JP2016117782A - アクリル樹脂組成物及びそれを積層してなる積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献5に記載のアクリル樹脂を溶融流延成形法で成形した場合、200℃未満の加工温度で溶融混練することにより造粒は可能であるが、成形した成形品の表面が荒れるという問題があった。成形品の表面荒れは、200℃以上の加工温度で溶融混練することで改善されるが、200℃以上の温度で溶融混練した場合、アクリル樹脂の溶融粘度が低下し成形できないという問題があった。
本発明におけるアクリル樹脂は、メチルメタクリレートの単独重合体、又は、メチルメタクリレートを80wt%以上含む共重合体である。
メチルメタクリレート以外の(メタ)アクリレートとしては、例えば、(メタ)クリレート、エチル(メタ)アクリレート、プロピル(メタ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレート、t−ブチル(メタ)アクリレート、イソブチル(メタ)アクリレート、ペンチル(メタ)アクリレート、2−エチルヘキシル(メタ)アクリレート、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート等を挙げることができる。
本発明において、前記メチルメタクリレート以外の(メタ)アクリレートは、炭素原子数2以上の、特に、2以上〜8以下の直鎖又は分岐のアルキル基を有するアルキル(メタ)アクリレートが好ましい。
尚、共重合体のガラス転移温度は、各モノマー成分のガラス転移温度及び重量分率をFOXの式に導入して算出した数値とする。
前記過酸化物系化合物としては、例えば、メチルエチルケトンパーオキサイド、メチルイソブチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、メチルシクロヘキサンケトンパーオキサイド、アセチルアセトンパーオキサイド等のケトンパーオキサイド系;イソブチルパーオキサイド、m−クロロベンゾイルパーオキサイド、2,4−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、α−メチルベンゾイルパーオキサイド、ビス−3,5,5−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド等のジアシルパーオキサイド系;2,4,4−トリメチルペンチル−2−ハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、tert−ブチルハイドロパーオキサイド等のハイドロパーオキサイド系のものや、ジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ(tert−ブチルパーオキシ)ヘキサン、1,3−ビス(tert−ブチルパーオキシイソプロピル)ベンゼン、tert−ブチルクミルパーオキサイド等のジアルキルパーオキサイド系;1,1−ジ−tert−ブチルパーオキシ−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、2,2−ジ−(t−ブチルパーオキシ)ブタン、4,4−ジ−tert−ブチルパーオキシ吉草酸−n−ブチルエステル等のパーオキシケタール系;2,4,4−トリメチルペンチルパーオキシフェノキシアセテート、α−クミルパーオキシネオデカノエート、tert−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−tert−ブチルパーオキシトリメチルオジペート等のアルキルパーエステル系;ジ−tert−メチキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ−2−エチルヘキシルパーオキシジカーボネート、ビス(4−tert−ブチルシクロヘキシル)パーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート等のパーカーボネート系;その他のアセチルシクロヘキシルスルフォニルパーオキシジカーボネート、tert−ブチルパーオキシアリルカーボネート等の他、過硫酸アンモニウム、過硫酸ナトリウム、過硫酸カリウム等の過硫酸塩類が挙げられる。
前記溶媒としては、例えば、水、メチルエチルケトン、メチルアミルケトン、ジエチルケトン、アセトン、メチルイソプロピルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、2−ヘプタノン等のケトン類;エチルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフラン、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、ジプロピレングリコールジメチルエーテル等のエーテル系溶媒;酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸−n−プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸n−ブチル、酢酸シクロヘキシル、乳酸エチル、コハク酸ジメチル、テキサノール等のエステル系溶媒;エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル等のセロソルブ系溶媒;メタノール、エタノール、イソ−又はn−プロパノール、イソ−又はn−ブタノール、アミルアルコール等のアルコール系溶媒;エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコール−1−モノメチルエーテル−2−アセテート(PGMEA)、ジプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、3−メトキシブチルエーテルアセテート、エトキシエチルエーテルプロピオネート等のエーテルエステル系溶媒;ベンゼン、トルエン、キシレン等のBTX系溶媒;ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒;テレピン油、D−リモネン、ピネン等のテルペン系炭化水素油;ミネラルスピリット、スワゾール#310(コスモ松山石油(株)製商品名)、ソルベッソ#100(エクソン化学(株)製商品名)等のパラフィン系溶媒;四塩化炭素、クロロホルム、トリクロロエチレン、塩化メチレン、1,2−ジクロロエタン等のハロゲン化脂肪族炭化水素系溶媒;クロロベンゼン等のハロゲン化芳香族炭化水素系溶媒;カルビトール系溶媒、アニリン、トリエチルアミン、ピリジン、酢酸、アセトニトリル、二硫化炭素、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、水等が挙げられ、これらの溶媒は1種又は2種以上の混合溶媒として使用することができる。
本発明のアクリル樹脂組成物は、280−300nmの波長領域の吸収能が高いトリアジン系紫外線吸収剤を含有することに特徴を有する。トリアジン系紫外線吸収剤のうち、2−(4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン−2−イル)−5−[2−(2−エチルヘキサノイルオキシ)エトキシ]フェノールは前記波長領域における吸収能が高く、吸収能を長期に維持することができることから、本発明では、トリアジン系紫外線吸収剤は、必須成分として、2−(4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン−2−イル)−5−[2−(2−エチルヘキサノイルオキシ)エトキシ]フェノールを含み、本発明で使用するトリアジン系紫外線吸収剤の80wt%以上、より好ましくは90wt%以上が、2−(4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン−2−イル)−5−[2−(2−エチルヘキサノイルオキシ)エトキシ]フェノールであることが好ましい。
リン系酸化防止剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、0.001〜10質量部、より好ましくは、0.01〜0.5質量部である。
チオエーテル系酸化防止剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、0.001〜10質量部、より好ましくは、0.01〜0.5質量部である。
前記トリアジン系紫外線吸収剤とは異なる他の紫外線吸収剤の使用量は、本発明の効果を阻害しない範囲で使用することができる。
具体的には、アクリル樹脂100質量部に対し、トリアジン系紫外線吸収剤及びトリアジン系以外の紫外線吸収剤の合計量が、1〜5質量部であり、より好ましくは、トリアジン系以外の紫外線吸収剤の使用量が、アクリル樹脂100質量部に対し、0.01〜0.5質量部である。
前記ヒンダードアミン系光安定剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、0.001〜5質量部、より好ましくは0.005〜0.5質量部である。
前記造核剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、0.001〜5質量部、より好ましくは、0.005〜0.5質量部である。
前記難燃剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、1〜50質量部、より好ましくは、10〜30質量部である。
前記滑剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、0.03〜2質量部、より好ましくは、0.01〜0.5質量部である。
前記充填剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、0.01〜80質量部、より好ましくは、1〜50質量部である。
前記金属石鹸の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対し、金属石鹸0.001〜10質量部、より好ましくは、0.01〜5質量部である。
0≦x2/x1<10,2≦x1+x2≦20
で表される条件を満たす数を表し、pは0又は正の数を表す。
また、前記ハイドロタルサイト類における炭酸アニオンは、一部を他のアニオンで置換したものでもよい。
前記ハイドロタルサイト類の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対し、0.001〜5質量部、より好ましくは、0.05〜3質量部である。
前記帯電防止剤の好ましい使用量は、アクリル樹脂100質量部に対して、0.03〜2質量部、より好ましくは、0.1〜0.8質量部である。
押出温度が200℃未満の場合、加工機器が受ける負荷が大きくなったり、アクリル樹脂組成物を成形して得られる成形品の表面が荒れたりする場合があり、押出温度が260℃を超えるとアクリル樹脂の分子量が低下して成形できなくなる場合がある。
支持材を被覆する場合、本発明のアクリル樹脂組成物の成形品の厚みが30〜300μmのフィルム・シートが好ましく、より好ましい厚みは、30〜200μm、更に好ましくは、30〜100μmである。
アクリル樹脂組成物の成形品の厚みが30μmより薄い場合、強度が不足して破損しやすくなる場合があり、300μmより厚くなると、成形時の加熱時間が長くなり不経済である。
表1に記載のモノマー成分をキシレンに溶解し、ラジカル重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリルを加え、140℃で5時間重合反応を行い、アクリル樹脂を製造した。得られたアクリル樹脂のガラス転移温度(Tg)、及び分子量についてそれぞれ表1に示す。
溶媒 :テトラヒドロフラン
基準物質 :ポリスチレン
検出器 :示差屈折計(RI検出器)
カラム固定相 :昭和電工(株)製Shodex KF−804L
カラム温度 :40℃,
サンプル濃度 :1mg/1mL
流量 :0.8mL/min.
注入量 :100μL
得られたアクリル樹脂及びトリアジン系紫外線吸収剤を表2又は表3に記載の配合量にて混合し、二軸押出機(L/D=30)を用いて250℃で溶融混練して造粒し、ペレットを得た。但し、表1に記載のAC−3又はAC−4のアクリル樹脂を用いて溶融混練してみたところ、粘度低下が著しく、造粒できなかった。
得られたペレットを80℃で10時間以上乾燥させた後、Tダイを取り付けた単軸押出機(株式会社ディ・ディ・エム製商品名OEX3024)を用いて、溶融温度240℃、スクリュー速度30rpmの条件で溶融混練し、厚み50μmのアクリル樹脂シートを得た。
得られたアクリル樹脂シートを用いて、温度63℃、湿度50%RH、295−780nm、75mW/cm2の紫外線照射条件で耐候性試験を行い、200時間照射後のアクリル樹脂シートのΔY.I.及び分子量を測定した。
表1に記載のアクリル樹脂100質量部に対し、紫外線吸収剤を表4又は表5に記載の配合量にて混合し、二軸押出機(L/D=30)を用いて250℃で溶融混練して造粒し、ペレットを得た。
得られたペレットを80℃で10時間以上乾燥させた後、Tダイを取り付けた単軸押出機(株式会社ディ・ディ・エム製商品名OEX3024)を用いて、押出温度240℃、スクリュー速度30rpmの条件で溶融混練し、厚み50μmのアクリル樹脂シートを得た。このアクリル樹脂シートを縦80mm×横40mm×厚み2mmの塩化ビニル樹脂製平板状成形品の面上で、プレス成形機を用いて140℃で熱圧着してラミネートした。ラミネートされた試験片を用いて下記の評価を行った。
前記塩化ビニル樹脂製平板状成形品をラミネートした試験片を用いて、温度63℃、湿度50%RH、295−780nm、75mW/cmの紫外線照射条件で耐候性試験を行い、200時間後の塩化ビニル樹脂製試験片の色差(ΔE)を測定した。色差は、スガ試験機株式会社製「多光源分光測色計」を用いて反射法により測定した。これらの結果について、下記表4に各々示す。
アクリル樹脂のAC−1をAC−2に置き換えて紫外線吸収剤を表5に記載の配合量で加え、縦80mm×横40mm×厚み2mmの塩化ビニル樹脂製平板状成形品を縦80mm×横40mm×厚み2mmのポリカーボネート樹脂製平板状成形品に置き換えた以外は、実施例2−1と同様にしてラミネートされた試験片を作製した。
前記のポリカーボネート樹脂製平板状成形品をラミネートした試験片において、温度65℃、湿度50%RH、295―780nm、キセノンランプの紫外線照射条件で耐侯試験を行い、紫外線照射時間1080時間後、2040時間後の試験片片の色差(ΔE)を測定した。色差は、スガ試験機株式会社製「多光源分光測色計」を用いて反射法により測定した。これらの結果について、下記表5に各々示す。
また、本発明のアクリル樹脂組成物を成形して塩化ビニル樹脂やポリカーボネート樹脂をラミネートした試験片に対しても、優れた耐侯性を示すことが確認できた。
Claims (5)
- アクリル樹脂100質量部に対し、2−(4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン−2−イル)−5−[2−(2−エチルヘキサノイルオキシ)エトキシ]フェノールを含むトリアジン系紫外線吸収剤を0.1〜8質量部含有するアクリル樹脂組成物であって、該アクリル樹脂が、モノマー成分としてメチルメタクリレートを80wt%以上含有し、且つガラス転移温度が80℃以上であることを特徴とするアクリル樹脂組成物。
- 前記アクリル樹脂が、メチルメタクリレート80〜100wt%、及び、炭素原子数2以上の直鎖又は分岐のアルキル基を有するアルキル(メタ)アクリレート20〜0wt%を重合して得られるものである請求項1記載のアクリル樹脂組成物。
- 請求項1又は2記載のアクリル樹脂組成物を、200〜260℃の温度範囲で溶融混練してなる成形品。
- 支持材の表面を、厚み30〜300μmの熱可塑性樹脂層で被覆された積層体であって、該熱可塑性樹脂層が、請求項1又は2記載のアクリル樹脂組成物を200〜260℃の温度範囲で溶融混練して成形したものである積層体。
- 前記支持材が、塩化ビニル樹脂又はポリカーボネート樹脂から選択されるものである請求項4記載の積層体。
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