WO2019187857A1 - Ｒ－ｔ－ｂ系焼結磁石の製造方法 - Google Patents

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國吉　太
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日立金属株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an RTB-based sintered magnet.
  • the RTB-based sintered magnet (R is at least one of rare earth elements and must contain Nd. T is Fe or Fe and Co, and B is boron) is the highest among permanent magnets. It is known as a high-performance magnet, and is used in various motors such as voice coil motors (VCM) for hard disk drives, motors for electric vehicles (EV, HV, PHV, etc.), motors for industrial equipment, and home appliances.
  • VCM voice coil motors
  • EV electric vehicles
  • HV electric vehicles
  • PHV PHV, etc.
  • the RTB-based sintered magnet is composed of a main phase mainly composed of an R 2 T 14 B compound and a grain boundary phase located at the grain boundary portion of the main phase.
  • the main phase R 2 T 14 B compound is a ferromagnetic material having a high saturation magnetization and an anisotropic magnetic field, and forms the basis of the characteristics of the RTB-based sintered magnet.
  • H cJ coercive force
  • a part of the light rare earth element RL (for example, Nd or Pr) contained in R in the R 2 T 14 B compound is a heavy rare earth element RH (for example, Dy or Tb).
  • RH for example, Dy or Tb.
  • a unit magnet having a relatively large content of heavy rare earth elements such as Dy is arranged in a portion where H cJ needs to be increased in order to suppress the amount of heavy rare earth elements used, and in other portions.
  • Patent Document 2 discloses a technique for joining an RTB-based rare earth sintered magnet and a dissimilar material member such as a silicon steel plate through an alloy powder of a rare earth element and another metal element.
  • a unit magnet having a relatively large content of heavy rare earth elements such as Dy and a unit magnet having a relatively small content of heavy rare earth elements are arranged. Therefore, the amount of heavy rare earth elements used can be reduced.
  • the bonded surfaces of the unit magnets are bonded by heating in a state where they are in contact with each other through a paste in which a metal powder containing heavy rare earth elements and an organic substance are mixed (that is, bonded by diffusion of heavy rare earth elements). ing).
  • Patent Documents 1 and 2 can join RTB-based rare earth sintered magnets, or RTB-based rare earth sintered magnets and an iron-based metal member. It becomes possible.
  • a new joining technique capable of realizing higher joining strength is required when used in a motor or the like that needs to rotate at high speed.
  • the manufacturing method of the RTB-based sintered magnet of the present disclosure includes a plurality of R1-TB-based sintered magnet materials having different compositions (R1 includes at least one of Nd and Pr).
  • R2 65 mass% or more and 97 mass% or less (R2 is a rare earth element including at least one of Nd and Pr, and the total content of Dy and Tb with respect to the entire R2 is 50.
  • M 3 mass% or more and 35 mass% or less (M is at least one selected from the group consisting of Ga, Cu, In, Al, Sn, and Co), and an atomizing method A step of preparing the R2-M alloy powder produced by the above step, and arranging the R2-M alloy powder between the plurality of R1-TB sintered magnet materials at a temperature of 450 ° C. to 1000 ° C.
  • the total content of Dy and Tb with respect to the entire R2 is 15% by mass or less.
  • R2 necessarily contains Pr and M necessarily contains Ga.
  • the plurality of R1-TB-based sintered magnet materials have a relatively low coercive force and a first R1-TB-based sintered magnet material having a relatively low coercive force. 2 R1-TB sintered magnet materials.
  • At least one of the first R1-TB-based sintered magnet material and the second R1-TB-based sintered magnet material has a thickness of 2 mm or less.
  • At least one of the first R1-TB-based sintered magnet material and the second R1-TB-based sintered magnet material has a thickness of 1 mm or less.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an enlarged part of an RTB-based sintered magnet.
  • FIG. 1B is a cross-sectional view schematically showing a further enlarged view of a broken-line rectangular region in FIG. 1A. It is typical sectional drawing of the alloy powder formed by the conventional grinding
  • FIG. 5 is a perspective view schematically showing a state before joining of the R1-TB sintered magnet material according to the embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 5 is a perspective view schematically showing a state during bonding of the R1-TB sintered magnet material according to the embodiment of the present disclosure.
  • 4 is a flowchart showing an example of steps in a method for manufacturing an RTB-based sintered magnet according to an embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 1A is a cross-sectional view schematically showing a part of an RTB-based sintered magnet in an enlarged manner
  • FIG. 1B is a cross-sectional view schematically showing in a further enlarged view a broken-line rectangular region in FIG. 1A. It is.
  • an arrow having a length of 5 ⁇ m is described as a reference length indicating the size for reference.
  • the RTB-based sintered magnet includes a main phase 12 mainly composed of an R 2 T 14 B compound, and a grain boundary phase 14 located at a grain boundary portion of the main phase 12. It consists of and.
  • the grain boundary phase 14 includes two grain boundary phases 14a in which two R 2 T 14 B compound particles (grains) are adjacent, and grains in which three R 2 T 14 B compound particles are adjacent. Boundary triple point 14b.
  • the R 2 T 14 B compound as the main phase 12 is a ferromagnetic material having a high saturation magnetization and an anisotropic magnetic field. Therefore, in the R-T-B based sintered magnet, it is possible to improve the B r by increasing the existence ratio of R 2 T 14 B compound is the main phase 12.
  • the inventor modifies the grain boundary phase and increases H cJ by diffusing at least one selected from the group consisting of Ga, Cu, In, Al, Sn, and Co together with R into the grain boundary. It turns out that is possible.
  • an R1-TB-based sintered magnet material (R1 is a rare earth element including at least one of Nd and Pr) is prepared, and R1-TB-based sintering is performed.
  • the metal element M (at least one selected from the group consisting of Ga, Cu, In, Al, Sn, and Co) is supplied from the surface of the magnet material to the grain boundary to diffuse in the grain boundary.
  • Such diffusion of the metal element M is an alloy of 65 mass% to 97 mass% R2 (rare earth element including at least one of Nd and Pr) and 3 mass% to 35 mass% M, that is, R2 -M alloy powder can be used.
  • R2 rare earth element including at least one of Nd and Pr
  • R2 -M alloy powder can be used.
  • the present inventor applied R2-M alloy powder (atomized powder of R2-M alloy) produced by an atomizing method to the surface of an R1-TB sintered magnet material for diffusion. It has been found that when heat treatment is performed, it can be used as an excellent fusing agent for joining other solid members to the R1-TB-based sintered magnet material. That is, the atomized powder of the R2-M alloy functions as a diffusion source for introduction into the two-particle grain boundary, and can also be used as a powder that bonds the surfaces of the R1-TB sintered magnets and bonds them uniformly. I found it could work. This is because the shape and size distribution of the atomized powder particles are uniform compared to the powder particles formed by pulverizing the R2-M alloy. As a result, it becomes difficult to form a nest on the joint surface, and the joint strength is improved.
  • R2-M alloy powder atomized powder of R2-M alloy
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an alloy powder 50 formed by conventional pulverization (for example, a material alloy produced by an ingot method or a strip casting method and then pulverized).
  • the alloy powder is disposed between the two solid members 20 and is located in a gap formed by the opposing surfaces (surfaces to be joined) 20S of the members 20.
  • the shapes and sizes of the individual powder particles 50P are scattered. Since the alloy powder 50 is produced by pulverizing the alloy, the particles 50P have flat portions, acute-angle convex portions, complicated fracture surfaces, and the like.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of the R2-M alloy powder 30 formed by the atomizing method according to the embodiment of the present disclosure.
  • the individual particles 30P constituting the R2-M alloy powder 30 formed by the atomizing method are spherical.
  • the spherical powder particles 30P are arranged between the surfaces (surfaces to be joined) 20S of the opposing solid member 20, and when the surfaces 20S of the solid member 20 are brought close to each other, the voids formed by the opposing surfaces 20S are uniform. Can be rearranged to fill. For this reason, it is possible to increase the degree of adhesion of the bonding surface 20S without forming an unnecessary nest at the time of bonding.
  • FIG. 4 is a perspective view schematically showing a state before joining of the R1-TB sintered magnet material according to the embodiment of the present disclosure.
  • R1-TB sintered magnet materials 22, 24, and 26 are laminated. Between the first R1-TB sintered magnet material 22 located at the lower end and the second R1-TB sintered magnet material 24 located in the center, it was formed by an atomizing method. A layer of R2-M alloy powder 30 is formed. Similarly, between the second R1-TB-based sintered magnet material 24 located at the center and the third R1-TB-based sintered magnet material 26 located at the upper end, the atomization method is also used. A layer of the R2-M alloy powder 30 formed by the above is formed. In the example of FIG.
  • the R2-M alloy powder 30 is applied to the upper surface of the first R1-TB system sintered magnet material 22 and the upper surface of the second R1-TB system sintered magnet material 24.
  • the R2-M alloy powder 30 formed by the atomizing method is used for the bottom surface of the second R1-TB sintered magnet material 24 and / or the third R1-TB sintered magnet material 26. It may be applied to the bottom surface, or may be applied to the entire surface of the second R1-TB sintered magnet material or the entire surfaces of the first and third R1-TB sintered magnets. Good.
  • FIG. 5 is a perspective view schematically showing a state during bonding of the R1-TB sintered magnet material according to the embodiment of the present disclosure.
  • the first R1-TB sintered magnet material 22 and the second R1-TB sintered magnet material 24 are close to each other with the R2-M alloy powder 30 interposed therebetween.
  • the second R1-TB sintered magnet material 24 and the third R1-TB sintered magnet material 26 are close to each other with the R2-M alloy powder 30 interposed therebetween.
  • pressure may be applied in the stacking direction.
  • the R2-M alloy powder is melted and the first R1-TB sintered magnet material 22 and the second R1-TB sintered magnet material 22 24, and the second R1-TB sintered magnet material 24 and the third R1-TB sintered magnet material 2 are bonded together. In this way, an RTB-based sintered magnet in which these magnet materials are integrated is manufactured.
  • the rare earth element R2 and the metal element M contained in the R2-M alloy powder 30 are introduced from the joining surfaces of the R1-TB-based sintered magnet materials 22, 23, 24 to the inside through the grain boundaries.
  • the R2-M alloy powder 30 produced by the atomizing method functions not only as a diffusion source but also as an excellent bonding aid and contributes to the improvement of bonding strength.
  • R2-M alloys such as Pr—Ga alloys have high ductility and generally poor grindability. For this reason, a long time is required for pulverization, and there is a problem in mass productivity.
  • powder particles for example, particles having a particle size of 200 ⁇ m or less
  • R2-M alloys such as Pr—Ga alloys
  • the manufacturing method of the RTB-based sintered magnet according to the present disclosure is prepared by the step S10 of preparing a plurality of R1-TB-based sintered magnet materials and the atomizing method. And a step S20 of preparing R2-M alloy powder.
  • the order of the step S10 for preparing a plurality of R1-TB sintered magnet materials and the step S20 for preparing an R2-M alloy powder produced by the atomization method is arbitrary, and each was manufactured at a different place.
  • An R1-TB-based sintered magnet material and R2-M alloy atomized powder may be used.
  • the manufacturing method of the RTB-based sintered magnet according to the present disclosure includes the step S30 of disposing the R2-M alloy powder between the plurality of R1-TB-based sintered magnet materials, and the plurality of R1-T And a step S40 of joining the B-based sintered magnet material.
  • the R1-TB system sintered magnet material may be any known RTB system sintered magnet.
  • a typical example of the R1-TB-based sintered magnet material that can be used in this embodiment has the following composition.
  • Rare earth element R1 27.5-35.0 mass% B (a part of B (boron) may be substituted with C (carbon)): 0.80 to 0.99% by mass Ga: 0 to 0.8 mass%
  • Additive metal element M at least one selected from the group consisting of Al, Cu, Zr, Nb): 0 to 2% by mass T (a transition metal element mainly composed of Fe and may contain Co) and inevitable impurities: remainder
  • [T] is the content of T expressed in mass%
  • [B] is the content of B expressed in mass%.
  • the content of B is less than the stoichiometric ratio of the R 2 T 14 B compound, i.e., the main phase (R 2 T 14 B compound) T amount used for formation to This means that the amount of B is relatively small.
  • the rare earth element R1 is mainly a light rare earth element RL (at least one element selected from Nd and Pr), but may contain heavy rare earth elements such as Dy and Tb.
  • the amount of heavy rare earth elements such as Dy and Tb used is preferably 2% or less of the total R1-TB sintered magnet material, and most preferably the R1-TB sintered magnet material is Dy. And does not contain heavy rare earth elements such as Tb (including unavoidable impurities).
  • the composition of one or both of the first R1-TB sintered magnet material 22 and the third R1-TB sintered magnet material 26 is used. Is different from the composition of the second R1-TB sintered magnet material 24. Of the plurality of R1-TB sintered magnet materials to be joined, at least one R1-TB sintered magnet material has a higher holding capacity than other R1-TB sintered magnet materials.
  • the heavy rare earth element may contain a small amount of at least one of Dy and Tb.
  • R1-TB sintered magnet when a part of one R1-TB sintered magnet is required to exhibit a high coercive force H cJ , it is selective to some R1-TB sintered magnet materials. Heavy rare earth elements may be added to the. However, since it is preferable not to use Dy and Tb as much as possible, the total content of Dy and Tb is preferably 5% or less, more preferably 1% or less, and most preferably Dy. And does not contain Tb.
  • the R1-TB sintered magnet material having the above composition can be manufactured by any known manufacturing method.
  • the R1-TB-based sintered magnet material may be sintered, or may be subjected to cutting or polishing.
  • the first and third R1-TB sintered magnet materials 22 and 26 can be made thinner than the second R1-TB sintered magnet material 24.
  • the thicknesses of the first and third R1-TB sintered magnet materials 22 and 26 are 2 mm or less (or 1 mm or less). The thickness can be greater than 2 mm (or greater than 1 mm).
  • R2 is a rare earth element containing at least one of Nd and Pr, and the total content of Dy and Tb with respect to the entire R2 is 50% by mass or less. is there.
  • the total content of Dy and Tb is 40% by mass or less.
  • the total content of Dy and Tb with respect to the entire R2 is 15% by mass or less.
  • the R2-M alloy powder does not contain heavy rare earth elements such as Dy and Tb (including unavoidable impurities).
  • R2 is 65 mass% or more and 97 mass% or less of the entire R2-M alloy.
  • R2 preferably contains Pr, and the amount of Pr in R2 is preferably 40% by mass or more, and more preferably 70% by mass or more.
  • M is at least one selected from the group consisting of Ga, Cu, In, Al, Sn, and Co. M is 3% by mass or more and 35% by mass or less of the entire R2-M alloy. M preferably necessarily contains Ga, and the amount of Ga in M is 50% by mass or more. The R2-M alloy may contain inevitable impurities. Most preferably, an R2-M alloy powder in which the amount of Pr in R2 is 70% by mass or more and the amount of Ga in M is 50% by mass or more is used. Thereby, Ga can be introduced into the two-grain grain boundary with almost no introduction into the main phase crystal grains. By introducing a liquid phase containing Ga into the two-particle grain boundary, high H cJ can be obtained without using Dy or Tb.
  • the R2-M alloy powder is produced by an atomizing method.
  • the atomizing method is a kind of powder preparation method called a molten metal spraying method, and includes known atomizing methods such as a gas atomizing method and a plasma atomizing method.
  • a metal or an alloy is melted in a melting furnace to form a molten metal, and the molten metal is sprayed and solidified in an inert gas atmosphere such as nitrogen or argon. Since the sprayed molten metal scatters as fine droplets, it is cooled and solidified at a high speed. Since the produced powder particles each have a spherical shape, it is not necessary to perform pulverization.
  • the size of the powder particles produced by the atomizing method is distributed in the range of 10 ⁇ m to 200 ⁇ m, for example.
  • the formed powder particles are amorphous or microcrystalline. Note that these powder particles may be additionally heat-treated before the bonding step to crystallize amorphous.
  • the particle size of the R2-M alloy powder can be adjusted by sieving. In addition, if the amount of powder excluded by sieving is within 10% by mass, the influence is small, and it may be used without sieving.
  • Step of placing R2-M alloy powder between a plurality of R1-TB-based sintered magnet materials R2-M alloy powder is disposed between R1-TB-based sintered magnet materials (in other words, The R2-M alloy powder is sandwiched between a plurality of R1-TB sintered magnet materials).
  • the arrangement may be performed by applying R2-M alloy powder on the surface of both R1-TB sintered magnet materials, or the surface of one R1-TB sintered magnet material.
  • the R2-M alloy powder may be simply applied to the surface. Further, the R2-M alloy powder may be applied to the entire surface of the R1-TB sintered magnet material, or only the joint surface as shown in FIG. Two or more types of R2-M alloy powders having different compositions may be used.
  • the method of applying the R2-M alloy powder to the surface of a plurality of R1-TB sintered magnet materials is not limited to a specific application method. You may perform the application
  • the pressure-sensitive adhesive include PVA (polyvinyl alcohol), PVB (polyvinyl butyral), and PVP (polyvinyl pyrrolidone).
  • the pressure-sensitive adhesive is a water-based pressure-sensitive adhesive
  • the RTB-based sintered magnet material may be preliminarily heated before coating. The purpose of the preheating is to remove excess solvent and control the adhesive force, and to uniformly adhere the adhesive. The heating temperature is preferably 60 to 100 ° C. In the case of a highly volatile organic solvent-based pressure-sensitive adhesive, this step may be omitted.
  • any method may be used for applying the adhesive to the surface of the RTB-based sintered magnet material.
  • Specific examples of coating include spraying, dipping, and dispensing with a dispenser.
  • the application amount of the pressure-sensitive adhesive can be, for example, 1.02 ⁇ 10 ⁇ 5 to 5.10 ⁇ 10 ⁇ 5 g / mm 2 .
  • Step of joining a plurality of R1-TB sintered magnets According to the present disclosure, for joining in a state where an R1-TB sintered magnet material and an R2-M alloy powder (atomized powder) are in contact with each other. Start the heat treatment. As a result, while achieving a high bonding strength, R1-T-B based sintered magnet of the grain boundary phase to realize a reformed with high B r and H cJ throughout the internal magnet.
  • the heat treatment for bonding can be performed at a temperature of 450 ° C. or more and 1000 ° C. or less for a time of 5 minutes or more and 720 minutes or less.
  • the heat treatment may be performed at a relatively low temperature (450 ° C. or more and 600 ° C. or less) after performing the heat treatment at a relatively high temperature (700 ° C. or more and 1000 ° C. or less).
  • Preferred conditions are as follows: heat treatment at 730 ° C. or higher and 980 ° C. or lower for 5 to 500 minutes, cooling (cooling to room temperature or cooling to 440 ° C. or higher and 550 ° C. or lower), and further 440 ° C. or higher and 550 ° C. or lower 5 Heat treatment for about 500 minutes to 500 minutes.
  • the atmosphere gas for the heat treatment can be nitrogen or an inert gas. The atmospheric gas may be decompressed.
  • the R1-TB sintered magnet material is approximately No. 1 in Table 1.
  • Each element was weighed so as to have the composition shown in 1-A and 1-B and cast by a strip casting method to obtain a flaky alloy.
  • the obtained flaky alloy was hydrogen embrittled in a hydrogen-pressurized atmosphere, and then subjected to a dehydrogenation treatment in which it was heated and cooled in vacuum to 550 ° C. to obtain coarsely pulverized powder.
  • the resulting coarsely pulverized powder was mixed with an airflow pulverizer (jet mill device).
  • R1-TB sintered magnet material A plurality of Nos. 1-A and 1-B were prepared.
  • the density of the sintered magnet was 7.5 Mg / m 3 or more.
  • the obtained R1-TB-based sintered magnet material was machined to have a length of 10 mm ⁇ width of 5 mm ⁇ thickness of 3 mm (thickness is a magnetization direction).
  • the results of the components of the obtained R1-TB sintered magnet material are shown in Table 1. Each component in Table 1 was measured using high frequency inductively coupled plasma optical emission spectrometry (ICP-OES). In addition, all of the R1-TB sintered magnet materials satisfied the inequality (1).
  • R2-M alloy powder was prepared by producing an alloy powder having the composition shown in 1-a by an atomizing method.
  • the particle size of the obtained R2-M alloy powder was 106 ⁇ m or less.
  • No. 2 in Table 2 Each element was weighed so as to be an alloy having the composition shown in 1-b and cast by a strip casting method to obtain a flaky alloy.
  • the obtained flaky alloy was hydrogen embrittled in a hydrogen-pressurized atmosphere, and then subjected to a dehydrogenation treatment in which it was heated and cooled in vacuum to 550 ° C. to obtain coarsely pulverized powder.
  • the resulting coarsely pulverized powder is mixed with a nitrogen atmosphere using an airflow pulverizer (jet mill device). Then, dry pulverization was performed to obtain an alloy powder having a particle size D 50 of 4.3 ⁇ m.
  • the R1-TB system sintered magnet material (No. 1-A and 1-B) and the R2-M alloy powder (No. 1-a) are in contact with each other.
  • Sintered magnet material No. 1-A and 1-B are stacked in the thickness (3 mm) direction (10 mm in length x 5 mm in width are brought into contact with each other) and heat treated to join the R1-TB sintered magnet material.
  • RTB-based sintered magnet (No. 1-1) was obtained.
  • the heat treatment was performed at 900 ° C. for 8 hours, then cooled to room temperature, and further heat treated at 500 ° C. for 6 hours (two-stage heat treatment).
  • R.sub.1-T.sub.B-based sintered magnet material (No. 1-A and 1-B) was subjected to No. 1 in Table 2.
  • 1-b diffusion source is attached and heat treatment is performed in the same manner to join the R1-TB sintered magnet material to obtain an RTB sintered magnet (No. 1-2). It was.
  • RTB-based sintered magnets are used especially for motors that require high-speed rotation. If possible, it is necessary to suppress the occurrence of nests.
  • the RTB-based sintered magnets (No. 1-1 and 1-2) were cut and polished by machining, respectively, and the cross section of any bonded magnet including the bonded surface (magnet cross section at 5 mm width x 6 mm thickness)
  • the images were observed with a scanning electron microscope (SEM: JCM-7001F manufactured by JEOL).
  • SEM scanning electron microscope
  • the observation area was 500 ⁇ m ⁇ 500 ⁇ m, and the occurrence of nests on the joint surface was confirmed by visual recognition.
  • Nest generation is 10% or less of the joint surface (100 ⁇ nest area / joint area).
  • Table 3 shows the results of the magnetic characteristics of the RTB-based sintered magnet. The magnetic properties were measured using a BH tracer.
  • the examples of the present invention suppress the occurrence of nests, whereas the comparative example (using a diffusion source produced by a strip cast method) does not suppress the occurrence of nests.
  • Experimental example 2 No. in Table 4 An R1-TB-based sintered magnet material was prepared in the same manner as in Experimental Example 1 so that the compositions shown in 2-A and 2-B were obtained.
  • the obtained R1-TB-based sintered magnet material was machined to have a length of 10 mm ⁇ width of 5 mm ⁇ thickness of 3 mm (thickness is the magnetization direction).
  • Table 4 shows the results of the components of the obtained R1-TB sintered magnet material. Each component in Table 4 was measured using high frequency inductively coupled plasma optical emission spectrometry (ICP-OES).
  • ICP-OES inductively coupled plasma optical emission spectrometry
  • No. 1 in Experimental Example 1 1-A and 1-B R1-TB sintered magnet materials were prepared.
  • R2-M alloy powders were prepared by preparing alloy powders having the compositions shown in 2-a to 2-e by the atomizing method. Further, 1-a R2-M alloy powder of Experimental Example 1 was prepared. The particle size of the obtained R2-M alloy powder was 106 ⁇ m or less.
  • R1-TB system sintered magnet materials were joined in the same manner as in Experimental Example 1 to obtain an RTB system sintered magnet. No. in Table 6 2-1.
  • An adhesive was applied to the entire surface of the R1-TB sintered magnet material of 1-A and 1-B in the same manner as in Experimental Example 1, and an adhesive was applied to the R1-TB sintered magnet material ( No. 1-A and 1-B) 2-a R-2M alloy powder was deposited in the same manner as in Experimental Example 1.
  • the R1-TB system sintered magnet material (No. 1-A and 1-B) and the R2-M alloy powder (No. 2-a) are in contact with each other.
  • R-T-B based sintered magnet having a high B r and high H cJ.
  • the sintered magnet of the present invention is suitable for various motors such as a motor for mounting on a hybrid vehicle exposed to high temperatures, home appliances, and the like.
  • Main phase 14 composed of 12 R 2 T 14 B compound Grain boundary phase 14a Two-grain grain boundary phase 14b Grain boundary triple point 20 Solid member 30 R2-M alloy powders 22, 24, 26 R1-TB sintered magnet material 50 Alloy powder

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Abstract

組成が異なる複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を準備用意する工程と、Ｒ２：６５質量％以上９７質量％以下、及びＭ：３質量％以上３５質量％以下を含有し、アトマイズ法によって作製されたＲ２－Ｍ合金粉末を準備用意する工程と、前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の間に前記Ｒ２－Ｍ合金粉末を配置し、４５０℃以上１０００℃以下の温度で前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合する工程と、を包含する、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。

Description

Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法
　本発明はＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。
　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素うちの少なくとも一種であり、Ｎｄを必ず含む。ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏであり、Ｂは硼素である）は永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モータ、産業機器用モータなどの各種モータや家電製品などに使用されている。
　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、主としてＲ2Ｔ14Ｂ化合物からなる主相と、この主相の粒界部分に位置する粒界相とから構成されている。主相であるＲ2Ｔ14Ｂ化合物は高い飽和磁化と異方性磁界を持つ強磁性材料であり、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の特性の根幹をなしている。
　高温では、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の保磁力ＨcJ（以下、単に「ＨcJ」という場合がある）が低下するため、不可逆熱減磁が起こる。そのため、特に電気自動車用モータに使用されるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石では、高いＨcJを有することが要求されている。
　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石において、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物中のＲに含まれる軽希土類元素ＲＬ（例えば、ＮｄやＰｒ）の一部を重希土類元素ＲＨ（例えば、ＤｙやＴｂ）で置換すると、ＨcJが向上することが知られている。ＲＨの置換量の増加に伴い、ＨcJは向上する。
　しかし、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物中のＲＬをＲＨで置換すると、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石のＨcJが向上する一方、残留磁束密度Ｂr（以下、単に「Ｂr」という場合がある）が低下する。また、特にＤｙ及びＴｂの重希土類元素は、資源存在量が少ないうえ、産出地が限定されているなどの理由から、供給が安定しておらず、価格が大きく変動するなどの問題を有している。そのため、近年、Ｄｙ及びＴｂの重希土類元素をできるだけ使用することなく、ＨcJを向上させることが求められている。
　特許文献１は、重希土類元素の使用量を抑えるために、ＨcJを高める必要がある部分に、Ｄｙなどの重希土類元素の含有量が相対的に多い単位磁石を配置し、他の部分には重希土類元素の含有量が相対的に少ない単位磁石を配置して、これら複数の単位磁石を接合する技術を開示している。単位磁石の接合面は、重希土類元素を含有する金属粉末と有機物とを混合したペーストを介して接触した状態で加熱される。
　特許文献２は、希土類元素と他の金属元素の合金粉末を介してＲ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石とケイ素鋼板などの異材種部材とを接合する技術を開示している。
特開２０１５－７３０４５号公報 特開平８－１１６６３３号公報
　特許文献１に開示されている接合技術によれば、Ｄｙなどの重希土類元素の含有量が相対的に多い単位磁石と重希土類元素の含有量が相対的に少ない単位磁石とを配置しているため、重希土類元素の使用量を低減することができる。しかし、単位磁石の接合面は、重希土類元素を含有する金属粉末と有機物とを混合したペーストを介して接触した状態で加熱することにより接合されている（すなわち、重希土類元素の拡散により接合させている）。
　近年、電気自動車用モータ等の用途において、Ｄｙ及びＴｂを使用しなくても高いＨcJを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が求められている。また、特許文献１及び２に開示されている接合技術は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石どうし、またはＲ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石と鉄系金属部材とを接合することが可能になる。しかし、本発明者による検討の結果、高速で回転することが必要なモータなどに用いられる場合、より高い接合強度を実現し得る新しい接合技術が必要であることがわかった。
　本発明の様々な実施形態は、高い接合強度を実現しつつ、Ｄｙ及びＴｂを使用しなくても高いＢrと高いＨcJを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供する。
　本開示のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法は、例示的な実施形態において、組成が異なる複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｒ１は、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を含む希土類元素）を準備用意する工程と、Ｒ２：６５質量％以上９７質量％以下（Ｒ２は、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を含む希土類元素であり、Ｒ２全体に対するＤｙ及びＴｂの合計含有量が５０質量％以下である）、及びＭ：３質量％以上３５質量％以下（Ｍは、Ｇａ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ａｌ、Ｓｎ及びＣｏからなる群から選択された少なくとも１つ）を含有し、アトマイズ法によって作製されたＲ２－Ｍ合金粉末を準備用意する工程と、前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の間に前記Ｒ２－Ｍ合金粉末を配置し、４５０℃以上１０００℃以下の温度で前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合する工程とを包含する。
　ある実施形態において、Ｒ２全体に対するＤｙ及びＴｂの合計含有量が１５質量％以下である。
　ある実施形態において、Ｒ２はＰｒを必ず含み、ＭはＧａを必ず含む。
　ある実施形態において、前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材は、相対的に保磁力の高い第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材と、相対的に保磁力の低い第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材とを含んでいる。
　ある実施形態において、前記第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材及び第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の少なくとも一方は、２ｍｍ以下の厚さを有している。
　ある実施形態において、前記第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材及び第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の少なくとも一方は、１ｍｍ以下の厚さを有している。
　本開示の実施形態によると、アトマイズ法によって作製されたＲ２－Ｍ合金粉末の粉末を用いて接合を実行するため、高い接合強度を実現しつつ、Ｄｙ及びＴｂを使用しなくても、高いＢr及びＨcJを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を製造することができる。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の一部を拡大して模試的に示す断面図である。 図１Ａの破線矩形領域内をさらに拡大して模式的に示す断面図である。 従来の粉砕によって形成された合金粉末の模式的断面図である。 本開示の実施形態によるアトマイズ法によって形成された合金粉末の模式的断面図である。 本開示の実施形態によるＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の接合前の状態を模式的に示す斜視図である。 本開示の実施形態によるＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の接合中の状態を模式的に示す斜視図である。 本開示の実施形態によるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法における工程の例を示すフローチャートである。
　図１Ａは、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の一部を拡大して模式的に示す断面図であり、図１Ｂは図１Ａの破線矩形領域内をさらに拡大して模式的に示す断面図である。図１Ａには、一例として長さ５μｍの矢印が大きさを示す基準の長さとして参考のために記載されている。図１Ａ及び図１Ｂに示されるように、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、主としてＲ2Ｔ14Ｂ化合物からなる主相１２と、主相１２の粒界部分に位置する粒界相１４とから構成されている。粒界相１４は、図１Ｂに示されるように、２つのＲ2Ｔ14Ｂ化合物粒子（グレイン）が隣接する二粒子粒界相１４ａと、３つのＲ2Ｔ14Ｂ化合物粒子が隣接する粒界三重点１４ｂとを含む。
　主相１２であるＲ2Ｔ14Ｂ化合物は高い飽和磁化と異方性磁界を持つ強磁性材料である。したがって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石では、主相１２であるＲ2Ｔ14Ｂ化合物の存在比率を高めることによってＢrを向上させることができる。Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物の存在比率を高めるためには、原料合金中のＲ量、Ｔ量、Ｂ量を、Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物の化学量論比（Ｒ量：Ｔ量：Ｂ量＝２：１４：１）に近づければよい。
　本発明者は、ＲとともにＧａ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ａｌ、Ｓｎ及びＣｏからなる群から選択された少なくとも１つを粒界に拡散することにより、粒界相を改質してＨcJを高めることが可能になることがわかった。このような粒界相の改質には、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｒ１は、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を含む希土類元素）を準備して、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の表面から金属元素Ｍ（Ｇａ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ａｌ、Ｓｎ及びＣｏからなる群から選択された少なくとも１つ）を粒界に供給して粒界内を拡散させることが好ましい。このような金属元素Ｍの拡散は、６５質量％以上９７質量％以下のＲ２（Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を含む希土類元素）と３質量％以上３５質量％以下のＭとの合金、すなわち、Ｒ２－Ｍ合金の粉末を用いて行うことができる。これにより、Ｄｙ及びＴｂを使用しなくても高いＢrと高いＨcJを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得ることができる。
　本発明者はさらに検討した結果、アトマイズ法によって作製されたＲ２－Ｍ合金粉末（Ｒ２－Ｍ合金のアトマイズ粉）をＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の表面に塗布して拡散のための熱処理を行うとき、他の個体部材をＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材に接合させるための優れた融着剤として利用し得ることがわかった。すなわち、Ｒ２－Ｍ合金のアトマイズ粉は、二粒子粒界へ導入するための拡散源として機能するとともに、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石どうしの表面を接合して均一に結合する粉末としても機能し得ることがわかった。これは、Ｒ２－Ｍ合金を粉砕して形成した粉末粒子に比べて、アトマイズ粉の粒子の形状及び大きさの分布が一様であることに起因する。その結果、接合面に巣が形成されにくくなり、接合強度が向上する。
　図２は、従来の粉砕（例えばインゴット法やストリップキャステキング法により原料合金を作製した後、粉砕したもの）によって形成された合金粉末５０の模式的断面図である。合金粉末は２個の固体部材２０の間に配置されており、部材２０の対向する表面（接合される面）２０Ｓが作る空隙内に位置している。図２からわかるように、個々の粉末粒子５０Ｐの形状及びサイズがばらばらである。合金粉末５０は、合金を粉砕することによって作製されているため、粒子５０Ｐには扁平な部分、鋭角状の凸部、複雑な破断面などが存在する。
　一方、図３は、本開示の実施形態によるアトマイズ法によって形成されたＲ２－Ｍ合金粉末３０の模式的断面図である。図３に示されるように、アトマイズ法によって形成されたＲ２－Ｍ合金粉末３０を構成する個々の粒子３０Ｐは、球状である。このような球状の粉末粒子３０Ｐは、対向する固体部材２０の表面（接合される面）２０Ｓの間に配置し、固体部材２０の表面２０Ｓを近接させると、対向する表面２０Ｓが作る空隙を均一に埋めるように再配列し得る。このため、接合時に不要な巣を形成することなく、接合面２０Ｓの密着度を高めることが可能になる。
　図４は、本開示の実施形態によるＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の接合前の状態を模式的に示す斜視図である。図示されている例において、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２、２４、２６が積層される。下端に位置する第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２と、中央に位置する第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４との間には、アトマイズ法によって形成されたＲ２－Ｍ合金粉末３０の層が形成されている。また中央に位置する第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４と、上端に位置する第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２６との間にも、同様に、アトマイズ法によって形成されたＲ２－Ｍ合金粉末３０の層が形成されている。図４の例において、Ｒ２－Ｍ合金粉末３０は、第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２の上面、及び第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４の上面に塗布されている。しかし、アトマイズ法によって形成されたＲ２－Ｍ合金粉末３０は、第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４の底面及び／または第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２６の底面に塗布されていてもよく、第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の表面全体や第１及び第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の表面全体に塗布されていてもよい。
　図５は、本開示の実施形態によるＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の接合中の状態を模式的に示す斜視図である。図５に示される状態において、第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２と第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４はＲ２－Ｍ合金粉末３０を挟んで近接する。第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４と第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２６とは、Ｒ２－Ｍ合金粉末３０を挟んで近接する。
　ある態様において、積層方向に加圧されてもよい。図５に示される状態で熱処理を行うことにより、Ｒ２－Ｍ合金粉末が溶融し、第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２と第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４とが接合するとともに、第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４と第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２とが接合する。こうして、これらの磁石素材が一体化したＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が作製される。
　この接合工程において、Ｒ２－Ｍ合金粉末３０に含まれていた希土類元素Ｒ２及び金属元素ＭがＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２、２３、２４の接合面から粒界を介して内部に拡散する。アトマイズ法によって作製されたＲ２－Ｍ合金粉末３０は、拡散源としてのみならず、優れた接合助剤としても機能して接合強度の向上に寄与する。
　なお、Ｐｒ－Ｇａ合金などのＲ２－Ｍ合金は、延性が高く一般に粉砕性が悪い。このため、粉砕に長時間を要し、量産性に問題がある。本開示の実施形態では、Ｒ２－Ｍ合金のアトマイズ粉を使用することにより、粉砕を行うことなく粉末粒子（例えば２００μｍ以下の粒径を有する粒子）を得ることが可能となる。
　本開示によるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法は、図６に例示されるように、複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程Ｓ１０と、アトマイズ法により作製されたＲ２－Ｍ合金粉末を準備する工程Ｓ２０とを含む。複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程Ｓ１０とアトマイズ法により作製されたＲ２－Ｍ合金粉末を準備する工程Ｓ２０との順序は任意であり、それぞれ、異なる場所で製造されたＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材とＲ２－Ｍ合金アトマイズ粉を用いてもよい。
　さらに本開示によるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法は、複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の間にＲ２－Ｍ合金粉末を配置する工程Ｓ３０と、複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合する工程Ｓ４０とを含む。
　以下、本開示のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法の実施形態をより詳細に説明する。
　１．Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を準備する工程
　まず、複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を準備する。Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材は、公知の任意のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石であってもよい。本実施形態で使用可能なＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の典型例は、以下の組成を有する。
　希土類元素Ｒ１：２７．５～３５．０質量％
　Ｂ（Ｂ（ボロン）の一部はＣ（カーボン）で置換されていてもよい）：０．８０～０．９９質量％
　Ｇａ：０～０．８質量％
　添加金属元素Ｍ（Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂからなる群から選択された少なくとも１種）：０～２質量％
　Ｔ（Ｆｅを主とする遷移金属元素であって、Ｃｏを含んでもよい）及び不可避不純物：残部
　また、好ましくは、下記不等式（１）を満足する。
　［Ｔ］／５５．８５＞１４［Ｂ］／１０．８　　（１）
　ここで、［Ｔ］は質量％で示すＴの含有量であり、［Ｂ］は質量％で示すＢの含有量である。
　この不等式を満足するということは、Ｂの含有量がＲ2Ｔ14Ｂ化合物の化学量論組成比よりも少ない、すなわち、主相（Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物）形成に使われるＴ量に対して相対的にＢ量が少ないことを意味している。
　式（１）を満足したＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材に対してＲ２－Ｍ合金粉末を拡散させることで、Ｄｙ及びＴｂを使用しなくてもより高いＢrとＨcJを得ることができる。
　なお、希土類元素Ｒ１は、主として軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ、Ｐｒから選択される少なくとも１種の元素）であるが、Ｄｙ及びＴｂ等の重希土類元素を含有していてもよい。ただし、Ｄｙ及びＴｂ等の重希土類元素の使用量は、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材全体の２％以下が好ましく、もっとも好ましくは、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材は、Ｄｙ及びＴｂ等の重希土類元素を含有しない（不可避的不純物を含む）。
　本開示の実施形態では、図４に示される例において、第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２及び第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２６の一方または両方の組成は、第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４の組成と異なる。接合する複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材のうち、少なくとも１個のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材は、他のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材に比べて高い保磁力ＨcJを達成するように、重希土類元素として、少量のＤｙ及びＴｂの少なくとも一方を含んでもよい。例えば、１個のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の一部が高い保磁力ＨcJを示すことが要求される場合、一部のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材に対して選択的に重希土類元素を添加してもよい。ただし、Ｄｙ及びＴｂはできるだけ使用しない方が好ましいため、Ｄｙ及びＴｂの合計含有量はＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石全体の５％以下が好ましく、１％以下がさらに好ましく、もっとも好ましくはＤｙ及びＴｂを含有しない。　上記組成のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材は、公知の任意の製造方法によって製造され得る。Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材は焼結上がりでもよいし、切削加工や研磨加工が施されていてもよい。
　図４に示される例において、第１及び第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２、２６は、第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４よりも薄く作製され得る。例えば、第１及び第３のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２２、２６の厚さは２ｍｍ以下（または１ｍｍ以下）であり、第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材２４の厚さは２ｍｍ超（または１ｍｍ以上）であり得る。
　２．アトマイズ法により作製されたＲ２－Ｍ合金粉末を準備する工程
　（Ｒ２）　Ｒ２は、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を含む希土類元素であり、Ｒ２全体に対するＤｙ及びＴｂの合計含有量が５０質量％以下である。例えば、Ｒ２がＲ２－Ｍ合金全体の８０質量％の場合は、Ｄｙ及びＴｂの合計含有量は、４０質量％以下となる。好ましくは、Ｒ２全体に対するＤｙ及びＴｂの合計含有量が１５質量％以下である。もっとも好ましくは、Ｒ２－Ｍ合金粉末は、Ｄｙ及びＴｂ等の重希土類元素を含有しない（不可避的不純物を含む）。Ｒ２は、Ｒ２－Ｍ合金全体の６５質量％以上９７質量％以下である。Ｒ２は、好ましくはＰｒを必ず含み、Ｒ２に占めるＰｒの量は、４０質量％以上が好ましく、さらに好ましくは７０質量％以上である。
　（Ｍ）　Ｍは、Ｇａ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ａｌ、Ｓｎ及びＣｏからなる群から選択された少なくとも１つである。Ｍは、Ｒ２－Ｍ合金全体の３質量％以上３５質量％以下である。Ｍは、好ましくはＧａを必ず含み、Ｍに占めるＧａの量は、５０質量％以上である。Ｒ２－Ｍ合金は、不可避的不純物を含んでいてもよい。最も好ましくは、Ｒ２に占めるＰｒの量が７０質量％以上で、かつ、Ｍに占めるＧａの量が５０質量％以上であるＲ２－Ｍ合金粉末を使用する。これによりＧａを主相結晶粒の内部にほとんど導入させずに二粒子粒界へ導入させることができる。Ｇａを含む液相が二粒子粒界に導入されることによりＤｙやＴｂを使用しなくても高いＨcJを得ることができる。
　本開示の実施形態において、Ｒ２－Ｍ合金粉末は、アトマイズ法によって作製されている。アトマイズ法は、溶湯噴霧法とも呼ばれる粉末作製方法の１種であり、ガスアトマイズ法、プラズマアトマイズ法などの公知のアトマイズ法を含む。例えばガスアトマイズ法によれば、金属または合金を溶解炉で溶融して溶湯を形成し、その溶湯を窒素またはアルゴンなどの不活性ガス雰囲気中に噴霧して凝固させる。噴霧された溶湯は、微細な液滴として飛散するため、高速度で冷却されて凝固する。作製される粉末粒子は、それぞれ、球形の形状を持つため、粉砕を行う必要はない。アトマイズ法によって作製される粉末粒子のサイズは、例えば１０μｍ～２００μｍの範囲に分布する。
　アトマイズ法によれば、噴霧される合金溶湯の液滴が小さく、各液滴の重量に対する表面積が相対的に大きいため、冷却速度が高くなる。そのため、形成される粉末粒子は、非晶質または微結晶質である。なお、これらの粉末粒子に対しては、接合工程の前に付加的に熱処理を行って非晶質を結晶化させてもよい。
　Ｒ２－Ｍ合金粉末の粒度は篩わけすることによって調整され得る。また、篩わけで排除される粉末が１０質量％以内であれば、その影響は少ないので、篩わけせずに用いてもよい。
　３．複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の間にＲ２－Ｍ合金粉末を配置する工程
　Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の間に前記Ｒ２－Ｍ合金粉末を配置する（言い換えると、複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材でＲ２－Ｍ合金粉末を挟む）。配置方法は、両方のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の表面にＲ２－Ｍ合金粉末を塗布することにより配置してもよいし、一方のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の表面にＲ２－Ｍ合金粉末を塗布するだけでもよい。また、Ｒ２－Ｍ合金粉末は、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の表面全体に塗布してもよいし、図４に示すように接合面のみでもよい。また、組成の異なる２種類以上のＲ２－Ｍ合金粉末を用いてもよい。Ｒ２－Ｍ合金粉末を複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の表面に塗布する方法は、特定の塗布方法に限定されない。塗布対象の表面に粘着剤を塗布する塗布工程と、粘着剤を塗布した領域にＲ２－Ｍ合金粉末を付着させる工程を行ってもよい。粘着剤としては、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）、ＰＶＢ（ポリビニルブチラール）、ＰＶＰ（ポリビニルピロリドン）などがあげられる。粘着剤が水系の粘着剤の場合、塗布の前にＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を予備的に加熱してもよい。予備加熱の目的は余分な溶媒を除去し粘着力をコントロールすること、及び、均一に粘着剤を付着させることである。加熱温度は６０～１００℃が好ましい。揮発性の高い有機溶媒系の粘着剤の場合はこの工程は省略してもよい。
　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材表面に粘着剤を塗布する方法は、どのようなものでも良い。塗布の具体例としては、スプレー法、浸漬法、ディスペンサーによる塗布などがあげられる。粘着剤の塗布量は、例えば１．０２×１０-5～５．１０×１０-5ｇ／ｍｍ2であり得る。
　４．複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を接合する工程
　本開示によれば、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材とＲ２－Ｍ合金粉末（アトマイズ粉）とが接した状態で接合のための熱処理を開始する。その結果、高い接合強度を実現しつつ、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の粒界相が磁石内部の全体にわたって改質されて高いＢr及びＨcJを実現する。
　接合のための熱処理は、４５０℃以上１０００℃以下の温度で、５分以上７２０分以下の時間、実行され得る。熱処理は、比較的高い温度（７００℃以上１０００℃以下）で熱処理を行った後比較的低い温度（４５０℃以上６００℃以下）で熱処理（二段熱処理）をしてもよい。好ましい条件は、７３０℃以上９８０℃以下で５分から５００分程度の熱処理を施し、冷却後（室温まで冷却後、または４４０℃以上５５０℃以下まで冷却後）、さらに４４０℃以上５５０℃以下で５分から５００分程度熱処理をすることが挙げられる。熱処理の雰囲気ガスは、窒素または不活性ガスであり得る。雰囲気ガスは減圧されていてもよい。
　本開示を実施例によりさらに詳細に説明するが、本開示はそれらに限定されるものではない。
　実験例１
　Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材がおよそ表１のＮｏ．１－Ａ及び１－Ｂに示す組成となるように、各元素を秤量してストリップキャスト法により鋳造し、フレーク状の合金を得た。得られたフレーク状の合金を水素加圧雰囲気で水素脆化させた後、５５０℃まで真空中で加熱、冷却する脱水素処理を施し、粗粉砕粉を得た。次に、得られた粗粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機(ジェットミル装置)を用いて、窒素雰囲気中で乾式粉砕し、粒径Ｄ50が４．３μｍの合金粉末を得た。前記合金粉末に、液体潤滑剤を微粉砕粉１００質量％に対して、０．３質量％添加、混合した後、磁界中成形し、成形体を得た。なお、成形装置は、磁場印加方向と加圧法方向とが直行する、いわゆる直角磁界成形装置(横磁界成形装置)を用いた。得られた成形体を、真空中、１０００℃以上１０５０℃以下（サンプル毎に焼結による緻密化が十分起こる温度を選定）で４時間焼結し、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１－Ａ及び１－Ｂ）を複数個準備した。焼結磁石の密度は７．５Ｍｇ／ｍ3以上であった。また、得られたＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を機械加工し、長さ１０ｍｍ×幅５ｍｍ×厚さ３ｍｍ（厚さが磁化方向）にした。得られたＲ１－Ｔ－Ｂ焼結磁石素材の成分の結果を表１に示す。なお、表１における各成分は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を使用して測定した。また、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材はいずれも不等式（１）を満足していた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　次に、表２のＮｏ．１－ａに示す組成の合金粉末をアトマイズ法により作製することにより、Ｒ２－Ｍ合金粉末を準備した。得られたＲ２－Ｍ合金粉末の粒度は１０６μｍ以下であった。さらに表２のＮｏ．１－ｂに示す組成の合金になるように各元素を秤量してストリップキャスト法により鋳造し、フレーク状の合金を得た。得られたフレーク状の合金を水素加圧雰囲気で水素脆化させた後、５５０℃まで真空中で加熱、冷却する脱水素処理を施し、粗粉砕粉を得た。得られた粗粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機(ジェットミル装置)を用いて、窒素雰囲気中で乾式粉砕し、粒径Ｄ50が４．３μｍの合金粉末を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　次に、表１のＮｏ．１－Ａ及び１－ＢのＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材表面全面に粘着剤を塗布した。塗布方法は、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材をホットプレート上で６０℃に加熱後、スプレー法でＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材に粘着剤を塗布した。粘着剤としてＰＶＰ（ポリビニルピロリドン）を用いた。
　次に、粘着剤を塗布したＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１－Ａ及び１－Ｂ）に対して、表２のＮｏ．１－ａの拡散源（Ｒ２－Ｍ合金粉末）を付着させた。付着方法は、容器に拡散源を広げ、粘着剤を塗布したＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を常温まで降温させた後、容器内で拡散源をＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材全面にまぶすように付着させた。
　次に、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１－Ａ及び１－Ｂ）とＲ２－Ｍ合金粉末（Ｎｏ．１－ａ）とが接した状態で、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材Ｎｏ．１－Ａと１－Ｂとを厚さ（３ｍｍ）方向に重ね（長さ１０ｍｍ×幅５ｍｍの面どうしを接触させ）、熱処理を行うことでＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１－１）を得た。熱処理は、９００℃で８時間の熱処理を行った後室温まで冷却し、さらに５００℃で６時間の熱処理（二段熱処理）を行った。同様の方法で、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１－Ａ及び１－Ｂ）に対して、表２のＮｏ．１－ｂの拡散源を付着させ、同様の方法で熱処理を行ってＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１－２）を得た。
　得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の接合面における巣の発生を確認した。巣が多く発生すると、接着強度が低下したり、巣を起点とした剥がれが起きる可能性があるため、特に高速で回転することが必要なモータなどにＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が用いられる場合、巣の発生を抑える必要がある。
　Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１－１及び１－２）をそれぞれ機械加工により切断研磨し接合面を含む任意の接合磁石の断面（幅５ｍｍ×厚さ６ｍｍにおける磁石断面）を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ：日本電子製ＪＣＭ－７００１Ｆ）で観察した。観察領域は５００μｍ×５００μｍであり、視認により接合面における巣の発生を確認した。巣の発生が接合面の１０％以下（１００×巣の部分の面積／接合部分の面積）を本発明とする。結果を表３に示す。巣の発生が１０％以下の場合を〇と１０％を超える場合を×と記載する。さらに、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気特性の結果を表３に示す。磁気特性は、Ｂ－Ｈトレーサを用いて測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３に示すように本発明例は巣の発生が抑えられているのに対し、比較例（ストリップキャスト法で作製した拡散源を用いた場合）は巣の発生が抑えられていない。
　実験例２
　およそ表４のＮｏ．２－Ａ及び２－Ｂに示す組成となるように、実験例１と同様にしてＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を準備した。得られたＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を機械加工し、長さ１０ｍｍ×幅５ｍｍ×厚さ３ｍｍ（厚さが磁化方向）にした。得られたＲ１－Ｔ－Ｂ焼結磁石素材の成分の結果を表４に示す。なお、表４における各成分は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を使用して測定した。さらに、実験例１のＮｏ．１－Ａ及び１－ＢのＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を準備した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　次に、表５のＮｏ．２－ａ～２－ｅに示す組成の合金粉末をアトマイズ法により作製することにより、Ｒ２－Ｍ合金粉末を準備した。さらに、実験例１の１－ａのＲ２－Ｍ合金粉末を準備した。得られたＲ２－Ｍ合金粉末の粒度は１０６μｍ以下であった。

Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　次に、表６に示す条件で、実験例１と同様にしてＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得た。表６のＮｏ．２－１は、Ｎｏ．１－Ａ及び１－ＢのＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材表面全面に粘着剤を実験例１と同様にして塗布し、粘着剤を塗布したＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１－Ａ及び１－Ｂ）に対して、Ｎｏ．２－ａのＲ－２Ｍ合金粉末を実験例１と同様にして付着させた。次に、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１－Ａ及び１－Ｂ）とＲ２－Ｍ合金粉末（Ｎｏ．２－ａ）とが接した状態で、Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材Ｎｏ．１－Ａと１－Ｂとを厚さ方向（３ｍｍ）に重ね、実験例１と同様にして熱処理を行うことでＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．２－１）を得たものである。Ｎｏ．２－２～２－７も同様に記載している。得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石に対し、実験例１と同様にして、視認により接合面における巣の発生を確認した。さらに、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気特性を測定した。結果を表６に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　表６に示すように、本発明例はいずれも巣の発生が抑えられている。
　本発明によれば、高いＢrと高いＨcJを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を作製することができる。本発明の焼結磁石は、高温下に晒されるハイブリッド車搭載用モータ等の各種モータや家電製品等に好適である。
１２　　Ｒ2Ｔ14Ｂ化合物からなる主相
１４　　粒界相
１４ａ　二粒子粒界相

１４ｂ　粒界三重点
２０　　固体部材
３０　　Ｒ２－Ｍ合金粉末
２２、２４、２６　　Ｒ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材
５０　　合金粉末

Claims (6)

  1. 　組成が異なる複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材（Ｒ１は、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を含む希土類元素、Ｔは、Ｆｅを主とする遷移金属元素であって、Ｃｏを含んでもよい）を準備する工程と、
    　Ｒ２：６５質量％以上９７質量％以下（Ｒ２は、Ｎｄ及びＰｒの少なくとも一方を含む希土類元素であり、Ｒ２全体に対するＤｙ及びＴｂの合計含有量が５０質量％以下である）、及び
    　Ｍ：３質量％以上３５質量％以下（Ｍは、Ｇａ、Ｃｕ、Ｉｎ、Ａｌ、Ｓｎ及びＣｏからなる群から選択された少なくとも１つ）
    を含有し、アトマイズ法によって作製されたＲ２－Ｍ合金粉末を準備する工程と、
    　前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の間に前記Ｒ２－Ｍ合金粉末を配置し、４５０℃以上１０００℃以下の温度で前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材を接合する工程と、
    を包含する、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
  2. 　Ｒ２全体に対するＤｙ及びＴｂの合計含有量が１５質量％以下である、請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
  3. 　Ｒ２はＰｒを必ず含み、ＭはＧａを必ず含む、請求項１又は２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
  4. 　前記複数のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材は、相対的に保磁力の高い第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材と、相対的に保磁力の低い第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材とを含んでいる、請求項１から３のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
  5. 　前記第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材及び第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の少なくとも一方は、２ｍｍ以下の厚さを有している、請求項１から４のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
  6. 　前記第１のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材及び第２のＲ１－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材の少なくとも一方は、１ｍｍ以下の厚さを有している、請求項１から５のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
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