JP2017109182A - パティキュレートフィルタ - Google Patents
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Abstract
Description
上記触媒は、酸素イオン伝導性を有するペロブスカイト型複合酸化物に、{100}面(数値「100」はミラー指数)が露出したCe含有酸化物のナノ粒子を担持してなる触媒成分を含有することを特徴とする。
図1に示すように、触媒付パティキュレートフィルタ(以下、単に「触媒付フィルタ」という。)10は、ディーゼルエンジン等の排気ガス通路11に配置され、排気ガス中のPMを捕集する。触媒付フィルタ10よりも排気ガス流の上流側の排気ガス通路11には、酸化物等からなるサポート材にPt、Pd等に代表される触媒金属を担持した酸化触媒(図示省略)を配置することができる。このような酸化触媒を触媒付フィルタ10の上流側に配置するときは、該酸化触媒によって排気ガス中のHC、COを酸化させ、その酸化燃焼熱で触媒付フィルタ10に流入する排気ガス温度を高めて触媒付フィルタ10を加熱することができ、PMの燃焼除去に有利になる。また、排気ガス中のNOが酸化触媒でNO2に酸化され、該NO2が触媒付フィルタ10にPMを燃焼させる酸化剤として供給されることになる。
次に触媒20の構成について説明する。
複合酸化物21としてペロブスカイト型SrFe系複合酸化物を採用し、ナノ粒子22としてCeO2ナノ粒子を採用する例において触媒成分23の調製法を具体的に説明する。
硝酸ストロンチウム、硝酸鉄(III)九水和物、硝酸コバルト(III)六水和物を蒸留水に溶かして混合し、蒸発乾固した。得られた乾固物を空気中で400℃の温度に2時間保持する仮焼成した後、空気中で1000℃の温度に6時間保持する本焼成を行なって、ペロブスカイト型のSrFe0.85Co0.15O3−δ(以下、「SFC」という。)を得た。なお、「δ」は酸素欠損による変動であり、電気的中性条件を満たすように定まる値である。
硝酸セリウム(III)六水和物を蒸留水に溶かした水溶液と、キャッピング材としてのC17H33COONaを蒸留水に溶かした水溶液を準備した。この両水溶液を反応容器に入れて混合し、この混合溶液にアンモニア水を添加し、反応容器を密封し、200℃の温度に30時間加熱保持した。得られた生成物を蒸留水で洗浄した後、空気中で85℃の温度に保持して乾燥させることによりCeO2ナノ粒子を得た。このCeO2ナノ粒子をシクロヘキサンに分散させた。
シクロヘキサンに分散させたCeO2ナノ粒子とSFCとを混合し、蒸発乾固した。しかる後、650℃の温度に4時間保持する焼成を行なうことにより、SFCにCeO2ナノ粒子が担持した触媒成分を得た。
上記CeO2ナノ粒子と同様の水熱合成法によって、CeZr複合酸化物、CePr複合酸化物及びCeSm複合酸化物の各ナノ粒子を調製した。Zr源、Pr源及びSm源としては硝酸塩を用い、これら硝酸塩を硝酸セリウム(III)六水和物と共に蒸留水に溶かして混合した。これら3種類の複合酸化物の調製においては、Zr源及びPr源はZr及びPr各々が20mol.%となり、Ceが80mol.%となるように添加し、Sm源はSmが15mol.%となり、Ceが85mol.%となるように添加した。上記3種類の複合酸化物ナノ粒子を上記CeO2ナノ粒子の場合と同様の方法によってSFCに担持した。
上記水熱合成で得た4種類のCe含有酸化物(CeO2、CeZr複合酸化物、CePr複合酸化物及びCeSm複合酸化物)のナノ粒子のXRDパターンを図6に示す。CeO2のXRDパターンと上記3種類の複合酸化物のXRDパターンを比較すると、Zr源、Pr源及びSm源を添加しても新たな結晶相は出ていないことから、上記3種類の複合酸化物では、Zr、Pr及びSmがCeO2結晶に固溶していることがわかる。また、ICP発光分光分析により、各複合酸化物では、Ceと添加元素(Zr、Pr及びSm)が仕込み比の通りに含まれていることを確認した。すなわち、得られた各複合酸化物の組成は、Ce0.8Zr0.2O2、Ce0.8Pr0.2O2、Ce0.85Sm0.15O2であった。
上記4種類のCe含有酸化物ナノ粒子のTEM画像を図7乃至図10に示す。同図から、上記水熱合成によって上記各Ce含有酸化物のナノキューブが生成していることがわかる。すなわち、これら各ナノ粒子は、その結晶が立方体状になっているから、{100}面が露出していること、そして、実質的に六面全てが{100}面で構成されていることがわかる。図11乃至図14はこれら各ナノキューブの粒度分布を示す。CeO2ナノキューブの平均粒径は8.9nm、Ce0.8Zr0.2O2ナノキューブの平均粒径は9.8nm、Ce0.8Pr0.2O2ナノキューブの平均粒径は8.9nm、Ce0.85Sm0.15O2ナノキューブの平均粒径は7.6nmである。
上記4種類の触媒成分のXRDパターンを、上記ナノキューブを担持していない担持前SFCのXRDパターンと共に図15に示す。上記4種類の触媒成分はSFCへのナノキューブの担持量をいずれも5質量%とした。図15によれば、上記ナノキューブを担持した各SFCでは、28.5゜付近及び57゜付近にピークが現れ、そのようなピークが担持前SFCでは現れていないことから、SFCにCeO2型の結晶構造を有する上記ナノキューブが担持されていることがわかる。
上記Ce含有酸化物ナノキューブをSFCに担持した4種類の触媒成分及び当該ナノキューブを担持していないSFCのみの触媒成分について、そのPM燃焼触媒としての活性をTG−MSにより評価した。PMとしてはカーボンブラックを採用し、各触媒成分とカーボンブラックは98:2の質量比で且つタイトコンタクトで混合(めのう乳鉢で混合)したサンプルを調製した。各サンプルを反応容器に充填し、空気を20ml/分の速度で供給しながら、2℃/分の速度で昇温してサンプルの重量変化を測定した。そして、TG曲線に基づいて、カーボンブラックの燃焼開始温度Ti及び燃焼終了温度Tcを求めた。
上記Ce含有酸化物ナノキューブをSFCに担持した4種類の触媒成分及び当該ナノキューブを担持してないSFCのみの酸素放出特性をTPD試験により評価した。すなわち、酸素含有ガス(酸素:20質量%,残He)中で室温から600℃まで昇温し、当該温度に所定時間保持する前処理を行なった後、温度を室温まで下げた。次いで、真空引きによって酸素パージを行なった後、室温から750℃まで昇温していき、その際の酸素放出量を求めた。結果を図18及び図19に示す。図19は図18の200℃付近の拡大図である。
11 排気ガス通路
12 排気ガス流入路(排気ガス通路)
13 排気ガス流出路(排気ガス通路)
14 栓
15 隔壁
16 細孔(排気ガス通路)
20 触媒
21 ペロブスカイト型複合酸化物
22 Ce含有酸化物ナノキューブ
23 触媒成分
Claims (6)
- 排気ガス中のパティキュレートを捕集するフィルタの排気ガス通路壁にパティキュレートを燃焼させるための触媒が設けられたパティキュレートフィルタであって、
上記触媒は、酸素イオン伝導性を有するペロブスカイト型複合酸化物に、{100}面が露出したCe含有酸化物のナノ粒子を担持してなる触媒成分を含有することを特徴とするパティキュレートフィルタ。 - 請求項1において、
上記複合酸化物が、希土類金属を含まないSrFe系のペロブスカイト型複合酸化物であることを特徴とするパティキュレートフィルタ。 - 請求項2において、
上記複合酸化物がSrFeCo系のペロブスカイト型複合酸化物であることを特徴とするパティキュレートフィルタ。 - 請求項1乃至請求項3のいずれか一において、
上記Ce含有酸化物のナノ粒子の平均粒径が10nm以下であることを特徴とするパティキュレートフィルタ。 - 請求項1乃至請求項4のいずれか一において、
上記Ce含有酸化物のナノ粒子が立方体状であることを特徴とするパティキュレートフィルタ。 - 請求項1乃至請求項5のいずれか一において、
上記Ce含有酸化物のナノ粒子がCeO2よりなることを特徴とするパティキュレートフィルタ。
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