JP2018204094A - 半導体電極及びそれを備えたデバイス、並びに、半導体電極の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本開示の半導体電極100は、導電性基材101、前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層102、および前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、前記可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層103を含む。
【選択図】図1
Description
導電性基材、
前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層、および
前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、前記可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層、
を含む半導体電極を提供する。
以下、本開示の半導体電極を得るに至った経緯が説明される。
本開示の第1の態様に係る半導体電極は、
導電性基材、
前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層、および
前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、前記可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層、
を含む。
k1:波数
k2:波数
V:ポテンシャル障壁(J)
E:運動エネルギー(J)
h:プランク定数(Js)
m:質量(kg)
T:透過確率
d:障壁厚さ(m)
上記理論式(1)〜(3)で表されるように、少数キャリアの透過(すなわち、トンネリング)確率は、ポテンシャル障壁の大きさに依存して減少する。したがって、ポテンシャル障壁は低い方が望ましい。
半導体電極、
ここで、前記半導体電極は、
導電性基材、
前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層、および
前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層、
を含み、
前記導電性基材と電気的に接続された対極、
前記半導体電極及び前記対極と接する電解質水溶液、および
前記半導体電極、前記対極及び前記電解質水溶液を収容する容器、
を具備している。
(a) 導電性基材上に、可視光を吸収する半導体層を形成する工程、
(b) 前記半導体層上に、前記半導体層を酸化物層で被覆する工程、および
(c) 前記酸化物層に対して、窒素を含むガスのプラズマで前記酸化物層を処理することで、前記酸化物層を、酸窒化物から形成され、かつ可視光を透過させる酸窒化物層に変質させる工程、
を含む。
水素を生成する方法であって、以下の工程:
(a) 水素生成デバイスを用意する工程、
ここで、前記水素生成デバイスは、
(i)半導体電極、
ここで、前記半導体電極は、
導電性基材、
前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層、および
前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層、
を含み、
(ii)前記半導体電極の前記導電性基材と電気的に接続された対極、
(iii)前記半導体電極及び前記対極と接する電解質水溶液、および
(iv)前記半導体電極、前記対極及び前記電解質水溶液を収容する容器
を具備し、および
(b) 前記半導体電極に光を照射して、前記電解質水溶液に含まれる水分子を前記対極の表面上で分解して水素を生成する工程、
を具備する。
前記窒化物半導体は、バナジウム、ニオブ、およびタンタルからなる群から選択される遷移金属の窒化物半導体であってもよい。
(実施形態1)
以下、本開示の半導体電極の一実施形態について、図面を参照しながら説明する。また、図面は理解しやすくするために、それぞれの構成要素を模式的に示したもので、形状等については正確な表示ではなく示している。また、以下の実施形態で示される数値、材料、構成要素、構成要素の位置等は、一例であり、本開示の半導体電極を限定するものではない。また、以下の実施形態における構成要素のうち、本開示の最上位概念である第1の態様に係る製造方法に記載されていない構成要素については、より好ましい形態を構成する任意の構成要素として説明される。
(a) 導電性基材上に、可視光を吸収する半導体層を形成する工程、
(b) 前記半導体層上に、前記半導体層を酸化物層で被覆する工程、および
(c) 前記酸化物層に対して、窒素を含むガスのプラズマで前記酸化物層を処理することで、前記酸化物層を、酸窒化物から形成され、かつ可視光を透過させる酸窒化物層に変質させる工程、
を含む。
本開示の実施形態2のデバイスについて、図5を用いて説明する。図5は、本実施形態のデバイスの一構成例である、気体生成デバイスを示す概略図である。当該気体生成デバイスは、以下のように、水素生成デバイスとして用いられることが望ましい。
4e-+4H+→2H2↑ (B)
導電性基材として、Nb−TiO2(101)導電性単結晶基板を用いた。この導電性基材上に、まず半導体シード層として、ニオブ酸窒化物(NbON)を20nmの厚さになるように形成した。次に、半導体シード層上に、連続的に、半導体本成長層として、ニオブ酸窒化物(NbON)を70nmの厚さになるように形成した。具体的には、半導体シード層及び半導体本成長層を、反応性スパッタリング法を用いて形成した。スパッタリングターゲットには、Nb2O5を用いた。半導体シード層のスパッタリング条件は、酸素と窒素との混合雰囲気中で、基材温度を650℃とし、チャンバー内の全圧は0.5Pa、酸素分圧0.017Pa、窒素分圧0.48Paとした。また、半導体本成長層のスパッタリング条件は、酸素と窒素との混合雰囲気中で、基材温度を500℃とし、チャンバー内の全圧0.5Pa、酸素分圧0.011Pa、窒素分圧0.49Paとした。これにより、導電性基材上に半導体層が形成された。
アルミニウム酸化物からなる酸化物層に対するプラズマ処理の時間を5分とした以外は、実施例1と同様の方法で、実施例2の半導体電極を作製した。
アルミニウム酸化物からなる酸化物層の厚さを3nmとした以外は、実施例1と同様の方法で、実施例3の半導体電極を作製した。なお、厚さ3nmの酸化物層は、アルミニウム酸化物を原子層堆積法によって3nmの厚さになるように堆積させることによって得られたものであった。具体的には、プラズマALD原料ガスとしてTMA、パージガスとしてAr、反応ガスとしてO2を用いて、成膜サイクルを22サイクルとした。なお、1サイクルの内容及び要した時間は、実施例1において実施された原子層堆積法による酸化物層の作製の場合と同じであった。
アルミニウム酸化物からなる酸化物層に対するプラズマ処理の時間を5分とした以外は、実施例3と同様の方法で、実施例4の半導体電極を作製した。
保護層を設けない点以外は、実施例1と同様の方法で、比較例1の半導体電極を作製した。すなわち、比較例1の半導体電極は、導電性基材上に半導体層としてニオブ酸窒化物からなる層が設けられた構成を有していた。
1nmの厚さを有する、アルミニウム酸化物で形成された層を保護層とした点以外は、実施例1と同様の方法で、比較例2の半導体電極を作製した。すなわち、比較例2では、酸化物層に対してプラズマ処理を施さなかった点以外は、実施例1と同様の方法で半導体電極を得た。
3nmの厚さを有する、アルミニウム酸化物で形成された層を保護層とした点以外は、実施例3と同様の方法で、比較例3の半導体電極を作製した。すなわち、比較例3では、酸化物層に対してプラズマ処理を施さなかった点以外は、実施例3と同様の方法で半導体電極を得た。
実施例1〜4、及び、比較例1〜3の半導体電極について、光電流を測定した。光電流の測定は、以下の方法で行った。
101 導電性基材
102 半導体層
103 保護層
200 プラズマ装置
201 上部電極
202 プラズマ
203 下部電極(保持電極)
204 ヒーター
205 マッチングユニット
206 高周波電源
300 酸化物層
400 水素生成デバイス
41 容器
41a 透光面
42 セパレータ
43a 第1の空間
43b 第2の空間
45 対極
46 電解液
47 電気的接続部
48 水素ガス取出口
49 酸素ガス取出口
Claims (28)
- 導電性基材、
前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層、および
前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、前記可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層、
を含む半導体電極。 - 前記保護層を形成する前記酸窒化物が、アルミニウム、ケイ素及びジルコニウムからなる群から選択される少なくともいずれか1種の元素の酸窒化物である、
請求項1に記載の半導体電極。 - 前記保護層を形成する前記酸窒化物が、アルミニウム酸窒化物である、
請求項2に記載の半導体電極。 - 前記半導体層が、窒化物半導体および酸窒化物半導体からなる群から選択される1つから形成されている、
請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の半導体電極。 - 前記半導体層は、窒化物半導体から形成されており、かつ
前記窒化物半導体は、バナジウム、ニオブ、およびタンタルからなる群から選択される遷移金属の窒化物半導体である、
請求項4に記載の半導体電極。 - 前記窒化物半導体は、ニオブ窒化物半導体である、
請求項5に記載の半導体電極。 - 前記半導体層は、酸窒化物半導体から形成されており、かつ
前記酸窒化物半導体は、バナジウム、ニオブ、およびタンタルからなる群から選択される遷移金属の酸窒化物半導体である、
請求項4に記載の半導体電極。 - 前記酸窒化物半導体は、ニオブ酸窒化物半導体である、
請求項7に記載の半導体電極。 - 半導体電極、
ここで、前記半導体電極は、
導電性基材、
前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層、および
前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層、
を含み、
前記導電性基材と電気的に接続された対極、
前記半導体電極及び前記対極と接する電解質水溶液、および
前記半導体電極、前記対極及び前記電解質水溶液を収容する容器、
を具備する、気体生成デバイス。 - (a) 導電性基材上に、可視光を吸収する半導体層を形成する工程、
(b) 前記半導体層上に、前記半導体層を酸化物層で被覆する工程、および
(c) 前記酸化物層に対して、窒素を含むガスのプラズマで前記酸化物層を処理することで、前記酸化物層を、酸窒化物から形成され、かつ可視光を透過させる酸窒化物層に変質させる工程、
を含む、半導体電極の製造方法。 - 前記半導体層が、窒化物半導体および酸窒化物半導体からなる群から選択される1つから形成されている、
請求項10に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記半導体層は、窒化物半導体から形成されており、かつ
前記窒化物半導体は、バナジウム、ニオブ、およびタンタルからなる群から選択される遷移金属の窒化物半導体である、
請求項11に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記窒化物半導体は、ニオブ窒化物半導体である、
請求項12に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記半導体層は、酸窒化物半導体から形成されており、かつ
前記酸窒化物半導体は、バナジウム、ニオブ、およびタンタルからなる群から選択される遷移金属の酸窒化物半導体である、
請求項11に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記酸窒化物半導体は、ニオブ酸窒化物半導体である、
請求項14に記載の半導体電極。 - 前記工程(c)において、前記処理が、前記酸化物層に近い部分の前記半導体層の一部の窒素濃度を増加させる、
請求項11に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記プラズマは、30MHz以上300MHz以下の周波数帯域を有する高周波電圧をガスに印加することにより発生される、
請求項10〜請求項16のいずれか1項に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記ガスは、0.1%以下の酸素分圧を有する、
請求項10〜請求項17のいずれか1項に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記ガスは、480ケルビン以上1100ケルビン以下の回転温度を有する、
請求項10〜請求項18のいずれか1項に記載の半導体電極の製造方法。 - 前記工程(c)において、前記プラズマは、一対の電極間に電圧を印加することにより発生され、
前記一対の電極の一方の電極は、ステンレスから形成されている表面を有し、
前記工程(a)において、前記一方の電極の表面上に前記導電性基材が配置され、かつ
前記一方の電極の表面は、前記一対の電極の他方の電極に向かい合っている、
請求項10〜請求項19のいずれか1項に記載の半導体電極の製造方法。 - 水素を生成する方法であって、以下の工程:
(a) 水素生成デバイスを用意する工程、
ここで、前記水素生成デバイスは、
(i)半導体電極、
ここで、前記半導体電極は、
導電性基材、
前記導電性基材上に設けられた、可視光を吸収する半導体層、および
前記半導体層を被膜し、酸窒化物から形成され、可視光を透過させ、かつ前記半導体層の厚さよりも薄い厚さを有する保護層、
を含み、
(ii)前記半導体電極の前記導電性基材と電気的に接続された対極、
(iii)前記半導体電極及び前記対極と接する電解質水溶液、および
(iv)前記半導体電極、前記対極及び前記電解質水溶液を収容する容器
を具備し、および
(b) 前記半導体電極に光を照射して、前記電解質水溶液に含まれる水分子を前記対極の表面上で分解して水素を生成する工程、
を具備する、方法。 - 前記保護層を形成する前記酸窒化物が、アルミニウム、ケイ素及びジルコニウムからなる群から選択される少なくともいずれか1種の元素の酸窒化物である、
請求項21に記載の方法。 - 前記保護層を形成する前記酸窒化物が、アルミニウム酸窒化物である、
請求項22に記載の方法。 - 前記半導体層が、窒化物半導体および酸窒化物半導体からなる群から選択される1つから形成されている、
請求項21〜請求項23のいずれか1項に記載の方法。 - 前記半導体層は、窒化物半導体から形成されており、かつ
前記窒化物半導体は、バナジウム、ニオブ、およびタンタルからなる群から選択される遷移金属の窒化物半導体である、
請求項24に記載の方法。 - 前記窒化物半導体は、ニオブ窒化物半導体である、
請求項25に記載の方法。 - 前記半導体層は、酸窒化物半導体から形成されており、かつ
前記酸窒化物半導体は、バナジウム、ニオブ、およびタンタルからなる群から選択される遷移金属の酸窒化物半導体である、
請求項24に記載の方法。 - 前記酸窒化物半導体は、ニオブ酸窒化物半導体である、
請求項27に記載の方法。
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