JP2015001447A - 放射性セシウム汚染飛灰の処理システム及びその処理方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】放射性セシウム汚染飛灰の処理システム10は、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第1カラム11と、輸送されてきた飛灰抽出液を第1カラム11の始端に入力させる第1配管21と、フェロシアン系吸着剤が充填された第2カラム12と、第1カラム11の終端と第2カラム12の始端とを接続する第2配管22と、を備えている。
【選択図】 図1
Description
この放射性セシウムのうち半減期が30年である137Csは、強い放射線を放出するとともに生体に滞留して食物連鎖により濃縮され易い性質を有するために、比較的長期間に渡り生体に被ばく影響を与えることが懸念されている。
焼却場では、高温処理がなされるために、融点・沸点の低いセシウム塩は、揮発して焼却炉上部に移行し、温度が沸点以下の部分において凝縮・析出して、飛灰中に濃縮して回収される。
そこで、放射性セシウムが再び環境に放出されないように、汚染飛灰を水等の溶媒に浸漬して抽出させたセシウムを、ゼオライト系やフェロシアン系等の吸着剤に固定してから処分する技術が検討されている(例えば、特許文献1,2)。
このために、これら吸着剤は、可能な限り放射性セシウムを濃縮して吸着させて、管理量を最小限にすることが望まれる。
このために、ゼオライト系吸着剤は、フェロシアン系に比べて、飛灰抽出液から分配されるCsの濃縮率が小さくなるために、使用済廃棄物の管理量が多くなる懸念がある。
一方、フェロシアン系吸着剤は、長期にわたる管理期間において、分解したシアン化合物が環境に漏洩する懸念がある。
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図1に示すように第1実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システム10(以下、単に「処理システム10」という)は、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第1カラム11と、輸送されてきた飛灰抽出液(Cs溶液)を第1カラム11の始端に入力させる第1配管21と、フェロシアン系吸着剤が充填された第2カラム12と、第1カラム11の終端と第2カラム12の始端とを接続する第2配管22と、を備えている。
特に飛灰は、燃焼時にセシウム塩が気化した後に冷却されて凝縮・析出するために、放射性セシウムの濃縮度がさらに高まる傾向がある。
珪チタン酸系吸着剤としては、ケイチタン酸バリウム、チタン酸カリウム、チタン酸ナトリウムなどが挙げられる。
フェロシアン系吸着剤としては、フェロシアン化カルシウム、フェロシアン化鉄、フェロシアン化ニッケル、フェロシアン化銅、フェロシアン化コバルトなどが挙げられる。
この第3カラム13は、フェロシアン系吸着剤を通過して液体に遊離した毒性の高いシアン化物イオンを除去するものである。
このような、シアン化物イオンの吸着剤としては、ハイドロタルサイトやエトリンガイト等の陰イオン吸着無機化合物が挙げられる。もしくは、シアン化物イオンの吸着剤として第4級アンモニウムイオン交換樹脂を用いることができる。
この図3(A)に示すように、分配係数Kdは、飛灰抽出液のCs濃度が所定値までは、一定値を示すが、この所定値を超えると急激に減少する。
図3(B)のグラフは、飛灰抽出液のセシウム濃度に対する、フェロシアン系吸着剤及びゼオライト系吸着剤のセシウム濃度を示し、図3(A)を積分して得られる。
Kd:分配係数 [mL/g]
Ci:飛灰抽出液のセシウム初期濃度 [Bq/mL]
Cf:吸着剤を投入した飛灰抽出液のセシウム平衡濃度 [Bq/mL]
V:飛灰抽出液の体積 [mL]
M:吸着剤の重量 [g]
この場合、第1カラム11に充填されたゼオライト系吸着剤はCs濃度qとなり固定化能力が飽和状態に達し、飛灰抽出液はCs濃度の低下が頭打ちの状態で第1カラム11を通過する。
そして、第2カラム12を通過した飛灰抽出液は、毒性の高いシアン化物イオンが遊離しているために、第3カラム13を通過させて無害化した後に、一般廃棄が可能な廃液となる。
なお、第1カラム11に充填されたゼオライト系吸着剤は、固定化能力が飽和状態に到達するまで放射性セシウムを吸着したので、新品と交換後、放射性廃棄物として管理されることになる。
この場合、第1カラム11に充填されたゼオライト系吸着剤はCs濃度uとなるが、Csが十分に除去されないまま飛灰抽出液は、第1カラム11を通過する。
そして、第2カラム12を通過した飛灰抽出液は、毒性の高いシアン化物イオンが遊離しているために、第3カラム13を通過させて無害化した後に、一般廃棄が可能な廃液となる。
次に図2に基づいて本発明における第2実施形態について説明する。
図2に示すように第2実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムは、輸送されてきた飛灰抽出液(Cs溶液)を第1カラム11及び第2カラム12のいずれか一方に入力させる第1切換弁31を備えている。
なお、図2において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
これにより、第1実施形態において、濃厚Cs溶液を入力させた場合と同様のプロセスを経て、飛灰抽出液は無害化される。
この場合、第2カラム12に充填されたフェロシアン系吸着剤は図3(B)に示すようにCs濃度sとなり、第2カラム12を通過した飛灰抽出液は、一般廃棄が可能な程度にまでCs濃度が低下する。
そして、第2カラム12を通過した飛灰抽出液は、毒性の高いシアン化物イオンが遊離しているために、第3カラム13を通過させて無害化した後に、一般廃棄が可能な廃液となる。
この飛灰抽出液のセシウム濃度は、第1切換弁31の入口にγ線測定用の検出器を配置してモニタリングすることができる。
次に図4に基づいて本発明における第3実施形態について説明する。
図4に示すように第3実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムは、第1カラム11の上流に直列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第4カラム14と、輸送されてきた飛灰抽出液(Cs溶液)を第4カラム14の始端に入力させる第4配管24と、輸送されてきた飛灰抽出液を第1カラム11及び第4カラム14のいずれか一方に入力させる第2切換弁32とを備えている。
なお、図4において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。また、第4カラム14は、第2カラム12と同等品で構成することができる。
これにより、第1実施形態及び第2実施形態において、濃厚Cs溶液を入力させた場合と同様のプロセスを経て、飛灰抽出液は無害化される。
これにより、飛灰抽出液は、第4カラム14を通過した時点で一般廃棄が可能な程度にまでCs濃度を低下させて配管27を介して第1カラム11に入力することができる。
なお、第2切換弁32の設定は、入力される飛灰抽出液のセシウム濃度が規定値に対しセシウム濃度が高い場合と低い場合に分けて切り替えられる。
次に図5に基づいて本発明における第4実施形態について説明する。
図5に示すように第4実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムは、第1カラム11及び第2カラム12に対し並列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第5カラム15と、輸送されてきた飛灰抽出液(Cs溶液)を第5カラム15の始端に入力させる第5配管25と、輸送されてきた飛灰抽出液を第1カラム11及び第5カラム15のいずれか一方に入力させる第3切換弁33を備えている。
なお、図5において図1と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。また、第5カラム15は、第2カラム12と同等品で構成することができる。
これにより、第1実施形態、第2実施形態及び第3実施形態において、濃厚Cs溶液を入力させた場合と同様のプロセスを経て、飛灰抽出液は無害化される。
これにより、飛灰抽出液は、第5カラム15を通過した時点で一般廃棄が可能な程度にまでCs濃度を低下させて配管28を介して第3カラム13に入力することができる。
なお、第3切換弁33の設定は、入力される飛灰抽出液のセシウム濃度が規定値に対しセシウム濃度が高い場合と低い場合に分けて切り替えられる。
次に図6に基づいて本発明における第5実施形態について説明する。
図6に示すように第5実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システム10は、第2カラム12に充填されてセシウムを吸着したフェロシアン系吸着剤52をその熱分解温度及びセシウム化合物の揮発温度よりも高温に加熱する加熱炉41と、加熱により発生したガスを冷却部42で冷却してセシウム化合物の揮発ガスを飛灰に凝集させて回収する回収部43と、回収した飛灰に含まれる放射性セシウムを溶媒に抽出させる抽出部45と、飛灰を含む固相成分56を固液分離部46で分離して得られた飛灰抽出液を蓄積する蓄積部47と、をさらに備えている。
ここで廃棄物54とは、例えば、放射能の除染作業で回収された土壌、樹木枝葉及び刈草、並びに下水処理場で発生する汚泥等が挙げられる。
これにより、廃棄物54に付着した放射性セシウム以外に、フェロシアン系吸着剤52に吸着したセシウムも揮発して、飛灰とともに冷却部42に移行することになる。
またフェロシアン系吸着剤52の燃焼残渣は、主灰55もしくはそのガラス固化体55に移行することになる。
なお、第3実施形態又は第4実施形態におけるカラム構成を有する場合は、第4カラム14や第5カラム15も加熱炉41に投入され得る。
この回収部43で捕集された飛灰には、廃棄物54由来の放射性セシウムに加えて、フェロシアン系吸着剤52由来の放射性セシウムも加わるために、放射性セシウムが高濃度に凝縮されている。
この回収部43を通過したガス成分は、触媒44により無害化されたうえで大気中に放出される。
抽出部45には、撹拌機(図示略)が設けられ、撹拌混合により飛灰から溶媒への放射性セシウムの抽出を促進させる。
この濃厚Cs溶液である飛灰抽出液は、第1カラム11に第1配管21を介して輸送されて、第1実施形態で説明した濃厚Cs溶液の処理プロセスを経て、無害化された後に廃液貯蔵部48に送られた後に、一般廃棄される。
また、シアン化物イオンの吸着能力が飽和状態に達したその吸着剤53は、新品に交換された後に、公知の処理工程に進む。
一方、セシウムの固定されたフェロシアン系吸着剤52は、加熱炉41で燃焼処理されることになるので、放射性物質の安定管理工程に進める必要がない。したがって、フェロシアン系吸着剤52に由来するシアン化合物が、環境に漏洩する懸念がなくなる。
この場合は、蓄積部47に希薄Cs溶液が、飛灰抽出液として蓄積されることになり、第1実施形態から第4実施形態で説明した希薄Cs溶液の処理プロセスを経て、無害化された後に廃液貯蔵部48に送られた後に、一般廃棄される。
なお、第4カラム14、第1カラム11、第2カラム12、第3カラム13の各々の容積比は1:1:1:0.25となるように構成した。
さらに、この模擬飛灰に対し4ml/gの比率で純水を混合し、液相を分離した。
この分離した液相に、5ppmになるよう塩化セシウムを添加したものを希薄Cs溶液とし、20ppmになるよう塩化セシウムを添加したものを濃厚Cs溶液とした。
図4(B)に示されるカラム構成に、カラム容積に対し5000倍の希薄Cs溶液(5ppm)を通過させたところ、第4カラム14を通過した時点で、セシウム濃度は検出限界の0.1ppmを下回る検出値であった。
第1カラム11に充填されたゼオライト(チャバサイト)におけるセシウムの吸着量は、濃厚Cs溶液と希薄Cs溶液で比較すると、前者は後者の約5倍であることが判った。
この分離した液相にセシウム初期濃度を設定したものを飛灰抽出液に見立て、前記した式(1)に基づいてフェロシアン化物,モルデナイト(ゼオライト),チャバサイト(ゼオライト)、珪チタン酸の分配係数を評価した。
この結果より、フェロシアン系吸着剤はゼオライト系吸着剤よりも、希薄Cs溶液の飛灰抽出液であっても、効率的にセシウムを除去できることを示している。
このために、飛灰抽出液の除染効率化の役割をフェロシアン系吸着剤に担わせ、放射性セシウムの長期的な固定化はゼオライト系吸着剤に担わせるようにする。
前記した模擬飛灰に対し液固比33ml/gの比率で純水を混合し、液相を分離した。
この分離した液相に、シアン化ナトリウムを添加し、ハイドロタルサイトによる吸着試験を行った。比較のため、純水における分配係数も測定した。いずれの場合も1000ml/g程度の高い分配係数を示した。
Claims (7)
- ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第1カラムと、
輸送されてきた飛灰抽出液を前記第1カラムの始端に入力させる第1配管と、
フェロシアン系吸着剤が充填された第2カラムと、
前記第1カラムの終端と前記第2カラムの始端とを接続する第2配管と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。 - 請求項1に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
シアン化物イオンの吸着剤が充填された第3カラムと、
前記第2カラムの終端と前記第3カラムの始端とを接続する第3配管と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。 - 請求項1又は請求項2に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記輸送されてきた前記飛灰抽出液を前記第1カラム及び前記第2カラムのいずれか一方に入力させる第1切換弁を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。 - 請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記第1カラムの上流に直列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第4カラムと、
輸送されてきた飛灰抽出液を前記第4カラムの始端に入力させる第4配管と、
前記輸送されてきた前記飛灰抽出液を前記第1カラム及び前記第4カラムのいずれか一方に入力させる第2切換弁と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。 - 請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記第1カラム及び前記第2カラムに対し並列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第5カラムと、
輸送されてきた飛灰抽出液を前記第5カラムの始端に入力させる第5配管と、
前記輸送されてきた前記飛灰抽出液を前記第1カラム及び前記第5カラムのいずれか一方に入力させる第3切換弁と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。 - 請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記第2カラム、前記第4カラム及び前記第5カラムのうち少なくとも一つに充填されてセシウムを吸着したフェロシアン系吸着剤をその熱分解温度及びセシウム化合物の揮発温度よりも高温に加熱する加熱炉と、
加熱により発生したガスを冷却して前記セシウム化合物の揮発ガスを飛灰に凝集させて回収する回収部と、
回収した飛灰に含まれる放射性セシウムを溶媒に抽出させる抽出部と、
前記飛灰を含む固相成分を分離して得られた前記飛灰抽出液を蓄積する蓄積部と、をさらに備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。 - 請求項1から請求項6のいずれか1項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムに対して前記飛灰抽出液を輸送し、
規定値に対しセシウム濃度が高い場合、前記飛灰抽出液を、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された前記第1カラムに、最初に入力し、
規定値に対しセシウム濃度が低い場合、前記飛灰抽出液を、フェロシアン系吸着剤が充填された前記第2カラム、前記第4カラム及び前記第5カラムのいずれかに、最初に入力することを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理方法。
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