JP2019135771A - Ｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】重希土類元素ＲＨを含む粉末粒子の層をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に均一に無駄なく効率的に塗布する。【解決手段】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用意する工程と、Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方である重希土類元素ＲＨの合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末を用意する工程と、磁石表面の塗布領域に厚さが１０μｍ以上１００μｍ以下である粘着剤を塗布する塗布工程と、粘着剤を塗布した磁石表面の塗布領域に流動浸漬法または振り掛ける方法のいずれかの方法によって拡散源粉末を付着させる付着工程と、拡散源粉末が付着した磁石を熱処理して重希土類元素ＲＨを磁石表面から内部に拡散する拡散工程とを含む。拡散源粉末の全体の９０質量％以上は、粒度が３８μｍ超の粉末である。【選択図】図１Ｃ

Description

本開示は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）の製造方法に関する。

Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）や、ハイブリッド車搭載用モータ等の各種モータや家電製品等に使用されている。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、高温で固有保磁力Ｈ_ｃＪ（以下、単に「Ｈ_ｃＪ」と表記する）が低下するため、不可逆熱減磁が起こる。不可逆熱減磁を回避するため、モータ用等に使用する場合、高温下でも高いＨ_ｃＪを維持することが要求されている。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物相中のＲの一部を重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ、Ｔｂ）で置換すると、Ｈ_ｃＪが向上することが知られている。高温で高いＨ_ｃＪを得るためには、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中に重希土類元素ＲＨを多く添加することが有効である。しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｒとして軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ、Ｐｒ）を重希土類元素ＲＨで置換すると、Ｈ_ｃＪが向上する一方、残留磁束密度Ｂ_ｒ（以下、単に「Ｂ_ｒ」と表記する）が低下してしまうという問題がある。また、重希土類元素ＲＨは希少資源であるため、その使用量を削減することが求められている。

そこで、近年、Ｂ_ｒを低下させないように、より少ない重希土類元素ＲＨによってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨ_ｃＪを向上させることが検討されている。例えば、重希土類元素ＲＨのフッ化物または酸化物や、各種の金属ＭまたはＭ合金をそれぞれ単独、または混合して焼結磁石の表面に存在させ、その状態で熱処理することにより、保磁力向上に寄与する重希土類元素ＲＨを磁石内に拡散させることが提案されている。

特許文献１は、Ｒ酸化物、Ｒフッ化物、Ｒ酸フッ化物の粉末を用いることを開示している（Ｒは希土類元素）。

特許文献２は、ＲＭ（ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ などから選ばれる１種以上）合金の粉末を用いていることを開示している。

特許文献３、４は、ＲＭ合金（ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａなどから選ばれる１種以上）、Ｍ１Ｍ２合金（Ｍ１Ｍ２はＡｌ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａなどから選ばれる１種以上）、及びＲＨ酸化物の混合粉末を用いることにより、熱処理時にＲＭ合金などによってＲＨ酸化物を部分的に還元し、重希土類元素ＲＨを磁石内に導入することが可能であることを開示している。

国際公開第２００６／０４３３４８号 特開２００８−２６３１７９号公報 特開２０１２−２４８８２７号公報 特開２０１２−２４８８２８号公報 国際公開第２０１５／１６３３９７号

上記の特許文献１〜４には、ＲＨ化合物の粉末を含む混合粉末を磁石表面の全体（磁石全面）に存在させて熱処理を行う方法が開示されている。これらの方法の具体例によると、上記混合粉末を水または有機溶媒に分散させたスラリーに磁石を浸漬して引き上げている（浸漬引上げ法）。浸漬引上げ法の場合、スラリーから引き上げられた磁石に対して熱風乾燥または自然乾燥が行われる。スラリーに磁石を浸漬する代わりに、スラリーを磁石にスプレー塗布することも開示されている（スプレー塗布法）。

これらの方法では、磁石全面にスラリーを塗布できる。このため、磁石全面から重希土類元素ＲＨを磁石内に導入することが可能であり、熱処理後のＨ_ｃＪをより大きく向上させることができる。しかしながら、浸漬引上げ法では、どうしても重力によってスラリーが磁石下部に偏ってしまう。また、スプレー塗布法では、表面張力によって磁石端部の塗布厚さが厚くなる。いずれの方法もＲＨ化合物を磁石表面に均一に存在させるのが困難である。

粘度の低いスラリーを用いて塗布層を薄くすると、塗布層の厚さの不均一性をある程度改善することができる。しかし、スラリーの塗布量が少なくなるため、熱処理後のＨ_ｃＪを大きく向上させることができなくなってしまう。スラリーの塗布量を多くするために複数回の塗布を行うと、生産効率が非常に低下してしまう。特にスプレー塗布法を採用した場合、スプレー塗布装置の内壁面にもスラリーが塗布されてしまい、スラリーの利用歩留まりが低くなる。その結果、希少資源である重希土類元素ＲＨを無駄に消費してしまうという問題がある。

本出願人は、特許文献５において、ＲＬＭ合金粉末とＲＨフッ化物粉末とをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に存在させた状態において拡散熱処理を行う方法を開示している。これらの粉末をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に均一に存在させる方法については十分に確立されているとは言い難い。

本開示は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを拡散させてＨ_ｃＪを向上させるために重希土類元素ＲＨを含む粉末粒子の層を磁石表面に形成するとき、これらの粉末粒子をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に均一に無駄なく効率的に塗布することができ、磁石表面から重希土類元素ＲＨを内部に拡散させてＨ_ｃＪを大きく向上させることができる新しい方法を提供する。

本開示によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、例示的な実施形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用意する工程と、Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方である重希土類元素ＲＨの合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末を用意する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の塗布領域に厚さが１０μｍ以上１００μｍ以下である粘着剤を塗布する塗布工程と、前記粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の前記塗布領域に流動浸漬法または振り掛ける方法のいずれかの方法によって前記拡散源粉末を付着させる付着工程と、前記拡散源粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の焼結温度以下の温度で熱処理して、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部に拡散する拡散工程と、を含み、前記拡散源粉末の全体の９０質量％以上は、粒度が３８μｍ超の粉末である。

ある実施形態において、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成は、希土類元素Ｒ：１２〜１７原子％
Ｂ（Ｂの一部はＣで置換されてもよい）：５〜８原子％、添加元素Ｍ（Ｍは、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ，Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、及びＢｉからなる群から選択された少なくとも１種）：０〜２原子％、Ｔ（Ｆｅを主とする遷移金属元素であって、Ｃｏを含んでもよい）及び不可避的不純物：残部である。

本開示によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、例示的な実施形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用意する工程と、Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方である重希土類元素ＲＨの合金または化合物の粉末から形成した粒度調整粉末を用意する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の塗布領域に粘着剤を塗布する塗布工程と、前記粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の前記塗布領域に前記粒度調整粉末を付着させる付着工程と、前記粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の焼結温度以下の温度で熱処理して、前記粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部に拡散する拡散工程とを含み、前記粒度調整粉末の粒度は、前記粒度調整粉末を構成する粉末粒子が前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体に配置されて１層の粒子層を形成したときに、前記粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量が前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％（好ましくは０．７〜１．５％）の範囲内になるように設定される。

本開示によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、他の側面によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用意する工程と、Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方である重希土類元素ＲＨの合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末を用意する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の塗布領域に粘着剤を塗布する塗布工程と、前記粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の前記塗布領域に前記拡散源粉末を付着させる付着工程と、前記拡散源粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の焼結温度以下の温度で熱処理して、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部に拡散する拡散工程とを含み、前記付着工程において、前記塗布領域に付着した前記拡散源粉末は、（１）前記粘着剤の表面に接触している複数の粒子と、（２）前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に前記粘着剤のみを介して付着している複数の粒子と、（３）粘着性を有する材料を介さずに前記複数の粒子のうちの１個または複数個の粒子に結合している他の粒子とによって構成されている。 ある実施形態では、前記付着工程において、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量が前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％の範囲内になるように前記拡散源粉末を前記塗布領域に付着させる。

ある実施形態において、前記粘着層の厚さは、１０μｍ以上１００μｍ以下である。

ある実施形態において、前記付着工程は、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面において法線方向が異なる複数の領域に対して、前記粒度調整粉末を付着させる工程である。 ある実施形態では、前記付着工程において、前記粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体に前記粒度調整粉末を付着させる。

ある実施形態において、前記粒度調整粉末は、ＲＨＲＬＭ１Ｍ２合金（ＲＨはＤｙ、Ｔｂから選ばれる１種以上、ＲＬはＮｄ、Ｐｒから選ばれる１種以上、Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上、Ｍ１＝Ｍ２でもよい）の粉末を含む。

ある実施形態において、前記粒度調整粉末は、ＲＨＭ１Ｍ２合金（ＲＨはＤｙ、Ｔｂから選ばれる１種以上、Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上、Ｍ１＝Ｍ２でもよい）の粉末を含む。

ある実施形態において、前記粒度調整粉末は、ＲＨ化合物（ＲＨはＤｙ、Ｔｂから選ばれる１種以上、ＲＨ化合物はＲＨフッ化物、ＲＨ酸フッ化物、ＲＨ酸化物から選ばれる１種以上）の粉末を含む。

ある実施形態において、前記粒度調整粉末は、ＲＬＭ１Ｍ２合金（ＲＬはＮｄ、Ｐｒから選ばれる１種以上、Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上、Ｍ１＝Ｍ２でもよい）の粉末を含む。

ある実施形態において、前記粒度調整粉末は、バインダと共に造粒された粒度調整粉末である。

ある実施形態において、前記粒度調整粉末は、前記ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末と、前記ＲＨ化合物の粉末とを含み、前記ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末と前記ＲＨ化合物の粉末とがバインダと共に造粒された粒度調整粉末である。

本開示の実施形態によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に重希土類元素ＲＨを拡散させてＨ_ｃＪを向上させるために重希土類元素ＲＨを含む粉末粒子の層をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に均一に無駄なく効率的に塗布することができるため、希少資源である重希土類元素ＲＨの使用量を低減しつつ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨ_ｃＪを向上させることが可能になる。

用意されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図である。 磁石表面の一部に粘着層２０が形成された状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図である。 粒度調整粉末が付着された状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図である。 本開示における粒度調整粉末の付着状態を例示的に示す模式図である。 比較例における粒度調整粉末の付着状態を例示的に示す模式図である。 （ａ）は粒度調整粉末が付着した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は粒度調整粉末が付着した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部の表面を上から見た図である。 （ａ）は粒度調整粉末が付着した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図であり、（ｂ）も粒度調整粉末が付着した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部の表面を上から見た図である。 Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００上における粒度調整粉末の層厚を測定した位置を示す斜視図である。 粒度が１５０〜３００μｍの粒度調整粉末が付着したサンプルの断面の一部を示す図である。 図５Ａに示されている粒度調整粉末を構成する粒子の付着状態を模式的に示す図である。 流動浸漬法を行う処理容器を模式的に示す図である。

本開示によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法の例示的な実施形態は、
１．Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用意する工程、
２．重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）の合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末（以下、「粒度調整粉末」と記載する場合がある）を用意する工程、
３．Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の塗布領域（磁石表面の全体である必要は無い）に粘着剤を塗布する塗布工程、
４．粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の塗布領域に粒度調整粉末を付着させる付着工程、及び
５．粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の焼結温度以下の温度で熱処理して、粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部に拡散する拡散工程を含む。

図１Ａは、本開示によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法で使用され得るＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図である。図面には、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の上面１００ａ、及び側面１００ｂ、１００ｃが示されている。本開示の製造方法に用いられるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の形状及びサイズは、図示されているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の形状及びサイズに限定されない。図示されているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の上面１００ａ、及び側面１００ｂ、１００ｃは平坦であるが、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面は凹凸または段差を有していても良いし、湾曲していてもよい。

図１Ｂは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面の一部（塗布領域）に粘着層２０が形成された状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図である。粘着層２０は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面の全体に形成されても良い。

図１Ｃは、粒度調整粉末が付着された状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図である。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面に位置する粒度調整粉末を構成する粉末粒子３０は、塗布領域を覆うように付着されて、粒度調整粉末の層を形成している。本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面において法線方向が異なる複数の領域（例えば上面１００ａと側面１００ｂ）に対しても、粒度調整粉末を、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の向きを変えることなく、一つの塗布工程で簡単に付着させることができる。粒度調整粉末を、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の全面に均一に付着させることも容易である。

図１Ｃに示される例において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面に付着した粒度調整粉末の層厚は、粒度調整粉末を構成する粉末粒子の粒度程度である。このような粒度調整粉末が付着した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００に対して拡散熱処理を行うと、粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部に無駄なく効率的に拡散することができる。

本開示の実施形態によれば、付着工程において塗布領域に付着した粒度調整粉末（拡散源粉末）は、（１）粘着層２０の表面に接触している複数の粒子と、（２）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面に粘着層２０のみを介して付着している複数の粒子と、（３）粘着性を有する材料を介さずに前記複数の粒子のうちの１個または複数個の粒子に結合している他の粒子とによって構成される。なお、前記（１）〜（３）の全てが不可欠ではなく、塗布領域に付着した粒度調整粉末は、（１）及び（２）のみ又は（２）のみで構成されていてもよい。

粒度調整粉末の前記（１）〜（３）によって構成される領域は、塗布領域の全体を占める必要はなく、塗布領域全体の８０％以上が前記（１）〜（３）によって構成されていればよい。より均一に粒度調整粉末をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に付着させるには、粒度調整粉末が前記（１）〜（３）によって構成される塗布領域は塗布領域全体の９０％以上であることが好ましく、最も好ましくは、塗布領域全体が前記（１）〜（３）によって構成される。

図１Ｄは、本発明における前記（１）〜（３）の構成を例示的に示す説明図である。図１Ｄにおいて、（１）粘着層２０の表面に接触している粉末粒子を「二重丸」（（１）の構成のみに該当する場合）で表した粉末粒子で示し、（２）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面に粘着層２０のみを介して付着している粉末粒子を「黒丸」で表した粉末粒子で示し、（３）粘着性を有する材料を介さずに複数の粒子のうちの1個または複数個の粒子に結合しているその他の粉末粒子を「星印が入った丸」で表した粉末粒子で示し、（１）及び（２）の両方に該当する粉末粒子を「白丸」で表した粉末粒子で示す。（１）は、粉末粒子３０の一部が粘着層２０の表面に接していれば該当し、（２）は粉末粒子３０とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面との間に粘着剤以外の他の粉末粒子等が存在しなければ該当し、（３）は粉末粒子３０に粘着層２０が接していなければ該当する。図１Ｄに示すように、付着工程において塗布領域に付着した粒度調整粉末を（１）〜（３）によって構成することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に１層程度付着させることができる。

これに対し、図１Ｅは、比較例として前記（１）〜（３）以外の構成を含む場合を例示的に示す説明図である。（１）〜（３）のいずれも該当しない粉末粒子を「×」で表した粉末粒子に示す。図１Ｅに示すように、（１）〜（３）以外の構成を含むことにより、粒度調整粉末がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に何層も形成されている。

上述したように、特許文献１〜４にはＲＨ化合物の粉末を含む混合粉末を磁石表面の全体（磁石全面）に存在させる方法として浸漬引上げ法やスプレー塗布法が上げられている。浸漬引き上げ法では重力により磁石下部が、スプレー法では表面張力により磁石の端部がいずれも厚くなるため、厚くなった部分及びその近傍は図１Ｅのように粉末粒子３０が何層も形成されることになる。 本開示の実施形態によれば、再現性良く、同じ量の粉末を磁石表面に付着することができる。すなわち、図１Ｃ及び図１Ｄに示される状態で粒度調整粉末が磁石表面に付着された後は、粒度調整粉末を更に磁石表面の塗布領域に供給して続けたとしても、粒度調整粉末を構成する粒子は、塗布領域にほとんど付着しない。このため、粒度調整粉末の付着量、ひいては元素の拡散量を制御しやすい。

本開示の実施形態によれば、粘着層２０の厚さは、１０μｍ以上１００μｍ以下である。

本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法において重要な点の一つは、粒度調整粉末の粒度を制御することによってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に拡散させる重希土類元素ＲＨのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対する質量比率（以下、単に「ＲＨ量」と称する）を制御することにある。この粒度は、粒度調整粉末を構成する粉末粒子がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体に配置されて１層の粒子層を形成したとき（想定したとき）に、磁石表面上の粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％の範囲内になるように設定される。また、より高いＨ_ｃＪを得るために好ましくは、粒度は０．７〜１．５％の範囲内になるように設定される。すなわち、粒度調整粉末の粒度は、粒度調整粉末を構成する粉末粒子がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体に１層の粒子層を形成し、前記粒子層に含まれる重希土類元素ＲＨの量はＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％（好ましくは０．７〜１．５％）の範囲内であるように設定される。ここで「１層の粒子層」とは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に隙間なく１層付着した（最密充填で付着した）と仮定し、各粉末粒子の間、及び各粉末粒子と磁石表面との間に存在する微小な隙間は無視して考える。

図２及び図３を参照しながら、粒度調整粉末の粒度制御によってＲＨ量を制御できるということについて説明する。図２（ａ）及び図３（ａ）は、両方とも、粒度調整粉末が付着した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部を模式的に示す断面図である。図２（ｂ）及び図３（ｂ）も、両方とも粒度調整粉末が付着した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の一部の表面を上から見た図である。図示されている粒度調整粉末は、粒度が相対的に小さな粉末粒子３１、または粒度が相対的に大きな粉末粒子３２によって構成されている。

簡単のため、磁石表面に付着している粉末の粒度はそれぞれ同じとする。また、粉末粒子３１と粉末粒子３２の単位体積当たりに含まれる重希土類元素ＲＨの量（ＲＨ濃度）も同じとする。粉末粒子３１及び粉末粒子３２は、それぞれ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に隙間なく１層付着した（最密充填で付着した）と仮定するが、各粉末粒子の間、及び各粉末粒子と磁石表面との間に存在する微小な隙間は無視して考える。

図３の粉末粒子３２の粒度は図２の粉末粒子３１の粒度のちょうど２倍とする。従って、１個の粉末粒子３１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面における占有面積をＳとすると、１個の粉末粒子３２のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面における占有面積は２^２Ｓ＝４Ｓとなる。また、粉末粒子３１に含まれる重希土類元素ＲＨの量がｘであれば、粉末粒子３２に含まれる重希土類元素ＲＨの量は２^３ｘ＝８ｘとなる。粉末粒子３１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の単位面積当たりの個数は１／Ｓ個であり、粉末粒子３２の単位面積当たりの個数は１／４Ｓ個である。従って、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の単位面積当たりの重希土類元素ＲＨの量は、粉末粒子３１の場合、ｘ×１／Ｓ＝ｘ／Ｓであり、粉末粒子３２の場合、８ｘ×１／４Ｓ＝２ｘ／Ｓである。粉末粒子３２を隙間なく１層だけ磁石表面に付着させることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に存在する重希土類元素ＲＨの量は、粉末粒子３１の場合の２倍になる。

上記の例では、粒度を２倍にすることにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に存在する重希土類元素ＲＨの量を２倍にすることができる。この簡単化した例からわかるように、粒度調整粉末の粒度を制御することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に存在する重希土類元素ＲＨの量を制御できる。

実際の粒度調整粉末の粒子の形状は完全な球形でなく、また、粒度も幅を持っている。しかし、粒度調整粉末の粒度を調整することにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に存在する重希土類元素ＲＨの量を制御できるということに変わりはない。その結果、拡散熱処理工程により、磁石表面から磁石内部に拡散する重希土類元素ＲＨの量を磁石特性改善に必要な所望の範囲内に歩留まり良く制御できる。

粒度調整粉末を構成する粉末粒子がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体に配置されて１層の粒子層を形成したときに、磁石表面上の粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％の範囲内になる粒度（粒度の仕様）は、実験及び／または計算によって求めればよい。実験によって求めるには、粒度調整粉末の粒度とＲＨ量の関係を実験によって求め、そこから所望のＲＨ量となる粒度調整粉末の粒度（例えば、１００μｍ〜５００μｍの範囲）を求めればよい。また上述の通り、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面に付着した粒度調整粉末の層厚は、粒度調整粉末を構成する粉末粒子の粒度程度である。粒度調整粉末の組成に応じて、粒度と同じ程度の厚さの層を形成した場合に対する、粒度調整粉末を１層付着させた場合の磁石表面に存在する重希土類元素ＲＨの量の割合は、実験によって求められ得る。その実験結果に基づいて、所望のＲＨ量を有する粒度調整粉末の粒度を計算によって求めることもできる。このように実験によって得たデータに基づく計算によって粒度調整粉末の粒度を求めることができる。また、上述の図２及び図３の例について説明したような簡単化した条件のもと、計算だけで粒度を決定しても、磁石表面上の粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量を所望の範囲に設定することも可能である。

なお、粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量は、粒度調整粉末の粒度だけでなく、粒度調整粉末のＲＨ濃度にも依存する。従って、粒度を一定にしたまま、粒度調整粉末のＲＨ濃度を変えることによっても粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量を調整することが可能である。しかしながら、粒度調整粉末を構成する粉末粒子の組成そのものには、後に詳述する拡散剤及び拡散助剤の組成または配合比に応じて、効率よく保磁力を向上させることのできる範囲がある。このため、本開示の方法では、粒度を調整して粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量を制御している。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の大きさに応じて磁石表面に存在させたい重希土類元素ＲＨの量も変わるが、本開示の方法によれば、その場合も粒度調整粉末の粒度を調整することによって重希土類元素ＲＨの量を制御することができる。

このように粒度が調整された粒度調整粉末によれば、後述するように、最も効率よく保磁力を向上させることができる。また、粒度の管理によって再現性良く保磁力の向上をはかることができる。

好ましい実施形態では、粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体（磁石全面）に前記粒度調整粉末を付着させ、前記粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量を前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５質量％、好ましくは０．７〜１．５％の範囲内にする。

粒度調整粉末は、好ましい実施形態において、ＲＨＭ１Ｍ２合金（Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上、Ｍ１＝Ｍ２でもよい）の粉末、またはＲＨ化合物（ＲＨはＤｙ、Ｔｂから選ばれる１種以上、ＲＨ化合物はＲＨフッ化物、ＲＨ酸フッ化物、ＲＨ酸化物から選ばれる１種以上）の粉末を含む。また、ＲＨ化合物を含む粒度調整粉末は、さらにＲＬＭ１Ｍ２合金（ＲＬはＮｄ、Ｐｒから選ばれる１種以上、Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上、Ｍ１＝Ｍ２でもよい）の粉末を含んでいてもよい。

以下、本実施形態の詳細を説明する。

１．Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の準備
重希土類元素ＲＨの拡散の対象とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材を準備する。本明細書では、わかりやすさのため、重希土類元素ＲＨの拡散の対象とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材と厳密に称することがあるが、「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石」の用語はそのような「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材」を含むものとする。このＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材は公知のものが使用でき、例えば以下の組成を有する。
希土類元素Ｒ：１２〜１７原子％
Ｂ（Ｂ（ボロン）の一部はＣ（カーボン）で置換されていてもよい）：５〜８原子％
添加元素Ｍ´（Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、及びＢｉからなる群から選択された少なくとも１種）：０〜２原子％
Ｔ（Ｆｅを主とする遷移金属元素であって、Ｃｏを含んでもよい）及び不可避不純物：残部

ここで、希土類元素Ｒは、主として軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ、Ｐｒから選択される少なくとも１種の元素）であるが、重希土類元素を含有していてもよい。なお、重希土類元素を含有する場合は、Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方を含むことが好ましい。

上記組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材は、任意の製造方法によって製造される。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材は焼結上がりでもよいし、切削加工や研磨加工が施されていてもよい。

２．粒度調整粉末の準備
［拡散剤］
粒度調整粉末は、Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方である重希土類元素ＲＨの合金または化合物の粉末から形成される。これらの合金及び化合物の粉末は、いずれも拡散剤として機能する。

重希土類元素ＲＨの合金は、例えばＲＨＭ１Ｍ２合金（Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上、Ｍ１＝Ｍ２でもよい）である。

ＲＨＭ１Ｍ２合金粉末の作製方法は、特に限定されない。ロール急冷法によって合金薄帯を作製し、この合金薄帯を粉砕する方法で作製してもよいし、遠心アトマイズ法、回転電極法、ガスアトマイズ法、プラズマアトマイズ法などの公知のアトマイズ法で作製してもよい。鋳造法で作製したインゴットを粉砕してもよい。急冷法や鋳造法で作製する場合、粉砕性を良くするために、Ｍ１≠Ｍ２とする。ＲＨＭ１Ｍ２合金の典型例は、ＤｙＦｅ合金、ＤｙＡｌ合金、ＤｙＣｕ合金、ＴｂＦｅ合金、ＴｂＡｌ合金、ＴｂＣｕ合金、ＤｙＦｅＣｕ合金、ＴｂＣｕＡｌ合金などである。ＲＨＭ１Ｍ２合金粉末の粒度は、例えば５００μｍ以下であり、小さいものは１０μｍ程度である。

重希土類元素ＲＨの化合物は、ＲＨフッ化物、ＲＨ酸フッ化物、ＲＨ酸化物から選ばれる１種以上であり、これらを総称してＲＨ化合物と称する。ＲＨ酸フッ化物は、ＲＨフッ化物の製造工程における中間物質としてＲＨフッ化物に含まれるものであってもよい。これらの化合物の粉末は単独で用いてもよいし、後述するＲＬＭ１Ｍ２合金粉末と混合して用いてもよい。入手可能な多くのＲＨ化合物の粉末の粒度は、凝集した２次粒子の大きさにおいて、２０μｍ以下、典型的には１０μｍ以下、小さいものは１次粒子で数μｍ程度である。

［拡散助剤］
粒度調整粉末は、拡散助剤として機能する合金の粉末を含んでいても良い。このような合金の一例は、ＲＬＭ１Ｍ２合金である。ＲＬは、Ｎｄ、Ｐｒから選ばれる１種以上、Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上であり、Ｍ１＝Ｍ２でもよい。ＲＬＭ１Ｍ２合金の典型例は、ＮｄＣｕ合金、ＮｄＦｅ合金、ＮｄＣｕＡｌ合金、ＮｄＣｕＣｏ合金、ＮｄＣｏＧａ合金、ＮｄＰｒＣｕ合金、ＮｄＰｒＦｅ合金などである。これらの合金の粉末は、上述のＲＨ化合物粉末と混合して用いられる。複数種のＲＬＭ１Ｍ２合金粉末とＲＨ化合物粉末を混合して用いてもよい。ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末の作製方法は特に限定されない。急冷法または鋳造法で作製される場合、粉砕性を良くするために、Ｍ１≠Ｍ２とし、例えば、ＮｄＣｕＡｌ合金、ＮｄＣｕＣｏ合金、ＮｄＣｏＧａ合金などの３元系以上の合金を採用することが好ましい。ＲＬＭ１Ｍ２合金粉末の粒度は、例えば５００μｍ以下であり、小さいものは１０μｍ程度である。また、ＲＬは、Ｎｄ、Ｐｒから選ばれる１種以上であるが、それ以外の元素としてＤｙ及びＴｂ以外の希土類元素のうち少なくとも1つを本発明の効果を損なわない範囲において少量含有してもよい。

[ＲＨＲＬＭ１Ｍ２合金]
粒度調整粉末は、拡散剤及び拡散助剤を別々に作製することにより準備してもよいが、拡散剤及び拡散助剤の両方の元素を含む合金を作製することにより準備してもよい。拡散助剤を含む拡散剤としては、例えばＲＨＲＬＭ１Ｍ２合金（ＲＨは、Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方、ＲＬは、Ｎｄ、Ｐｒから選ばれる１種以上、Ｍ１、Ｍ２はＣｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ａｌから選ばれる１種以上であり、Ｍ１＝Ｍ２でもよい）である。典型例は、ＴｂＮｄＣｕ合金、ＤｙＮｄＣｕ合金、ＴｂＮｄＦｅ合金、ＤｙＮｄＦｅ合金、ＴｂＮｄＣｕＡｌ合金、ＤｙＮｄＣｕＡｌ合金、ＴｂＮｄＣｕＣｏ合金、ＤｙＮｄＣｕＣｏ合金、ＴｂＮｄＣｏＧａ合金、ＤｙＮｄＣｏＧａ合金、ＴｂＮｄＰｒＣｕ合金、ＤｙＮｄＰｒＣｕ合金、ＴｂＮｄＰｒＦｅ合金、ＤｙＮｄＰｒＦｅ合金などである。また、ＲＬは、Ｎｄ、Ｐｒから選ばれる１種以上であるが、それ以外の元素としてＤｙ及びＴｂ以外の希土類元素のうち少なくとも1つを本発明の効果を損なわない範囲において少量含有してもよい。

［粒度調整］
これらの粉末は、混合した状態または単独の状態で、粒度が調整され、粒度調整粉末が作製される。粒度は、粒度調整粉末を構成する粉末粒子がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体に配置されて１層の粒子層を形成したときに、粒度調整粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％（好ましくは０．７〜１．５％）の範囲内になるように設定される。粒度は、上述の通り、実験及び／または計算によって決定すればよい。粒度を決定するための実験は、実際の製造方法に準じて行うことが好ましい。 Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に拡散させる重希土類元素ＲＨのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対する質量比率がゼロから増加するにつれて保磁力の増加幅は大きくなる。しかし、別途行った実験から、熱処理条件など、ＲＨ量以外の条件が同じ場合、ＲＨ量が１．０質量％付近で保磁力は飽和し、ＲＨ量を１．５質量％よりも増加させても保磁力の増加幅は大きくならないことがわかった。すなわち、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の０．６〜１．５質量％、好ましくは０．７〜１．５質量％となる量のＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に付着させたとき、最も効率よく保磁力を向上させることができる。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に１層程度付着したときに、ＲＨ量が上記範囲になるようにすると、粒度調整によってＲＨ量、もしくは保磁力向上度を管理できるという利点がある。最適な粒度は、粒度調整粉末に含まれるＲＨ量によるが、例えば、１００μｍ超、５００μｍ以下である。

好ましくは、粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の全体に粒度調整粉末を付着させる。より効率よく保磁力を向上させることができるからである。

粒度調整粉末の粒度は篩わけすることによって調整すればよい。また、篩わけで排除される粒度調整粉末が１０質量％以内であれば、その影響は少ないので、篩わけせずに用いてもよい。すなわち、粒度調整粉末の粒度は、９０質量％以上が上記範囲内であることが好ましい。

これらの粉末は、混合または単独で、バインダと共に造粒されることが好ましい。バインダと共に造粒することによって、後に説明する後加熱工程においてバインダが溶融し、粉末粒子同士が溶融したバインダによって一体化され、落ちにくくなりハンドリングしやすくなるという利点がある。さらに複数種の粉末を混合して用いる場合は、バインダと共に造粒することによって混合割合が均一な粒度調整粉末を作製することができるので、これらの粉末を一定の混合割合でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に存在させやすくなる。

ＲＨＭ１Ｍ２合金の粉末を単独で用いる場合、造粒することなく粒度調整が可能である。例えば、粉末粒子の形状が等軸的または球形であれば、付着させるＲＨＭ１Ｍ２合金粉末のＲＨ量がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％となるように粒度を調整することによって、造粒せずにそのまま用いることもできる。

また、ＲＨＲＬＭ１Ｍ２合金粉末を用いる場合も造粒することなく粒度調整が可能である。例えば、粉末粒子の形状が等軸的または球形であれば、付着させるＲＬＲＨＭ１Ｍ２合金粉末のＲＨ量がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％となるように粒度を調整することによって、造粒せずにそのまま用いることもできる。

バインダとしては、乾燥、または混合した溶剤が除去されたときに粘着、凝集することなく、粒度調整粉末がさらさらと流動性を持てるものが好ましい。バインダの例としては、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）などがあげられる。適宜、水などの水系溶剤や、ＮＭＰ（ｎ−メチルピロリドン）などの有機溶剤を用いて混合してもよい。溶剤は、後述する造粒の過程で蒸発し除去される。

ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末とＲＨ化合物の粉末を混合して用いる場合、これらの粉末のみの混合では互いに均一に混ざりにくいことがある。この理由は、ＲＨ化合物の粉末は、一般に、ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末より相対的に粒度が小さいためである。例えば、ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末の粒度は、典型的には５００μｍ以下であり、ＲＨ化合物の粉末の粒度は、典型的には２０μｍ以下である。このため、ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末とＲＨ化合物の粉末とバインダを造粒した粒度調整粉末とすることが好ましい。このような粒度調整粉末を採用することによって、ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末とＲＨ化合物の粉末の配合比を粉末全体で均一にできるという利点がある。また、磁石表面に均一に存在させることが可能となる。

バインダと共に造粒する方法はどのようなものであってもよい。例えば、転動造粒法、流動層造粒法、振動造粒法、高速気流中衝撃法（ハイブリダイゼーション）、粉末とバインダを混合し、固化後解砕する方法、などがあげられる。

ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末とＲＨ化合物の粉末とを混合する場合、粉末状態にあるＲＬＭ１Ｍ２合金及びＲＨ化合物のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面における存在比率（熱処理前）は、質量比率でＲＬＭ１Ｍ２合金：ＲＨ化合物＝９６：４〜５０：５０とすることができる。すなわち、ペーストに含まれる混合粉末全体のうちＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末は５０質量％以上９６質量％以下とすることができる。存在比率はＲＬＭ１Ｍ２合金：ＲＨ化合物＝９５：５〜６０：４０であり得る。すなわち、ＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末は、前記混合粉末の全体の６０質量％以上９５質量％以下であり得る。ＲＬＭ１Ｍ２合金とＲＨ化合物をこの質量比率で混合して使用すると、ＲＬＭ１Ｍ２合金がＲＨ化合物を効率よく還元する。その結果、十分に還元されたＲＨがＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中に拡散し、少ないＲＨ量でＨ_ｃＪを大きく向上させることができる。ＲＨ化合物がＲＨのフッ化物または酸フッ化物を含む場合、ＲＬＭ１Ｍ２合金がＲＨ化合物を効率よく還元するので、ＲＨ化合物に含まれるフッ素はＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石内部に侵入せず、ＲＬＭ１Ｍ２合金のＲＬと結びついてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石外部に残存することが発明者らの別の実験で確かめられている。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部にフッ素が侵入しないことはＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＢ_ｒを顕著に低下させない要因となると考えられる。

本開示の実施形態において、ＲＬＭ１Ｍ２合金及びＲＨ化合物の粉末以外の粉末（第三の粉末）がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に存在することを必ずしも排除しないが、第三の粉末がＲＨ化合物中のＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部に拡散することを阻害しないように留意する必要がある。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に存在する粉末全体に占める「ＲＬＭ１Ｍ２合金及びＲＨ化合物」の粉末の質量比率は、７０％以上であることが望ましい。

このように粒度が調整された粉末を用いることにより、粒度調整粉末を構成する粉末粒子をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の全面に均一に無駄なく効率的に付着させることができる。本開示の方法によれば、従来技術の浸漬法またはスプレー法のように、塗布膜の厚さが重力で偏ったり、表面張力で偏ったりすることがない。

粒度調整粉末を構成する粉末粒子を、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に、より均一に存在させるためには、粉末粒子を１層程度、具体的には１層以上３層以下でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に配置することが好ましい。複数種の粉末を造粒して用いる場合は、造粒した粒度調整粉末の粒子を１層以上３層以下で存在させる。ここで「３層以下」とは、粒子が連続して３層付着するということではなく、粘着剤の厚さや個々の粒子の大きさによって部分的に３層まで粒子が付着することが許容される、ということをあらわす。粒度によってＲＨ付着量をより正確に管理するためには、塗布層の厚さを粉末粒子層の１層以上２層未満にする（層厚を粒度の大きさ（最低粒度）以上、粒度の大きさ（最低粒度）の２倍未満にする）こと、すなわち、粒度調整粉末同士が粒度調整粉末中のバインダによって接着されて２層以上に積層されないことが好ましい。

３．粘着剤塗布工程
粘着剤としては、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）、ＰＶＢ（ポリビニルブチラール）、ＰＶＰ（ポリビニルピロリドン）などがあげられる。粘着剤が水系の粘着剤の場合、塗布の前にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を予備的に加熱してもよい。予備加熱の目的は余分な溶媒を除去し粘着力をコントロールすること、及び、均一に粘着剤を付着させることである。加熱温度は６０〜１００℃が好ましい。揮発性の高い有機溶媒系の粘着剤の場合はこの工程は省略してもよい。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に粘着剤を塗布する方法は、どのようなものでも良い。塗布の具体例としては、スプレー法、浸漬法、ディスペンサーによる塗布などがあげられる。

４．Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面に粒度調整粉末を付着させる工程
ある好ましい態様では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面全体（全面）に粘着剤が塗布されている。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面全体ではなく、一部に付着させてもよい。

特にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の厚さが薄い（例えば２ｍｍ程度）場合は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面のうち、一番面積の広い一つの表面に粒度調整粉末を付着させるだけで磁石全体に重希土類元素ＲＨを拡散させることができ、Ｈ_ｃＪを向上させることができる場合がある。本開示の製造方法によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面において法線方向が異なる複数の領域に対して、一度の工程で粒度調整粉末を１層以上３層以下付着させることができる。

本発明は、粒度調整粉末を１層程度付着させたいため、粘着層の厚さは、粒度調整粉末の最低粒径程度が好ましい。具体的には、粘着層の厚さは、１０μｍ以上１００μｍ以下が好ましい。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に粒度調整粉末を付着させる方法は、どのようなものでも良い。付着方法には、例えば、後述する流動浸漬法を用いることで粒度調整粉末を粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に付着させる方法、粒度調整粉末を収容した処理容器内に粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をディッピングする方法、粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に粒度調整粉末を振り掛ける方法、などがあげられる。この際、粒度調整粉末を収容した処理容器に振動を与えたり、粒度調整粉末を流動させて、粒度調整粉末がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に付着しやすくしてもよい。ただし、本発明では、粒度調整粉末を１層程度付着させたいため、付着は実質的に粘着剤の粘着力のみによることが好ましい。例えば、処理容器内に付着させたい粉末をインパクトメディアと共に入れて衝撃を与えてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に付着させたり、さらに粉末同士をインパクトメディアの衝撃力によって結合させて膜を成長させたりする方法だと、１層程度でなく何層も形成されてしまうため好ましくない。

付着方法として例えば、流動させた粒度調整粉末の中に粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を浸漬させる方法いわゆる流動浸漬法（fulidized bed coating process）を用いてもよい。以下、流動浸漬法を応用する例について説明する。流動浸漬法は、従来、粉体塗装の分野で広く行われている方法であり、流動させた熱可塑性の粉体塗料の中に加熱した被塗物を浸漬し被塗物表面の熱によって塗料を融着させる方法である。この例では流動浸漬法を磁石に応用するために、熱可塑性の粉体塗料の代わりに上述の粒度調整粉末を用い、加熱した塗布物の代わりに粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を用いる。

粒度調整粉末を流動させる方法はどのような方法でも良い。例えば、１つの具体例として、下部に多孔質の隔壁を設けた容器を用いる方法を説明する。この例では、容器内に粒度調整粉末を入れ、隔壁の下部から大気または不活性ガスなどの気体に圧力をかけて容器内に注入し、その圧力または気流で隔壁上方の粒度調整粉末を浮かせて流動させることができる。

容器の内部で流動する粒度調整粉末に粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を浸漬させる（あるいは配置するまたは通過させる）ことで粒度調整粉末をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に付着させる。粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を浸漬する時間は、例えば０．５〜５．０秒程度である。流動浸漬法を用いることで、容器内に粒度調整粉末が流動（撹拌）されるため、比較的大きい粉末粒子が偏って磁石表面に付着したり、逆に比較的小さい粉末粒子が隔たって磁石表面に付着したりすることが抑制される。そのため、より均一にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に粒度調整粉末を付着させることができる。

ある好ましい実施形態において、粒度調整粉末をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面に固着させるための熱処理（後熱処理）を行う。加熱温度は１５０〜２００℃に設定され得る。粒度調整粉末がバインダで造粒されたものであれば、バインダが溶融固着することによって、粒度調整粉末が固着される。

５．粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を熱処理する拡散工程
拡散のための熱処理温度は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の焼結温度以下（具体的には例えば１０００℃以下）である。また、粒度調整粉末がＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末を含む場合はその融点よりも高い温度、例えば５００℃以上である。熱処理時間は例えば１０分〜７２時間である。また前記熱処理の後必要に応じてさらに４００〜７００℃で１０分〜７２時間の熱処理を行ってもよい。

（実験例１）
まず公知の方法で、組成比Ｎｄ＝１３．４、Ｂ＝５．８、Ａｌ＝０．５、Ｃｕ＝０．１、Ｃｏ＝１．１、残部Ｆｅ（原子％）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。これを機械加工することにより、大きさが厚さ４．９ｍｍ×幅７．５ｍｍ×長さ４０ｍｍのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材を得た。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の磁気特性をＢ−Ｈトレーサーによって測定したところ、Ｈ_ｃＪは１０２３ｋＡ／ｍ、Ｂ_ｒは１．４５Ｔであった。

次に、ＴｂＦ_３粉末とＮｄＣｕ粉末とをバインダで造粒して粒度調整粉末を作製した。ＴｂＦ_３粉末は市販の非球形粉末であり、粒度は１０μｍ以下であった。ＮｄＣｕ粉末は遠心アトマイズ法で作製した球形のＮｄ_７０Ｃｕ_３０合金の粉末であり、粒度は１０６μｍ以下であった。バインダはＰＶＡ（ポリビニルアルコール）、溶媒として水を用いた。ＴｂＦ_３粉末：ＮｄＣｕ粉末：ＰＶＡ：水＝３６：５４：５：５（質量比）で混合したペーストを熱風乾燥して溶媒を蒸発させ、Ａｒ雰囲気中で粉砕した。粉砕した造粒粉末を篩で分級して、粒度が１５０μｍ以下、１５０〜３００μｍ、３００μｍ超５００μｍ以下、３００μｍ以下（３００μｍ超のカットのみ１５０μｍ以下カットなし）の４種類に分けた。

次に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材に粘着剤を塗布した。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材をホットプレート上で６０℃に加熱後、スプレー法でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材全面に粘着剤を塗布した。粘着剤としてＰＶＰ（ポリビニルピロリドン）を用いた。

次に、粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材に粒度調整粉末を付着させた。処理容器に粒度調整粉末を広げ、粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材を常温まで降温させた後、処理容器内で粒度調整粉末をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材全面にまぶすように付着させた。

粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材を実体顕微鏡で観察したところ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の表面に粒度調整粉末がほぼ隙間なく１層均一に付着しているのが観察された。粒度調整粉末の粒度が１５０〜３００μｍのサンプルについて断面観察を行ったところ、図５Ａに示す写真が得られた。観察のためにサンプルの断面を加工しているので、図５Ａの写真では粒度調整粉末のエッジ（輪郭）が分かりにくい。図５Ｂは、図５Ａにおける粒度調整粉末粒子を構成する粒子３０の付着状態を模式的に示す図である。図５Ｂを参照すると、図５Ａからわかるように、粒度調整粉末を構成する粒子３０が１つの層（粒子層）を形成するように密に付着している。また、粒度が１５０〜３００μｍの粒度調整粉末は、本開示の「（１）粘着層２０の表面に接触している複数の粒子と、（２）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面に粘着層２０のみを介して付着している複数の粒子と、（３）粘着性を有する材料を介さずに前記複数の粒子のうちの１個または複数個の粒子に結合している他の粒子によって構成されている」を満足していることを確認した。

また、粒度調整粉末の粒度が１５０〜３００μｍのサンプルについて、粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の４．９ｍｍ方向の厚さを測定した。それぞれのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材について、図４に示す位置１、２、３の３カ所で測定を行った（Ｎ＝各２５）。粒度調整粉末が付着する前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材より増加した値（両面の増加分の値）を表１に示す。３カ所とも、ほぼ同じ値であり、測定箇所による厚さのバラツキはほとんどなかった。また、最大でも、片面（表１の値の１／２）で最低粒度１５０μｍの２倍未満であったことから、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の表面に粒度調整粉末が１層以上２層未満付着していることが確認された。

さらに、粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の重量から粒度調整粉末が付着する前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の重量を引いたものを粒度調整粉末の重量とし、その値から磁石重量に対する付着したＴｂ量（質量％）を計算した。

計算したＴｂ付着量の値を表２に示す。表２の結果から、粒度が１５０〜３００μｍの粒度調整粉末は、Ｔｂ付着量が０．６〜１．５質量％の範囲に入っており、最も効率的にＴｂを付着させることができる。粒度が１５０μｍ以下の粒度調整粉末は、粒径が小さすぎて、１層程度付着させただけではＴｂの付着量が足りない。また３００〜５００μｍの粒度調整粉末では、付着量が多すぎて、Ｔｂが無駄に消費される。また３００μｍ以下（上限以上カットのみ下限カットなし）の粒度調整粉末もＴｂ付着量が若干足りなかった（ｍａｘ：０．６８など０．６以上付着しているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材はあるが、平均で０．５５と付着量がたりないＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材が多く含まれるため、３００μｍに粒度を設定することは好ましくない）。１５０μｍ以下の微粉が含まれていたため、先に微粉が付着し、１５０μｍを超える粉末が付着しにくかったためと推測される。以上の実験から、粒度調整粉末の粒度をコントロールすることにより、効率的、かつ、均一にＲＨ含有粉末を磁石表面に付着させることができることがわかった。

（実験例２）
実験例１で用いた粒度１５０〜３００μｍの粉末に１０質量％の１５０μｍ以下の粉末、または、１０質量％の３００μｍ超の粉末を混合し、実験例１と同様の方法で、粒度調整粉末をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材表面に付着させた。付着した粒度調整粉末の量からＴｂ付着量を計算したところ、双方ともＴｂ付着量は０．６〜１．５質量％の範囲に入っていた。所望の粒度を外れる粉末が１０質量％混合されていても影響がないことがわかった。

（実験例３）
表３に示す拡散源と、バインダとしてのＰＶＡ（ポリビニルアルコール）と、溶媒としてのＮＭＰ（Ｎ−メチルピロリドン）とを用いて粒度調整粉末を作製した。ただし、Ｎｏ．１０のサンプルではバインダによる造粒を行っていない。作製した粒度調整粉末を表３に示す条件で実験例１と同じＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材に付着させた。これらを実験例１と同様の方法で観察、評価したところ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材に粒度調整粉末がほぼ隙間なく１層均一に付着していることが確認された。

さらに、これらを表３に示す熱処理温度、時間だけ熱処理し、拡散源中の元素をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材中に拡散させた。熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の中央部分から厚さ４．５ｍｍ×幅７．０ｍｍ×長さ７．０ｍｍの立方体を切り出し、保磁力を測定した。測定した保磁力からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の保磁力を引いた△Ｈ_ｃＪの値を表３に示す。これらすべてのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石について、保磁力が大きく向上していることが確認された。

（実験例４）
実験例１と同様の方法でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。これを機械加工することにより、大きさが厚さ４．９ｍｍ×幅７．５ｍｍ×長さ４０ｍｍのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材を得た。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の磁気特性をＢ−Ｈトレーサーによって測定したところ、Ｈ_ｃＪは１０２３ｋＡ／ｍ、Ｂ_ｒは１．４５Ｔであった。

次に、Ｎｄ_３０Ｐｒ_１０Ｔｂ_３０Ｃｕ_３０合金をアトマイズ法により作製して粒度調整粉末（ＲＨＲＬＭ１Ｍ２合金の粉末）を準備した。前記粒度調整粉末は、球状粉末であった。前記粒度調整粉末をを篩で分級して、粒度が３８μｍ以下、３８〜１０６μｍ、１０６μｍ〜２１２μｍ以下、１０６μｍ以下（１０６μｍ以下カットなし）の４種類に分けた。

次に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材に実験例１と同様の方法で粘着剤を塗布した。

次に、粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材に粒度調整粉末を付着させた。付着法方法として流動浸漬法を用いた。流動浸漬法を行う処理容器５０を図６に模式的に示す。この処理容器は、上方が解放された概略的に円筒形状を持ち、底部に多孔質の隔壁５５を有している。実験で使用した処理容器５０の内径は７８ｍｍ、高さは２００ｍｍであり、隔壁５５の平均気孔径は１５μｍ、空孔率４０％であった。この処理容器５０の内部に粒度調整粉末を深さ５０ｍｍ程度まで入れた。多孔質の隔壁５５の下方から大気を処理容器５０の内部に２リットル／ｍｉｎの流量で注入することによって粒度調整粉末を流動させた。流動する粉末の高さは約７０ｍｍであった。粘着剤が付着されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００を不図示のクランプ治具で固定し、流動する粒度調整粉末（Ｎｄ_３０Ｐｒ_１０Ｔｂ_３０Ｃｕ_３０合金粉末）内に１秒浸漬させて引き上げ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００に粒度調整粉末を付着させた。なお、治具は磁石の４．９ｍｍ×４０ｍｍの面の両側２点接触で固定し、４．９ｍｍ×７．５ｍｍの最も面積の狭い面を上下面として浸漬した。

また、粒度調整粉末の粒度が３８〜１０６μｍのサンプルについて、粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の４．９ｍｍ方向の厚さを測定した。測定位置は実験例１と同じで、図４に示す位置１、２、３の３カ所で測定を行った（Ｎ＝各２５）。粒度調整粉末が付着する前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材より増加した値（両面の増加分の値）を表４に示す。３カ所とも、ほぼ同じ値であり、測定箇所による厚さのバラツキはほとんどなかった。また、粒度調整粉末の粒度が１０６μｍ以下のサンプルについても同様に測定したところ、３カ所とも、ほぼ同じ値であり、測定箇所による厚さのバラツキはほとんどなかった。これは、付着方法として流動浸漬法を用いたことにより、微粉が先にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材に付着することなく、均一にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に粒度調整粉末を付着させることができたからである。

粒度調整粉末の粒度が３８〜１０６μｍ及び１０６μｍ以下のサンプルについて、粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材を実体顕微鏡で観察したところ、実験例１の１５０〜３００μｍのサンプルと同様に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の表面に粒度調整粉末が１層均一に付着しており、粒度調整粉末を構成する粒子３０が１つの層（粒子層）を形成するように密に付着していた。また、粒度が３８〜１０６μｍ及び１０６μｍ以下のサンプルにおける粒度調整粉末は、本開示の「（１）粘着層２０の表面に接触している複数の粒子と、（２）Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１００の表面に粘着層２０のみを介して付着している複数の粒子と、（３）粘着性を有する材料を介さずに前記複数の粒子のうちの１個または複数個の粒子に結合している他の粒子によって構成されている」を満足していることを確認した。

さらに、粒度調整粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の重量から粒度調整粉末が付着する前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の重量を引いたものを粒度調整粉末の重量とし、その値から磁石重量に対する付着したＴｂ量（質量％）を計算した。

計算したＴｂ付着量の値を表５に示す。表５の結果から、粒度が３８〜１０６μｍ及び１０６μｍ以下の粒度調整粉末は、Ｔｂ付着量が０．６〜１．４質量％の範囲に入っており、最も効率的にＴｂを付着させることができる。粒度が３８μｍ以下の粒度調整粉末は、粒径が小さすぎて、１層程度付着させただけではＴｂの付着量が足りない。また１０６超〜２１２μｍの粒度調整粉末では、付着量が多すぎて、Ｔｂが無駄に消費される。以上の実験から、粒度調整粉末の粒度をコントロールすることにより、効率的、かつ、均一にＲＨ含有粉末を磁石表面に付着させることができることがわかった。

（実験例５）
実験例１と同様の方法でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。これを機械加工することにより、大きさが厚さ４．９ｍｍ×幅７．５ｍｍ×長さ４０ｍｍのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材を得た。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の磁気特性をＢ−Ｈトレーサーによって測定したところ、Ｈ_ｃＪは１０２３ｋＡ／ｍ、Ｂ_ｒは１．４５Ｔであった。表６のＮｏ．１２〜１６に示す組成となるようにすること以外は実験例４と同様の方法で粒度調整粉末（ＲＨＲＬＭ１Ｍ２合金）を準備した。更に、これらを実験例４と同様の方法で表７に示す熱処理温度、時間で熱処理し、拡散源中の元素をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材中に拡散させた。なお、前記粒度調整粉末の粒度は、表７に示すＲＨ付着量とそれぞれなるように適宜調整した。熱処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の中央部分から厚さ４．５ｍｍ×幅７．０ｍｍ×長さ７．０ｍｍの立方体を切り出し、保磁力を測定した。測定した保磁力からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石母材の保磁力を引いた△Ｈ_ｃＪの値を表７に示す。表７に示すようにＲＨ付着量が０．６〜１．５の範囲であると保磁力が大きく向上していることが確認された。

本発明の実施形態は、より少ない重希土類元素ＲＨによってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨ_ｃＪを向上させることができるため、高い保磁力が求められる希土類焼結磁石の製造に使用され得る。また、本発明は、重希土類元素ＲＨ以外の他の金属元素を希土類焼結磁石に表面から拡散させることが必要な技術にも広く適用され得る。

２０ 粘着層
３０ 粒度調整粉末を構成する粉末粒子
１００ Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
１００ａ Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の上面
１００ｂ Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の側面
１００ｃ Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の側面

Claims (7)

1. Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏ）を用意する工程と、
   Ｄｙ及びＴｂの少なくとも一方である重希土類元素ＲＨの合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末を用意する工程と、
   前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の塗布領域に厚さが１０μｍ以上１００μｍ以下である粘着剤を塗布する塗布工程と、
   前記粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の前記塗布領域に流動浸漬法または振り掛ける方法のいずれかの方法によって前記拡散源粉末を付着させる付着工程と、
   前記拡散源粉末が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の焼結温度以下の温度で熱処理して、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から内部に拡散する拡散工程と、
   を含み、
   前記拡散源粉末の全体の９０質量％以上は、粒度が３８μｍ超の粉末である、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
2. 前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成は、
   希土類元素Ｒ：１２〜１７原子％
   Ｂ（Ｂの一部はＣで置換されてもよい）：５〜８原子％
   添加元素Ｍ（Ｍは、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ，Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、及びＢｉからなる群から選択された少なくとも１種）：０〜２原子％
   Ｔ（Ｆｅを主とする遷移金属元素であって、Ｃｏを含んでもよい）及び不可避的不純物：残部
   である、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
3. 前記付着工程において、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量が前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．６〜１．５％の範囲内になるように前記拡散源粉末を前記塗布領域に付着させる、請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
4. 前記付着工程において、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨの量が前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して質量比で０．７〜１．５％の範囲内になるように前記拡散源粉末を前記塗布領域に付着させる、請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
5. 前記拡散源粉末を付着させる付着工程において、流動浸漬法により、前記拡散源粉末を前記塗布領域に付着させる、請求項１から４のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
6. 前記拡散源粉末は球状粉末である、請求項１から５のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
7. 前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面の塗布領域に前記粘着剤を塗布するとき、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を加熱した状態で行う、請求項１から６のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。

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