JP2019164907A - リチウム金属二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
リチウム金属二次電池100は、主として、積層体30と電解質(図示せず)から構成され、積層体30を密閉した状態で収容する外装体50、及び積層体30に接続された一対の端子60、62を備えている。
負極20は、集電体とリチウム金属とを有する。リチウム金属は、初期充電前に存在しない場合もある(リチウム金属が初期充電前に存在しない場合、電池は放電状態なので電池の製造時に安全である)。充電時には集電体の表面にリチウム金属が析出し、放電時には表面に析出したリチウム金属が溶出する。すなわち、充電時には集電体とリチウム金属とを含むものが負極20となる。また放電に寄与するリチウム金属量が不足することに備え、初期充電前に集電体の一部にリチウム金属箔を設けてもよい。
πD2/4=S・・・(1)
ここで、Sは金属粒子の投影面積である。
正極10は、正極集電体12と、その一面に設けられた正極活物質層14とを有する(図1参照)。正極集電体12は、導電性を有する材料により構成されていればよく、例えば、アルミニウム、チタン、ステンレス、ニッケル等の金属箔を用いることができる。
セパレータ18は、電気絶縁性の多孔質構造から形成されていればよく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン及びこれらの混合物の多孔質膜の単層体、積層体、ポリふっ化ビニリデン多孔質膜、またはセルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なくとも1種の構成材料からなる不織布等が挙げられる。
電解質は、正極、負極及びセパレータに含浸される。電解質には、リチウム塩を含む非水電解質溶液を使用することができる。
外装体50は、その内部に正極、負極、セパレータ及び電解質を密封する。外装体50は、電解質の外部への漏出や、外部からのリチウム金属二次電池100内部への水分等の侵入等を抑止できる物であれば特に限定されない。
端子60、62は、アルミニウム、ニッケル等の導電助剤料から形成されている。端子60、62を正極10、負極20にそれぞれ溶接し、正極10と負極20との間にセパレータ10を挟んだ状態で、電解質と共に外装体50内に挿入し、外装体50の開口部をシールする。
本実施形態にかかるリチウム金属二次電池100の製造方法について説明する。まず正極10及び負極20を作製する。
まず正極を準備した。正極活物質としてNCA(組成式:Li1.0Ni0.78Co0.19Al0.03O2)、導電助剤としてカーボンブラック、バインダーとしてPVDFを準備した。これらを溶媒中で混合し、塗料を作製し、アルミニウム箔からなる正極集電体上に塗布した。正極活物質と導電助剤とバインダーの質量比は、95:2:3とした。塗布後に、溶媒は乾燥して除去した。その後所定密度になるように正極をロールプレスした。
100サイクル後の容量維持率(%)=(第100サイクルの放電容量)/(第1サイクルの放電容量)×100・・・(2)
金を銅箔上に厚み10nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、金の平均粒径は2.0nmであり、付着量は片面0.13μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
金を銅箔上に厚み25nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、金の平均粒径は7.5nmであり、付着量は片面0.16μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
金を銅箔上に厚み50nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、金の平均粒径は10nmであり、付着量は片面0.31μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
金を銅箔上に厚み100nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、金の平均粒径は25.5nmであり、付着量は片面0.45μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
金を銅箔上に厚み200nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、金の平均粒径は40nmであり、付着量は片面0.83μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
金を銅箔上に厚み300nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、金の平均粒径は50nmであり、付着量は片面1.2μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
金を銅箔上に厚み400nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、金の平均粒径は60nmであり、付着量は片面1.6μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み5nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径は1nmであり、付着量は片面0.037μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み10nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径は5nmであり、付着量は片面0.042μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み25nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径は7.5nmであり、付着量は片面0.092μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み50nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径は10nmであり、付着量は片面0.28μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み100nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径は15nmであり、付着量は片面0.39μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み200nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径20nmであり、付着量は片面0.82μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み300nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径25nmであり、付着量は片面1.2μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
白金を銅箔上に厚み400nmになるようにスパッタさせたこと以外は実施例1と同様に行った。この銅箔をSEM、TEM及びXRFで分析したところ、白金の平均粒径30nmであり、付着量は片面1.6μmol/cm2であった。その他は実施例1と同様に行い、リチウム金属二次電池を作製及び評価した。
比較例1では、金属粒子を金属箔上に設けなかった。これ以外は実施例1と同様に行いリチウム金属二次電池を作製及び評価した。その結果を表2に示す。
Claims (5)
- 正極と負極と非水電解質とを備え、充電時に前記負極上にリチウム金属が析出し、放電時にリチウム金属が溶解するリチウム金属二次電池であって、前記負極は負極集電体を含み、前記負極集電体は金属箔と前記金属箔の表面に平均粒径が1〜60nmである金属粒子を有するリチウム金属二次電池。
- 前記金属粒子は、金、白金、すず、ニッケル、チタン、ジルコニウムからなる群から選択される少なくとも一種を含む請求項1に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記非水電解質がイオン液体を含む請求項1または2に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記イオン液体が、アミドアニオンを含む請求項3に記載のリチウム金属二次電池。
- 前記アミドアニオンが、N−(SO2F)2、N−(SO2CF3)2、N−(SO2C2F5 )2 、CF3CON−SO2CF3のうちのいずれかである請求項4に記載のリチウム金属二次電池。
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