JP2015191797A - フッ化物イオン電池用電解液およびフッ化物イオン電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明のフッ化物イオン電池用電解液は、フッ化物塩と、上記フッ化物塩を溶解する溶媒とを含有し、上記溶媒が、芳香族カチオンと、アニオンとを有する芳香族性材料であり、フッ化物イオンに対する上記芳香族カチオンのモル比が1より大きいことを特徴とする。
以下、本発明のフッ化物イオン電池用電解液について、構成ごとに説明する。
本発明においては、芳香族カチオンと、アニオンとを有する芳香族性材料を溶媒として用いる。芳香族性材料は、芳香族カチオンを有する材料であれば特に限定されるものではないが、中でも、イオン液体であることが好ましい。揮発性が低いからである。本発明におけるイオン液体とは、融点が100℃以下である材料をいう。中でも、イオン液体の融点は、50℃以下であることが好ましく、25℃以下であることがより好ましい。また、芳香族性材料は、通常、非プロトン性の材料である。フッ化物イオンは、プロトンと反応しフッ酸が生じるため、溶媒には非プロトン性の材料が用いられる。すなわち、本発明における溶媒は、F−と反応しない材料であるか、F−と反応したとしても実質的な電池反応が生じる材料である。
本発明におけるフッ化物塩は、活物質と反応するフッ化物イオンを生じさせるものであれば特に限定されるものではなく、有機フッ化物塩であっても良く、無機フッ化物塩であっても良い。また、フッ化物塩は、イオン液体であっても良い。
本発明においては、図1に示すように、芳香族性材料を溶媒として用いることで、一つのフッ化物イオン(F−)を包囲するように、複数の芳香族カチオンを配置することができる。芳香族性材料を溶媒として用いるため、電解液に含まれるフッ化物イオンに対する芳香族カチオンのモル比は、1より大きくなる。上記モル比は、5以上であることが好ましく、10以上であることがより好ましい。一方、上記モル比は、例えば200以下であることが好ましい。また、上記モル比は、電解液に含まれるフッ化物イオンおよび芳香族カチオンの濃度から算出することができる。これらの濃度は、例えば、19F−NMR、1H−NMRから求めることができる。
図2は、本発明のフッ化物イオン電池の一例を示す概略断面図である。図2に示されるフッ化物イオン電池10は、正極活物質層1と、負極活物質層2と、正極活物質層1および負極活物質層2の間に形成された電解質層3と、正極活物質層1の集電を行う正極集電体4と、負極活物質層2の集電を行う負極集電体5と、これらの部材を収納する電池ケース6とを有する。また、電解質層3は、上記「A.フッ化物イオン電池用電解液」を含有する。
以下、本発明のフッ化物イオン電池について、構成ごとに説明する。
本発明における電解質層は、上記正極活物質層および上記負極活物質層の間に形成される層である。本発明においては、電解質層が、上述したフッ化物イオン電池用電解液を含有する。電解質層の厚さは、電池の構成によって大きく異なるものであり、特に限定されるものではない。
本発明における正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含有する層である。また、正極活物質層は、正極活物質の他に、導電化材および結着材の少なくとも一方をさらに含有していても良い。
本発明における負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含有する層である。また、負極活物質層は、負極活物質の他に、導電化材および結着材の少なくとも一方をさらに含有していても良い。
本発明のフッ化物イオン電池は、上述した負極活物質層、正極活物質層および電解質層を少なくとも有するものである。さらに通常は、正極活物質層の集電を行う正極集電体、および、負極活物質層の集電を行う負極集電体を有する。集電体の形状としては、例えば、箔状、メッシュ状、多孔質状等を挙げることができる。また、本発明のフッ化物イオン電池は、正極活物質層および負極活物質層の間に、セパレータを有していても良い。より安全性の高い電池を得ることができるからである。
本発明のフッ化物イオン電池は、上述した正極活物質層、負極活物質層および電解質層を有するものであれば特に限定されるものではない。また、本発明のフッ化物イオン電池は、一次電池であっても良く、二次電池であっても良いが、中でも、二次電池であることが好ましい。繰り返し充放電でき、例えば車載用電池として有用だからである。また、本発明のフッ化物イオン電池の形状としては、例えば、コイン型、ラミネート型、円筒型および角型等を挙げることができる。
テトラメチルアンモニウムフルオライド(フッ化物塩、アルドリッチ社製)と、1−ブチルピリジニウムビストリフルオロメタンスルホニルアミド(溶媒、関東化学社製)とを、フッ化物塩:溶媒=1:50のモル比で秤量混合した。その後、フッ素樹脂製の密封容器内にて、80℃、1時間の条件で撹拌し、評価用電解液を得た。
溶媒として、4−メチル−1−ブチルピリジニウムビストリフルオロメタンスルホニルアミド(メルク社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、3−メチル−1−ブチルピリジニウムビストリフルオロメタンスルホニルアミド(メルク社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、1−ブチルピリジニウムテトラフルオロボレート(メルク社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、1−ブチルピリジニウムビスフルオロスルホニルアミド(メルク社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、1−エチルピリジニウムビスフルオロスルホニルアミド(関東化学社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビスフルオロスルホニルアミド(関東化学社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、1−エチルピリジニウムトリフレート(イオリテック社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、N,N,N−トリメチル−N−プロピルアンモニウムビストリフルオロメタンスルホニルアミド(関東化学社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
溶媒として、N−プロピル−N−メチルピロリジニウムビスフルオロスルホニルアミド(関東化学社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、評価用電解液を得た。
(サイクリックボルタンメトリ測定)
実施例1〜8および比較例1、2で得られた評価用電解液に対して、CV測定を行った。具体的には、Ar雰囲気下グローブボックス内で、ディップ式3電極セルを用いて評価した。作用極にはPt板またはCu板を、対極には、PTFE、アセチレンブラック(AB)、フッ化カーボンの合材電極を用いた。なお、合材電極は、PTFE:AB:フッ化カーボン=1:2:7の重量比で含有する電極である。また、基準極は、バイコールガラスを用いて評価用電解液と隔離した。なお、基準極には、硝酸銀およびテトラブチルアンモニウムパークロレートがそれぞれ濃度0.1Mで溶解したアセトニトリル溶液にAg線を浸漬させたものを用いた。また、測定は、室温、掃引速度10mV/sの条件で実施した。
酸化電流値=(−0.3VにおけるCu電極の電流値)−(−0.3VにおけるPt電極の電流値)
実施例1〜8および比較例1、2で得られた評価用電解液の酸化電流値の結果を表1および図5〜図8に示す。
2 … 負極活物質層
3 … 電解質層
4 … 正極集電体
5 … 負極集電体
6 … 電池ケース
10 … フッ化物イオン電池
Claims (5)
- フッ化物塩と、前記フッ化物塩を溶解する溶媒とを含有し、
前記溶媒が、芳香族カチオンと、アニオンとを有する芳香族性材料であり、
フッ化物イオンに対する前記芳香族カチオンのモル比が1より大きいことを特徴とするフッ化物イオン電池用電解液。 - 前記芳香族性材料が、イオン液体であることを特徴とする請求項1に記載のフッ化物イオン電池用電解液。
- 前記芳香族性材料の前記アニオンが、ビスフルオロスルホニルアミド(FSA)アニオンであることを特徴とする請求項1から請求項3までのいずれかの請求項に記載のフッ化物イオン電池用電解液。
- 正極活物質層と、負極活物質層と、前記正極活物質層および前記負極活物質層の間に形成された電解質層とを有するフッ化物イオン電池であって、
前記電解質層が、請求項1から請求項4までのいずれかの請求項に記載のフッ化物イオン電池用電解液を含有することを特徴とするフッ化物イオン電池。
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