JP2018035297A - 熱可塑性エラストマー組成物 - Google Patents
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成分(A):ポリプロピレン系樹脂
成分(B):JIS K7210に準拠して190℃、21.2N荷重にて測定されたメルトフローレートが10〜30g/10分の線状低密度ポリエチレン系樹脂
成分(C):エチレン・1−ブテン共重合体ゴム
成分(D):エチレン・1−オクテン共重合体ゴム
成分(E):高密度ポリエチレン系樹脂
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、少なくとも下記成分(A)〜(D)を含有し、更に下記成分(E)を含有してもよいものである。
成分(A):ポリプロピレン系樹脂
成分(B):JIS K7210に準拠して190℃、21.2N荷重にて測定されたメルトフローレートが10〜30g/10分の線状低密度ポリエチレン系樹脂
成分(C):エチレン・1−ブテン共重合体ゴム
成分(D):エチレン・1−オクテン共重合体ゴム
成分(E):高密度ポリエチレン系樹脂
上記成分(A)〜(D)を含有する本発明の熱可塑性エラストマー組成物により、外観、低温耐衝撃性及び引張破壊伸びに優れた成形体を得ることができる作用機構の詳細は明らかではないが、成分(A)のポリプロピレン系樹脂と特定範囲のMFRの成分(B)の線状低密度ポリエチレン系樹脂の直鎖状短鎖分岐、及びエチレン成分と相溶性が高く、柔軟且つ低密度でガラス転移温度が低い成分(C)のエチレン・1−ブテン共重合体ゴム、並びにコモノマー分岐鎖が長く引張伸びが良好で柔軟且つ低密度でガラス転移温度が低い成分(D)のエチレン・1−オクテン共重合体が適度に絡み合うことにより、最適なバランスにより、相対分子量が低いにも関わらず、引張破壊伸びが高く、且つ低温耐衝撃性を付与しつつ、射出成形外観に優れた成形体が得られると考えられる。
また、本発明の熱可塑性エラストマー組成物が更に成分(E)を含むことにより、耐油性、低温耐衝撃性と剛性のバランスを向上させることができる。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物に含まれる成分(A)のポリプロピレン系樹脂はプロピレン単位含有量が70質量%以上のものである。成分(A)のポリプロピレン系樹脂としては、プロピレンの単独重合体であってもよいし、プロピレン単位に加え、エチレン単位、エチレン及びプロピレン以外のα−オレフィン単位を含有するプロピレン・(エチレン及び/又はα−オレフィン)共重合体であってもよいし、また、プロピレン系ブロック共重合体であってもよい。また、エチレン及びα−オレフィン以外の単量体単位を含有するものであってもよい。
成分(B)の線状低密度ポリエチレン系樹脂(LLDPE)とは、エチレンと炭素数3〜20のα−オレフィンより選ばれる1種以上のα−オレフィンとの共重合体である。
炭素数3〜20のα−オレフィンとしては、好ましくは炭素数3〜12のものであり、具体的にはプロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、1−ドデセンなどが挙げられる。また、これらのα−オレフィン単位の含有量は、成分(B)を構成する全単量体単位に対して合計で通常30モル%以下、好ましくは1〜20モル%の範囲で選択される。
メタロセン触媒とは、通常に知られているメタロセン−アルモキサン触媒、又はメタロセン化合物と反応して安定なアニオンとなる化合物などからなる触媒である。
本発明に係る線状低密度ポリエチレン系樹脂においては、その製造方法に制限はなく、スラリー重合や気相重合及び溶液重合などの方法により行うことができる。
サンテック−LL、サウディ石油化学社 QAMAR(登録商標)等がある。
成分(C)として使用されるエチレン・1−ブテン共重合体ゴムは、少なくともエチレン単位と1−ブテン単位とを含む共重合体である。
なお、成分(C)におけるエチレン単位の含有量、1−ブテン単位の含有量、及び以下に示す他の単量体単位の含有量は、それぞれ赤外分光法により求めることができる。
成分(D)として使用されるエチレン・1−オクテン共重合体ゴムは、少なくともエチレン単位と1−オクテン単位とを含む共重合体である。
なお、成分(D)におけるエチレン単位の含有量、1−オクテン単位の含有量、及び以下に示す他の単量体単位の含有量は、それぞれ赤外分光法により求めることができる。
成分(E)として使用される高密度ポリエチレン系樹脂としては、密度が0.94〜0.97g/cm3、好ましくは0.95〜0.97g/cm3、より好ましくは0.955〜0.965g/cm3の範囲であるものが好ましい。なお、本発明において、高密度ポリエチレン系樹脂の密度は、JIS K6760に準拠して測定される値である。
成分(E)の密度が0.94g/cm3以上であると、得られる成形体の剛性、引張破壊伸びが良好となる傾向にある。一方、密度が0.97g/cm3以下であると、得られる成形体の靱性及び外観が良好となる傾向がある。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、成分(A)〜(D)の合計100質量部中に、成分(A)を20〜40質量部、成分(B)を20〜50質量部、成分(C)を6〜20質量部、成分(D)を6〜20質量部含有することが好ましい。また、本発明の熱可塑性エラストマー組成物が、更に成分(E)を含有する場合、成分(A)〜(E)の合計100質量部中に、成分(A)を20〜40質量部、成分(B)を20〜50質量部、成分(C)を6〜20質量部、成分(D)を6〜20質量部、成分(E)を5〜20質量部含有することが好ましい。
成分(B)の含有量が上記下限以上であることにより成形外観が良好となり、上記上限以下であることにより低温耐衝撃性が良好となる。
成分(C)の含有量が上記下限以上であることにより低温衝撃性が良好となり、上記上限以下であることにより剛性や機械強度が高くなる。
成分(D)の含有量が上記下限以上であることにより引張破断伸びと低温衝撃性が良好となり、上記上限以下であることにより剛性や機械強度が高くなる。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物には、上記の成分(A)〜(E)以外に、本発明の効果を著しく損なわない範囲内で、各種目的に応じて以下の添加剤や成分(A)〜(E)以外の樹脂やエラストマー(以下、「その他の樹脂」と称する。)等の任意成分を配合することができる。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、上述の成分を含有するとともに、部分的に架橋されたものであってもよい。この場合、架橋の方法は特に制限されないが、通常は、ゴム弾性、押出成形性の改良の観点から、架橋剤の存在下に動的に熱処理する(動的架橋する)ことが好ましい。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、上記成分(A)〜(D)、或いは成分(A)〜(E)と、必要に応じて用いられるその他の成分を通常の押出機やバンバリーミキサー、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニーダーブラベンダー等を用いて常法に従って混練して製造することができる。これらの製造方法の中でも、押出機、特に二軸押出機を用いることが好ましい。
本発明の熱可塑性エラストマーは、前記成分(A)〜(D)、或いは成分(A)〜(E)を含むことにより、成形外観、低温耐衝撃性、引張破壊伸び等に優れるものである。
本発明において、JIS K7110に準拠した温度−40℃でのノッチ付きアイゾット衝撃強度を低温耐衝撃性の指標とする。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物のアイゾット衝撃強度は、好ましくは70kJ/m2以上であり、より好ましくは80kJ/m2以上であり、更に好ましくは90kJ/m2以上である。一方、本発明の熱可塑性エラストマー組成物のアイゾット衝撃強度の上限は特に制限されないが、通常150kJ/m2以下である。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、材料強度の観点から、JIS K6251に準拠した23℃での引張破壊伸び300%以上であることが好ましく、350%以上であることがより好ましい。23℃での引張破壊伸びが、上記下限未満のものを用いた場合には、材料伸びが劣るためにエアバッグ収納カバーの展開性が低下する傾向がある。本発明の熱可塑性エラストマー組成物の引張破断伸びの上限は特に制限されないが、通常1500%以下である。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、JIS K7203に準拠して測定した曲げ弾性率が600MPa以下、特に200〜550MPaであることが好ましい。熱可塑性エラストマー組成物の曲げ弾性率が上記上限よりも大きいと、低温耐衝撃性が低下する傾向にあり、上記下限よりも小さいと、剛性が不足する傾向がある。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物は、必要に応じて公知の方法により成形して各種の成形体として使用することができる。成形法としては、熱可塑性エラストマーに通常用いられている成形法、例えば、射出成形法、押出成形法、中空成形法、圧縮成形法や、以下のエアバッグ収納カバーの項で挙げる成形法等が挙げられる。また、その後に積層成形、熱成形等の二次加工を行なってもよい。本発明の熱可塑性エラストマー組成物は単体で成形体としてもよく、他の材料と組み合わせ、積層体等としてもよい。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物を用いて、一般に、通常の射出成形法、又は、必要に応じて、ガスインジェクション成形法、射出圧縮成形法、ショートショット発泡成形法等の各種成形法を用いて成形体とすることによりエアバッグ収納カバーとして用いることができる。特に、エアバッグ収納カバーを射出成形する際の成形条件は以下の通りである。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物を用いて、押出成形法や射出成形法により、インストルメントパネル、フロントピラートリム、ドアトリム、シフトレバー、各種コンソール類およびヘッドライニングにおける表皮材等の自動車内装材を成形することができる。
自動車内装材を射出成形する際の成形条件は、上記のエアバッグ収納カバーの射出成形条件と同等である。
成分(A)(ポリプロピレン)
(a−1) 日本ポリプロ社製 ノバテック(登録商標)PP BC03B
MFR(230℃ 21.2N):30g/10分
(a−2) Basell社製 Hifax(登録商標)X1956A
MFR(230℃ 21.2N):1g/10分
(b−1):日本ポリエチレン社製 ノバテック(登録商標)LL UJ580
密度:0.920g/cm3
MFR(190℃ 21.2N):20g/10分
(b−2):日本ポリエチレン社製 ノバテック(登録商標)LL UF240
密度:0.920g/cm3
MFR(190℃ 21.2N):2g/10分
(b−3):日本ポリエチレン社製 ノバテック(登録商標)LL UJ790
密度:0.920g/cm3
MFR(190℃ 21.2N):50g/10分
(c−1):三井化学社製 タフマー(登録商標)A1050S
密度:0.86g/cm3
MFR(190℃ 21.2N):1.2g/10分
ムーニー粘度ML1+4(100℃):40
(d−1):ダウ・ケミカル社製 Engage(登録商標)8150
エチレン単位含有量:39質量%
密度:0.86g/cm3
MFR(190℃ 21.2N):0.5g/10分
ムーニー粘度ML1+4(121℃):33
(e−1):日本ポリエチレン社製 ノバテック(登録商標)HD HB330
密度:0.953g/cm3
MFR(190℃ 21.2N):4g/10分
1)射出成形体外観:
得られた熱可塑性エラストマー組成物を用いて、インラインスクリュウタイプ射出成形機(東芝機械社製「IS130」)により、射出圧力50MPa、シリンダー温度220℃、金型温度40℃にて、厚さ2mm×幅120mm×長さ80mmのシートを成形し、得られた成形シートの外観を目視で確認し、フローマークがないものを○、フローマークがあるものを×とした。フローマークがないものを成形外観が優れるものと評価した。
得られた熱可塑性エラストマー組成物を用いて、インラインスクリュウタイプ射出成形機(東芝機械社製「IS130」)により、射出圧力50MPa、シリンダー温度220℃、金型温度40℃にて、アイゾット衝撃強度測定用の試験片(ノッチの付いた厚さ4mm×幅12.7mm×長さ64mmの試験片)を成形した。得られた試験片について、JIS K7110に従って行った、温度−40℃におけるアイゾット衝撃強度を測定した。また、アイゾット衝撃試験で非破壊のものをNB、破壊されたものをCとした。このアイゾット衝撃試験で非破壊(NB)のものはアイゾット衝撃強度が70kJ/m2以上で、低温耐衝撃性に優れる。
得られた熱可塑性エラストマー組成物を用いて、インラインスクリュウタイプ射出成形機(東芝機械社製「IS130」)により、射出圧力50MPa、シリンダー温度220℃、金型温度40℃にて、引張試験用の試験片(厚さ2mm×幅120mm×長さ80mmのシート)を成形した後、JIS K6251に準拠(JIS−3号ダンベル)して打ち抜いた。この打ち抜き試験片について、JIS K6251に従って、引張破壊伸びを23℃の雰囲気下にて測定した。引張破壊伸びの値が大きいほど優れるものと評価した。
得られた熱可塑性エラストマー組成物を用いて、インラインスクリュウタイプ射出成形機(東芝機械社製「IS130」)により、射出圧力50MPa、シリンダー温度220℃、金型温度40℃にて、曲げ弾性率測定用の試験片(厚さ4mm×幅10mm×長さ90mmの試験片)に成形し、この試験片について、JIS K7203に準拠して、スパン間64mm、曲げ速度2mm/分にて曲げ弾性率を測定した。曲げ弾性率は200〜600MPaの範囲が好ましい。
[実施例1]
(a−1)30.0質量部、(b−1)20.0質量部、(c−1)35.0重量部、(d−1)15.0、酸化防止剤(BASFジャパン社製 商品名イルガノックス(登録商標)1010)0.1質量部をヘンシェルミキサーにて1分間ブレンドし、同方向二軸押出機(神戸製鋼製「TEX30α」、L/D=45、シリンダブロック数=13)へ20kg/hの速度で投入し、180〜210℃の範囲で昇温させて溶融混練を行い、熱可塑性エラストマー組成物のペレットを製造した。得られた熱可塑性エラストマー組成物のペレットについて、前記1)〜4)の評価を行った。それらの評価結果を表−1に示す。
表−1に示す樹脂成分配合とした以外は実施例1と同様にして熱可塑性エラストマー組成物のペレットを得、実施例1と同様に、前記1)〜4)の評価を行った。それらの評価結果を表−1に示す。
これに対して、成分(b−1)を含まない比較例1では成形外観が悪い。また、成分(B)のMFRが低い比較例2、5及び6は成形外観が悪い。一方、成分(B)のMFRが高い比較例3では、引張破断伸びが劣る。また、成分(D)を含まない比較例4でも、引張破断伸びが劣る。なお、成分(b−1)の含有量が多すぎる実施例5は、低温耐衝撃性が低下する。
Claims (8)
- 少なくとも下記成分(A)〜(D)を含有することを特徴とする熱可塑性エラストマー組成物。
成分(A):ポリプロピレン系樹脂
成分(B):JIS K7210に準拠して190℃、21.2N荷重にて測定されたメルトフローレートが10〜30g/10分の線状低密度ポリエチレン系樹脂
成分(C):エチレン・1−ブテン共重合体ゴム
成分(D):エチレン・1−オクテン共重合体ゴム - 成分(A)〜(D)の合計100質量部中に、成分(A)を20〜40質量部、成分(B)を20〜50質量部、成分(C)を6〜20質量部、成分(D)を6〜20質量部含有する、請求項1に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
- 更に下記成分(E)を含有する、請求項1又は2に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
成分(E):高密度ポリエチレン系樹脂 - 成分(A)〜(E)の合計100質量部中に、成分(A)を20〜40質量部、成分(B)を20〜50質量部、成分(C)を6〜20質量部、成分(D)を6〜20質量部、成分(E)を5〜20質量部含有する、請求項3に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
- 射出成形用組成物である、請求項1ないし4のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
- 請求項1ないし5のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物の射出成形体。
- 請求項1ないし5のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物からなるエアバッグ収納カバー。
- 請求項1ないし5のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物からなる自動車内装材。
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