JP2017088696A

JP2017088696A - 複合充填材およびこれを含む樹脂組成物

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Publication number: JP2017088696A
Application number: JP2015218359A
Authority: JP
Inventors: 猛王; Meng Wang; 金近　幸博; Yukihiro Kanechika; 幸博金近
Original assignee: Tokuyama Corp
Current assignee: Tokuyama Corp
Priority date: 2015-11-06
Filing date: 2015-11-06
Publication date: 2017-05-25
Anticipated expiration: 2035-11-06
Also published as: JP6580949B2

Abstract

【課題】窒化アルミニウム粉末の高い熱伝導性を活かしながら、その使用量を低減することを可能とし、前記樹脂組成物を経済的に有利に得ることが可能な複合充填材を提供する。【解決手段】本発明の複合充填材は、全構成粉末の体積の合計を１００体積％として、Ｄ５０が０．５μｍ〜１０μｍの窒化アルミニウム粉末を２０体積％〜５０体積％と、熱伝導率が４５Ｗ／ｍ・Ｋ〜６０Ｗ／ｍ・Ｋ、モース硬度が５以上７以下、Ｄ５０が２０μｍ〜８０μｍの無機粉末（Ａ）を５０体積％〜８０体積％とを含有することを特徴とする。【選択図】図１

Description

本発明は、熱伝導性充填材として好適に用いられる複合充填材およびこれを含む樹脂組成物に関する。

近年、半導体デバイスのパワー密度上昇に伴い、デバイスに使用される材料には、より高度な放熱特性が求められている。このような材料として、サーマルインターフェースマテリアルと呼ばれる一連の材料があり、その使用量は急速に拡大している。サーマルインターフェースマテリアルとは、半導体素子から発生する熱をヒートシンクまたは筐体等に逃がす経路の熱抵抗を緩和するための材料であり、シート、ゲル、グリースなど多様な形態が用いられる。一般に、サーマルインターフェースマテリアルは、熱伝導性充填材をエポキシやシリコーンの様な樹脂に分散した複合材料であり、そのような熱伝導性充填材としては金属酸化物が多く用いられている。しかし、上記金属酸化物を用いた複合材料により成形されるシート状成形体は、厚み方向の熱伝導率が１〜３Ｗ／ｍ・Ｋ程度に留まるものである。そのため、より高い熱伝導率を有する成形体が要求されており、高熱伝導性の充填材、とりわけ、窒化アルミニウム粉末が前記充填材として注目されている。（特許文献１参照）。
しかしながら、窒化アルミニウム粉末は、他の充填材と比して高価であり、高充填の樹脂組成物を作製する際のコストの面において不利となる点が指摘されている。

特開平０４−３２３８８９号

従って、本発明の目的は、窒化アルミニウム粉末の高い熱伝導性を活かしながら、その使用量を低減することを可能とし、前記樹脂組成物を経済的に有利に得ることが可能な複合充填材を提供することにある。

本発明者らは上記問題点を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、窒化アルミニウム粉末と併用する充填材として、比較的熱伝導性が低いものでも、特定の物性を有するものを使用することにより、これを樹脂に充填して得られる樹脂組成物の熱伝導率を十分高く維持することが出来ることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明の複合充填材は、全構成粉末の体積の合計を１００体積％として、
Ｄ５０が０．５μｍ〜１０μｍの窒化アルミニウム粉末を２０体積％〜５０体積％と、
熱伝導率が４５Ｗ／ｍ・Ｋ〜６０Ｗ／ｍ・Ｋ、モース硬度が５以上７以下、Ｄ５０が２０μｍ〜８０μｍの無機粉末（Ａ）を５０体積％〜８０体積％と
を含有することを特徴とする。
なお、本発明においてＤ５０とは、粉末の粒度分布曲線における累積５０％値のことであり、レーザー回折散乱法の測定から求めることができる。

上記複合充填材は、さらに
熱伝導率が４０Ｗ／ｍ・Ｋ〜１００Ｗ／ｍ・Ｋ、モース硬度が２以上５未満、およびＤ５０が０．５〜５μｍである無機粉末（Ｂ）を１体積％〜１０体積％含むことが好ましい。
本発明の樹脂組成物は、上記複合充填材と樹脂とを含む樹脂組成物であり、該複合充填材の含有量が５０体積％〜８０体積％である。

本発明によれば、窒化アルミニウム粉末の使用量を５０体積％以下に低減した場合でも、高い熱伝導性を有する複合充填材を得ることができ、高い熱伝導性を有する樹脂組成物を経済的に有利に製造することが可能となる。

また、本発明の複合充填材は、大粒径である無機粉末（Ａ）を多く含むため、樹脂に対して大量に充填して樹脂組成物としたときに、粘度を低く抑えることができ、また、粒子間への気泡の噛み込みも著しく低いため、高い絶縁耐性を有するという効果をも有する。

本発明に係る複合充填材を樹脂に充填して得られる樹脂組成物における、窒化アルミニウム粉末の粒子と無機粉末（Ａ）の粒子との存在態様を示す模式図である。

〔複合充填材〕
本発明の複合充填材は、窒化アルミニウム粉末と無機粉末（Ａ）とを含む。
ここで、本発明において「Ｄ５０」とは、粉末の粒度分布曲線における累積５０％値、すなわち、粒度分布曲線において、粒径の小さい側から見たときの相対粒子量の累積が全粒子量の５０％となったときの粒子径のことである。このＤ５０は、例えばレーザー回折散乱法の測定から求めることができる。
なお、本明細書において、数値範囲について「Ｘ〜Ｙ」（ただし、Ｘ＜Ｙ）というときは、別途の記載がない限り、「Ｘ以上Ｙ以下」を意味する。

＜窒化アルミニウム粉末＞
本発明の複合充填材を構成する窒化アルミニウム粉末は、還元窒化法や直接窒化法等種々の方法によって得られる公知のものであってもよく、特に制限は無い。ただ、通常の場合、窒化アルミニウム粉末として、特に、熱伝導率が１２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、好ましくは、１５０〜２５０Ｗ／ｍ・Ｋを有するものが好適に使用される。

本発明において、前記窒化アルミニウム粉末は、Ｄ５０が、０．５〜１０μｍ、好ましくは、１〜７μｍのものが使用される。前記窒化アルミニウム粉末のＤ５０が上記範囲内にあると、充分な熱伝導性を有しつつ、複合充填材の形で樹脂に充填したときの粘度の上昇を抑えることができ好ましい。前記窒化アルミニウム粉末のＤ５０が０．５μｍより小さい場合、複合充填材を樹脂に充填した場合の粘度の上昇が激しく、また、粒子間に気泡を噛み込み易くなり、絶縁耐性の低下をも招く場合がある。一方、前記窒化アルミニウム粉末のＤ５０が１０μｍより大きい場合は、後述する無機粉末（Ａ）を構成する粒子の周囲に窒化アルミニウム粉末の粒子が均等に存在し難くなり、十分な熱伝導性を発揮することができないことがある。
尚、前記窒化アルミニウム粉末の粒子のモース硬度は、８程度である。

本発明の複合充填材におけるこのような前記窒化アルミニウム粉末の含有量は、本発明の複合充填材を構成する全構成粉末の体積の合計を１００体積％として、２０体積％〜５０体積％である。
本発明において、前記窒化アルミニウム粉末は、還元窒化法や直接窒化法を用いて得ることができる。

ここで、還元窒化法は、アルミナとカーボンとの組成物を還元窒化する工程を経て窒化アルミニウム粉末を得る方法である。この還元窒化法を実施する具体的な条件・手法は、従来公知のものを採用することができ、例えば、特開２０１２−０５６７７４号などに記載のものを挙げることができる。前記還元窒化法によって得られる窒化アルミニウム粉末は、脱炭処理（酸化処理）において表面に数ｎｍの酸化層を有するため、耐水性が高く、好適に使用される。

一方、直接窒化法は、アルミニウムと窒素とを直接反応させる工程を経て窒化アルミニウム粉末を得る方法である。ここで、直接酸化法では脱炭処理（酸化処理）を要しないことから、この直接酸化法によって得られる窒化アルミニウム粉末自体には、必ずしも酸化層を有するとは限らない。しかし、直接窒化法によって得られるそのような窒化アルミニウム粉末においても、酸化処理を行うことによって酸化層を形成させることができる。したがって、直接窒化法によって得られる窒化アルミニウム粉末であっても、表面に酸化層を有する形態に変換してから使用してもよい。

また、更に耐水性を高めるため、表面に耐水層を形成することも好ましい。例えば、窒化アルミニウム粉末からなるコアの表面にリン酸アルミニウム層を有する粉末、いわゆる、リン酸処理を行った窒化アルミニウム粉末は、本発明において好適に使用することができる。このような粉末は、例えば、特開２０１２−１４０２６０号公報に記載されている方法などにより得ることができる。

＜無機粉末（Ａ）＞
本発明の複合充填材は、上記窒化アルミニウム粉末に加えて、適度に高い熱伝導性を有し、窒化アルミニウム粉末より低い硬度を有し、且つ、窒化アルミニウム粉末より粒径が大きい無機粉末（Ａ）をも含む。以下、無機粉末（Ａ）が有する熱伝導性、硬度および粒径についての数値等について、詳述する。

本発明において、無機粉末（Ａ）は、熱伝導率が４５〜６０Ｗ／ｍ・Ｋ、好ましくは、５０〜６０Ｗ／ｍ・Ｋである。ここで、本発明において、高い熱伝導性を得る観点からは、上記窒化アルミニウム粉末と同様、無機粉末（Ａ）の熱伝導率も高いほど好ましいが、前記下限値、特に６０Ｗ／ｍ・Ｋを超える無機粉末は、高価であり、複合充填材の工業的な実施において不利となる傾向にある。一方、熱伝導率が前記上限値、特に４５Ｗ／ｍ・Ｋより低い場合は、複合充填材を充填した樹脂組成物において、窒化アルミニウム粉末の粒子間による熱伝導性付与効果と共に働く、無機粉末（Ａ）による熱伝導性の付与効果が低減し、高い熱伝導性を付与することが困難となる傾向にある。そこで、高い熱伝導性と経済性とのバランスを考慮し、無機粉末（Ａ）の熱伝導率を上記のように定めたのである。

また、硬度の面から見ると、前記無機粉末（Ａ）は、上記窒化アルミニウム粉末よりも若干柔らかく、具体的には、５以上７以下、好ましくは、５以上６以下のモース硬度を有する。無機粉末（Ａ）のモース硬度が７より高い場合、上記窒化アルミニウム粉末の粒子との密着性が低下し、上記窒化アルミニウム粉末と組み合わせて得られる複合充填材を樹脂に充填してなる樹脂組成物において、無機粉末（Ａ）の周囲に窒化アルミニウム粉末の粒子を安定して存在させることが困難となり、十分な熱伝導性を付与することが困難となる場合がある。一方、モース硬度が５より低い無機粉末、特にモース硬度が４より低い無機粉末において、無機粉末（Ａ）に該当するための要件を全て満たす無機粉末、特に、次述する粒子径を満足し、且つ上述した熱伝導率を有する無機粉末を選択することは困難である傾向にある。

ここで、前記熱伝導率およびモース硬度を有する無機粉末（Ａ）となり得る無機材料としては、例えば、ＭｇＯ、ＺｎＯが挙げられる。これら無機材料の中でも、特にＭｇＯが好ましい。

更に、粒径の面から見ると、上記窒化アルミニウム粉末と組み合わされたときに充分な熱伝導性が充分に確保できるよう、無機粉末（Ａ）のＤ５０は、２０〜８０μｍ、好ましくは、３０〜５０μｍである。本発明において、無機粉末（Ａ）のＤ５０が前記下限値、特に２０μｍより小さい場合、その周囲に窒化アルミニウム粉末の粒子を配することが困難となる傾向にある。一方、該Ｄ５０が前記上限値、特に８０μｍを超えると、樹脂中で密度の高い窒化アルミニウム粉末の粒子の連鎖が形成され難くなり、無機粉末（Ａ）の熱伝導率が支配的となる傾向にある。そのため、いずれの場合にも、樹脂に複合充填材を充填してなる樹脂組成物において、十分高い熱伝導率を発揮することが困難となる傾向にある。

前記したように、無機粉末（Ａ）のＤ５０（以下、「Ｄ５０_(A)」と呼ばれる場合がある。）は、前記範囲内であれば特に制限されないが、前記窒化アルミニウム粉末のＤ５０（以下、「Ｄ５０_AlN」と呼ばれる場合がある。）との関係で、Ｄ５０_(A)／Ｄ５０_AlNの比が、３〜４０、好ましくは、４〜２０となるように決定することが最も好ましい。

また、前記無機粉末（Ａ）の形状は、表面における窒化アルミニウム粉末の粒子の密度を高くするため、比表面積が最も小さくし得る球状が好ましい。
本発明の複合充填材における前記無機粉末（Ａ）の含有量は、本発明の複合充填材を構成する全構成粉末の体積の合計を１００体積％として、５０体積％〜８０体積％である。

このように、本発明の複合充填材は、上記窒化アルミニウム粉末と前記無機粉末（Ａ）とを特定の割合で含む構成を有しており、このような複合充填材を用いることによって、高い熱伝導性を有する樹脂組成物を経済的に有利に製造することが可能となる。

本発明のこのような構成により、このような効果が発揮される作用機構は明らかではないが、本発明者らは、
(a) 窒化アルミニウム粉末より低い硬度を有し、且つ、粒径が十分大きい無機粉末を無機粉末（Ａ）として使用し窒化アルミニウム粉末に配合することにより、樹脂への充填を行った後に得られる樹脂組成物において、図１に示すように、該無機粉末（Ａ）の粒子の周囲に窒化アルミニウム粉末の粒子が密着性良く安定して存在する；
(b) そして、窒化アルミニウム粉末と無機粉末（Ａ）とがこのような態様で共存することにより、(i) 窒化アルミニウム粉末の量が少ない場合でも、密度の高い窒化アルミニウム粉末の粒子の連鎖が樹脂組成物内で形成され易くなり窒化アルミニウムの高熱伝導性が十分発揮されると共に、(ii) 無機粉末（Ａ）自体もある程度の熱伝導性を有することで、総じて、より一層高い熱伝導性を発揮する
ものと推定している。

＜その他の無機粉末＞
本発明の複合充填材は、上述したとおり、上記窒化アルミニウム粉末と無機粉末（Ａ）とを特定の割合で含む。ここで、本発明の複合充填材は、上記窒化アルミニウム粉末と無機粉末（Ａ）とのみからなるものであってもよく、そのような複合充填材は、本発明の好適な実施態様の１つである。なお、この実施態様では、上記窒化アルミニウム粉末の全体積と上記無機粉末（Ａ）の全体積との合計が１００体積％ということになる。しかし、本発明の複合充填材は、このような態様のものに限られず、上記窒化アルミニウム粉末および無機粉末（Ａ）に加えて、上記窒化アルミニウム粉末および無機粉末（Ａ）のいずれにも該当しない無機粉末（以下、「その他の無機粉末」）をさらに含むものであってもよい。

このような「その他の無機粉末」としては、適度な熱伝導性を有し、モース硬度が低く、且つ、粒径が比較的小さい無機粉末が挙げられる。このような無機粉末を少量配合することにより、上記窒化アルミニウム粉末と上記無機粉末（Ａ）との粒子間をより親密に接触させることができるため好ましい。

このような無機粉末として、具体的には、熱伝導率が４０〜１００Ｗ／ｍ・Ｋ、特に、６０〜１００Ｗ／ｍ・Ｋ、モース硬度が２以上５未満、特に、２以上４以下、および、Ｄ５０が０．５〜５μｍ、特に、０．５〜３μｍである無機粉末（Ｂ）が挙げられる。すなわち、「その他の成分」としてこのような無機粉末（Ｂ）が用いられる場合、モース硬度において、上記窒化アルミニウム粉末＞上記無機粉末（Ａ）＞無機粉末（Ｂ）の関係が成り立つことになる。このような無機粉末（Ｂ）となりうる無機材料として、例えば、窒化ホウ素などが挙げられる。本発明の複合充填材は、このような無機粉末（Ｂ）を、本発明の複合充填材を構成する全構成粉末の体積の合計を１００体積％として、１〜１０体積％、特に、１〜５体積％含有することが好ましい。
上記本発明の複合充填材は、上述した成分の他に、本発明の効果を奏する範囲で、「その他の無機粉末」として、前記無機粉末（Ｂ）以外の無機粉末を更に含有してもよい。

〔樹脂組成物〕
本発明に係る樹脂組成物は、上述した本発明の複合充填材と樹脂とを含む樹脂組成物である。
本発明の樹脂組成物に含有される樹脂に特に限定はないが、
例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリアセタール、フッ素樹脂（ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等）、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン２，６ナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合体、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂、変性ＰＰＥ樹脂、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸類（ポリメタクリル酸メチル等のポリメタクリル酸エステル）、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、アイオノマーなどの熱可塑性樹脂；並びに、
例えば、エポキシ樹脂、硬化性アクリル樹脂、硬化性ウレタン樹脂、硬化性シリコーン樹脂、フェノール樹脂、硬化性ポリイミド樹脂、硬化型変性ＰＰＥ、および硬化型ＰＰＥなどの硬化性樹脂
等が挙げられる。これら樹脂の中でも、板状成形体や薄膜状成形体などの成形体を作製する上では、硬化性樹脂が好ましく、液状の硬化性樹脂が特に好ましい。

本発明の樹脂組成物は、上記複合充填材を５０体積％〜８０体積％、好ましくは６０体積％〜８０体積％の割合で含有する。このように上記複合充填材を上記の割合で含むと、得られる成形体における熱伝導率を充分に確保しつつ一定の作業性も確保することが可能となり好ましい。上記複合充填材の含量が上記の範囲より少ないと、得られる成形体の熱伝導率が低くなり、例えば放熱シートとして用いた場合十分な特性を得ることができない場合がある。一方、上記複合充填材の含量が上記の範囲より多い場合には、複合充填材と樹脂を混合した時に、得られる樹脂組成物の粘度が著しく上昇し、作業性が極めて悪くなり、更には、混合不良が発生し、熱伝導性低下を招く等の問題が起こる場合がある。
また、本発明の樹脂組成物には、必要に応じて硬化剤、カップリング剤などの添加剤を含んでもよい。

本発明の樹脂組成物は、上記複合充填材、上記樹脂、その他、上記添加剤など必要に応じて含まれる成分を混合することにより製造できる。この場合、これら各成分の混合は、熱可塑性樹脂の場合、例えば、押出機にて溶融混合することによって得ることができ、また、熱硬化性樹脂の場合、例えば、未硬化或いは半硬化の樹脂と公知の手段により混合後、硬化させることにより得ることができる。
そして、以上のような本発明の樹脂組成物を公知の手段により適当な形状に成形することにより、高い熱伝導性を持った成形体を得ることができる。

以下、実施例によって本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。
尚、本発明において、各種試験方法は、以下の通り行った。

（１）樹脂組成物の粘度：
樹脂組成物の粘度は、レオメーター（ＡＲ２０００ｅｘ：ＴＡＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）を用い、せん断速度５／ｓ、８０℃にて測定した。

（２）Ｄ５０
試料をホモジナイザーにて５％ピロリン酸ソーダ水溶液中に分散させ、レーザー回折粒度分布装置（日機装株式会社製ＭＩＣＲＯＴＲＡＣＨＲＡ）にて粒径を測定し、Ｄ５０を求めた。

（３）樹脂組成物の熱伝導率
複合充填材を樹脂に充填した樹脂組成物を、試験片に成形し、熱拡散率、密度および比熱から、下記式に基づき求めた。
熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）＝熱拡散率×密度×比熱
尚、熱拡散率は、レーザーフラッシュ法にて、密度は、アルキメデス法にて、また、比熱は、ＤＳＣ法にて、それぞれ測定した。

（４）絶縁耐性
試験片破壊に至る一定昇圧速度（2kV／sec）で破壊電圧(BDV)を求めるとの短時間法で測定する。

［実施例１］
本例は、基材樹脂としてエポキシ樹脂を用いて樹脂組成物の作製する例である。
具体的にはエポキシ樹脂（三菱化学株式会社製ｊＥＲ８２８）１００重量部と硬化剤（イミダゾール系硬化剤、四国化成工業株式会社製キュアゾール２Ｅ４ＭＺ）５重量部との混合物を、基材樹脂として準備した。

次に、基材樹脂１００重量部と、平均粒径５μｍの窒化アルミニウム（以下「ＡｌＮ」）粉末１９０重量部、および、平均粒径３０μｍのＭｇＯ粉末４９７重量部とを自転・公転ミキサー（株式会社シンキー製ＡＲＥ−５００）にて混合後、樹脂組成物を得た。その時、粉末の充填率は７０ｖｏｌ％であった。上記未硬化の状態の樹脂組成物の粘度をレオメーターにて測定した。

また、得られた樹脂組成物の一部を金型体に注型し、熱プレスを使用し、温度：１００℃、圧力：２０ＭＰａ、保持時間：２時間の条件で硬化させ、直径１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの試験片を作製し、レーザーフラッシュ法による熱伝導率を測定、また、得られた樹脂組成物の一部を金型体に注型し、熱プレスを使用し、温度：１００℃、圧力：２０ＭＰａ、保持時間：２時間の条件で硬化させ、直径３０ｍｍ、厚さ２００μｍの試験片を作製し、短時間法による絶縁耐性の測定を行った。結果を表１に併せて示す。

［実施例２］
基材樹脂に対するＭｇＯ粉末、ＡｌＮ粉末の量を表１に示す量とした以外は実施例１と同様にして、第１の樹脂組成物及試験片を作製した。得られた試験片の熱伝導率、絶縁耐性を測定した結果及び粘度の結果を表１に示した。

［実施例３］
本実施例では、ＭｇＯ粉末およびＡｌＮ粉末に加えて、無機粉末（Ｂ）として窒化ホウ素（以下「ＢＮ」）粉末を併用した。ここで、基材樹脂に対するＭｇＯ粉末、ＡｌＮ粉末、及びＢＮ粉末の量を表１に示す量とした以外は実施例１と同様にして、第１の樹脂組成物及び試験片を作製した。得られた試験片の熱伝導率、絶縁耐性を測定した結果及び粘度の結果を表１に示した。

［実施例４］
ＭｇＯ粉末に代えてＺｎＯ粉末を採用するとともに、基材樹脂に対するＺｎＯ粉末及びＡｌＮ粉末の量を表１に示す量とした以外は実施例１と同様にして、第１の樹脂組成物及び試験片を作製した。得られた試験片の熱伝導率、絶縁耐性を測定した結果及び粘度の結果を表１に示した。

［比較例１］
基材樹脂に対するＡｌＮ粉末の量を表２に示す量とし、ＭｇＯ粉末は配合しなかった以外は実施例１と同様にして、第１の樹脂組成物及び試験片を作製した。得られた試験片の熱伝導率、絶縁耐性を測定した結果及び粘度の結果を表２に示した。

［比較例２］
基材樹脂に対するＭｇＯ粉末の量を表２に示す量とし、ＡｌＮ粉末は配合しなかった以外は実施例１と同様にして、第１の樹脂組成物及び試験片を作製した。得られた試験片の熱伝導率、絶縁耐性を測定した結果及び粘度の結果を表２に示した。

［比較例３］
基材樹脂に対するＭｇＯ粉末、ＡｌＮ粉末の量を表２に示す量とした以外は実施例１と同様にして、第１の樹脂組成物及び試験片を作製した。得られた試験片の熱伝導率、絶縁耐性を測定した結果及び粘度の結果を表２に示した。

［比較例４］
ＭｇＯ粉末に代えてＡｌ₂Ｏ₃粉末を採用するとともに、基材樹脂に対するＡｌ₂Ｏ₃粉末、ＡｌＮ粉末の量を表２に示す量とした以外は実施例１と同様にして、第１の樹脂組成物及び試験片を作製した。得られた試験片の熱伝導率、絶縁耐性を測定した結果及び粘度の結果を表２に示した。

１１・・・窒化アルミニウム粉末の粒子
１２・・・無機粉末（Ａ）の粒子

Claims

全構成粉末の体積の合計を１００体積％として、
Ｄ５０が０．５μｍ〜１０μｍの窒化アルミニウム粉末を２０体積％〜５０体積％と、
熱伝導率が４５Ｗ／ｍ・Ｋ〜６０Ｗ／ｍ・Ｋ、モース硬度が５以上７以下、Ｄ５０が２０μｍ〜８０μｍの無機粉末（Ａ）を５０体積％〜８０体積％と
を含有することを特徴とする複合充填材。
さらに、
熱伝導率が４０Ｗ／ｍ・Ｋ〜１００Ｗ／ｍ・Ｋ、モース硬度が２以上５未満、およびＤ５０が０．５μｍ〜５μｍである無機粉末（Ｂ）を１体積％〜１０体積％含有する請求項１に記載の複合充填材。
請求項１または２に記載の複合充填材と樹脂とを含み、該複合充填材の含有量が５０体積％〜８０体積％である樹脂組成物。