JP2019014613A - シリコチタネート成形体及びその製造方法、シリコチタネート成形体を含むセシウム又はストロンチウムの吸着剤、及び当該吸着剤を用いる放射性廃液の除染方法 - Google Patents
シリコチタネート成形体及びその製造方法、シリコチタネート成形体を含むセシウム又はストロンチウムの吸着剤、及び当該吸着剤を用いる放射性廃液の除染方法 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】体積基準で90%以上の粒子が粒径1μm〜10μmの範囲に存在する粒度分布を有する、一般式:A2Ti2O3(SiO4)・nH2O(式中、Aは、Na及びKから選ばれる1種又は2種のアルカリ金属元素を示す。nは0〜2の数を示す。)で表される結晶性シリコチタネート粒子と、アルミニウム、ジルコニウム、鉄、及びセリウムからなる群より選ばれる1種以上の元素の酸化物と、を含有することを特徴とする、シリコチタネート成形体。
【選択図】なし
Description
System(単純型汚染水処理システム)セシウム除去装置)やアルプス(ALPS, 多核種除去装置)などと呼ばれる処理設備にて放射性物質が除去され、処理された水はタンクに回収されている。
[1]体積基準で90%以上の粒子が粒径1μm〜10μmの範囲に存在する粒度分布を有する、一般式:A2Ti2O3(SiO4)・nH2O(式中、Aは、Na及びKから選ばれる1種又は2種のアルカリ金属元素を示す。nは0〜2の数を示す。)で表される結晶性シリコチタネート粒子と、
アルミニウム、ジルコニウム、鉄、及びセリウムからなる群より選ばれる1種以上の元素の酸化物と、を含有することを特徴とする、シリコチタネート成形体。
[2]さらにニオブを含有する、[1]に記載のシリコチタネート成形体。
[3]押し潰し圧縮強度が5.0N以上である、[1]又は[2]に記載のシリコチタネート成形体。
[4]前記アルミニウム、ジルコニウム、鉄、及びセリウムの群から選ばれる一つ以上の酸化物の含有量が20wt%以下である、[1]〜[3]のいずれか1に記載のシリコチタネート成形体。
[5]成形体は、平均径が300μm〜3,000μmの範囲である円柱状を有する、[1]〜[4]のいずれか1に記載のシリコチタネート成形体。
[6]前記[1]〜[5]のいずれか1に記載のシリコチタネート成形体を含む、セシウム又はストロンチウム用吸着剤。
[7]前記[6]に記載のセシウム又はストロンチウム用吸着剤を、放射性セシウム又は放射性ストロンチウムを含む廃液と接触させることを特徴とする放射性廃液の除染方法。[8]前記放射性廃液の除染方法は、線流速LV2〜40m/h、空間速度SV10〜300h−1で放射性廃液を前記吸着剤とカラム流通方式で接触させることを含む、[7]に記載の放射性廃液の除染方法。
[9]体積基準で90%以上の粒子の粒径が1μm〜10μmの範囲に存在する粒度分布を有する、一般式:A2Ti2O3(SiO4)・nH2O(式中、Aは、Na及びKから選ばれる1種又は2種のアルカリ金属元素を示す。nは0〜2の数を示す。)で表される結晶性シリコチタネートと、アルミニウム、ジルコニウム、鉄、及びセリウムからなる群より選ばれる1種以上の元素の酸化物とを含む混合物を押出成形し、次いで、乾燥させることを含む、[1]〜[5]のいずれか1に記載のシリコチタネート成形体の製造方法。
の充填圧及び充填密度の好適な範囲を実現することができる。また、シリコチタネート成形体の製造が容易である。
[シリコチタネート成形体の調製]
(1)第一工程
3号ケイ酸ソーダ115g、苛性ソーダ水溶液670.9g、及びイオン交換水359.1gを混合し撹拌して混合水溶液を得た。この混合水溶液に、水酸化ニオブ25.5g(Nb2O5:76.5質量%)を加えて撹拌混合した後、四塩化チタン水溶液412.3gをぺリスタポンプで0.5時間にわたり連続的に添加してニオブ含有混合ゲルを製造した。当該ゲルは、四塩化チタン水溶液の添加後、1時間にわたり室温(25℃)で静置熟成した。
第一工程で得られたニオブ含有混合ゲルをオートクレーブに入れ、1時間かけて160℃に昇温したのち、この温度を維持しながら撹拌下に18時間反応を行った。そして、反応後のスラリーをろ過した。ろ過残渣を乾燥させてX線回折分析して、一般式:A2Ti2O3(SiO4)・nH2O(式中、Aは、Na及びKから選ばれる1種又は2種のアルカリ金属元素を示す。nは0〜2の数を示す。)で表される結晶性シリコチタネートであることを確認した(図1)。
上述の第二工程で得られたろ過後であるが乾燥前の一般式:A2Ti2O3(SiO4)・nH2O(式中、Aは、Na及びKから選ばれる1種又は2種のアルカリ金属元素を示す。nは0〜2の数を示す。)で表される結晶性シリコチタネートを含む含水ケーキ(以下の実施例2〜8及び比較例1〜4において単に「ろ過後の含水ケーキ」という。)に、結晶性シリコチタネートに対して1.0wt%の酸化アルミニウムを含有させ、直径0.8mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、425〜840μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。また、含水ケーキ中のシリコチタネート粒子の粒度分布を図3に示す。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに、結晶性シリコチタネートに対して1.0wt%の酸化アルミニウムを含有させ、直径0.6mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、300〜710μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに、結晶性シリコチタネートに対して1.0wt%の酸化アルミニウムを含有させ、直径1.0mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、500〜1000μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに、結晶性シリコチタネートに対して1.0wt%の酸化アルミニウムを含有させ、直径1.2mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、840〜1400μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに、結晶性シリコチタネートに対して0.5wt%の酸化アルミニウム及び10.0wt%の酸化ジルコニウムを含有させ、直径0.5mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、300〜600μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに、酸化アルミニウム及び成形剤(シリカゾル)を含有させ、直径1.0mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、500〜1000μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに、結晶性シリコチタネートに対して1.0wt%の酸化アルミニウムを含有させ、直径0.8mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥したものを、さらに破砕し、425〜840μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、以下の各測定を実施した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに、結晶性シリコチタネートに対して1.0wt%の酸化アルミニウムを含有させ、直径0.6mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥したものを、さらに破砕し、425〜840μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに酸化アルミニウムなどを添加せずにそのまま、直径0.8mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、425〜840μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られたろ過後の含水ケーキに酸化アルミニウムなどを添加せずにそのまま、直径0.6mmの円柱状に押出成形し、次いで乾燥させ、300〜710μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
上述の第二工程で得られた含水ケーキを乾燥、粉砕し、得られた粉末と水及び成形剤(シリカゾル)を混合し、直径1.0mmの円柱状に押出成形し、乾燥させ、500〜2000μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体を調製し、押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。また、含水ケーキを乾燥、粉砕して得られた粉末の粒度分布を図3に示す。
比較例3で調製したシリコチタネート成形体を、さらに破砕し、600〜1400μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体の押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
(1)第一工程
ケイ酸ソーダ(日本化学工業株式会社製 SiO2:28.96%、Na2O:9.37%、H2O:61.67%、SiO2/Na2O=3.1)60g、25%苛性ソーダ(工業用25%水酸化ナトリウム NaOH:25%、H2O:75%)224.3g、85%苛性カリ(固体試薬 水酸化カリウム KOH:85%)34.6g及び純水82.5gを混合し撹拌して混合水溶液を得た。この混合水溶液に、四塩化チタン水溶液(株式会社大阪チタニウムテクノロジーズ社製36.48%水溶液)203.3gをペリスタポンプで0.5時間にわたって連続的に添加して混合ゲルを製造した。当該混合ゲルは、四塩化チタン水溶液の添加後、1時間にわたり室温(25℃)で静置熟成した。
第一工程で得られた混合ゲルをオートクレーブに入れ、1時間かけ170℃まで昇温したのち、この温度を維持しながら撹拌下に96時間反応を行った。反応後のスラリーをろ過して、結晶性シリコチタネート(一般式:A4Ti4Si3O16・nH2O)を含む
含水ケーキを得た。
比較例5で得られた含水ケーキを、直径0.6mmの円柱状に押出成形したものを乾燥させた後に破砕し、300〜710μmの範囲に分級したシリコチタネート成形体の押し潰し圧縮強度及び微粉発生量を測定した。
・X線回析:Bruker社 D8 AdvanceSを用いた。
線源としてCu−Kαを用いた。測定条件は、管電圧40kV、管電流40mA、走査速度0.1°/secとした。
粒径分布はレーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置(マイクロトラックMT3300EXII、マイクロトラック・ベル株式会社製)を使用して体積分布を測定した。試料は前処理として水に分散した液にヘキサメタリン酸ソーダを加えた後、超音波で2分間処理したものを測定した。測定条件は粒子屈折率を1.81、溶媒屈折率を1.333とした。
調製したシリコチタネート成形体1個を、John Chatillon & Sons Inc. 製押し潰し強度測定装置TCD200(DFGS10)にて、押し潰し圧縮強度を測定した。シリコチタネート成形体20個を同様の操作で測定し、測定された押し潰し圧縮強度の平均を算出した。
調製したシリコチタネート成形体350mlを内径30mmのガラスカラムに50cmの層高となるように充填し、純水を0.3L/minの流量で、上向流でシリコチタネート成形体層高を展開させるように通水し、シリコチタネート成形体量の10倍量(3.5L)、20倍量(7.0L)、30倍量(10.5L)通水時のカラム出口水を採取して、濁度計にて濁度を測定し微粉発生量とした。
アジレントテクノロジー社製誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP−MS)型式:Agilent 7700xを用いて、セシウム133とストロンチウム88の定量分析を行った。試料は希硝酸で1000倍希釈し0.1%硝酸マトリックスとして分析した。標準試料はストロンチウムを0.05ppb、0.5ppb、1.0ppb、5.0ppb及び10.0ppb含有した水溶液、並びにセシウムを0.005ppb、0.05ppb、0.1ppb、0.5ppb及び1.0ppb含有した水溶液を使用した。
成形したシリコチタネート成形体は、押し潰し圧縮強度は大きいが、微粉発生量が多いことがわかる。
[模擬汚染海水の調製]
大阪薬研株式会社の人工海水製造用薬品であるマリンアートSF−1(塩化ナトリウム:22.1g/L、塩化マグネシウム六水和物:9.9g/L、塩化カルシウム二水和物:1.5g/L、無水硫酸ナトリウム:3.9g/L、塩化カリウム:0.61g/L、炭酸水素ナトリウム:0.19g/L、臭化カリウム:96mg/L、ホウ砂:78mg/L、無水塩化ストロンチウム:13mg/L、フッ化ナトリウム:3mg/L、塩化リチウム:1mg/L、ヨウ化カリウム:81μg/L、塩化マンガン四水和物:0.6μg/L、塩化コバルト六水和物:2μg/L、塩化アルミニウム六水和物:8μg/L、塩化第二鉄六水和物:5μg/L、タングステン酸ナトリウム二水和物:2μg/L、モリブデン酸アンモニウム四水和物:18μg/L)を用いて、塩分濃度が0.03wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が0.5mg/Lとなるように塩化セシウムを添加し、模擬汚染海水を調製した。
実施例2で調製したシリコチタネート成形体10mlを吸着剤として内径30mmのガラスカラムに1.4cmの層高となるように充填し、模擬汚染海水を流量11.5ml/min(通水線流速LV=1.6m/h、空間速度SV=70h−1)、23.5ml/min(通水線流速LV=3.4m/h、空間速度SV=140h−1)、47.0ml/min(通水線流速LV=6.7m/h、空間速度SV=280h−1)にて下降流で通水し、カラム出口水を定期的に採取して、ICP−MSにてセシウム又はストロンチウム濃度を測定した。カラム出口水中セシウム又はストロンチウム濃度(C)を模擬汚染海水の初期セシウム又はストロンチウム濃度(C0)で除した値が0.1となる時点を除染完了時とした。通水直後から除染完了時までの模擬汚染海水のセシウム又はストロンチウム濃度とカラム出口水中セシウム又はストロンチウム濃度の差分の合計を吸着剤量で除して、吸着剤1ml当たりのセシウム又はストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。
[模擬汚染海水の調製]
大阪薬研株式会社の人工海水製造用薬品であるマリンアートSF−1(塩化ナトリウム:22.1g/L、塩化マグネシウム六水和物:9.9g/L、塩化カルシウム二水和物:1.5g/L、無水硫酸ナトリウム:3.9g/L、塩化カリウム:0.61g/L、炭酸水素ナトリウム:0.19g/L、臭化カリウム:96mg/L、ホウ砂:78mg/L、無水塩化ストロンチウム:13mg/L、フッ化ナトリウム:3mg/L、塩化リチウム:1mg/L、ヨウ化カリウム:81μg/L、塩化マンガン四水和物:0.6μg/L、塩化コバルト六水和物:2μg/L、塩化アルミニウム六水和物:8μg/L、塩化第二鉄六水和物:5μg/L、タングステン酸ナトリウム二水和物:2μg/L、モリブデン酸アンモニウム四水和物:18μg/L)を用いて、塩分濃度が0.17wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が1.0mg/Lとなるように塩化セシウムを添加し、模擬汚染海水を調製した。
実施例3で調製したシリコチタネート成形体200mlを吸着剤として内径16mmのガラスカラムに100cmの層高となるように充填し、模擬汚染海水を流量66.5ml/min(通水線流速LV=20m/h、空間速度SV=20h−1)、にて下降流で通水し、カラム出口水を定期的に採取して、ICP−MSにてセシウム又はストロンチウム濃度を測定した。カラム出口水中セシウム又はストロンチウム濃度(C)を模擬汚染海水の初期セシウム又はストロンチウム濃度(C0)で除した値が0.1となる時点を除染完了時とした。通水直後から除染完了時までの模擬汚染海水のセシウム又はストロンチウム濃度とカラム出口水中セシウム又はストロンチウム濃度の差分の合計を吸着剤量で除して、吸着剤1ml当たりのセシウム又はストロンチウム総吸着量(mg/ml)を算出した。
Claims (9)
- 体積基準で90%以上の粒子が粒径1μm〜10μmの範囲に存在する粒度分布を有する、一般式:A2Ti2O3(SiO4)・nH2O(式中、Aは、Na及びKから選ばれる1種又は2種のアルカリ金属元素を示す。nは0〜2の数を示す。)で表される結晶性シリコチタネート粒子と、
アルミニウム、ジルコニウム、鉄、及びセリウムからなる群より選ばれる1種以上の元素の酸化物と、を含有することを特徴とする、シリコチタネート成形体。 - さらにニオブを含有する、請求項1に記載のシリコチタネート成形体。
- 押し潰し圧縮強度が5.0N以上である、請求項1又は2に記載のシリコチタネート成形体。
- 前記アルミニウム、ジルコニウム、鉄、及びセリウムの群から選ばれる一つ以上の酸化物の含有量が20wt%以下である、請求項1〜3のいずれか1に記載のシリコチタネート成形体。
- 成形体は、平均径が300μm〜3,000μmの範囲である円柱状を有する、請求項1〜4のいずれか1に記載のシリコチタネート成形体。
- 請求項1〜5のいずれか1つに記載のシリコチタネート成形体を含む、セシウム又はストロンチウム用吸着剤。
- 。
請求項6に記載のセシウム又はストロンチウム用吸着剤を、放射性セシウム又は放射性ストロンチウムを含む廃液と接触させることを特徴とする放射性廃液の除染方法。 - 前記放射性廃液の除染方法は、線流速LV2〜40m/h、空間速度SV10〜300h−1で放射性廃液を前記吸着剤とカラム流通方式で接触させることを含む、請求項7に記載の放射性廃液の除染方法。
- 体積基準で90%以上の粒子の粒径が1μm〜10μmの範囲に存在する粒度分布を有する、一般式:A2Ti2O3(SiO4)・nH2O(式中、Aは、Na及びKから選ばれる1種又は2種のアルカリ金属元素を示す。nは0〜2の数を示す。)で表される結晶性シリコチタネートと、アルミニウム、ジルコニウム、鉄、及びセリウムからなる群より選ばれる1種以上の元素の酸化物と、を含む混合物を押出成形し、次いで、乾燥させることを含む、請求項1〜5のいずれか1に記載のシリコチタネート成形体の製造方法。
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Cited By (1)
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---|---|---|---|---|
JP2019181464A (ja) * | 2018-03-30 | 2019-10-24 | 東ソー株式会社 | ストロンチウム吸着剤及びその製造方法 |
Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2000015001A (ja) * | 1998-06-15 | 2000-01-18 | Uop Inc | 液体流から金属イオン不純物を除去する方法 |
JP2013246145A (ja) * | 2012-05-29 | 2013-12-09 | Kurita Water Ind Ltd | 放射性物質吸着材、並びにそれを用いた吸着容器、吸着塔、及び水処理装置 |
JP2016102053A (ja) * | 2014-11-14 | 2016-06-02 | 東ソー株式会社 | シリコチタネート成形体 |
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Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2000015001A (ja) * | 1998-06-15 | 2000-01-18 | Uop Inc | 液体流から金属イオン不純物を除去する方法 |
JP2013246145A (ja) * | 2012-05-29 | 2013-12-09 | Kurita Water Ind Ltd | 放射性物質吸着材、並びにそれを用いた吸着容器、吸着塔、及び水処理装置 |
JP2016102053A (ja) * | 2014-11-14 | 2016-06-02 | 東ソー株式会社 | シリコチタネート成形体 |
Non-Patent Citations (2)
Title |
---|
CHEN, TZU-YU: "Immobilisation of caesium from crystalline silicotitanate by hot isostatic pressing", PH.D. THESIS, UNIVERSITY OF BIRMINGHAM [ONLINE], JPN6017016549, 2012, ISSN: 0003943685 * |
CHITRA, S. ET AL.: "Optimization of Nb-substitution and Cs+/Sr+2 ion exchange in crystalline silicotitanates (CST)", JOURNAL OF RADIOANALYTICAL AND NUCLEAR CHEMISTRY, vol. 295, no. 1, JPN6017016548, 12 May 2012 (2012-05-12), pages 607 - 613, XP035152898, ISSN: 0003943684, DOI: 10.1007/s10967-012-1812-0 * |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2019181464A (ja) * | 2018-03-30 | 2019-10-24 | 東ソー株式会社 | ストロンチウム吸着剤及びその製造方法 |
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