JP2018530902A - 隙間が極細の配線を印刷する方法 - Google Patents
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Abstract
導電性銀インク等の機能材料の、隙間が極細の配線を印刷する方法が、開示されている。本方法は、内層がコーティングされた基材を用意する工程、及び基材の内層上にインクを堆積させることによって、隙間が極細の配線を印刷する工程であって、インクが、機能材料と、内層を膨潤させて、インクの縁部において内層を張り出させ、これにより、インクを閉じ込める堤防を画定する溶媒とを含む、上記印刷する工程を含む。
Description
本開示は、一般に、印刷可能な電子デバイスの製作法に関し、特に、印刷可能な電子デバイスの製作において隙間が細い配線を印刷するための技法に関する。
材料堆積のための手段としての印刷法は、材料の使用を増やし、フォトリソグラフィプロセスをなくすための効率的な方法である。高分解能パターンの印刷における主要な難点の一つは、基材上におけるインクの無制御な展延が制限されることである。例えば、電界効果トランジスタにおいては、高周波スイッチング速度によって低い駆動電圧で十分な電流を得るためには、細いチャネル（ソース電極とドレイン電極との隙間）が必要とされる。例えば、高周波（ＨＦ）式無線周波数識別（ＲＦＩＤ）タグは、１３．５６ＭＨｚの最低周波数で動作し、この結果、印刷されたＨＦ ＲＦＩＤは、１〜５μｍのチャネル長を必要とする。従来の印刷法は、２個の電極間の短絡を回避するために、１０μｍ〜５０μｍの最低限の隙間を有する電極のみを、高い信頼性を伴って製造することができる。
フォトリソグラフィは、薄膜パターンの微細加工用として十分に確立した方法であるが、コストが比較的高く、複雑な方法である。フォトリソグラフィと印刷法との組合せは、インクジェット印刷された有機薄膜トランジスタ（ＯＴＦＴ）の製作のために実証されてきた。Ｓｉｒｒｉｎｇｈａｕｓらは、５μｍの印刷されたチャネルの長さが、フォトリソグラフィによる予備パターニングプロセスを使用して得られることを実証した。Ｓｉｒｒｉｎｇｈａｕｓ，Ｈ．、Ｋａｗａｓｅ，Ｔ．、Ｆｒｉｅｎｄ，Ｒ．Ｈ．、Ｓｈｉｍｏｄａ，Ｔ．、Ｉｎｂａｓｅｋａｒａｎ，Ｍ．、Ｗｕ，Ｗ．及びＷｏｏ，Ｅ．Ｐ．Ｓｃｉｅｎｃｅ ２９０、２１２３（２０００）を参照されたい。印刷された２個の電極間の隙間は、パターニングされたポリイミドストリップによって画定されており、このポリイミドストリップは、電極間のバリアとして作用し、したがって、チャネル長を規定する。図１は、従来技術のフォトリソグラフィ法を示している。
図２に提示されるようなエラストマースタンプを使用するマイクロコンタクト印刷は、インクバリアストリップを予備パターニングした後、導電性材料を印刷するための別の方法である。Ｒｏｇｅｒｓらは、マイクロコンタクト印刷による２μｍのチャネル長を報告した。Ｒｏｇｅｒｓ，Ｊ．−Ａ．、Ｂａｏ，Ｚ．、Ｍａｋｈｉｊａ，Ａ．及びＢｒａｕｎ，Ｐ．Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．１１、７４１（１９９９）を参照されたい。しかしながら、この方法は、慣例的なリソグラフィ及びエッチングによって製作されたマスターからスタンプを複製することを含む、ソフトリソグラフィに基づく。
細い隙間を有するドレイン電極及びソース電極を製作するための、リソグラフィを用いない自己整合式の方法が、Ｓｉｒｒｉｎｇｈａｕｓらによって２００５年に提案された。Ｃｈｒｉｓｔｏｐｈｅ Ｗ．Ｓｅｌｅ、Ｔｉｍｏｔｈｙ ｖｏｎ Ｗｅｒｎｅ、Ｒｉｃｈａｒｄ Ｈ．Ｆｒｉｅｎｄ及びＨｅｎｎｉｎｇ Ｓｉｒｒｉｎｇｈａｕｓ、Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．１７、９９７（２００５）を参照されたい。この方法は、四フッ化炭素（ＣＦ４）プラズマ処理を使用して、最初に印刷されたＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ電極上に薄層のフッ素化層を形成する。この結果、高い表面エネルギーのコントラストが、フッ素化ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳと基材との間に存在し、二番目に印刷されたＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ液滴は、図３に提示されるように、基材に流れ出る。
図４に提示されるように、フォトマスクを用いた紫外線照射プロセスによる表面エネルギーの制御に基づいたパターニング法は、Ｋ．Ｓｕｚｕｋｉら（Ｋ．Ｓｕｚｕｋｉ、Ｋ．Ｙｕｔａｎｉ、Ｍ．Ｎａｋａｓｈｉｍａ、Ａ．Ｏｎｏｄｅｒａ、Ｓ．Ｍｉｚｕｋａｍｉ、Ｍ．Ｋａｔｏ、Ｔ．Ｔａｎｏ、Ｈ．Ｔｏｍｏｎｏ、Ｍ．Ｙａｎａｇｉｓａｗａ及びＫ．Ｋａｍｅｙａｍａ、Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ ｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ Ｐａｐｅｒ ２０１０、ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｒｉｃｏｈ．ｃｏｍ／ａｂｏｕｔ／ｃｏｍｐａｎｙ／ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ／ｔｅｃｈ／ｐｄｆ／ｉｄｗ１０ｐａｐｅｒ．ｐｄｆ）によって実証されており、２個の電極間に２μｍという最低限の隙間を達成した。
Ｔｏｍｏｙｕｋｉ Ｙｏｋｏｔａらは、０．５フェムトリットルのノズルを使用する静電式インクジェット印刷ヘッドを報告しており、この印刷ヘッドは、１μｍの印刷されたＡｇ配線の幅及び１μｍのチャネル長を得ることができる。Ｔｏｍｏｙｕｋｉ Ｙｏｋｏｔａら、ＭＲＳ Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ １、３〜６、２０１１及びｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｓｉｊｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ．ｃｏｍ／ｅｎ／ｓｕｐｅｒ＿ｆｉｎｅ＿ｉｎｋｊｅｔ／ｉｎｄｅｘ．ｈｔｍｌを参照されたい。
Ｒｏｇｅｒｓは、静電場によって導電性インクの液滴をとがらせる、電気流体力学式ジェット印刷も提案した。この方法は、幅が１μｍまでの配線を製造することができる。Ｐａｒｋ，Ｊ．−Ｕ．、Ｈａｒｄｙ，Ｍ．、Ｋａｎｇ，Ｓ．Ｊ．ら、Ｈｉｇｈ−ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ ｅｌｅｃｔｒｏｈｙｄｒｏｄｙｎａｍｉｃ ｊｅｔ ｐｒｉｎｔｉｎｇ．Ｎａｔ Ｍａｔｅｒ．６（１０）、７８２〜７８９（２００７）も参照されたい。
商用の印刷技術は、表面エネルギーによる工学的技法を使用して、印刷された約１０μｍの隙間のみを達成できると考えられている。Ｗ．Ｔａｎｇ、Ｙ．Ｃｈｅｎ、Ｊ．Ｚｈａｏ、Ｓ．Ｃｈｅｎ、Ｌ．Ｆｅｎｇ、Ｘ．Ｇｕｏ、ＩＥＥＥ ＮＥＭＳ、１１７１頁（２０１３）を参照されたい。
微細加工パターニングのためのフォトリソグラフィプロセスの使用には、高い分解能、速度及び平行パターニング能、再現性等を含む、数多くの利点が存在する。しかしながら、プロセスの複雑さ並びに材料とフォトレジスト、溶媒及び現像剤との非相溶性は、フレキシブルな基材上に印刷可能な低コストの電子機器の製作における主要な難点である。コスト低減のための簡単な方法は、直接方式により印刷可能な微細加工パターニングプロセスを開発して、フォトリソグラフィをなくすことである。
Ｓｉｒｒｉｎｇｈａｕｓによって提案された自己整合法は、フォトリソグラフィなしで、サブマイクロメートルチャネル長を達成した。しかしながら、第１の電極のフッ素化は、第１の電極の物理的特性及び得られるデバイスの物理的特性を改変し、図３において認められるように、隙間サイズのバラつきが大きすぎて、有用な任意の回路を製造することができない。
表面エネルギーを制御するためのＳｕｚｕｋｉの方法は効率的であるが、フォトマスクが依然として必要とされており、これにより、基材サイズ及びパターン設計の自由度が限定され、コストが上昇する。
フェムトリットルの液滴を用いる静電式プリントヘッドは、印刷速度が非常に限定されており、現在に至るまで、単一のノズルのみが使用可能である。
電気流体力学式ジェット印刷は、最も微細な配線を製造するが、この印刷は、非常にゆっくりであり、帯電したインク液滴がデバイスに問題を起こす可能性がある。静電式技法及び電気流体力学式技法は、図５に提示するように、ジェット噴射される液滴のサイズ低減によって微細なパターンを得ることを希求しているが、基材上における液滴の展延を全く制御していない。
したがって、印刷可能な電子デバイスの製作を容易にするためには、新たな又は改良型の印刷法が、非常に望ましいであろう。
本開示は、表面エネルギーが高い材料を対象にした予備パターニング又は予備コーティングを必要とすることなく、細い隙間（本明細書において、「極細」隙間と呼ばれる）を有する配線を印刷するための新たな直接印刷法を提供する。表面エネルギーは、表面が発生するときの分子間結合の分断の定量化である。基材の高い表面エネルギーは、インクの湿潤を向上させる。本明細書の目的に関して、「極細」は、１０μｍ以下であると考えるべきである。インク中の溶媒は、基材の膨潤を起こして、インクを閉じ込める堀又は堤防を発生させ、この結果、１つの配線のインクが隣接する配線のインクと合体できないようにする。
したがって、本開示の本発明の一態様は、導電性銀インク等の機能材料の、隙間が極細の配線を印刷する方法である。本方法は、内層がコーティングされた基材を用意する工程、及び基材の内層上にインクを堆積させることによって、隙間が極細の配線を印刷する工程であって、インクが、機能材料と、内層を膨潤させて、インクの縁部において内層を張り出させ、これにより、インクを閉じ込める堤防を画定する溶媒とを含む、上記印刷する工程を含む。
上記概要は、特定の重要な本発明の態様を強調するために提供されているが、本開示におけるすべての本発明の態様の排他的又は限定的な規定であるように意図されていない。本発明の他の態様が、詳細な説明及び図面において開示されていることもある。
本技術の更なる特徴及び利点は、添付図面と一緒にして利用される、次の詳細な記述から明らかになる。
添付図面を通して、同様の特徴が同様の参照番号によって識別されていることに留意する。
機能材料の隙間が極細の配線を印刷する方法が、本明細書において開示されている。一般に、本方法は、内層を基材上にコーティングさせた基材を用意する工程、及び基材の内層上にインクを堆積させることによって、隙間が極細の配線を印刷する工程であって、インクが、機能材料と、内層を膨潤させて、インクの縁部において内層を張り出させ、これにより、インクを閉じ込める堤防を画定する溶媒とを含む、上記印刷する工程を含む。隙間が極細の配線は、同時に印刷されることが可能である。隙間が極細の配線は、印刷可能な電子デバイスの薄膜トランジスタのソース電極及びドレイン電極を画定するように印刷されることが可能である。本方法を使用して、１０μｍより小さな隙間、例えば、３〜４μｍの隙間を有する隙間が極細の配線を印刷することができる。長さが１ｍｍの場合、３μｍより小さい隙間、例えば１．５〜３μｍの隙間を有する配線を印刷することができる。様々な実施形態において、溶媒は、エタノール、メタノール、ブタノール、エタンジオール、エタノール、グリセリン、２−イソプロポキシエタノール又はこれらの任意の適切な組合せであってよい。一部の実施形態において、内層は、完全エポキシ化ビスフェノールＡ／ホルムアルデヒドノボラックコポリマーから構成されるＳＵ−８である。他の実施形態において、内層は、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）である。機能材料は、例えば銀ナノ粒子インク又は任意の他の同等のインク等の導電性インクであってよい。基材は、銀ナノ粒子インクに対して不透過性であるように選択することができる。
したがって、本方法は、フォトリソグラフィを含まない直接印刷プロセスを利用する、高分解能微細加工パターニング法を提供する。大抵の場合、インクジェット印刷の制御が失われるのは、基材上におけるインク液滴の無制御な展延に起因するため、新たな方法は、インクと、基材（又は予備コーティングされた内層）との相互作用を制御して、展延を防止する又は少なくとも実質的に軽減する。配合インクは、基材又は予備コーティングされた材料と相互作用し、印刷されたパターンの縁部に膨潤を起こす、溶媒を含有する。導入された予備コーティング済みポリマー層（又は基材）は、このポリマー層が予測と制御が可能な様式で膨潤する態様で、インクの溶媒と相互作用するように選択される。ポリマーの膨潤は、印刷された液滴の縁部において特に顕著であり、インクが展延できないようにする微視的な堀を生じさせる。２つの配線が互いに隣り合うように印刷された場合、印刷された２つの配線を隔てる自然のストリップ又は堤防が発生する。
ポリマー材料は、異なる溶媒の存在下で異なる膨潤比を示す。例えば、ＰＭＭＡ、ＰＶＰ、ＰＤＭＳ及びＳＵ−８は、エタノール、メタノール及びブタノールに対して鋭敏である。溶媒は、コーティングされたフィルムの膨潤を起こし、この膨潤は、慣例的に、微細加工プロセスにおいて欠点であると考えられている。本方法において、インクと基材による膨潤効果を一利点として使用して、インクの展延を制御する。適切なインク溶媒及び予備コーティングされた材料（又は基材材料）を選択することによって、印刷された液滴（又は配線）間の小さな隙間を、いかなるリソグラフィプロセスも用いることなく、直接印刷プロセスによって達成できることが実証された。ＰＶＰ及びＳＵ−８は、選択された溶媒の影響下ではこれらの材料が膨潤することが公知であるため、本例の実証のために選択された。エタノールの大きな液滴がＰＶＰ表面又はＳＵ−８表面と相互作用したとき、ＰＶＰ及びＳＵ−８の著しい膨潤が起きる。２つの配線パターンのために、ＤＭＰ−３０００ Ｍｏｄｅｌ Ｆｌｕｉｄ水性インクをＳＵ−８上に印刷すると、ＳＵ−８の表面エネルギーが低すぎ、パターンのディウェッティングを起こすため、この水性インクは、隔絶された大きな液滴を形成する。印刷された２つの配線のための液滴が合体し、大きな液滴を形成する。ＤＭＰ−３０００と一緒に５０％エタノールを添加することによって、印刷された配線が依然としてＳＵ−８表面上でディウェッティングするが、図６の例示によって提示されるように、約０．３μｍのサブマイクロメートル隙間が２個の液滴の間に得られる。
隙間が極細の配線は、本方法を使用して多様な基材上に印刷することができる。図７Ａは、ＳＵ−８上に印刷された、３μｍのチャネル長を有するＡｇ配線を示している。図７Ｂは、ＰＶＰ上に印刷された、４μｍのチャネル長を有するＡｇ配線を示している。銀が試験されたが、同じ又は機能的に同等の溶媒を有する他の金属インクを利用して、実質的に同様の結果を達成することができると予測されている。
配合された銀インクは、粘度が格段に低下しており、したがって、インクジェット印刷用の信頼性の高いジェット噴射性を得ることが困難である。この例においては、Ｓｕｎｊｅｔ ＥＭＤ５６０３Ａｇインク（エタンジオール、エタノール、グリセリン及び２−イソプロポキシエタノール溶媒を使用する）が、ＳＵ−８及びＰＶＰ上に印刷されるように選択された。この具体例において、基材の表面エネルギーを増大させ、これにより、所望の湿潤状態をもたらすために、基材には、印刷プロセスの前にプラズマ前処理を施した。薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）製作用の、３μｍのチャネル長及び４μｍのチャネル長を有するインクジェット印刷されたソース電極及びドレイン電極が、７Ａ及び図７Ｂに提示されるように、それぞれＳＵ−８基材及びＰＶＰ基材上に得られた。図８Ａ及び図８Ｂに更に提示されるように、長さが１ｍｍ超の印刷された２つの銀（Ａｇ）配線を、ソース電極及びドレイン電極間にいかなる短絡も起きないＯＦＥＴのために、ソース電極とドレイン電極との間に３μｍの隙間及び１．５μｍの隙間を有するように印刷した。このような細いチャネルをこのような長い距離にわたって維持できることは、この維持による効果が、非常に良好な制御につながることを実証している。図９は、印刷されたＡｇ配線の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を示している。直接印刷された３μｍのチャネルの長さを有する、全部が印刷された有機トランジスタが、図１０に提示されるとおり実証されており、図１０は、本技法を使用して製造された完全印刷式ＯＦＥＴの様々な電流特性及び電圧特性をグラフとして提供している。これは、技術水準による（従来の）インクジェット印刷に対して１０倍の改善である。本方法は、フォトマスクパターニング、印刷されたセンサー及びトランジスタ等、多様なエレクトロニクス用途のための簡単な微細加工パターニングに利用することができる。
図１１Ａ及び図１１Ｂは、三次元的にレンダリングされた電極の光学的プロファイルを示している。図１２Ａ及び図１２Ｂにおける分析の断面によって示されているように、印刷された２つのＡｇ配線は、これらの配線の中央のところで、膨潤したＳＵ−８ポリマー堀によって隔絶されていた。図１３は、最初に印刷された配線の縁部における膨潤効果を示している。二番目に印刷された配線からのインクの展延は、最初に印刷された配線上にある膨潤した縁部によって限定された。この結果、これらの２つの配線は、溶媒と基材との相互作用によって発生した膨潤した堤防又は堀のため、ＳＵ−８基材上で合体しなかった。
図１４は、溶媒含有インクの隣接する２つの配線１２、１４が基材上に堆積された、基材１０を示している。溶媒含有インク中の溶媒は、基材の局所的な膨潤を起こして、インクを閉じ込める堤防１６を形成する。言い換えると、堤防は、インクが展延し、隣接する配線のインクと合体できないようにインクを制約する。これらの例は、直線状で平行になっている隣接する２つのインクの配線を示しているが、この概念は、曲がった配線若しくは平行でない配線又は極細の隙間が望ましい他のパターンに適用することができる。
公知の技法とは対照的に、本方法は、高分解能印刷を達成するためにいかなるリソグラフィ法も使用せず、一旦インク液滴が基材の表面に到達したら、インク液滴の展延を防止するためのいかなる表面の予備処理も必要としない。寧ろ、本方法は、防止又は少なくとも実質的に抑制しなければ配線の合体及びこの結果としての分解能の損失につながるであろう、インクの望ましくない展延を防止する又は少なくとも実質的に抑制するためにインクが印刷される層とインク溶媒との間の制御された相互作用を使用する。
本方法を使用して、隙間が極細の配線を印刷することができる。溶媒を主体としたＡｇインクを使用して、１ｍｍの長さにわたって３μｍのチャネル隙間及び１．５μｍのチャネル隙間をＳＵ−８ポリマー表面上に印刷することができることが実証された。溶媒と基材（予備コーティングされたポリマー）との適切な相互作用を選択することによって、十分に画定されたパターンを、リソグラフィを用いることなく、この微細加工印刷プロセスによって得ることができる。これは、リソグラフィを用いることなく、より低いコストで、高性能トランジスタ又は他の印刷可能な電子デバイスの印刷を可能にする。
「ある１つの（ａ）」、「ある１つの（ａｎ）」及び「その（ｔｈｅ）」という単数形は、そうではないと文脈により明瞭に記述されていない限り、複数の言及対象を含むと理解すべきである。したがって、例えば、「１個のデバイス」への言及は、当該デバイスのうちの１個又は複数への言及を含み、即ち、少なくとも１個のデバイスが存在することを含む。「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「有する」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」及び「含有する」という用語は、そうではないと記載されていない限り、非限定的な用語（即ち、「を含むが、これらに限定されるわけではない」を意味する）として解釈すべきである。本明細書において記述されたすべての方法は、そうではないと本明細書において示されていない限り又はそうではないと文脈により明瞭に否定されていない限り、任意の適切な順番で実施することができる。例又は例示的な文言（例えば、「等」）の使用は、本発明の実施形態をより良く例示又は記述することを単に意図しており、そうではないと主張されていない限り、本発明の範囲を限定するように意図されていない。
上記本発明の実施形態は、例示的なものにすぎないように意図されている。本明細書が対象としている当業者には理解されるように、数多くの明白な変更形態、修正形態及び改良形態が、本明細書において開示された本発明の概念（単数又は複数）から逸脱することなく、本明細書において提供された実施形態になされ得る。したがって、本出願人（単数又は複数）が希求する排他的権利の範囲は、添付の特許請求の範囲によってのみ限定されるように意図されている。
Claims (16)
- 内層を基材上にコーティングした前記基材を用意する工程と、
前記基材の内層上にインクを堆積させることによって、隙間が極細の配線を印刷する工程であって、前記インクが、機能材料と、前記内層を膨潤させて、前記インクの縁部に前記内層を張り出させ、これによりインクを閉じ込める堤防を画定する溶媒とを含む、前記印刷する工程と、
を含む、機能材料の隙間が極細の配線を印刷する方法。 - 前記溶媒が、エタノールである、請求項１に記載の方法。
- 前記溶媒が、メタノールである、請求項１に記載の方法。
- 前記溶媒が、ブタノールである、請求項１に記載の方法。
- 前記溶媒が、エタンジオール、エタノール、グリセリン及び２−イソプロポキシエタノールを含む、請求項１に記載の方法。
- 前記内層が、完全エポキシ化ビスフェノールＡ／ホルムアルデヒドノボラックコポリマーから構成されるＳＵ−８である、請求項１から５までのいずれか一項に記載の方法。
- 前記内層が、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）である、請求項１から５までのいずれか一項に記載の方法。
- 隙間が極細の前記配線が、同時に印刷される、請求項１から７までのいずれか一項に記載の方法。
- 前記機能材料が、導電性インクである、請求項１から８までのいずれか一項に記載の方法。
- 前記インクが、銀ナノ粒子インクである、請求項９に記載の方法。
- 前記基材が、銀ナノ粒子インクに対して不透過性である、請求項１０に記載の方法。
- 隙間が極細の前記配線が、印刷可能な電子デバイスの薄膜トランジスタのソース電極及びドレイン電極を画定するように印刷される、請求項１から１１までのいずれか一項に記載の方法。
- 隙間が極細の前記配線間の隙間が、３〜４μｍである、請求項１２に記載の方法。
- 隙間が極細の前記配線間の隙間が、１ｍｍの長さにわたって１．５〜３μｍである、請求項１２に記載の方法。
- 隙間が極細の前記配線間の隙間が、１０μｍより小さい、請求項１２に記載の方法。
- 隙間が極細の前記配線間の隙間が、１ｍｍの長さにわたって３μｍより小さい、請求項１２に記載の方法。
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