JP2018536977A - 複合空気電極および関連する製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
負極での放電:M→Mn++ne−
正極での放電:O2+2H2O+4e−→4OH−
O2+2H2O+4e−→4OH− (aq) 4電子還元
O2+H2O+2e−→HO2 −+OH− (aq) 2電子還元
HO2 −+H2O+2e−→3OH−
2HO2 −→2OH−+O2 不均化反応
電流の存在下でヒドロキシルイオンへの酸素還元反応を促進するように構成された、外面を有する多孔質構造体を得るステップと、
溶媒に懸濁されたフルオロポリマーを含む第1の液体溶液を合成するステップであって、前記フルオロポリマーがヒドロキシルイオンを伝導することができ、かつ少なくとも塩基性pHの液体電解質に対して不透過性である膜を形成することができる、合成するステップと、
多孔質構造体の外面上に第1の液体溶液を少なくとも1回適用するステップであって、溶媒が多孔質構造体を通って流れ、フルオロポリマーが多孔質構造体の外面上の層に凝集することによって堆積され、それによりヒドロキシルイオンに対して伝導性である前記不透過性膜を形成し、前記膜が少なくとも塩基性pHの液体電解質に対して不透過性である、適用するステップと、を含む。
多孔質構造体の外面上に第1の液体溶液を2回目に適用するステップと、
多孔質構造体の外面上に2回目に適用された第1の液体溶液の溶媒を蒸発させるステップと、
をさらに含み得る。
ヒドロキシルイオンを伝導することができかつ少なくとも塩基性pHの液体電解質に対して不透過性の膜を形成することができるフルオロポリマーを、多孔質構造体を調製するために使用される炭素粉末に組み込むステップと、
フルオロポリマーと混合された炭素粉末から多孔質構造体を得るステップと、
をさらに含む。
電流の存在下でヒドロキシルイオンへの酸素還元反応を促進するように構成された、外面を有する多孔質構造体と、
ヒドロキシルイオンを伝導することができ、塩基性pHの液体電解質に対して不透過性であるフルオロポリマーの不透過性膜であって、保護膜が層の形態で多孔質構造体の外面上に配置され、フルオロポリマーが、多孔質構造体へのフルオロポリマーの浸透を防止するように適合された重合構造を有する、不透過性膜と、
を備える。
Q+は、少なくとも1個の四級窒素原子を含む基であり、
Rは、水素、C1−C20のアルキル、Q+基および2から20個の炭素原子を含む環式化合物、Q+基、2から20個の炭素原子、および最大4個のヘテロ原子を含む環状化合物からなる群から選択される。
スルホニルフルオライド末端を有する部分を含むフルオロポリマーをアミンと反応させて、スルホンアミド末端基を得るステップ、
を含む方法によって調製され得る。
α−(ジメチルアミノ)−β、β−ジアルキル−ω−アミノアルキル、例えばN、N、2,2−テトラメチル−1,3−プロパンジアミン;
N−(ω−アミノアルキル)イミダゾール;
2‐アルキル‐4‐ω‐アミノアルキル‐N,N‐ジメチルアミノベンジルおよび2,6−ジアルキル−4−アミノ−N,N−ジメチルアミノベンジル、例えば2,6−ジメチル−4−アミノ−N,N−ジメチルベンジルアミン;
2位および/または6位においてアルキル基に一置換および/または二置換された1−メチルピペラジン、例えば1,2,6−トリメチルピペラジン;
2位および/または6位においてアルキル基に一置換および/または二置換された1−(ω−アミノアルキル)ピペラジン;
“架橋アミノピペラジン”;
1−メチル−4(ω−アミノアルキル)−3,5−アルキル(モノ、ジ)ピペリジン;
1−メチル(またはH)−2,6−アルキル(モノ、ジ、トリまたはテトラ)−4−アミノピペリジン;
“架橋アミノピペリジン”;
任意選択的に2位および/または5位においてアルキルで置換された1−メチル−3−アミノピロリジン、例えば3−アミノ−1−メチルピロリジン;
3位および/または5位においてアルキルで置換された4−(ω−アミノアルキル)モルホリン、例えば4−(2−アミノエチル)2,6−ジメチルモルホリン;
“アザ−アミノアダマンタン”。
ヒドロキシルイオンに伝導性であり、塩基性pHの液体電解質に対して不透過性のポリマーの合成は、特に以下の要素の使用を含み得る。
SO2F基を含む、商品名Aquivion(登録商標)PFSAのペルフルオロスルホン酸(PFSA)の前駆体。前駆体は、典型的には、70℃の真空オーブン中で12時間乾燥した粉末の形態である。
3オングストロームの孔径を有するモレキュラーシーブ上で乾燥したヒドロフルオロエーテル、
N,N,2,2−テトラメチル−1,3−プロパンジアミン、
エタノール、メタノール、イソプロパノール、アセトニトリル、
ヨウ化メチル、
トシル酸ナトリウム、
塩化ナトリウム。
3 液体電解質
4 ヒドロキシルイオン
5 金属イオン
6 炭素粒子
7 多孔質構造体
8 膜
9 フルオロポリマー
10 電気化学セル
20 第1の液体溶液
21 溶媒
22 層
25 外面
Claims (14)
- 塩基性pHの液体電解質(3)を有する金属空気電気化学セル(10)に使用するための複合電極(1)を製造する方法であって、
電流の存在下でヒドロキシルイオン(4)への酸素還元反応を促進するように構成された、外面(25)を有する空気電極多孔質構造体(7)を得るステップと、
溶媒(21)に懸濁されたフルオロポリマー(9)を含む第1の液体溶液(20)を合成するステップであって、前記フルオロポリマーが少なくとも塩基性pHの液体電解質に対して不透過性の膜(8)を形成することができ、前記フルオロポリマーがヒドロキシルイオンを伝導することができるSO2N基を含む、合成するステップと、
前記多孔質構造体の外面上に前記第1の液体溶液を少なくとも1回適用するステップであって、前記溶媒が前記多孔質構造体を通って流れ、前記フルオロポリマーが前記多孔質構造体の外面上の層(22)に凝集することによって堆積され、それにより少なくとも塩基性pHの液体電解質に対して不透過性でありかつヒドロキシルイオンに対して伝導性である前記膜を形成する、適用するステップと、
を含む方法。 - 前記多孔質構造体の外面上に前記第1の液体溶液を2回目に適用するステップと、
前記多孔質構造体の外面上に2回目に適用された前記第1の液体溶液の溶媒を蒸発させるステップと、
をさらに含む、請求項1に記載の方法。 - 前記多孔質構造体を得るステップの間に、
ヒドロキシルイオンを伝導することができかつ少なくとも塩基性pHの前記液体電解質に対して不透過性の膜を形成することができるSO2N基を含むフルオロポリマーを、前記多孔質構造体を調製するために使用される炭素粉末に組み込むステップと、
前記フルオロポリマーと混合された前記炭素粉末から前記多孔質構造体を得るステップと、
をさらに含む、請求項1または2に記載の方法。 - 前記電極が、金属空気電池用の正極としてのためのものであり、前記液体電解質のpHが略14またはそれより高い、請求項1から3のいずれか一項に記載の方法。
- 塩基性pHの液体電解質(3)を有する金属空気電気化学セル(10)に使用するための複合電極(1)であって、
電流の存在下でヒドロキシルイオンへの酸素還元反応を促進するように構成された、外面(25)を有する空気電極多孔質構造体(7)と、
ヒドロキシルイオン(4)を伝導することができるSO2N基を含むフルオロポリマー(9)の不透過性膜(8)であって、前記膜が塩基性pHの液体電解質に対して不透過性であり、保護膜が層(22)の形態で前記多孔質構造体の外面上に配置され、前記フルオロポリマーが、前記多孔質構造体への前記フルオロポリマーの浸透を防止するように適合された重合構造を有する、不透過性膜(8)と、
を備える、複合電極。 - 前記SO2N基がSO2NRQ+基の一部であり、式中、
Q+は、少なくとも1個の四級窒素原子を含む基であり、
Rは、水素、C1−C20アルキル基、Q+基および2から20個の炭素原子を含む環状化合物、Q+基、2から20個の炭素原子、および最大4個のヘテロ原子を含む環状化合物からなる群から選択される、
請求項5に記載の複合電極。 - 前記フルオロポリマーが、少なくとも部分的に水素化された極性基を有するフッ素化主鎖を含む、請求項5または6に記載の複合電極。
- 前記フルオロポリマーが、β位に水素を有さない少なくとも1つの四級アンモニウム基をさらに含む、請求項7に記載の複合電極。
- 前記フルオロポリマーが、テトラフルオロエチレンおよび硫黄基の群に属する基を含む、請求項5から8のいずれか一項に記載の複合電極。
- 前記保護膜の厚さが10μmから100μmの間である、請求項5から9のいずれか一項に記載の複合電極。
- 前記多孔質構造体が、ヒドロキシルイオンの伝導を最適化するポリマーベースの材料を含む、請求項5から10のいずれか一項に記載の複合電極。
- 前記多孔質構造体のポリマーベースの材料が、相互侵入ポリマーネットワークまたは半相互侵入ポリマーネットワークを形成する、請求項11に記載の複合電極。
- 請求項5から12のいずれか一項に記載の複合電極を備える金属空気電池。
- 亜鉛の金属負極と、略14またはそれより高い塩基性pHの液体電解質とをさらに備える、請求項13に記載の金属空気電池。
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