JP2018059838A - 放射性セシウムを含有する放射性廃液の処理方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】平均粒径30〜1,500μmの範囲であって、BET比表面積が250m2/g以上であり、交換可能なカチオンとしてNa、K、MgおよびCaからなる群から選択されるいずれか一種以上を含む合成モルデナイト粒子を含む吸着剤に対して、放射性セシウムを含有する放射性廃液を通水線流速(LV)1m/h以上40m/h以下、空間速度(SV)200h−1以下で通水して、当該吸着剤に放射性セシウムを吸着させることを含む、放射性セシウムを含有する放射性廃液の処理方法。
【選択図】なし
Description
する。
[1]平均粒径30〜1,500μmの範囲であって、BET比表面積が250m2/g以上であり、交換可能なカチオンとしてNa、K、MgおよびCaからなる群から選択されるいずれか一種以上を含む合成モルデナイト粒子を含む吸着剤に対して、放射性セシウムを含有する放射性廃液を通水線流速(LV)1m/h以上40m/h以下、空間速度(SV)200h−1以下で通水して、当該吸着剤に放射性セシウムを吸着させることを含む、放射性セシウムを含有する放射性廃液の処理方法。
[2]前記吸着剤は、前記合成モルデナイト粒子を70wt%以上含む、[1]に記載の処理方法。
[3]前記合成モルデナイト粒子は、モルデナイト以外の結晶相を含まない、[1]又は[2]に記載の処理方法。
[4]前記合成モルデナイト粒子は、SiO2/Al2O3比=10〜20の合成ゼオライトである、[1]〜[3]のいずれか1に記載の処理方法。
[5]前記合成モルデナイト粒子は、交換可能なカチオンとしてNaを含んでいる、[1]〜[4]のいずれか1に記載の処理方法。
[6]前記吸着剤は、10cm以上300cm以下の層高となるように吸着塔に充填されている、[1]〜[5]のいずれか1に記載の処理方法。
[7]前記放射性廃液は、Naイオン、Caイオン及びMgイオンから選ばれる一種以上を含む廃液である、[1]〜[6]のいずれか1に記載の処理方法。
合成モルデナイト粒子は、シリカ源、アルミニウム源、水酸化ナトリウム、必要に応じてアミン類に代表される有機鉱化剤などを原料として添加して合成することができる。シリカ源としては、オルトケイ酸テトラエチル、ヒュームドシリカ、沈降法シリカ、ケイ酸ナトリウムなどが使用できる。アルミニウム源としては、アルミン酸ナトリウム、塩化アルミニウム、硝酸アルミニウム、硫酸アルミニウムなどが使用できる。また、無定形アルミノシリケートもシリカ源及びアルミニウム源として使用できる。有機鉱化剤は水酸化テトラエチルアンモニウム、水酸化ベンジルトリメチルアンモニウムを使用してもよい。
SiO2/Al2O3モル比=10〜20
OH/SiO2モル比=0.1〜0.5
H2O/SiO2モル比=5〜30
上記の反応混合物をオートクレーブ内にて、撹拌下で温度100〜200℃、時間12〜60時間の条件でモルデナイト型ゼオライトを結晶化できる。結晶化が終了したモルデナイト型ゼオライトは、余剰のアルカリ分を水洗した後に乾燥する。乾燥は100〜250℃で行うことができる。
充填する際に吸着剤層を均一に充填することができず、通水時のショートパスを引き起こし、結果として処理水質が悪化する。層高が高い程、適切な通水差圧が実現でき、処理水質が安定化し、処理水の総量も多くなるため好ましいが、通水差圧を小さくするため層高300cm以下とすることが好ましい。
[模擬汚染海水1の調製]
大阪薬研株式会社の人工海水製造用薬品であるマリンアートSF−1(塩化ナトリウム:22.1g/L、塩化マグネシウム六水和物:9.9g/L、塩化カルシウム二水和物:1.5g/L、無水硫酸ナトリウム:3.9g/L、塩化カリウム:0.61g/L、炭酸水素ナトリウム:0.19g/L、臭化カリウム:96mg/L、ホウ砂:78mg/L、無水塩化ストロンチウム:13mg/L、フッ化ナトリウム:3mg/L、塩化リチウム:1mg/L、ヨウ化カリウム:81μg/L、塩化マンガン四水和物:0.6μg/L、塩化コバルト六水和物:2μg/L、塩化アルミニウム六水和物:8μg/L、塩化第二鉄六水和物:5μg/L、タングステン酸ナトリウム二水和物:2μg/L、モリブデン酸アンモニウム四水和物:18μg/L)を用いて、塩分濃度が0.17wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が1mg/Lとなるように塩化セシウムを添加し、セシウム濃度1.0mg/Lの模擬汚染海水1を調製した。
ダイヤソルト株式会社の並塩(NaCl純度95%以上)を用いて塩分濃度が0.3wt%になるように水溶液を作成した。そこに、セシウム濃度が1mg/Lとなるように塩化セシウムを、ストロンチウム濃度が10mg/Lとなるように、マグネシウム濃度が400mg/Lとなるように塩化マグネシウムを、カルシウム濃度が400mg/Lとなるように塩化カルシウムをそれぞれ添加した。セシウムイオンの他に共存イオンとして高濃度の塩化物イオン、ストロンチウムイオン、マグネシウムイオン、カルシウムイオン、ナトリウムイオンを含む模擬汚染水2を調製した。
モルデナイト型ゼオライト粉末(製品名:HSZ−642NAA;ナトリウム型モルデ
ナイト粉末、東ソー製)、アタパルジャイト型粘土、カルボキシメチルセルロース、及び必要量の水を混練して混合物を得た。
J.B.Higgins,「Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites」)第285頁に掲載されているモルデナイト結晶のピークと良好に一致しており、モルデナイト以外の結晶相を含まないことが確認できた。
珪酸ナトリウムと硫酸アルミニウムから調製した無定形アルミノシリケートゲル、NaOH48%水溶液、純水を加えよく混合した。原料組成物はSiO2:0.085Al2O3:0.15Na2O:15H2Oとした。
押し出し成形により、混合物を直径3mmのペレット状の成形体とし、これを90℃で1晩乾燥した。乾燥後、空気流通下、650℃で3時間焼成した。焼成した成形体を破砕、300μm〜600μmに分級して、合成モルデナイト粒子を83wt%含む合成モルデナイト系吸着剤2(SiO2/Al2O3比=12)を調製した。図2にXRD分析結果を示す。合成モルデナイト系吸着剤2のXRDピークは、文献(M.M.J.Treacy and J.B.Higgins,「Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites」)第285頁に掲載されているモルデナイト結晶のピークと良好に一致しており、モルデナイト以外の結晶相を含まないことが確認できた。
モルデナイト型ゼオライト粉末(製品名:HSZ−640HOA;プロトン型モルデナイト粉末、東ソー製)、アルミナ、酢酸及び必要量の水を混練して混合物を得た。
調製した粒径300μm〜600μmの合成モルデナイト系吸着剤1(20ml)を吸着剤として内径16mmのガラスカラムに10cmの層高となるように充填し、模擬汚染海水1を流量66.5ml/min(通水線流速LV=20m/h、空間速度SV=200h−1にて下降流で通水し、カラム出口水を定期的に採取して、ICP−MSにてセシウム濃度を測定した。カラム出口水中セシウム濃度を模擬汚染海水1の初期セシウム濃度で除した値が0.9となる時点をセシウム除染完了時とした。通水直後から除染完了時までのカラム出口水中セシウム濃度の合計を吸着剤量で除して、吸着剤1ml当たりのセシ
ウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期セシウム濃度は0.98mg/L〜1.13mg/Lであった。
吸着剤を調製した粒径300μm〜600μmの合成モルデナイト系吸着剤2に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着剤1ml当たりのセシウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期セシウム濃度は0.93mg/L〜1.10mg/Lであった。
調製した粒径300μm〜600μmの合成モルデナイト系吸着剤1(200ml)を吸着剤として内径16mmのガラスカラムに10cmの層高となるように充填し、模擬汚染海水2を流量66.5ml/min(通水線流速LV=20m/h、空間速度SV=20h−1)にて下降流で通水した以外は実施例1と同様にして、吸着剤1ml当たりのセシウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水2の初期セシウム濃度は0.90mg/L〜1.01mg/Lであった。
市販の天然モルデナイト(新東北化学株式会社製ゼオフィル2460#、SiO2/Al2O3比=10)を粉砕して、粒径300μm〜600μmとした吸着剤に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着剤1ml当たりのセシウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期セシウム濃度は0.94mg/L〜1.27mg/Lであった。
市販の天然モルデナイト(新東北化学株式会社製ゼオフィル2460#、SiO2/Al2O3比=10)を粉砕して、粒径300μm〜600μmの吸着剤に代えた以外は実施例3と同様にして、吸着剤1ml当たりのセシウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水2の初期セシウム濃度は0.96mg/L〜1.06mg/Lであった。
吸着剤を調製した粒径300μm〜600μmの合成モルデナイト系吸着剤3に代えた以外は実施例1と同様にして、吸着剤1ml当たりのセシウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水1の初期セシウム濃度は0.93mg/L〜1.10mg/Lであった。
市販の天然モルデナイト2(三井金属資源開発株式会社製MGイワミライト、SiO2/Al2O3比=9)を粉砕して、粒径300μm〜600μmの吸着剤に代えた以外は実施例3と同様にして、吸着剤1ml当たりのセシウム総吸着量(mg/ml)を算出した。結果を表1に示す。
模擬汚染海水2の初期セシウム濃度は0.96mg/L〜1.06mg/Lであった。
Claims (7)
- 平均粒径30〜1,500μmの範囲であって、BET比表面積が250m2/g以上であり、交換可能なカチオンとしてNa、K、MgおよびCaからなる群から選択されるいずれか一種以上を含む合成モルデナイト粒子を含む吸着剤に対して、放射性セシウムを含有する放射性廃液を通水線流速(LV)1m/h以上40m/h以下、空間速度(SV)200h−1以下で通水して、当該吸着剤に放射性セシウムを吸着させることを含む、放射性セシウムを含有する放射性廃液の処理方法。
- 前記吸着剤は、前記合成モルデナイト粒子を70wt%以上含む、請求項1に記載の処理方法。
- 前記合成モルデナイト粒子は、モルデナイト以外の結晶相を含まない、請求項1又は2に記載の処理方法。
- 前記合成モルデナイト粒子は、SiO2/Al2O3比=10〜20の合成ゼオライトである、請求項1〜3のいずれか1に記載の処理方法。
- 前記合成モルデナイト粒子は、交換可能なカチオンとしてNaを含んでいる、請求項1〜4のいずれか1に記載の処理方法。
- 前記吸着剤は、10cm以上300cm以下の層高となるように吸着塔に充填されている、請求項1〜5のいずれか1に記載の処理方法。
- 前記放射性廃液は、Naイオン、Caイオン及びMgイオンから選ばれる一種以上を含む廃液である、請求項1〜6のいずれか1に記載の処理方法。
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