을 20mg/ml의 농도로 클로로벤젠에 녹인 용액을 5,000rpm으로 스핀 코팅하고 120℃에서 10분간 건조하였다. 그 후 페로브스카이트 전구체 ((HC(NH2)2)x(CH3NH3)yCs1 -x- yPbIzBr3 -z(0<x<1, 0<y<1, 0.8<x+y<1, 0<z<3)를 디메틸포름아미드(dimethylformamide)에 녹인 용액을 5,000rpm으로 스핀 코팅한 후 100℃에서 30분간 가열하여 광흡수층을 형성하였다. 이후 2,2',7,7'-테트라키스(N,N-디-p-메톡시페닐아민)-9,9'-스피로비플루오렌(Spiro-OMeTAD)를 클로로벤젠(chlorobenzene)에 녹인 후 터셔리부틸피리딘(tBP) 및 리튬 비스(트리플루오로메탄술포닐)이미드 (LiTFSI)를 첨가한 용액을 스핀 코팅하였다. 마지막으로, Au를 진공 증착하여 유-무기 복합 태양전지를 완성하였다.
비교예 1.
산화주석인듐(ITO)이 스퍼터링된 무알칼리 유리기판 상에 2wt%의 이산화티타늄(TiO2) 및 이산화티타늄 대비 1wt%의 분산제가 이소프로필알콜(isopropyl alcohol)에 포함된 용액을 2,000rpm으로 스핀 코팅한 후 150℃에서 30분간 가열하였다. 그 후 페로브스카이트 전구체((HC(NH2)2)x(CH3NH3)yCs1-x-yPbIzBr3-z(0<x<1, 0<y<1, 0.8<x+y<1, 0<z<3))를 디메틸포름아미드에 녹인 용액을 스핀 코팅한 후 100℃에서 30분간 가열하여 광흡수층을 형성하였다. 이후 Spiro-OMeTAD를 클로로벤젠에 녹인 후 tBP 및 LiTFSI를 첨가한 용액을 스핀 코팅하였다. 마지막으로, Au를 진공 증착하여 유-무기 복합 태양전지를 완성하였다
비교예 2.
산화주석인듐(ITO)이 스퍼터링된 무알칼리 유리기판 상에 PC61BM을 20mg/ml의 농도로 클로로벤젠에 녹인 후 5,000rpm으로 스핀 코팅하고, 120℃에서 10분간 건조하였다. 이후 1wt%의 SnO2 및 SnO2 대비 1wt%의 분산제가 에탄올에 포함된 용액을 2,000rpm으로 스핀 코팅한 후 150℃에서 30분간 가열하였다. 그 후 페로브스카이트 전구체((HC(NH2)2)x(CH3NH3)yCs1-x-yPbIzBr3-z(0<x<1, 0<y<1, 0.8<x+y<1, 0<z<3))를 디메틸포름아미드에 녹인 용액을 5,000rpm으로 스핀 코팅한 후 100℃에서 30분간 건조하여 광흡수층을 형성하였다. 이후 Spiro-OMeTAD를 클로로벤젠에 녹인 후 tBP 및 LiTFSI를 첨가한 용액을 스핀 코팅하였다. 마지막으로, Au를 진공 증착하여 유-무기 복합 태양전지를 완성하였다.
비교예 3
산화주석인듐(ITO)이 스퍼터링된 무알칼리 유리기판 상에 PC61BM을 20mg/ml의 농도로 클로로벤젠에 녹인 후 5,000rpm으로 스핀 코팅하고, 120℃에서 10분간 건조하였다. 그 후 페로브스카이트 전구체 ((HC(NH2)2)x(CH3NH3)yCs1 -x- yPbIzBr3 -z(0<x<1, 0<y<1, 0.8<x+y<1, 0<z<3))를 디메틸포름아미드에 녹인 용액을 5,000rpm으로 스핀 코팅한 후 100℃에서 30분간 가열하여 광흡수층을 형성하였다. 이후 Spiro-OMeTAD를 클로로벤젠에 녹인 후 tBP 및 LiTFSI를 첨가한 용액을 스핀 코팅하였다. 마지막으로, Au를 진공 증착하여 유-무기 복합 태양전지를 완성하였다.
실험예 1.
상기 실시예 1 및 비교예 1 내지 3에서 제조된 소자를 400lux 조도의 백색 LED 광 (101μW/cm2) 하에서 측정한 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
| PCE (%) |
Jsc (μA/cm2) |
Voc (V) |
FF (%) |
|
| 실시예 1 | 23.3 | 40.7 | 0.752 | 76.8 |
| 비교예 1 | 25.8 | 44 | 0.811 | 72.2 |
| 비교예 2 | 20.8 | 38.7 | 0.714 | 76.0 |
| 비교예 3 | 16.5 | 34.8 | 0.709 | 66.9 |
표 1에서 Voc는 개방전압을, Jsc는 단락전류를, FF는 충전율(Fill factor)를, PCE는 에너지 변환 효율을 의미한다. 개방전압과 단락전류는 각각 전압-전류 밀도 곡선의 4사분면에서 X축과 Y축 절편이며, 이 두 값이 높을수록 태양전지의 효율은 바람직하게 높아진다. 또한 충전율(Fill factor)은 곡선 내부에 그릴 수 있는 직사각형의 최대 넓이를 단락전류와 개방전압의 곱으로 나눈 값이다. 이 세 가지 값을 조사된 빛의 세기로 나누면 에너지 변환 효율을 구할 수 있으며, 높은 값일수록 바람직하다.
표 1의 결과로부터, 비교예 2 및 3이 실시예 1에 비하여 효율이 낮은 것을 확인할 수 있다. 즉, 제1 공통층과 제2 공통층의 적용 물질 순서를 변경한 경우(비교예 2) 및 전극과 광활성층 사이에 1개의 공통층만 적용한 경우(비교예 3) 효율이 하락됨을 확인할 수 있다.
실험예 2.
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 소자를 상온에서 보관하면서, 일정 시간마다 400lux 조도의 백색 LED 광 (101μW/cm2) 하에서 효율을 측정하여, 도 2에 그 결과를 나타내었다.
즉, 도 2에는 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 유-무기 복합 태양전지를 상온조건에서 구동할 경우의 안정성을 평가 결과를 나타내었다. 제1 공통층에 TiO2를 적용한 비교예 1에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 경우, 200시간 이후 효율 감소가 시작되어, 600시간 이후 소자가 구동되지 않았다. 반면에 제1 공통층에 SnO2를 적용한 실시예 1에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 경우, 1,000시간 이상 초기 효율이 유지되는 것을 확인할 수 있다.
실험예 3.
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 소자를 60℃ 진공 오븐에서 보관하면서, 일정 시간마다 400lux 조도의 백색 LED 광 (101μW/ cm2) 하에서 효율을 측정하여, 도 3에 그 결과를 나타내었다.
즉, 도 3에는 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 유-무기 복합 태양전지를 60℃ 조건에서 구동할 경우의 안정성 평가 결과를 나타내었다. 제1 공통층에 TiO2를 적용한 비교예 1에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 경우, 2시간 이내에 소자의 효율이 70% 이하로 감소되었다. 반면에 제1 공통층에 SnO2를 적용한 실시예 1에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 경우, 250시간 이상 초기 효율이 유지되는 것을 확인할 수 있다.
실험예 4.
상기 실시예 1에서 제조된 소자의 히스테리시스(hysteresis)를 측정하여 도 4에 나타내었다.
히스테리시스(hysteresis)는 스캔(scan) 방향에 따른 효율(PCE) 차이 발생 현상을 의미하는 것으로, 도 4에서 REV(reverse scan)는 Voc보다 큰 전압부터 0V까지 변화 시키며 전류를 측정한 것이고, FWD(forward scan)는 0V부터 Voc 보다 큰 전압까지 변화시키며 전류를 측정한 것이다. 도 4에서는 REV scan은 1V에서 0V까지, FWD scan은 0V에서 1V까지 측정한 결과를 나타내었다.
실험예 5-1.
산화주석인듐(ITO)이 스퍼터링된 무알칼리 유리기판 상에 1wt%의 이산화주석(SnO2)이 에탄올(ethanol)에 포함된 용액을 2,000rpm으로 스핀 코팅한 후 150℃에서 30분간 건조하였다. 이후 PC61BM을 20mg/ml의 농도로 클로로벤젠에 녹인 용액을 5,000rpm으로 스핀 코팅하고 120℃에서 10분간 건조하였다.
도 5는 실험예 5-1에서 제조된 소자 표면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 것으로, PC61BM층(제2 공통층)의 표면이 균일하게 형성된 것을 확인할 수 있다.
실험예 5-2.
산화주석인듐(ITO)이 스퍼터링된 무알칼리 유리기판 상에 1wt%의 이산화주석(SnO2)이 에탄올(ethnaol)에 포함된 용액을 2,000rpm으로 스핀 코팅한 후 150℃에서 30분간 건조하였다. 이후 PC61BM을 10mg/ml의 농도로 클로로벤젠에 녹인 용액을 5,000rpm으로 스핀 코팅하고 120℃에서 10분간 건조하였다.
도 6는 실험예 5-2에서 제조된 소자 표면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 것으로, PC61BM층(제2 공통층)의 표면이 균일하지 못하게 형성된 것을 확인할 수 있다.
도 5 및 도 6으로부터, 제2 공통층 형성시, 용액 내 플러렌 유도체의 함량이 용액 1ml 당 15mg 내지 25mg을 만족할 경우, 플러렌 유도체층(제2 공통층)이 균일하게 형성되는 것을 확인할 수 있다.
101: 제1 전극
102: 제1 공통층
103: 제2 공통층
104: 광흡수층
105: 제3 공통층
106: 제2 전극
102: 제1 공통층
103: 제2 공통층
104: 광흡수층
105: 제3 공통층
106: 제2 전극
Claims (6)
- 제1 전극;
상기 제1 전극 상에 구비된 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 제1 공통층;
상기 제1 공통층 상에 구비된 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층;
상기 제2 공통층 상에 구비된 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 광흡수층;
상기 광흡수층 상에 구비된 제3 공통층; 및
상기 제3 공통층 상에 구비된 제2 전극을 포함하는 유-무기 복합 태양전지. - 청구항 1에 있어서,
상기 광흡수층은 하기 화학식 1 내지 3 중 어느 하나로 표시되는 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 것인 유-무기 복합 태양전지:
[화학식 1]
R1M1X13
[화학식 2]
R2aR3(1-a)M2X2zX3(3-z)
[화학식 3]
R4bR5cR6dM3X4z'X5(3-z')
상기 화학식 1 내지 3에 있어서,
R2 및 R3는 서로 상이하고,
R4, R5 및 R6는 서로 상이하며,
R1 내지 R6는 각각 CnH2n + 1NH3 +, NH4 +, HC(NH2)2 +, Cs+, NF4 +, NCl4 +, PF4 +, PCl4 +, CH3PH3 +, CH3AsH3 +, CH3SbH3 +, PH4 +, AsH4 + 및 SbH4 +에서 선택되는 1가의 양이온이며,
M1 내지 M3는 서로 같거나 상이하고, 각각 독립적으로 Cu2 +, Ni2 +, Co2 +, Fe2 +, Mn2+, Cr2 +, Pd2 +, Cd2 +, Ge2 +, Sn2 +, Bi2 +, Pb2 + 및 Yb2 + 에서 선택되는 2가의 금속 이온이고,
X1 내지 X5는 서로 같거나 상이하고, 각각 독립적으로 할로겐 이온이며,
n은 1 내지 9의 정수이고,
a는 0<a<1의 실수이며,
b는 0<b<1의 실수이고,
c는 0<c<1의 실수이며,
d는 0<d<1의 실수이고,
b+c+d는 1이고,
z는 0<z<3의 실수이며,
z'은 0<z'<3의 실수이다. - 청구항 1에 있어서,
상기 금속 산화물 나노 입자는 Ni 산화물, Cu 산화물 및 Sn 산화물 중 적어도 하나를 포함하는 것인 유-무기 복합 태양전지. - 제1 전극을 준비하는 단계;
상기 제1 전극 상에 금속 산화물 나노 입자를 포함하는 제1 공통층을 형성하는 단계;
상기 제1 공통층 상에 플러렌 유도체를 포함하는 제2 공통층을 형성하는 단계;
상기 제2 공통층 상에 페로브스카이트 구조의 화합물을 포함하는 광흡수층을 형성하는 단계;
상기 광흡수층 상에 제3 공통층을 형성하는 단계; 및
상기 제3 공통층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지 제조방법. - 청구항 4에 있어서,
상기 제1 공통층을 형성하는 단계는 상기 제1 전극 상에 금속 산화물 나노 입자와 분산제를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; 및
상기 코팅된 용액을 70℃ 내지 150℃에서 건조하는 단계를 포함하는 것인 유-무기 복합 태양전지 제조방법. - 청구항 5에 있어서,
상기 용액은 상기 분산제를 상기 금속 나노 입자 대비 0.01wt% 내지 10wt% 포함하는 것인 유-무기 복합 태양전지 제조방법.
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|---|---|---|---|---|
| KR20150143010A (ko) | 2014-06-13 | 2015-12-23 | 주식회사 엘지화학 | 태양전지 및 이의 제조방법 |
| JP2017126677A (ja) * | 2016-01-14 | 2017-07-20 | 住友化学株式会社 | 光電変換素子 |
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| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |