JP2015501889A - 機械的特性が改良された熱風消費の少ないメルトブロー／パルプ繊維状不織布構造用のｐｐコポリマー - Google Patents

Abstract

本発明は、プロピレンコポリマーを主成分とするメルトブロー繊維と繊維状基材を有する新規な複合材料、そのような複合材料の製造方法、それからなる物品、並びにそのような複合材料又は物品の製造のための該プロピレンコポリマーの使用、及びメルトブロー法における熱風量を低減するための該プロピレンコポリマーの使用を対象とする。【選択図】なし

Description

本発明は、プロピレンコポリマー及び繊維状基材を主成分とするメルトブロー繊維を有する新規な複合材料、そのような複合材料の製造方法、それからなる物品、並びにそのような複合材料又は物品の製造のための該プロピレンコポリマーの使用、及びメルトブロー法における熱風量を低減するための該プロピレンコポリマーの使用を対象とする。

メルトブロー繊維からなる不織布構造であるメルトブローウェブ（ｗｅｂ）は、通常、溶融した熱可塑性樹脂を高速空気により押し出し機のダイチップからコンベア又は取り上げスクリーンへと吹き飛ばして、微細繊維状の自己接着性ウェブを形成する単一工程の方法により作られる。メルトブロー繊維及びそのウェブには多様なポリマーを用いることができるが、ポリプロピレンが最も一般的に用いられるポリマーの１つである。通常、メルトブローウェブ及び繊維状複合材料の製造には、プロピレンホモポリマーが用いられる。しかし、このようなポリマー及びそれからなる各材料には、概して機械的強度が不十分であるという問題がある。例えば、各繊維状基材と積層に用いられるメルトブローウェブとの間では、接着が弱いことが多く、例えば最終製品に全体的な引張強度の不足が認められることがある。この問題を克服する取り組みの１つが、メルトブローウェブをスパンボンドウェブと組み合わせて、該スパンボンドウェブを支持層とする方法である。このようなメルトブロー／スパンボンド複合ウェブは、インライン（ＳＭＳ）で直接製造することも、別個に積層することもできる。しかしながら、メルトブローウェブとスパンボンドウェブの組み合わせはすべての用途に適する訳ではなく、また、メルトブローウェブは機械的特性に乏しく、変換プロセス中に問題を生じることが多いため、ポリプロピレンメルトブローウェブの使用は限られている。

ポリマーの特性に加えて、メルトブロー法におけるパラメータも、メルトブロー生成物及びその最終製品の製造において極めて重要である。メルトブローウェブ及びその最終製品の製造では、ウェブの繊維を細らせる（ａｔｔｅｎｕａｔｅ）ために用いる熱風に、相当の費用が発生する。従って、メルトブロー法の観点からは、より少ない空気量で同等又はより優れた最終的なメルトブローウェブ特性が得られるようなポリマー樹脂を用いることができれば経済的である。

よって、本発明は、十分な機械的特性、特にメルトブロー繊維及び／又はそれを主成分とするメルトブローウェブと、そのようなメルトブロー繊維／ウェブと積層される繊維状基材との十分な接着特性を有する複合材料／複合材料を有する物品を提供することを目的とする。さらに、そのような複合材料／物品の経済的な生産を実現すること、即ち接着特性が改善された複合材料／物品をある程度少ない空気量で得ることも目的とする。

本発明の知見は、コモノマー含有量が５．５重量％を超えず、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が少なくとも２００ｇ／１０分であるプロピレンコポリマーを主成分とするメルトブロー繊維及び／又はメルトブローウェブを有する複合材料／物品を提供することである。

よって、本発明は、
（ａ）メルトブロー繊維であって、
（ｉ）前記メルトブロー繊維は、コモノマー含有量が０．５重量％から７．０重量％、例えば０．５重量％から５．５重量％であるプロピレンコポリマーを少なくとも８５重量％有し、前記コモノマーは、エチレン及び／又は少なくとも１種のＣ_４−Ｃ_２０α−オレフィンであり、
（ｉｉ）任意で、前記メルトブロー繊維及び／又は前記プロピレンコポリマーは、ＩＳＯ１１３３に準じて測定される少なくとも２００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）を有する、
メルトブロー繊維、及び
（ｂ）少なくとも１種の繊維状基材
を有する複合材料を対象とする。

驚くべきことに、このような複合材料／該複合材料を有する物品は、プロピレンホモポリマーを有する公知の複合材料／物品と比べ、遥かに優れた機械的特性、特に接着特性を有することが明らかとなった。さらに、メルトブロー法において必要となる空気量も、所要のメルトブローウェブの特性を損なうことなく、大きく減らすことができる。

本発明の別の側面によれば、前記複合材料を有する物品であって、ろ過媒体並びに／又は衛生用品及び／若しくはティッシュ製品等の吸収体製品から選択される物品が提供される。前記物品は、最大引張強度が、ａ）縦目（ｍａｃｈｉｎｅ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）（ＭＤ）では、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎであり、及び／又はｂ）横目（ｃｒｏｓｓ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）（ＣＤ）では、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎであることが好ましい。

本発明のさらなる側面によれば、前記複合材料の製造方法であって、
（ａ）プロピレンコポリマーから調製されたメルトブロー繊維を準備する工程、
（ｂ）少なくとも１種の繊維状基材を準備する工程、
（ｃ）工程（ｂ）の前記少なくとも１種の繊維状基材の噴流と工程（ａ）の前記メルトブロー繊維の噴流を接触させて、複合繊維を形成する工程
を有する方法が提供される。

本発明のなおさらなる側面によれば、前記複合材料又は物品の製造のためのプロピレンコポリマーの使用が提供される。

本発明のさらなる側面によれば、メルトブロー法における熱風量を低減するためのプロピレンコポリマーの使用であって、該低減が、式（Ｉ）により定義される使用が提供される
（ＡＶ−ＲＰＰ）／（ＡＶ−ＨＰＰ）≦０．９ （Ｉ）
式中、
（ＡＶ−ＲＰＰ）は、プロピレンコポリマーの熱風量［ｍ^３／ｈ］であり、
（ＡＶ−ＨＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１１００ｇ／１０分から１３００ｇ／１０分、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定される溶融温度（Ｔ_ｍ）が１５５℃から１６０℃であるプロピレンホモポリマーの熱風量［ｍ^３／ｈ］である。

以下において、複合材料の好ましい実施形態又は技術的詳細について言及する場合、それらの好ましい実施形態又は技術的詳細は、本発明の物品、本発明の方法及び本発明の使用についても言及しているものと解される。例えば、本発明の複合材料が、溶融温度が少なくとも１３０℃のプロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維を有することが好ましいとされたならば、本発明の物品中の複合材料、本発明の方法及び本発明の使用もまた、溶融温度が少なくとも１３０℃のプロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維を有することが好ましい。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維は、溶融温度が少なくとも１３０℃である。

本発明の別の好ましい実施形態によれば、メルトブロー繊維及び／又はプロピレンコポリマーは、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるＭＦＲ_２（２３０℃）が、２００ｇ／１０分から３０００ｇ／１０分の範囲である。

本発明のさらなる別の好ましい実施形態によれば、プロピレンコポリマーは、^１３Ｃスペクトル法により求められる２，１−レギオ欠陥（ｒｅｇｉｏｄｅｆｅｃｔ）が０．４モル％以下である。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、^１３Ｃ−ＮＭＲスペクトル法により求められるプロピレンコポリマーのペンタッドアイソタクチシティは、９５モル％を超える。

本発明の別の好ましい実施形態によれば、プロピレンコポリマーは、５から１００のビスブレーキング比［最終ＭＦＲ_２（２３０℃）／初期ＭＦＲ_２（２３０℃）］でビスブレーキングされている。ここで、「初期ＭＦＲ_２（２３０℃）」とは、ビスブレーキング前のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）であり、「最終ＭＦＲ_２（２３０℃）」とは、ビスブレーキング後のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）である。

本発明のさらなる別の好ましい実施形態によれば、プロピレンコポリマーのコモノマーは、エチレンである。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、繊維状基材は、木材パルプ、レーヨン、リオセル、綿、ウール、シルク、ジュート、リネン、ヘンプ、フラックス、ポリエステル、ナイロン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリアクリレートの塩及びそれらの混合物からなる群から選択される材料を主成分としている。

本発明の別の好ましい実施形態によれば、複合材料は、メルトブロー繊維を１重量％から６０重量％及び少なくとも１種の繊維状基材を４０重量％から９９重量％、より好ましくは、メルトブロー繊維を１０重量％から５０重量％及び少なくとも１種の繊維状基材を５０重量％から９０重量％、さらに好ましくはメルトブロー繊維を２０重量％から４０重量％及び少なくとも１種の繊維状基材を６０重量％から８０重量％有する。

本発明のさらなる別の好ましい実施形態によれば、メルトブロー繊維は、メルトブローウェブの形状である。

本発明の別の好ましい実施形態によれば、メルトブローウェブは、最大引張強度が、ａ）縦目（ＭＤ）では、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎであり、及び／又はｂ）横目（ＣＤ）では、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも５Ｎであることが好ましい。

以下では、本発明に係る複合材料をさらに詳細に定義する。

必須要件の１つは、本発明の複合材料の一部である繊維が、メルトブロー繊維であることである。メルトブロー繊維は、他の繊維、特にスパンボンド法により製造された繊維とは本質的に異なる。メルトブロー法では、高速のガス流をメルトブローダイの小キャピラリーから押し出されてくる溶融ポリマー流に衝突させて、ポリマーフィラメントを急速に減衰させ、キャピラリーでは約５００μｍの直径を、５．０μｍ未満、例えば３．０μｍ以下まで小さくする。これは、繊維直径で５００分の１、断面積で２５０００００分の１に相当する。このプロセスは、約２００マイクロ秒、数センチメートルの間に起こる。これにより、１から３μｍのメルトブローウェブでは、カード法又はスパンボンド法により製造された同等の繊維ウェブと比較して、６倍超の表面積、３６倍超の繊維に達する。よって、メルトブロー法は、主な利点として、非常に微細な繊維や、均一性に優れた非常に軽量なメルトブローウェブを作成することができる。結果として、優れたバリア特性、つまり効果的なろ過特性及び水性液体の耐浸透性を有する柔軟なメルトブローウェブが得られる。言い換えれば、プロセスの特徴である「メルトブロー」によって、製造される繊維は、他の方法により製造された繊維とは異なるものとなる。より正確には、「メルトブロー繊維」は非常に薄く、他の繊維化法では実現できないような直径を有する。さらに、このようなメルトブロー繊維から作られるウェブは、スパンボンド法などの他の方法で製造された同じ厚さのウェブと比較して、より柔軟で軽い。

したがって、本発明に係るメルトブロー繊維は、測定される（平均）直径が、５μｍ以下、例えば５μｍ未満、より好ましくは３μｍ以下であることが好ましい。特に、メルトブロー繊維の（平均）直径が、０．１μｍから５μｍの範囲、より好ましくは０．５μｍから４．９μｍ、さらに好ましくは０．５μｍから３μｍ、例えば１μｍから３μｍの範囲であるのが好ましい。

本発明の具体的な要件の１つは、メルトブロー繊維がプロピレンコポリマーを有することである。好ましくは、メルトブロー繊維は、プロピレンコポリマーを、メルトブロー繊維の全重量の少なくとも８５重量％、より好ましくは少なくとも９０重量％、例えば少なくとも９５重量％有する。したがって、メルトブロー繊維は、プロピレンコポリマーに加えて、酸化防止剤、安定剤、フィラー、着色剤、核形成剤、離型剤などの一般的な添加剤を有しているのが特に好ましい。１次及び２次酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール、ヒンダードアミン及びリン酸塩が挙げられる。核形成剤としては、例えば、安息香酸ナトリウム、ビス（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトールなどのソルビトール誘導体、１，２，３−トリデオキシー４，６：５，７−ビス−Ｏ［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール等のノニトール誘導体が挙げられる。分散剤などの他の添加剤、例えばモノステアリン酸グリセロールも含めることができる。スリップ剤としては、例えば、オレアミド及びエルカミドが挙げられる。触媒不活化剤もよく用いられ、例えば、ステアリン酸カルシウム、ハイドロタルサイト及び酸化カルシウム並びに／又はその他の公知の酸中和剤である。しかしながら、このような添加剤は、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を有するウェブの全重量に対して好ましくは１０重量％を超えず、より好ましくは５重量％以下とする。したがって、特定の実施形態によれば、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を有するウェブは、添加剤、特にこの段落に記載の添加剤を含みうるが、他のポリマーは含まない。よって、プロピレンコポリマーが、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を有するウェブ中の唯一のポリマーであることが好ましい。

以下に、プロピレンコポリマーをさらに詳細に説明する。

本発明における「コモノマー」とは、プロピレンとは異なる重合可能な単位である。従って、本発明に係るプロピレンコポリマーは、コモノマー含有量が、プロピレンコポリマー全重量の０．５重量％から７．０重量％、例えば０．５重量％から５．５重量％、好ましくは０．５重量％から５重量％、より好ましくは０．５重量％から４．５重量％、最も好ましくは１から４重量％である。例えば、プロピレンコポリマーは、コモノマー含有量が、プロピレンコポリマー全重量の１重量％から３．５重量％である。

残る部分は、プロピレン由来の単位で構成されている。従って、プロピレンコポリマーのプロピレン含有量は、プロピレンコポリマーの全重量の、好ましくは少なくとも９４重量％、より好ましくは少なくとも９３．０重量％、例えば少なくとも９４．５重量％、さらにより好ましくは９３．０重量％から９９．５重量％の範囲、例えば９４．５重量％から９９．５重量％、さらにより好ましくは９５重量％から９９．５重量％、さらにより好ましくは９５．５重量％から９９．５重量％、最も好ましくは９６重量％から９９重量％である。例えば、プロピレンコポリマーは、プロピレン含有量が、プロピレンコポリマーの全重量の９６．５重量％から９９重量％である。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、プロピレンコポリマーは、プロピレンコポリマーの全重量に対して、プロピレン含有量が９６．５重量％から９９重量％、コモノマー含有量が１重量％から３．５重量％である。

プロピレンコポリマーのコモノマーは、エチレン及び／又は少なくとも１種のＣ_４−Ｃ_２０α−オレフィンであり、より好ましくは、プロピレンコポリマーのコモノマーは、エチレン、Ｃ_４α−オレフィン、Ｃ_５α−オレフィン、Ｃ_６α−オレフィン、Ｃ_７α−オレフィン、Ｃ_８α−オレフィン、Ｃ_９α−オレフィン及びＣ_１０α−オレフィンからなる群から選択され、さらに好ましくは、プロピレンコポリマーのコモノマーは、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１―オクテン、１−ノネン及び１−デセンからなる群から選択されるが、これらのうち、エチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンが好ましい。

プロピレンコポリマーは、２種以上のコモノマーを含んでいてよい。よって、本発明のプロピレンコポリマーは、１、２又は３種の異なるコモノマーを含みうる。しかしながら、プロピレンコポリマーは、１種のみのコモノマーを含むことが好ましい。好ましくは、プロピレンコポリマーは、（プロピレン以外では）エチレン、１−ブテンまたは１−ヘキセンのみを有する。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、プロピレンコポリマーのコモノマーはエチレンのみである。

よって、好ましい実施形態によれば、プロピレンコポリマーは、プロピレンとエチレンのみのプロピレンコポリマーであり、そのエチレン含有量は、プロピレンコポリマー全重量に対して、０．５重量％から５．５重量％の範囲、好ましくは０．５重量％から４．５重量％の範囲、より好ましくは１重量％から４重量％の範囲である。例えば、プロピレンコポリマーは、プロピレンとエチレンのみからなり、そのエチレン含有量は、プロピレンコポリマー全重量に対して、１重量％から３．５重量％の範囲である。

さらに、プロピレンコポリマーおよび／又はメルトブロー繊維、好ましくはプロピレンコポリマーのキシレン可溶分は、どちらかと言えば低いのが好ましい。したがって、プロピレンコポリマーおよび／又はメルトブロー繊維、好ましくはプロピレンコポリマーは、ＩＳＯ６４２７（２３℃）に準じて測定される低温キシレン可溶分（ＸＣＳ）が１２重量％以下、より好ましくは１０重量％以下、更により好ましくは９．５重量％以下、例えば９重量％以下であることが好ましい。よって、好ましい範囲は、１重量％から１２重量％、より好ましくは１．５重量％から１０重量％、更により好ましくは２重量％から９重量％である。

プロピレンコポリマーのさらなる特性は、ポリマー鎖中に誤挿入されたプロピレンの量が少ないことである。したがって、プロピレンコポリマーは、^１３Ｃ−ＮＭＲスペクトル法により求められる２，１−レギオ欠陥が少量であること、即ち、０．４モル％以下、より好ましくは０．２モル％以下、例えば０．１モル％以下であることを特徴とする。

加えて又はあるいは、プロピレンコポリマーおよび／又はメルトブロー繊維は、ＤＳＣにより求められる融解熱（Ｈｍ）が、少なくとも８０Ｊ／ｇ、より好ましくは少なくとも９０Ｊ／ｇ、更により好ましくは８５Ｊ／ｇから１１０Ｊ／ｇの範囲、更により好ましくは９０Ｊ／ｇから１０５Ｊ／ｇの範囲であることが好ましい。

プロピレンコポリマーおよび／又はメルトブロー繊維は、結晶度が少なくとも３５％、より好ましくは４０％から５５％の範囲である。

好ましくは、ランダムプロピレンコポリマーは、アイソタクチックである。したがって、プロピレンコポリマーは、^１３Ｃ−ＮＭＲスペクトル法により求められるペンタッド濃度が幾分高く、即ち９５モル％を超え、より好ましくは９７モル％を超え、更により好ましくは９８モル％を超えることが好ましい。

さらに、コモノマーがプロピレンコポリマー中にランダムに分布していることが好ましい。ランダム度とは、ポリマー鎖中のコモノマー全量に対する孤立したコモノマー単位、即ち隣に他のコモノマー単位を持たないコモノマー単位の量を指す。本発明の好ましい実施形態によれば、プロピレンコポリマーのランダム度は、少なくとも３０％、より好ましくは少なくとも５０％、さらにより好ましくは少なくとも６０％、さらにより好ましくは少なくとも６５％である。

上記のように、プロピレンコポリマーは、メルトブロー繊維中の唯一のポリマー成分であることが好ましい。従って、本発明における用語「プロピレンコポリマー」には、ポリプロピレン及び該ポリプロピレン中に分散されたエラストマー成分を有する異相系は含まれない。実際に、本発明に係るプロピレンコポリマーは、非混和性の２種の異なるポリマーの混合物とは解されないことが好ましい。用語「非混和性」であるとは、異種のポリマーが、その性質の違いにより、電子顕微鏡や走査型力顕微鏡などの高解像度の顕微鏡で観察される区別可能な相を形成しているポリマー混合物を指す。しかしながら、これは、プロピレンコポリマーがいわゆる二峰性又は多峰性のポリマーである可能性を除外するものではない。非混和性のポリマーとは異なり、二峰性又は多峰性のポリマーは、分子量分布および／又はコモノマー含有量分布が異なる複数の画分を有するものの、本発明での意味において混和性である。

よって、本明細書で用いられる語句「多峰性」又は「二峰性」とは、ポリマーのモダリティ、即ちそのコモノマー含有量の分布曲線の形状を示し、該分布曲線とは、コモノマー含有量が、温度昇温分離分別（ＴＲＥＦ）法における溶出温度の関数であるグラフである。温度昇温分離分別（ＴＲＥＦ）法により、ポリプロピレンポリマーは、ポリマー鎖中の結晶化可能な最長の配列に基づいて分画されるが、これは溶出温度に応じてほぼ直線的に増加する、（Ｐ．Ｖｉｌｌｅら，Ｐｏｌｙｍｅｒ４２（２００１）１９５３−１９６７）。したがって、最高温度が高いほど、アイソタクチック配列は長い。さらに、温度昇温分離分別（ＴＲＥＦ）法では、ポリプロピレンは、厳格にタクチシティに応じて分画されるのではなく、ポリマー鎖中の最長の結晶可能配列に応じて分画される。したがって、プロピレンコポリマー鎖の可溶性は、立体欠陥の濃度および分布に影響される。温度昇温分離分別（ＴＲＥＦ）法は、コモノマーの分布に関する限り、ポリプロピレンコポリマーの特徴を決定するのに適した方法である。

後述するが、プロピレンコポリマーは、異なる種類のポリマー、即ちコモノマー含有量の異なるポリマーをブレンドすることにより製造することができる。しかしながら、プロピレンコポリマーのポリマー成分は、直列に構成された異なる反応条件で運転される複数のリアクターを用い、逐次工程プロセスで製造されることが好ましい。結果として、各リアクターで調製される画分は、それぞれ特有のコモノマー分布を有することとなる。

これらの画分の分布曲線を重ねあわせると、最終ポリマーのコモノマー含有量の分布曲線が得られるが、この曲線は２つ又はそれ以上の極大を示すか、又は少なくとも各画分の個別の曲線と比べて明らかになだらかなものとなりうる。２又はそれ以上の連続工程により製造されるこのようなポリマーは、工程の数に応じて二峰性または多峰性と呼ばれる。

したがって、本発明に係るプロピレンコポリマーは、二峰性又は多峰性であってよいが、非混和性のポリマー（ポリマー画分）の混合物ではない。よって、本発明の実施形態の１つによれば、プロピレンコポリマーは、コモノマー含有量に関して多峰性、例えば二峰性である。別の好ましい実施形態によれば、プロピレンコポリマーは、コモノマーの分布に関して単峰性である。

さらに、溶融温度とプロピレンコポリマー中のコモノマー、特にエチレンの含有量に依存関係があることが好ましい。これに関して、コモノマー含有量の増加、特にエチレンの増加に伴い、溶融温度が低下することが知られている。本発明の好ましい実施形態の１つによれば、溶融温度とコモノマー含有量、即ちエチレン含有量は、特定の関係に従わなければならない。

好ましくは、本発明に係るプロピレンコポリマーおよび／又はメルトブロー繊維は、式（１）、より好ましくは式（１ａ）、さらに好ましくは式（１ｂ）を満たす。

式中、
ｍ［℃］は、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定された、メルトブロー繊維および／又はプロピレンコポリマー、好ましくはプロピレンコポリマーの［℃で表した］溶融温度であり、
Ｃ２［重量％］は、フーリエ変換赤外分光スペクトル法（ＦＴＩＲ）により求められる、メルトブロー繊維および／又はプロピレンコポリマー、好ましくはプロピレンコポリマー中のコモノマー、好ましくはエチレンの［重量パーセントで表した］量である。

さらに、本発明に係るプロピレンコポリマーおよび／又はメルトブロー繊維は、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定される溶融温度Ｔｍが、少なくとも１３０℃、好ましくは少なくとも１３５℃、より好ましくは少なくとも１３７℃、例えば少なくとも１４０℃であることが好ましい。したがって、溶融温度は、好ましくは１３０℃から１５７℃の範囲、より好ましくは１３５℃から１５５℃の範囲である。

プロピレンコポリマーおよび／又はメルトブロー繊維のさらなる必須要件は、メルトフローレートが、スパンボンド法により得られる他のポリマーおよび／又は繊維と異なり幾分高いことである。メルトフローレートは、主に平均分子量によって決まる。これは、長い分子が、短い分子と比べて材料の流動性を低くするという事実による。分子量の増加は、ＭＦＲ値の減少を意味する。メルトフローレート（ＭＦＲ）は、特定の温度および圧力条件下で、規定のダイを通じて排出されるポリマーのｇ／１０分として測定される。一方、各種ポリマーのポリマー粘度の測定値は、同様に主に分子量に影響されるが、それだけでなく分岐の程度によっても影響される。負荷２．１６ｋｇ及び２３０℃（ＩＳＯ１１３３）で測定したメルトフローレートを、ＭＦＲ_２（２３０℃）と表す。

従って、本発明では、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維は、ＭＦＲ_２（２３０℃）が少なくとも２００ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも４００ｇ／１０分、さらにより好ましくは２００ｇ／１０分から３０００ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは４００から２０００ｇ／１０分の範囲であることが好ましい。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維は、ＭＦＲ_２（２３０℃）が６００ｇ／１０分から１８００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは８００ｇ／１０分から１６００ｇ／１０分の範囲である。例えば、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維は、ＭＦＲ_２（２３０℃）が１０００ｇ／１０分から１４００ｇ／１０分、例えば１１００ｇ／１０分から１３００ｇ／１０分の範囲である。

このようなメルトフローレートの高いプロピレンコポリマーは、好ましくはビスブレーキングにより得られる。したがって、本発明に係るプロピレンコポリマーは、本発明に示される特性と同じ特性を有するがメルトフローレート（ＭＦＲ_２）が低いプロピレンポリマーをビスブレーキングすることにより得られることが好ましい。

よって、ビスブレーキング前のプロピレンコポリマーは、ＭＦＲ_２（２３０℃）が１５０ｇ／１０分以下、より好ましくは１５ｇ／１０分から１２０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは２０ｇ／１０分から１００ｇ／１０分の範囲であることが好ましい。

好ましくは、ビスブレーキング比［最終ＭＦＲ_２（２３０℃）／初期ＭＦＲ_２（２３０℃）］が５から１００となるように、最初に用いるプロピレンコポリマーを選択する。ここで、「初期ＭＦＲ_２（２３０℃）」とは、ビスブレーキング前のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）であり、「最終ＭＦＲ_２（２３０℃）」とは、ビスブレーキング後のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）である。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、プロピレンコポリマーは、２０から１００、より好ましくは２０から８０、さらにより好ましくは３０から８０、最も好ましくは４０から８０のビスブレーキング比［最終ＭＦＲ_２（２３０℃）／初期ＭＦＲ_２（２３０℃）］でビスブレーキングされている。ここで、「初期ＭＦＲ_２（２３０℃）」とは、ビスブレーキング前のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）であり、「最終ＭＦＲ_２（２３０℃）」とは、ビスブレーキング後のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）である。

加えて又はあるいは、プロピレンコポリマーは、好ましくはビスブレーキングされていることから、幾分狭い分子量分布を特徴としている。ポリマーをビスブレーキングすると、メルトフローレートが増加するだけでなく、分子量分布が狭くなる。また、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維の分子量分布（Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎ）は、２から６の範囲、より好ましくは２．５から５．５の範囲であることが好ましい。

さらに、プロピレンコポリマー及び／又はプロピレンコポリマーからなるメルトブロー繊維は、ＥＮ ＩＳＯ１８７３−２に記載の射出成形試料（ドッグボーン型、４ｍｍ厚）を用いた、ＩＳＯ５２７−３に準じて測定される引張係数が特定の値であることを特徴としている。よって、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維は、引張係数が、少なくとも５００ＭＰａ、より好ましくは少なくとも７００ＭＰａ、最も好ましくは５００ＭＰａから１４００ＭＰａの範囲であることが好ましい。例えば、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維は、引張係数が７００ＭＰａから１２００ＭＰａの範囲、最も好ましくは８００ＭＰａから１０００ＭＰａの範囲である。

さらに、プロピレンコポリマー及び／又はプロピレンコポリマーからなるメルトブロー繊維は、引張係数とプロピレンコポリマー及び／又は繊維のコモノマー含有量が特定の関係であることを特徴としている。よって、プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維は、式（２）、より好ましくは式（２ａ）を満たすことが好ましい。

式中、
ＴＭ［ＭＰａ］は、ＥＮ ＩＳＯ１８７３−２（ドッグボーン型、４ｍｍ厚）に記載の射出成形試料を用い、ＩＳＯ５２７−３に準じて測定された、メルトブロー繊維及び／又はプロピレンコポリマー、好ましくはプロピレンコポリマーの［ＭＰａで表した］引張係数であり、
Ｃ２［重量％］は、フーリエ変換赤外分光スペクトル法（ＦＴＩＲ）により求められた、メルトブロー繊維および／又はプロピレンコポリマー、好ましくはプロピレンコポリマー中のコモノマー、好ましくはエチレンの［重量パーセントで表した］量である。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、メルトブロー繊維は、メルトブローウェブの形状で提供される。

したがって、メルトブローウェブは、不織ウェブであることが好ましい。本発明での意味において、用語「不織ウェブ（ｎｏｎｗｏｖｅｎ ｗｅｂ）」とは、メルトブロー繊維を有し、個々の該メルトブロー繊維が、化学的手段、機械的手段、熱及び／又は溶媒処理などいかなる手段であってもよいが、織り又は編みではない手段によって、ウェブ状に形成されて一体に接着されているウェブを示す。

好ましくは、本発明に係るメルトブローウェブは、最大引張強度が、
（ａ）縦目（ｍａｃｈｉｎｅ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）（ＭＤ）では、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎであり、及び／又は
（ｂ）横目（ｃｒｏｓｓ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）（ＣＤ）では、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも５Ｎであることが好ましい。

例えば、本発明に係るメルトブローウェブは、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した、縦目（ＭＤ）の最大引張強度が、１０Ｎから３５Ｎの間、好ましくは１５Ｎから３０Ｎの間である。

また、本発明に係るメルトブローウェブは、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した、横目（ＣＤ）の最大引張強度が、５Ｎから３０Ｎの間、好ましくは５Ｎから２０Ｎの間である。

複合材料の一部であるメルトブローウェブの坪量は、まさに最終用途次第ではあるが、メルトブローウェブは、坪量が少なくとも１５ｇ／ｍ^２であることが好ましい。

好ましくは、本発明のメルトブローウェブは、坪量が少なくとも２０ｇ／ｍ^２、より好ましくは少なくとも２５ｇ／ｍ^２、さらにより好ましくは少なくとも３０ｇ／ｍ^２、最も好ましくは少なくとも３５ｇ／ｍ^２である。したがって、本発明のメルトブローウェブは、坪量が２０ｇ／ｍ^２から１５０ｇ／ｍ^２の間、より好ましくは２５ｇ／ｍ^２から１２５ｇ／ｍ^２の間、さらにより好ましくは３０ｇ／ｍ^２から１００ｇ／ｍ^２の間、最も好ましくは３５ｇ／ｍ^２から７５ｇ／ｍ^２の間である。例えば、本発明のメルトブローウェブは、坪量が３５ｇ／ｍ^２から６５ｇ／ｍ^２の間、より好ましくは４０ｇ／ｍ^２から６０ｇ／ｍ^２の間である。

以下に、プロピレンコポリマーの製造をより詳細に説明する。

本発明で定義されるプロピレンコポリマーは、スラリーリアクター、例えばループリアクターにおいて、プロピレンを任意でエチレン及び／又は少なくとも１種の他のＣ_４−Ｃ_２０α−オレフィン（コモノマー）と共に、重合触媒の存在下で重合して、プロピレンコポリマーの一部を生成することにより製造してよい。次いで、この部分を後続のガス相リアクターへと送り、該ガス相リアクターにおいて、適宜選択された他のエチレン及び／又は少なくとも１種のＣ_４−Ｃ_２０α−オレフィン（コモノマー）の存在下でプロピレンを反応させて、第１工程での反応生成物の存在下でさらなる部分を生成する。この反応シーケンスにより、プロピレンコポリマーを構成する部分（ｉ）及び部分（ｉｉ）のリアクターブレンドが得られる。当然ながら、本発明において、第１の反応をガス相リアクターにおいて行い、第２の重合反応をスラリーリアクター、例えばループリアクターで行うことも可能である。さらに、部分（ｉ）及び部分（ｉｉ）の生成順序、つまり上記のような最初に部分（ｉ）を生成し次いで部分（ｉｉ）を生成する順序を逆転することも可能である。少なくとも２つの重合工程を有する上述のプロセスは、容易に制御できる工程によって所望のリアクターブレンドの製造が可能となるという点において有利である。得られる重合生成物の特性を適切に調整するために、重合工程は、例えばモノマー供給、コモノマー供給、水素供給、温度及び圧力を適宜選択することにより調整しうる。特に、上記の多段重合法においては、分子量やＭＦＲ_２（２３０℃）値についてだけでなく、エチレンなどのコモノマー分布が多峰性、好ましくは二峰性であるプロピレンコポリマーを得ることが可能である。

このような方法は、プロピレンコポリマーの製造に用いられるものであればいかなる触媒を用いても行うことができる。好ましくは、上述の方法は、チーグラー・ナッタ触媒、特に高収率のチーグラー・ナッタ触媒（収率の低いいわゆる第２世代チーグラー・ナッタ触媒と区別するため、第４または第５世代型と呼ばれる）を用いて行われる。本発明において好適に用いられるチーグラー・ナッタ触媒は、触媒成分、助触媒成分及び少なくとも１種の電子供与体（内部及び／又は外部電子供与体、好ましくは少なくとも１種の外部供与体）を有する。好ましくは、触媒成分は、Ｔｉ−Ｍｇを主成分とする触媒成分であり、助触媒は、通常、Ａｌ−アルキルを主成分とする化合物である。好適な触媒は、特にＵＳ５，２３４，８７９、ＷＯ９２／１９６５３、ＷＯ９２／１９６５８及びＷＯ９９／３３８４３に開示されている。

外部供与体としては、公知のシランを主成分とする供与体、例えばジシクロペンチルジメトキシシラン又はシクロヘキシルメチルジメトキシシランなどが好ましい。

上述したように、方法の実施形態の１つは、ループ−ガス相プロセス、例えばボレアリスにより開発されたＢｏｒｓｔａｒ（登録商標）テクノロジーとして知られる方法であり、例えばＥＰ０８８７３７９Ａ１及びＷＯ９２／１２１８２に記載されている。

上記で言及した好ましいスラリー−ガス相プロセスに関して、そのプロセス条件については以下のように概説することができる。

温度は４０℃から１１０℃、好ましくは６０℃から１００℃の間、特に８０℃から９０℃の間であり、圧力は２０ｂａｒから８０ｂａｒの範囲、好ましくは３０ｂａｒから６０ｂａｒであり、分子量を制御するために任意で水素が加えられる。次いで、好ましくはループリアクターで行われるスラリー重合による反応生成物は、続くガス相リアクターへと送られる。温度は、好ましくは５０℃から１３０℃の範囲、より好ましくは８０℃から１００℃の範囲であり、圧力は、５ｂａｒから５０ｂａｒ、好ましくは１５ｂａｒから３５ｂａｒであり、ここでも分子量を制御するために任意で水素が加えられる。

滞留時間は、上記に定義されるリアクターのゾーンによって様々である。本発明の好ましい実施形態の１つによれば、スラリー反応、例えばループリアクターでの滞留時間は、０．５時間から５時間の範囲、例えば０．５時間から２時間であり、一方、ガス相リアクターでの滞留時間は、一般に１時間から８時間となるであろう。

上記に概説した方法により製造されるプロピレンコポリマーの特性は、当業者に公知なプロセス条件により調整し制御することができ、該プロセス条件は、例えば以下のプロセスパラメータの１つ又はそれ以上である：温度、水素供給、コモノマー供給、プロピレン供給、触媒、外部供与体の種類及び量、多峰性ポリマーの２つ又はそれ以上の構成成分の比。

プロピレンコポリマーをビスブレーキング工程により処理する場合、該ビスブレーキングはいかなる方法で行ってもよく、例えばペルオキシドビスブレーキング剤を用いて行ってよい。代表的なビスブレーキング剤は、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔｅｒｔ．ブチル−ペルオキシ）ヘキサン（ＤＨＢＰ）（例えば、商品名Ｌｕｐｅｒｏｘ１０１及びＴｒｉｇｏｎｏｘ１０１として市販されている）、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔｅｒｔ．ブチル−ペルオキシ）ヘキシン−３（ＤＹＢＰ）（例えば、商品名Ｌｕｐｅｒｏｘ１３０及びＴｒｉｇｏｎｏｘ１４５として市販されている）、ジクミルペルオキシド（ＤＣＵＰ）（例えば、商品名ＬｕｐｅｒｏｘＤＣ及びＰｅｒｋａｄｏｘＢＣとして市販されている）、ジ−ｔｅｒｔ．ブチルペルオキシド（ＤＴＢＰ）（例えば、商品名Ｔｒｉｇｏｎｏｘ Ｂ及びＬｕｐｅｒｏｘ Ｄｉとして市販されている）、ｔｅｒｔ．ブチルクミルペルオキシド（ＢＣＵＰ）（例えば、商品名Ｔｒｉｇｏｎｏｘ Ｔ及びＬｕｐｅｒｏｘ８０１として市販されている）、及びビス（ｔｅｒｔ．ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン（ＤＩＰＰ）（例えば、商品名Ｐｅｒｋａｄｏｘ１４Ｓ及びＬｕｐｅｒｏｘ ＤＣとして市販されている）である。本発明において用いられるペルオキシドの量は、原則として当業者であれば適量を知っているが、ビスブレーキングに供するプロピレンコポリマーの量、ビスブレーキングに供するプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）値及び得られる生成物の所望の目的ＭＦＲ_２（２３０℃）に基づいて、その適量を容易に算出することができる。したがって、ペルオキシドビスブレーキング剤の量は、用いるプロピレンコポリマーの全量に対して、通常、０．００５重量％から０．５重量％、より好ましくは０．０１重量％から０．２重量％である。

通常、本発明におけるビスブレーキングは、好適な条件下においてメルトフローレートの増加が得られるように、押出機内で行われる。ビスブレーキングでは、出発物質中の高モル質量鎖が、低モル質量分子よりも統計的に頻繁に分解されて、上記のように全体として平均分子量の減少とメルトフローレートの増加が起こる。

このようにして得られたプロピレンポリマーは、ペレット又は顆粒状にされて、本発明の複合材料の製造に用いられる。

本発明のさらなる要件は、複合材料が少なくとも１種の繊維状基材を有することである。

よって、以下では、本複合材料の一部である少なくとも１種の繊維状基材についてさらに詳細に説明する。

本発明での意味において、用語「繊維状基材」とは、通常、その長さが幅よりも大きい細長い粒子状材料を指すことが好ましい。この点において、繊維状基材とは、長さが１０ｃｍ以下、より好ましくは７ｃｍ以下、より好ましくは０．１ｍｍから７ｃｍの範囲、さらに好ましくは０．１から５０ｍｍの範囲、さらにより好ましくは０．５から１０ｍｍの範囲の材料を指す。加えて又はあるいは、そのような繊維状基材は、幅（直径）が８０μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは１から４０μｍの範囲である。したがって、繊維状基材は、幅に対する長さの比が少なくとも１０、より好ましくは少なくとも３０、さらにより好ましくは３０から１００の範囲、さらにより好ましくは４０から８０の範囲、例えば５０から７０の範囲であることが好ましい。繊維状基材は、単一成分であっても、多成分材料、例えば二成分繊維材料であってもよい。

例えば、繊維状基材は、木材パルプ、レーヨン、リオセル、綿、ウール、シルク、ジュート、リネン、ヘンプ、フラックス、ポリエステル、ナイロン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート及びそれらの混合物からなる群から選択される材料を主成分としてもよい。

好ましくは、少なくとも１種の繊維状基材はセルロース繊維である。本発明での意味において、用語「セルロース繊維」とは、セルロースを主成分とする繊維を指し、該セルロースはいかなる由来であってもよく、天然または人工のいずれでもよい。セルロース繊維は、セルロースをセルロース繊維全重量の少なくとも７５重量％、より好ましくは８０重量％、さらに好ましくは８５重量％、最も好ましくは９０重量％有することが好ましい。

好ましくは、セルロース繊維である繊維状基材は、木材パルプ、レーヨン、リオセル、綿、ウール、ジュート、リネン、ヘンプ、フラックス又はそれらの混合物からなる群から選択される材料を主成分としている。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、セルロース繊維である少なくとも１種の繊維状基材は、木材パルプ繊維であることが好ましい。そのようなセルロース繊維は、木材を繊維に加工及び精製することにより、種々の原料から種々の品質のものを得ることができる。そのような加工及び精製工程としては、例えば、粉砕、熱処理及び／又は化学処理の組み合わせが挙げられる。そのようなセルロース繊維の原料は、本発明では重要ではなく、即ちセルロース繊維は、針葉樹由来であっても広葉樹由来であってもよい。

好適な木材パルプ繊維は、クラフトパルプや硫酸塩パルプなどの化学パルプだけでなく、破木パルプ、サーモメカニカルパルプ（ＴＭＰ）又はケモサーモメカニカルパルプ（ＣＴＭＰ）などの機械パルプ、あるいは再生パルプから得ることもできる。

これに関して、「機械パルプ」は、通常、機械的エネルギーによりパルプ木材片を繊維成分に粉砕することにより調製される。「砕木パルプ」は、一般に、トウヒ、マツ、ベイマツ、カラマツ、ツガなどの針葉樹由来であるが、中にはユーカリなどの広葉樹由来のものもある。砕木パルプは、通常、石を用いて木材を比較的短い繊維に粉砕することにより製造される。「サーモメカニカルパルプ」は、木材チップ又はおがくずを加圧リファイナーに入れる前に蒸気で軟化させるサーモメカニカル法由来のものである。「ケモサーモメカニカルパルプ」は、木材チップを亜硫酸ナトリウムなどの化学薬品及び蒸気で処理した後に機械的に処理したものである。「化学パルプ」は、木材チップ又はおがくずを化学薬品で処理し、リグニン樹脂やゴムなどの接着成分を除去することでセルロース繊維を取り出したものである。硫酸塩又はクラフトは、どちらも化学パルプの一種であり、このうちクラフトは、化学パルプ生産の主流となるパルプ化法である。「再生パルプ」は、再生された紙、板紙又は故紙由来である。再生パルプは、セルロース繊維に加えて、さらにフィラーや接着剤などの製紙を容易にするために用いられる材料を含んでいるかもしれない。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、セルロース繊維である少なくとも１種の繊維状基材は、化学パルプ及び／又は再生パルプ由来である。

本発明の別の好ましい実施形態によれば、少なくとも１種の繊維状基材は、少なくとも２種の繊維状基材の混合物を有し、そのうち少なくとも１種の繊維状基材が上記で定義されるセルロース繊維である。好ましくは、繊維状基材は、２種の繊維状基材の混合物、即ち上記で定義されるセルロース繊維と、さらにもう１種類の繊維状基材を有する。より好ましくは、繊維状基材は、セルロース繊維として木材パルプと、さらにもう１種類の繊維状基材を有する。例えば、さらにもう１種類の繊維状基材は、レーヨン、リオセル、綿、ウール、シルク、ジュート、リネン、ヘンプ、フラックス、ポリエステル、ナイロン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリレート、ポリアクリレートの塩及びポリカーボネートからなる群から選択される材料を主成分としている。好ましくは、さらにもう１種類の繊維状基材は、ポリエステル、ナイロン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリレート、ポリアクリレートの塩及びポリカーボネートからなる群から選択される材料を主成分としている。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、さらにもう１種類の繊維状基材は、繊維状基材の全重量の５０重量％未満、好ましくは４０重量％未満、より好ましくは３０重量％未満を構成する。したがって、セルロース系繊維は、繊維状基材の全重量の少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも６０重量％、より好ましくは少なくとも７０重量％を構成することが好ましい。

好ましくは、繊維状基材は、繊維状基材の全重量対して、セルロース性繊維を５０重量％から９９重量％の間、及びさらにもう１種類の繊維状基材を１重量％から５０重量％の間有する。より好ましくは、繊維状基材は、繊維状基材の全重量対して、セルロース性繊維を６０重量％から９９重量％の間、及びさらにもう１種類の繊維状基材を１重量％から４０重量％の間有する。最も好ましくは、繊維状基材は、繊維状基材の全重量対して、セルロース性繊維を７０重量％から９９重量％の間、及びさらにもう１種類の繊維状基材を１重量％から３０重量％の間有する。

例えば、繊維状基材は、繊維状基材の全重量に対して、木材パルプ繊維を９０重量％から９９重量％、及びさらにもう１種類の繊維状基材を１重量％から１０重量％有する。好ましくは、さらにもう１種類の繊維状基材は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を主成分とする。

あるいは、繊維状基材は、繊維状基材の全重量に対して、木材パルプ繊維を６５重量％から７５重量％の間、及びさらにもう１種類の繊維状基材を２５重量％から３５重量％の間有する。好ましくは、さらにもう１種類の繊維状基材は、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を主成分とする。

本発明の別の好ましい実施形態によれば、繊維状基材は、繊維状基材の全重量に対して、木材パルプ繊維を７５重量％から９９重量％、及びさらにもう１種類の繊維状基材を１重量％から２５重量％有する。好ましくは、さらにもう１種類の繊維状基材は、ポリアクリレート及び／又はポリアクリレートの塩を主成分とする。例えば、ポリアクリレートの塩は、アクリル酸ナトリウムである。

本発明の複合材料は、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を主成分とするメルトブローウェブを、複合材料の全重量の少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも３重量％、より好ましくは少なくとも５重量％、最も好ましくは少なくとも７重量％有する。したがって、この複合材料は、繊維状基材を、複合材料の全重量の９９重量％未満、好ましくは９７重量％未満、より好ましくは９５重量％未満、最も好ましくは９３重量％未満有することが好ましい。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、複合材料は、複合材料の全重量に対して、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を主成分とするメルトブローウェブを１重量％から３０重量％、及び繊維状基材を７０重量％から９９重量％有する。好ましくは、複合材料は、複合材料の全重量に対して、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を主成分とするメルトブローウェブを３重量％から３０重量％、及び繊維状基材を７０重量％から９７重量％有する。より好ましくは、複合材料は、複合材料の全重量に対して、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を主成分とするメルトブローウェブを５重量％から３０重量％、及び繊維状基材を７０重量％から９５重量％有する。最も好ましくは、複合材料は、複合材料の全重量に対して、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を主成分とするメルトブローウェブを７重量％から３０重量％、及び繊維状基材を７０重量％から９３重量％有する。例えば、複合材料は、複合材料の全重量に対して、メルトブロー繊維及び／又はメルトブロー繊維を主成分とするメルトブローウェブを７重量％から２０重量％、及び繊維状基材を８０重量％から９３重量％有する。

本発明に定義される複合材料は、
（ａ）上記に定義されるプロピレンコポリマーから調製されたメルトブロー繊維を準備する工程、
（ｂ）上記に定義される少なくとも１種の繊維状基材を準備する工程、
（ｃ）工程（ｂ）の前記少なくとも１種の繊維状基材の噴流と、工程（ａ）の前記メルトブロー繊維の噴流を接触させて、複合材料を形成する工程、
を有する方法により調製されてよい。

メルトブロー繊維を準備する工程、少なくとも１種の繊維状基材を準備する工程、及び該少なくとも１種の繊維状基材の噴流と該メルトブロー繊維の噴流を接触させる工程は、当業者に周知のいかなる技術により行われてもよい。例えば、本発明の複合材料は、ＷＯ２０１１／０３４５２３Ａ１、ＵＳ４，１００，３２４、ＵＳ５，３５０，６２４、ＵＳ５，５０８，１０２並びにＵＳ特許出願２００３／０２００９９１及び２００７／００４９１５３号にコフォーム法として記載される方法により調製してよい。これら文献のコフォーム法に関する主題は、その全体が参照により本出願に援用される。

本発明の複合材料は、多様な物品に利用されうる。例えば、本発明の複合材料は、吸収体製品及び／又はろ過媒体などの物品に用いられうる。

吸収体製品の例としては、おむつ、失禁用品、生理用ナプキンなどの女性用衛生用品からなる群から選択される衛生用品、並びに／又は紙タオル、トイレットペーパー、ティッシュペーパー、乳児及び／若しくは大人用ワイプ、清掃用ワイプ、磨き用ワイプ、化粧ワイプ及び車の手入れ用ワイプからなる群から選択されるワイプなどのティッシュ製品が挙げられる。

ワイプなどのティッシュ製品は、乾燥状態又はあらかじめ湿らした状態で提供されうる。ティッシュ製品は、あらかじめ湿らした物品である場合、洗浄用、殺菌用、消毒用などの液体を有していてよい。好ましくは、液体は、水、又は水性エマルジョン中に油分を有している。好ましくは、液体は、水を、液体の全重量の少なくとも８０重量％、より好ましくは少なくとも８５重量％、さらにより好ましくは少なくとも９０重量％、最も好ましくは少なくとも９５重量％有する。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、ティッシュ製品は、液体を、ティッシュ製品の全重量の１０重量％から２０００重量％、より好ましくは５０重量％から１５００重量％、さらにより好ましくは１００重量％から１０００重量％、最も好ましくは２００重量％から７５０重量％有する。

物品は、ろ過媒体である場合、掃除機パック及び／又はフィルターであることが好ましい。

吸収体製品、即ち衛生用品及び／若しくはティッシュ製品、並びに／又はろ過媒体は、多様な形状で提供されうる。例えば、吸収体製品及び／又はろ過媒体は、円形、楕円形、矩形又は不規則な形状であってよい。

本発明の物品は、本発明の複合材料に加えて、公知のスパンボンド布地を有していてよい。

特に、本発明の物品は、縦目（ＭＤ）の最大引張強度が、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎであることが好ましい。

例えば、本物品は、縦目（ＭＤ）の最大引張強度が、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、１０Ｎから５０Ｎの間、好ましくは１５Ｎから４５Ｎの間、最も好ましくは２０Ｎから４０Ｎの間である。

加えて又はあるいは、本発明の物品は、横目（ＣＤ）の最大引張強度が、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎである。

例えば、本物品は、横目（ＣＤ）の最大引張強度が、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、１０Ｎから４０Ｎの間、好ましくは１５Ｎから３５Ｎの間、最も好ましくは１５Ｎから３０Ｎの間である。

これに関し、上記で定義されるプロピレンコポリマーは、特にプロピレンホモポリマーを有する既知の複合材料／物品と比較して、複合材料／物品中のメルトブローウェブと繊維状基材の接着の改良にも用いることができることがわかる。よって、本発明のさらなる側面によれば、縦目（ＭＤ）方向の最大引張強度として表される、複合材料／物品中のメルトブローウェブと繊維状基材の接着性を改良するための、上記に定義されるプロピレンコポリマーの使用であって、該改良が、式（ＩＩ）により定義されるような使用が提供されることが好ましい。
（ＭＤ−ＲＰＰ）／（ＭＤ−ＨＰＰ）≧１．１ （ＩＩ）
式中、
（ＭＤ−ＲＰＰ）は、プロピレンコポリマーの縦目（ＭＤ）方向の最大引張強度［Ｎ］であり、
（ＭＤ−ＨＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１１００ｇ／１０分から１３００ｇ／１０分であり、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定される溶融温度（Ｔ_ｍ）が１５５℃から１６０℃であるプロピレンホモポリマーの、縦目（ＭＤ）の最大引張強度［Ｎ］である。

プロピレンコポリマーを利用することにより複合材料／物品として実現される結果物について、その機械的特性、特に引張強度として表される接着特性を考慮すると、本発明のさらなる側面は、上記に定義される複合材料又は上記に定義される物品の製造のための、上記に定義されるプロピレンコポリマーの使用に関する。

さらに、そのようなプロピレンコポリマーを有する複合材料／物品は、プロセスパラメータを改良したメルトブロー法により製造することができる。特に、メルトブロー法において必要な空気量を、メルトブローウェブ及びそれから得られる物品の所望の特性を失うこと無く、大幅に減らすことができることが好ましい。

よって、本発明のさらなる側面によれば、メルトブロー法における熱風量を削減するためのポリプロピレンコポリマーの使用であって、該削減が、式（Ｉ）により定義されるような使用が提供される。
（ＡＶ−ＲＰＰ）／（ＡＶ−ＨＰＰ）≦０．９ （Ｉ）
式中、
（ＡＶ−ＲＰＰ）は、ポリプロピレンコポリマーの熱風量［ｍ^３／ｈ］であり、
（ＡＶ−ＨＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１１００ｇ／１０分から１３００ｇ／１０分であり、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定される溶融温度（Ｔ_ｍ）が１５５℃から１６０℃であるプロピレンホモポリマーの、熱風量［ｍ^３／ｈ］である。

本発明の好ましい実施形態の１つによれば、プロピレンコポリマーを用いることによる熱風量の削減［（ＡＶ−ＲＰＰ）／（ＡＶ−ＨＰＰ）］は、０．８を超え、より好ましくは０．７を超える。式中、（ＡＶ−ＲＰＰ）は、ポリプロピレンコポリマーの熱風量［ｍ^３／ｈ］であり、（ＡＶ−ＨＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１１００ｇ／１０分から１３００ｇ／１０分であり、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定される溶融温度（Ｔ_ｍ）が１５５℃から１６０℃であるプロピレンホモポリマーの、熱風量［ｍ^３／ｈ］である。

例えば、プロピレンコポリマーを用いることによる熱風量の削減［（ＡＶ−ＲＰＰ）／（ＡＶ−ＨＰＰ）］は、０．５から０．９の間、より好ましくは０．５から０．９の間、最も好ましくは０．６から０．９の間である。式中、（ＡＶ−ＲＰＰ）は、ポリプロピレンコポリマーの熱風量［ｍ^３／ｈ］であり、（ＡＶ−ＨＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１１００ｇ／１０分から１３００ｇ／１０分であり、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定される溶融温度（Ｔ_ｍ）が１５５℃から１６０℃であるプロピレンホモポリマーの、熱風量［ｍ^３／ｈ］である。

ここで、本発明を以下の実施例によって、より詳細に説明する。

１．定義／測定方法
以下の用語の定義及び測定方法は、特段の定義が無い限り、以下の実施例だけでなく上記本発明の全般的な記載にも適用される。

^１３ Ｃ−ＮＭＲスペクトル法による、ポリプロピレンのアイソタクチシティの定量化
アイソタクチシティは、定量^１３Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）スペクトル法により、例えば、Ｖ．Ｂｕｓｉｃｏ及びＲ．Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｐｒｏｇｒｅｓｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ，２００１，２６，４４３−５３３にあるような基本的な帰属を行った後に求める。実験パラメータは、この特定の目的のため、定量スペクトルが確実に測定できるように、例えば、Ｂｅｒｇｅｒ及びＳ．Ｂｒａｕｎ、２００頁以降，ＮＭＲ Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ：Ａ Ｐｒａｃｔｉｃａｌ Ｃｏｕｒｓｅ，２００４，Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍにあるように調整した。定量値は、公知の方法により、代表的なサイトにおけるシグナルの積分値についての簡易補正比を用いて算出した。アイソタクチシティは、ペンタッドレベル、即ちペンタッド分布のｍｍｍｍ分率で求めた。

ＮＭＲスペクトル法による微細構造の定量化
定量核磁気共鳴（ＮＭＲ）スペクトル法を用いて、ポリマーのアイソタクチシティ、部位規則性及びコモノマー含有量を定量した。
定量^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを、Ｂｒｕｋｅｒ Ａｄｖａｎｃｅ ＩＩＩ ４００ ＮＭＲスペクトロメーターを用い、^１Ｈ及び^１３Ｃについてそれぞれ４００．１５及び１００．６２ＭＨｚで作動させて、溶液状態で記録した。すべてのスペクトルは、すべての空気圧に窒素を用い、^１３Ｃに最適化した１０ｍｍ広温度プローブヘッドを用いて１２５℃で記録した。

プロピレンホモポリマーについては、約２００ｍｇの試料を１，２−テトラクロロエタン−ｄ_２（ＴＣＥ−ｄ_２）に溶解した。確実に均一溶液とするため、ヒートブロックにおける最初の試料調製の後、ＮＭＲチューブをさらにロータリーオーブンで少なくとも１時間加熱した。マグネットへの挿入にあたり、チューブを１０Ｈｚで回転させた。この手順は、主に、高解像度が求められるタクチシティ分布の定量に使用した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．；Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｕｃｌｅｓ３０（１９９７）６２５１）。標準の単一パルスによる励起とし、ＮＯＥ及びバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリング法を用いた（Ｚｈｏｕ，Ｚ．，Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．，Ｑｉｕ，Ｘ．，Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．，Ｃｏｎｇ，Ｒ．，Ｔａｈａ，Ａ．，Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．，Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．，Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．，Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ．２００７，２８，１１２８９）。走査回数は、スペクトルあたり計８１９２（８ｋ）回であった。

エチレン−プロピレンコポリマーについては、約２００ｍｇの試料を３ｍｌの１，２−テトラクロロエタンｄ_２（ＴＣＥ−ｄ_２）に、クロム（ＩＩＩ）アセチルアセトネート（Ｃｒ（ａｃａｃ）_３）とともに溶解し、緩和試薬の６５ｍＭ溶媒溶液とした（Ｓｉｎｇｈ，Ｇ．，Ｋｏｔｈａｒｉ，Ａ．，Ｇｕｐｔａ，Ｖ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｔｅｓｔｉｎｇ２８ ５（２００９），４７５）。確実に均一溶液とするため、ヒートブロックにおける最初の試料調製の後、ＮＭＲチューブをさらにロータリーオーブンで少なくとも１時間加熱した。マグネットへの挿入にあたり、チューブを１０Ｈｚで回転させた。この手順は、主に、高解像度のために使用したが、エチレン含量の正確な定量化に必要であった。標準の単一パルスによる励起とし、ＮＯＥは用いず、先端角を最適化し、待ち時間を１秒とし、バイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリング法を用いた（Ｚｈｏｕ，Ｚ．，Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．，Ｑｉｕ，Ｘ．，Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．，Ｃｏｎｇ，Ｒ．，Ｔａｈａ，Ａ．，Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．，Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．，Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．，Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ．２００７，２８，１１２８９）。走査回数は、スペクトルあたり計６１４４（６ｋ）回であった。

定量^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理及び積分して、専用のコンピュータプログラムを用いて積分値からその量的な特性を求めた。

エチレン−プロピレンコポリマーについては、溶媒の化学シフトを用いて、すべての化学シフトを３０．００ｐｐｍのエチレンブロック（ＥＥＥ）の中央のメチレン基に基づいて間接的に基準化した。この手法により、この構造単位が存在しない場合であっても比較可能な基準化が可能となる。

プロピレンホモポリマーについては、すべての化学シフトを２１．８５ｐｐｍのメチルイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）に基づいて、内部的に基準化した。

レギオ欠陥（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３；；Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．，Ｚｈｕ，Ｓ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ３３（２０００），１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ． Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１７（１９８４），１９５０）又はコモノマーに対応する特徴的なシグナルが観察された。

タクチシティ分布は、２３．６から１９．７ｐｐｍの間のメチル領域を積分することで定量化し、対象の立体配列に無関係のあらゆるサイトについて補正した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．，Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．，Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．，Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．，Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｕｃｌｅｓ３０（１９９７）６２５１）。

特に、タクチシティ分布の定量化に対するレギオ欠陥及びコモノマーの影響は、代表的なレギオ欠陥及びコモノマーの積分値を立体配列に特異的な領域の積分値から減算することで補正した。

アイソタクチシティをペンタッドレベルで求め、すべてのペンタッド配列に対するアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）配列のパーセントとして表した。
［ｍｍｍｍ］％＝１００×（ｍｍｍｍ／すべてのペンタッドの合計）

２，１エリスロレギオ欠陥（２，１−レギオ欠陥）の存在は、１７．７及び１７．２ｐｐｍの２つのメチルサイトの存在により推定され、他の特徴的なサイトにより確定された。

他のレギオ欠陥に対応する特徴的なシグナルは観察されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３）。

２，１エリスロレギロ欠陥の量は、１７．７及び１７．２ｐｐｍの２つの特徴的なメチルサイトの平均積分値を用いて定量化した。
Ｐ_２１ｅ＝（Ｉ_ｅ６＋Ｉ_ｅ８）／２

１，２−１次挿入（ｐｒｉｍａｒｙ ｉｎｓｅｒｔｅｄ）されたプロペンの量を、メチル領域に基づいて定量化し、この領域に含まれる１次挿入に無関係のサイト及びこの領域外の１次挿入サイトついて補正を行った。
Ｐ_１２＝Ｉ_ＣＨ３＋Ｐ_１２ｅ

全プロペン量を、１次挿入されたプロペン及び他に存在するすべてのレギオ欠陥の合計として定量した。
Ｐ_{ｔｏｔａｌ}＝Ｐ_１２＋Ｐ_２１ｅ

２，１エリスロレギオ欠陥のモルパーセントを、全プロペンに対して定量した。
［２１ｅ］モル％＝１００×（Ｐ_２１ｅ／Ｐ_{ｔｏｔａｌ}）

コポリマーについては、エチレンの取り込みに対応する特徴的なシグナルが観察された（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１７（１９８４），１９５０）。

レギオ欠陥も観察されたことから（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．，Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．，Ｆａｉｔ，Ａ．，Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００，１００，１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．，Ｚｈｕ，Ｓ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ３３（２０００），１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１７（１９８４），１９５０）、こうした欠陥のコモノマー含有量に対する影響を補正する必要があった。

ポリマー中のエチレンのモル分率は、Ｗａｎｇらの方法（Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．，Ｚｈｕ，Ｓ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ３３（２０００），１１５７）を用い、規定の条件により得られた^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルの全領域にわたる複数のシグナルを積分することにより定量した。この方法は、その正確さ、信頼性、及び必要に応じてレギオ欠陥の存在を示す能力を理由に選ばれた。積分領域を若干調整することにより、より広範なコモノマー含有量に適用できるよう適用性を高めた。

ポリマー内に取り込まれたコモノマーのモルパーセントを、以下の式に従ってモル分率から算出した。
Ｅ［ｍｏｌ％］＝１００×ｆＥ

ポリマー内に取り込まれたコモノマーの重量パーセントを、以下の式に従ってモル分率から算出した。
Ｅ［ｗｔ％］＝１００×（ｆＥ×２８．０５）／（（ｆＥ×２８．０５）＋（（１−ｆＥ）×４２．０８））

トリアドレベルでのコモノマーの配列分布を、Ｋａｋｕｇｏらの方法（Ｋａｋｕｇｏ，Ｍ．，Ｎａｉｔｏ，Ｙ．，Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．，Ｍｉｙａｔａｋｅ，Ｔ．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１５（１９８２）１１５０）を用い、規定の条件により得られた^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルの全領域にわたる複数のシグナルを積分することにより求めた。この方法は、その信頼性を理由に選ばれた。積分領域を若干調整することにより、より広範なコモノマー含有量に適用できるよう適用性を高めた。

ポリマー中の所定のコモノマートリアド配列のモルパーセントを、Ｋａｋｕｇｏらの方法（Ｋａｋｕｇｏ，Ｍ．，Ｎａｉｔｏ，Ｙ．，Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．，Ｍｉｙａｔａｋｅ，Ｔ．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１５（１９８２）１１５０）により求めたモル分率から、以下の式に従い算出した。
ＸＸＸ［ｍｏｌ％］＝１００×ｆＸＸＸ

トリアドレベルでのコモノマー配列分布から求めた、ポリマー中に取り込まれたコモノマーのモル分率は、以下の公知の必須関係式（Ｒａｎｄａｌｌ，Ｊ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｓｃｉ．，Ｒｅｖ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．１９８９，Ｃ２９，２０１）を用いて、トリアド分布から算出した。
ｆＸＥＸ＝ｆＥＥＥ＋ｆＰＥＥ＋ｆＰＥＰ
ｆＸＰＸ＝ｆＰＰＰ＋ｆＥＰＰ＋ｆＥＰＥ
式中、ＰＥＥ及びＥＰＰは、それぞれ反転配列ＰＥＥ／ＥＥＰ及びＥＰＰ／ＰＰＥの合計を表す。

コモノマー分布のランダム性を、取り込まれた全エチレンに対する孤立エチレン配列の相対量として定量した。ランダム性を、以下の関係式を用いて、トリアド配列の分布から算出した。
Ｒ（Ｅ）［％］＝１００×（ｆＰＥＰ／ｆＸＥＸ）

ランダム性
ＦＴＩＲ測定では、２５０ｍｍ厚のフィルムを２２５℃の圧縮成形により作製し、Ｐｅｒｋｉｎ−ＥｌｍｅｒのＳｙｓｔｅｍ２０００ＦＴＩＲ装置で調査した。エチレンのピーク面積（７６０から７００ｃｍ^−１）を、全エチレン含有量の測定に用いた。構造−Ｐ−Ｅ−Ｐ−（プロピレン単位の間にエチレン単位が１つ）の吸収バンドは、７３３ｃｍ^−１に現れた。このバンドは、ランダムなエチレンの含有量を示している。より長いエチレン配列（２ユニット超）に対しては、７２０ｃｍ^−１に吸収バンドが現れる。一般に、ランダムコポリマーでは、長いエチレン配列に対応してショルダーが観察される。面積に基づく全エチレン含有量及び７３３ｃｍ^−１のピーク長に基づくランダムエチレン（ＰＥＰ）含有量の校正を、^１３Ｃ−ＮＭＲにより行った（Ｔｈｅｒｍｏｃｈｉｍｉｃａ Ａｃｔａ，６６（１９９０）５３−６８）。
ランダム性＝ランダムエチレン（−Ｐ−Ｅ−Ｐ−）含有量／全エチレン含有量×１００％

数平均分子量（Ｍ _ｎ ）、重量平均分子量（Ｍ _ｗ ）及び分子量分布（ＭＷＤ）は、オンライン粘度計を備えたＷａｔｅｒｓ ＡｌｌｉａｎｃｅのＧＰＣＶ２０００装置を用い、サイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）により求められる。オーブン温度は１４０℃である。溶媒としてトリクロロベンゼンを用いる（ＩＳＯ１６０１４）。

ＭＦＲ２（２３０℃）は、ＩＳＯ１１３３（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準じて測定される。

ＦＴＩＲスペクトル法によるコモノマー含有量の定量
定量赤外線（ＩＲ）スペクトル法を用いて、コモノマー量を定量した。校正を、定量核磁気共鳴（ＮＭＲ）スペクトル法により求めたコモノマー含有量との相関関係により行った。

定量^１３Ｃ−ＮＭＲスペクトル法の結果に基づく校正法は、文献に詳しく記載される従来の方法により行なわれた。

コモノマー量（Ｎ）を、以下の式により重量パーセント（重量％）で求めた。
Ｎ＝ｋ１（Ａ／Ｒ）＋ｋ２
式中、Ａはコモノマーバンドの規定の最大吸光度、Ｒは、基準ピークのピーク長として規定される最大吸光度、ｋ１及びｋ２は校正により得られた線形定数である。

ポリ（エチレン−コプロペン−コブテン）（ＥＰＢ）系の定量は、２つの特性吸収帯により行った：
１−ブテン含有量について７６０ｃｍ^−１（７５０から８１０ｃｍ^−１の間において直線ベースライン補正）、
エチレン含有量について７２０ｃｍ^−１又は７３０ｃｍ^−１（７１０から７５０ｃｍ^−１の間において直線ベースライン補正）。

エタン含有量の定量に用いるバンドは、エチレン含有量がランダム（７３０ｃｍ^−１）であるかブロック状（７２０ｃｍ^−１）であるかによって選択された。４３２４ｃｍ^−１の吸収を、基準バンドとして用いた。

モルパーセント（モル％）で表されるコモノマー量（Ｎ）を、コモノマーの分子量（Ｍｗ）を用いて単位を重量パーセント（重量％）から変換することにより得た。
ＮＡ［ｍｏｌ％］＝（ＮＡ［ｗｔ％］／ＭｗＡ）／（（ＮＡ［ｗｔ％］／ＭｗＡ）＋（ＮＢ［ｗｔ％］／ＭｗＢ）＋（（１００［ｗｔ％］−ＮＡ［ｗｔ％］−ＮＢ［ｗｔ％］）／ＭｗＣ））

固体赤外線スペクトルを、ＦＴＩＲ分光計を用い、圧縮成形した薄膜（１００から８００μｍ）について、４ｃｍ^−１の解像度で記録し、透過法により分析した。

ポリマーの引張係数は、ＩＳＯ５２７−１（クロスヘッド速度＝１ｍｍ／分、２３℃）に準じ、ＥＮ ＩＳＯ１８７３−２に記載される射出成形試料（ドッグボーン型、４ｍｍ厚）を用いて評価した。

溶融温度Ｔｍ
溶融温度（ピーク温度）Ｔｍを、ＤＳＣにより、ＩＳＯ１１３５７−１に準じて、常温から２１０℃の間を１０Ｋ／分の速度で加熱−冷却−加熱するサイクルにおける２回目の加熱のピーク温度から測定した。

融解エンタルピー（Ｈｍ）［融解熱］は、ＩＳＯ１１３５７−３に準じたＤＳＣ法により測定された。

結晶度
ポリマーの結晶度を、ＩＳＯ３１４６に準じた標準示差走査熱量測定（ＤＳＣ）試験による融解エンタルピーＨｍから算出した。加熱速度１０Ｋ／分とし、完全に結晶化したプロピレンホモポリマーの融解エンタルピーを２０９Ｊ／ｇと仮定した（例えば、以下の引用を参照：Ｍａｒｋｕｓ Ｇａｈｌｅｉｔｎｅｒ，Ｐｉｒｊｏ Ｊａｅａｅｓｋｅｌａｅｉｎｅｎ，Ｅｗａ Ｒａｔａｊｓｋｉ，Ｃｈｒｉｓｔｉａｎ Ｐａｕｌｉｋ，Ｊｅｎｓ Ｒｅｕｓｓｎｅｒ，Ｊｏｈａｎｎｅｓ Ｗｏｌｆｓｃｈｗｅｎｇｅｒ＆Ｗｏｌｆｇａｎｇ Ｎｅｉｓｓ１，Ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ−Ｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｒａｎｄｏｍ Ｃｏｐｏｌｙｍｅｒｓ：Ｃｏｍｏｎｏｍｅｒ Ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｎ Ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｉｔｙ ａｎｄ Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．９５（２００５）１０７３−８１）。

キシレン可溶分（ＸＣＳ、重量％）：キシレン可溶分（ＸＣＳ）の含有量を、ＩＳＯ６４２７に準じて２３℃で求めた。

ウェブの坪量
ウェブの坪量（ｇ／ｍ^２）を、ＩＳＯ５３６：１９９５に準じて求めた。

ウェブの引張特性
ウェブの引張強度を、ＩＳＯ５２７−３に従い、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、有効クランプ長を１００ｍｍとして、Ｚｗｉｃｋ００５引張試験機を用いて求めた。試料は、縦目（ＭＤ）及び横目（ＣＤ）に切断した。試験温度は＋２３±２℃とし、試験速度は破壊点まで１００ｍｍ／分とし、伸びを開始時のクランプの距離に対するクランプの距離から測定した。１０個の試料を試験し、そこから力−伸びの平均曲線を算出した。この平均曲線から、引張強度を最大到達力から求め、また、最大荷重伸びを求めた。

２．実施例の製造
２．１ ポリマー試料
実施例（ＩＥ）：
市販の第４世代チーグラー・ナッタ触媒を用いて重合した、ＭＦＲ_２が２０ｇ／１０分及びＦＴＩＲにより求められたエチレン含有量が３．３重量％のランダムプロピレンコポリマーを、ビスブレーキングの出発材料として用いた。ビスブレーキングを、適量の（ｔｅｒｔ．ブチルペルオキシ）−２，５−ジメチルヘキサン（Ｔｒｉｇｏｎｏｘ１０１、Ａｋｚｏ Ｎｏｂｅｌ（オランダ）により流通）を用い、２００から２３０℃の同方向２軸押出機中で行い、１２００ｇ／１０分のＭＦＲ_２を得た。得られたポリマーは、融点が１５０℃、射出成形した試料において求めた引張係数が１１５０ＭＰａであった。

比較例（ＣＥ）：
ビスブレーキング法により製造された、ＭＦＲ_２が１２００ｇ／１０分の市販のプロピレンホモポリマーＢｏｒｆｌｏｗ（商標）ＨＬ５１２ＦＢ（ボレアリス）を用いた。このポリマーは、融点が１５８℃、射出成形した試料において求めた引張係数が１５１５ＭＰａであった。

２．２ メルトブローウェブ及び試験
材料を、直径０．４ｍｍの孔を１インチあたり３５個有するダイを用いて、２５０ｍｍ幅のＲｅｉｃｏｆｉｌメルトブローパイロットラインによりメルトブローウェブに変換した。溶融温度を２８５℃、空気温度を２８０℃に設定した。ラインの処理量は６６ｋｇ／ｈ／ｍであり、ダイからコレクターまでの距離をそれぞれ１５０ｍｍ、３００ｍｍ及び５００ｍｍに固定した。各設定において、製造されるウェブの坪量が５０ｇ／ｍ^２となるよう熱風量を最大化した。
表１に、実施例ＩＥ及び比較例ＣＥについて、ダイからコレクターまでが各距離である場合の空気量及び機械的特性のデータを要約する。

得られた結果から、実施例ＩＥから製造したメルトブローウェブの機械的特性は、比較例ＣＥから製造したものと同等であることがわかった。

２．３ 複合体の製造及び試験
実施例ＩＥ及び比較例ＣＥを、３３ｇ／ｍ^２を用いて種々の紙基体に配した。トイレットペーパー及び４０ｇ／ｍ^２の工業用清掃紙を、紙基体として用いた。溶融温度を２８５℃、空気温度を２８０℃に設定した。ラインの処理量は６６ｋｇ／ｈ／ｍであり、ダイからコレクターまでの距離を１５０ｍｍに固定し、メルトブローの重量が５０ｇ／ｍ^２となるように保った。

表２に、実施例ＩＥ及び比較例ＣＥについて、種々の紙基質に配した場合の空気量及び機械的特性のデータを要約する。

紙基質と比較例ＣＥを有する複合材料について測定された引張強度からわかるように、このポリマーは、繊維状基材と殆ど接着していない。これに対して、実施例ＩＥと繊維状基材として紙基質を有する複合材料は、引張強度が高くなった。よって、実施例ＩＥから製造された複合材料は、（比較例ＣＥとして示される）プロピレンホモポリマーから製造した複合材料と比べて、改善された接着性を示した。さらに、このような複合体の製造に実施例ＩＥを用いると、比較例ＣＥを用いる場合と比べ、必要な熱風量が大幅に少なくなることがわかる。

Claims (16)

1. （ａ）メルトブロー繊維であって、
   （ｉ）前記メルトブロー繊維が、コモノマー含有量が０．５から７．０重量％のプロピレンコポリマーを少なくとも８５重量％有し、前記コモノマーはエチレン及び／又は少なくとも１種のＣ_４−Ｃ_２０α−オレフィンであり、
   （ｉｉ）任意で、前記メルブロー繊維及び／又は前記プロピレンコポリマーが、ＩＳＯ１１３３に準じて測定される少なくとも２００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）を有する、
   メルトブロー繊維、及び
   （ｂ）少なくとも１種の繊維状基材、
   を有する複合材料。
2. 前記プロピレンコポリマー及び／又はメルトブロー繊維の溶融温度が少なくとも１３０℃である、請求項１に記載の複合材料。
3. 前記メルトブロー繊維及び／又はプロピレンコポリマーが、ＩＳＯ１１３３に準じて測定される２００ｇ／１０分から３０００ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）を有する、請求項１又は２に記載の複合材料。
4. 前記プロピレンコポリマーが、^１３Ｃ−スペクトル法により求められる０．４モル％以下の２，１−レギオ欠陥を有する、請求項１から３のいずれか１項に記載の複合材料。
5. ^１３Ｃ−ＮＭＲスペクトル法により求められる前記プロピレンコポリマーのペンタッドアイソタクチシティが、９５モル％を超える、請求項１から４のいずれか１項に記載の複合材料。
6. 前記プロピレンコポリマーが、５から１００のビスブレーキング比［最終ＭＦＲ_２（２３０℃）／初期ＭＦＲ_２（２３０℃）］でビスブレーキングされており、式中、
   「初期ＭＦＲ_２（２３０℃）」は、ビスブレーキング前のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）であり、
   「最終ＭＦＲ_２（２３０℃）」は、ビスブレーキング後のプロピレンコポリマーのＭＦＲ_２（２３０℃）である、
   請求項１から５のいずれか１項に記載の複合材料。
7. 前記プロピレンコポリマーのコモノマーがエチレンである、請求項１から６のいずれか１項に記載の複合材料。
8. 前記繊維状基材が、木材パルプ、レーヨン、リオセル、綿、ウール、シルク、ジュート、リネン、ヘンプ、フラックス、ポリエステル、ナイロン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリレート、ポリアクリレートの塩、ポリカーボネート及びそれらの混合物からなる群から選択される材料を主成分とする、請求項１から７のいずれか１項に記載の複合材料。
9. 前記複合材料が、前記メルトブロー繊維を１重量％から６０重量％と、前記少なくとも１種の繊維状基材を４０重量％から９９重量％有する、請求項１から８のいずれか１項に記載の複合材料。
10. 前記メルトブロー繊維がメルトブローウェブの形状である、請求項１から９のいずれか１項に記載の複合材料。
11. 前記メルトブローウェブの最大引張強度が、
    （ａ）縦目（ＭＤ）では、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎであり、及び／又は
    （ｂ）横目（ＣＤ）では、ウェブから切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも５Ｎである、
    請求項１０に記載の複合材料。
12. 請求項１から１１のいずれか１項に記載の複合材料を有する物品であって、ろ過媒体並びに／又は衛生用品及び／若しくはティッシュ製品などの吸収体製品から選択される物品。
13. 前記物品の最大引張強度が、
    （ａ）縦目（ＭＤ）では、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎであり、及び／又は
    （ｂ）横目（ＣＤ）では、物品から切り出した幅５０ｍｍ、長さ１４０ｍｍの矩形試料を、温度＋２３℃±２℃、試験速度１００ｍｍ／分でＩＳＯ５２７−３に準じて測定した場合、少なくとも１０Ｎである、
    請求項１２に記載の物品。
14. 請求項１から１１のいずれか１項に記載の複合材料の製造方法であって、
    （ａ）請求項１から７のいずれか１項で定義されるプロピレンコポリマーから調製されたメルトブロー繊維を準備する工程、
    （ｂ）請求項１又は８で定義される少なくとも１種の繊維状基材を準備する工程、
    （ｃ）工程（ｂ）の前記少なくとも１種の繊維状基材の噴流と、工程（ａ）の前記メルトブロー繊維の噴流を接触させて、複合材料を形成する工程、
    を有する複合材料の製造方法。
15. 請求項１から１１のいずれか１項に定義される複合材料又は請求項１２又は１３に定義される物品の製造のための、請求項１から７のいずれか１項に定義されるプロピレンコポリマーの使用。
16. メルトブロー法における熱風量を低減するための、請求項１から７のいずれか１項に定義されるプロピレンコポリマーの使用であって、前記低減が、式（Ｉ）
    （ＡＶ−ＲＰＰ）／（ＡＶ−ＨＰＰ）≦０．９ （Ｉ）
    （式中、
    （ＡＶ−ＲＰＰ）は、プロピレンコポリマーの熱風量［ｍ^３／ｈ］であり、
    （ＡＶ−ＨＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に準じて測定されるメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１１００ｇ／１０分から１３００ｇ／１０分であり、ＩＳＯ１１３５７−３に準じて測定される融解温度（Ｔ_ｍ）が１５５℃から１６０℃であるプロピレンホモポリマーの熱風量［ｍ^３／ｈ］である。）
    により定義される使用。