JP2015163660A - プリプレグの製造方法、プリプレグ、繊維強化熱可塑性樹脂の板材および繊維強化熱可塑性樹脂部材 - Google Patents

Abstract

【課題】強度の低下を抑制しつつ、繊維強化熱可塑性樹脂の成形性を向上させる技術を提供する。【解決手段】プリプレグは、補強繊維の第１と第２の織糸２２，２４からなる織物２０と、熱可塑性樹脂と、を有する原プリプレグを準備し、原プリプレグの少なくとも一部に、第１と第２の織糸２２，２４に対して斜め方向に伸び平行に配列された断裂切断線上において、断続的に切込１２を形成することにより製造される。切込長Ｌは、織目ピッチＷの０．５倍から１０倍の範囲に、切込間隔Ｇは、織目ピッチＷの０．２５倍から５倍の範囲に、切込ピッチＰは、織目ピッチＷの０．５倍から１０倍の範囲に、そして、切込角度θは、２０?から７０?の範囲に、それぞれ設定される。【選択図】図２

Description

この発明は、繊維強化熱可塑性樹脂の成形性を向上する技術に関する。

近年、軽量で強度の高い素材として、炭素繊維強化樹脂（ＣＦＲＰ：Carbon Fiber Reinforced Plastics）が注目されている。なかでも、マトリックス材として熱可塑性樹脂を用いた炭素繊維強化熱可塑性樹脂（ＣＦＲＴＰ）は、金属のようにプレス成形できる可能性を有しているため、優れた力学特性を持つとともに、コストの低減を達成できる複合材料として期待されている。

しかしながら、連続した炭素繊維を用いたＣＦＲＴＰでは、繊維方向の伸びがほとんどなく、他の方向の強度に対して繊維方向の強度が高くなる。このように強度の異方性を有しているため、ＣＦＲＴＰの成形性は十分に良好とは言えず、形状等の成形に関する制約が大きい。そこで、ＣＦＲＴＰの強化繊維を横切る方向に切り込みを設け、強化繊維を１０〜１００ｍｍの長さに切断することにより、ＣＦＲＴＰの成形性を向上させることが提案されている（特許文献１、特許文献２）。

特開２００８−２６０７９３号公報 特開２００８−２７９７５３号公報

このように、ＣＦＲＴＰの成形性を向上させることは種々提案されているものの、ＣＦＲＴＰの成形性は、未だ十分に改善されていない。さらに、特許文献１や特許文献２に提案されている方法を用いた場合、切り込みを設けた部分の強度が局所的に低下する虞がある。この問題は、炭素繊維を強化繊維としたＣＦＲＴＰに限らず、種々の繊維を強化繊維とした繊維強化熱可塑性樹脂一般に共通する。

本発明は、上述した従来の課題を解決するためになされたものであり、強度の低下を抑制しつつ、繊維強化熱可塑性樹脂の成形性を向上させる技術を提供することを目的とする。

上記目的の少なくとも一部を達成するために、本発明は、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。

［適用例１］
プリプレグの製造方法であって、（ａ）補強繊維の第１と第２の織糸からなる織物と、熱可塑性樹脂と、を有する原プリプレグを準備する工程と、（ｂ）前記原プリプレグの少なくとも一部に、前記第１と第２の織糸に対して斜め方向に伸び平行に配列された断裂切断線上において、断続的に切込を形成する工程と、を備え、前記切込の長さである切込長は、前記織物における前記第１または第２の織糸の配列周期である織目ピッチの０．５倍から１０倍の範囲であり、前記断続切断線上において前記切込が形成されていない部分の長さである切込間隔は、前記織目ピッチの０．２５倍から５倍の範囲であり、前記断続切断線の配列周期である切込ピッチは、織目ピッチの０．５倍から１０倍の範囲であり、前記断裂切断線が前記第１の織糸となす角度である切込角度は、２０°から７０°の範囲である、プリプレグの製造方法。

適用例１では、原プリプレグに、切込長、切込間隔および切込ピッチが織目ピッチと同程度で、切込方向が繊維方向に対して十分に傾斜した微細な切込を形成している。この切込を形成したプリプレグは、単体では強度の低下は大きくなるものの、プリプレグを積層して一体化した板材や、当該板材を成形した成形部材では、強度の低下が抑制される。一方、原プリプレグに微細な切込を形成することにより、成形性は著しく向上する。

［適用例２］
前記工程（ａ）は、パルス発振するレーザ光源から射出されるレーザビームを走査して前記原プリプレグに照射することにより前記切込を形成する、適用例１記載のプリプレグの製造方法。

一般的に、レーザビームにより原プリプレグに切込を形成する際には、原プリプレグに対する熱の影響を低減するため、レーザビームの出力を高くして、高速で走査するのが好ましい。一般的に、光学的走査手段は、機械的な移動と比較して十分に早く走査を行うことができるので、光学的に走査を行う適用例２によれば、原プリプレグに対する熱の影響をより低減することが可能となる。

［適用例３］
前記レーザ光源は、シングルモードファイバレーザである、適用例２記載のプリプレグの製造方法。

シングルモードファイバレーザは、マルチモードファイバレーザよりもビーム径を絞ることができので、切込の幅の広がりを抑制することができる。

［適用例４］
前記補強繊維は、炭素繊維である、適用例１ないし３のいずれか記載のプリプレグの製造方法。

補強繊維を炭素繊維とすることにより、プリプレグを用いて作成される成形部材の強度を高くすることができる。

なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能である。例えば、プリプレグの製造方法、その製造方法で製造されたプリプレグ、そのプリプレグを積層・一体化した繊維強化熱可塑性樹脂の板材、その板材を成形した繊維強化熱可塑性樹脂部材、等の態様で実現することができる。

ＣＦＲＴＰの成形品を製造する工程を示す説明図。 切込の形成前後における炭素繊維織物の状態を模式的に示す説明図。 切込プリプレグと参照プリプレグの外観を示す写真。 比較例および実施例の試料として作成した各積層板材におけるプリプレグの積層状態を示す説明図。 積層板材を半球形状に成形した成形品の外観を示す写真。 積層板材を半球形状に成形した成形品の外観を示す写真。 積層板材を矩形形状に成形した成形品の外観を示す写真。 積層板材を矩形形状に成形した成形品の外観を示す写真。 プリプレグの引張強度の測定結果を示すグラフ。 積層板材の引張強度の測定結果を示すグラフ。

以下、本発明を実施するための形態を以下の順序で説明する。
Ａ．実施形態：
Ａ１．ＣＦＲＴＰ成形品の製造工程：
Ａ２．切込の形態と効果：
Ｂ．実施例：
Ｂ１．試料の作成：
Ｂ２．成形性の評価：
Ｂ３．強度の評価：
Ｃ．変形例：

Ａ．実施形態：
Ａ１．ＣＦＲＴＰ成形品の製造工程：
図１は、本発明の一実施形態を適用して炭素繊維強化熱可塑性樹脂（ＣＦＲＴＰ）の成形品（成形部材）１０ｃを製造する工程を示す説明図である。この工程では、まず、成形対象であるＣＦＲＴＰプリプレグ（以下、単に「プリプレグ」とも呼ぶ）１０を準備する（図１（ａ））。プリプレグ１０は、強化繊維である炭素繊維の糸を織り上げることにより形成された炭素繊維織物に、マトリックス材である熱可塑性樹脂（ポリウレタン、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ナイロン等）を含浸した複合材のシートである。なお、図１において、プリプレグ１０等の上に描かれた複数の平行線は、炭素繊維織物の糸の伸長方向を示している。糸の伸長方向は、炭素繊維の伸長方向でもあるので、本明細書では、これらの方向を合わせて「繊維方向」とも呼ぶ。

次に、図１（ｂ）に示すように、準備したプリプレグ１０（図１（ａ））の全面に切込１２を形成する。切込１２の長さや配置等、切込１２の具体的な形態については、後述する。切込１２は、例えば、パルス出力のシングルモードファイバレーザの射出光（レーザビーム）を、ガルバノミラーを用いて走査し、プリプレグに照射することにより形成することができる。なお、切込１２の形成に用いるレーザ光源としては、シングルモードファイバレーザに換えて、マルチモードファイバレーザを用いることも可能である。但し、シングルモードファイバレーザは、マルチモードファイバレーザよりもビーム径を絞ることができる。そのため、切込１２の幅の広がりを抑制することができる点で、シングルモードファイバレーザを用いるのが好ましい。また、シングルモードファイバレーザに換えて、ＣＯ_２レーザやＹＡＧレーザ等の高出力のレーザ光源を用いることも可能である。

切込１２を形成するためには、ガルバノミラーを用いてレーザビームを走査する他、レーザビームを走査することなくプリプレグ１０を移動させて切込１２を形成することも可能である。但し、切込１２の形成速度をより速くすることができる点、および、切込１２の位置精度をより高くすることができる点で、ガルバノミラーを用いてレーザビームを走査するのが好ましい。また、一般に、レーザビームにより切込１２を形成する際には、プリプレグ１０に対する熱の影響を低減するため、レーザビームの出力を高くして、高速で走査するのが好ましい。そのため、プリプレグ１０に対する熱の影響をより低減することができる点においても、高速で走査可能なガルバノミラーを用いてレーザビームの走査を行うのが好ましい。但し、レーザビームを走査してプリプレグに照射することができれば、必ずしもガルバノミラーを使用する必要はない。一般的に、光学的走査手段は、機械的な移動と比較して十分に早く走査を行うことができるので、ガルバノミラーに換えて、回転するポリゴンミラー等、種々の光学的走査手段を用いることも可能である。

図１（ｂ）に示すように、プリプレグ１０に切込１２を形成した後、図１（ｃ）に示すように、切込１２が形成されたプリプレグ（切込プリプレグ）１０ａを、複数枚積層する。なお、以下では、複数枚の切込プリプレグ１０ａを区別する場合には、［１］や［２］のように数字を入れた角括弧を、符号の後に付加して表記する。図１（ｃ）の例では、２枚の切込プリプレグ１０ａ［１］，１０ａ［４］の間に、これらの切込プリプレグ１０ａ［１］，１０ａ［４］と繊維方向が４５°ずれ、切込１２の方向が直交する２枚の切込プリプレグ１０ａ［２］，１０ａ［３］を挟み込んでいる。なお、切込プリプレグ１０ａの積層枚数、各切込プリプレグ１０ａの繊維方向および切込１２の方向については、種々変更することができる。また、図１（ｃ）の例では、切込プリプレグ１０ａのみを積層しているが、炭素繊維織物を有しないマトリックス材からなるシートを、成形品１０ｃの表面側に積層することも可能である。このように、炭素繊維織物を有しないシートを積層することにより、成形品１０ｃの表面の荒れを抑制することができる。

図１（ｃ）に示すように切込プリプレグ１０ａを積層した後、複数の切込プリプレグ１０ａを一体化し、積層板材１０ｂを形成する（図１（ｄ））。切込プリプレグ１０ａの一体化は、例えば、積層した切込プリプレグ１０ａを、マトリックス材の融点あるいはガラス転移点以上の温度に維持された金属板に挟み込み、加圧すること（ホットプレス）により行うことができる。なお、一体化する前の、複数の切込プリプレグ１０ａを積層したもの、もしくは、複数の切込プリプレグ１０ａとマトリックス材からなるシートを積層したものは、本発明における積層体に相当する。

次いで、得られた積層板材１０ｂを加熱して外力を加えることにより、所望の形状の成形品１０ｃを得る（図１（ｅ））。積層板材１０ｂの成形は、例えば、積層板材１０ｂを加熱して温度をマトリックス材の融点あるいはガラス転移点以上とした後、プレス等により積層板材１０ｂを型に押しつけて型の形状を転写することにより行うことができる。

Ａ２．切込の形態と効果：
図２は、切込１２の形成前後における、プリプレグ１０，１０ａが有する炭素繊維織物２０，２０ａの状態を模式的に示す説明図である。炭素繊維織物２０，２０ａは、長い炭素繊維のフィラメントを束ねた糸を縦糸および横糸として織り上げることにより形成されている。なお、本発明には、経糸と緯糸との別は直接関連しないので、経糸と緯糸とを併せて織糸と総称する。図２において、織糸２２，２４に描かれた複数の平行線は、織糸２２，２４を構成するフィラメントの伸長方向（すなわち、炭素繊維の伸長方向）を示している。また、図２の例では、織物組織が２／２ツイル（綾織）の炭素繊維織物２０，２０ａを示しているが、炭素繊維織物の織物組織は、２／１ツイルや平織等、任意である。

図２（ａ）に示すように、切込１２の形成前における炭素繊維織物２０では、織糸２２，２４のそれぞれに沿った方向（すなわち、繊維方向）の強度が高くなる。一方、織糸２２，２４に対して斜めの方向の強度は、繊維方向の強度よりも低くなる。そのため、炭素繊維織物２０を有するプリプレグ１０を積層して得られる積層板材は、強度の異方性が強くなる。このように、強度の異方性が強い積層板材は、成形が必ずしも容易ではなく、また、成形品に皺などが発生するおそれがある。

そこで、本実施形態では、積層板材１０ｂ（図１（ｃ））の強度の異方性を低減して、積層板材１０ｂの成形を容易にするため、上述の通り、プリプレグ１０に切込１２を形成している。切込１２を形成することにより、繊維方向の強度を担うフィラメントが断裂し、繊維方向における切込プリプレグ１０ａの強度が低下する。これにより、繊維方向の強度と、繊維方向に対して斜めの方向の強度が近くなり、積層板材１０ｂの成形が容易になる。

図２（ｂ）は、切込１２の形成後における炭素繊維織物２０ａの状態を示している。切込１２は、図２（ｂ）に示すように、繊維方向に対して斜めに伸び平行に配列された直線（断続切断線）上に、断続的に形成されている。断続切断線は、プリプレグ１０にレーザビームを走査照射する際の走査線に相当する。そのため、切込１２は、その伸長方向（切込方向）が断続切断線に沿っている。

炭素繊維織物２０ａに形成される切込１２の形態は、織目ピッチＷと基準方向Ｒとを基準として、切込１２の長さである切込長Ｌ、断続切断線上において切込１２が形成されていない部分の長さである切込間隔Ｇ、断続切断線の配列周期である切込ピッチＰ、および、断続切断線が基準方向Ｒとなす角度（すなわち、切込１２が基準方向Ｒとなす角度）である切込角度θにより規定される。ここで、織目ピッチＷとは、第１の織糸２２や第２の織糸２４の配列周期を謂い、基準方向Ｒとは、第１の織糸２２の繊維方向を謂う。なお、基準方向Ｒとしては、第２の織糸２４の繊維方向を用いることも可能である。

積層板材１０ｂの強度の異方性を低減し、成形を容易にするためには、切込長Ｌは長く、また、切込間隔Ｇおよび切込ピッチＰは短くするのが好ましい。しかしながら、切込長Ｌを過度に長くし、また、切込間隔Ｇや切込ピッチＰを過度に短くすると、積層板材１０ｂおよび成形品１０ｃの強度が急速に低下する虞がある。一方、切込長Ｌを過度に短くし、また、切込間隔Ｇや切込ピッチＰを過度に長くすると、積層板材１０ｂの強度の異方性が十分に低減せず、成形性を十分に向上させることができない。切込長Ｌ、切込間隔Ｇおよび切込ピッチＰは、このような特徴を考慮して設定される。

具体的には、切込長Ｌは、織目ピッチＷの０．５倍から１０倍の範囲（０．５Ｗ≦Ｌ≦１０Ｗ）とするのが好ましく、織目ピッチＷの１倍から５倍の範囲（Ｗ≦Ｌ≦５Ｗ）とするのがより好ましい。切込間隔Ｇは、織目ピッチＷの０．２５倍から５倍の範囲（０．２５Ｗ≦Ｌ≦５Ｗ）とするのが好ましく、織目ピッチＷの０．５倍から２．５倍の範囲（０．５Ｗ≦Ｌ≦２．５Ｗ）とするのがより好ましい。切込ピッチＰは、織目ピッチＷの０．５倍から１０倍の範囲（０．５Ｗ≦Ｌ≦１０Ｗ）とするのが好ましく、織目ピッチＷの１倍から５倍の範囲（１≦Ｌ≦５Ｗ）とするのがより好ましい。

切込角度θが０°に近い場合、切込１２を形成することにより、第２の織糸２４のフィラメントが主として断裂するため、第２の織糸２４の方向の強度を低減することができるものの、第１の織糸２２の方向の強度を十分に低減することができない。そのため、積層板材１０ｂの強度の異方性を十分に低減することができず、成形性を十分に向上させることができない。同様に、切込角度θが９０°に近い場合も、積層板材１０ｂの強度の異方性を十分に低減することができず、成形性を十分に向上させることができない。このように、切込角度θが０°あるいは９０°に近い場合には、成形性を十分に向上させることができないので、切込角度θは、０°あるいは９０°から離れた値に設定される。具体的には、切込角度θは、２０°から７０°の範囲に設定するのが好ましく、３０°から６０°の範囲に設定するのがより好ましい。

上述のように、切込１２を形成すると、切込プリプレグ１０ａの強度は大きく低下する。しかしながら、切込プリプレグ１０ａを複数枚積層して一体化した積層板材１０ｂでは、切込１２の入った部分に加わる荷重は、隣接するプリプレグ１０ａが有する炭素繊維によって分散される。そのため、積層板材１０ｂおよび積層板材１０ｂから形成される成形品１０ｃの強度はプリプレグ１０ａのように大きく低下しない。

さらに、本実施形態では、プリプレグ１０を構成する補強材（「基材」とも呼ばれる）として、炭素繊維織物２０を用いている。一般的に、織物は、その表面に織物組織に応じた起伏が生じる。織物の表面に起伏が生じることにより、一体化した積層板材１０ｂにおいて、隣接するプリプレグ１０ｂの炭素繊維間での荷重の伝達がより効果的に行われる。そのため、本実施形態のように、補強材として炭素繊維織物２０を用いることにより、積層板材１０ｂおよび積層板材１０ｂから形成される成形品１０ｃの強度の低下は、補強材として１方向に炭素繊維が配列された１方向材を使用した場合よりも有効に抑制される。

このように、本実施形態では、プリプレグ１０に、切込長Ｌ、切込間隔Ｇおよび切込ピッチＰが織目ピッチと同程度で、切込方向が繊維方向に対して斜めとなるように微細な切込１２を形成する。そして、切込１２が形成された切込プリプレグ１０ａを複数枚積層して一体化することにより、積層板材１０ｂが得られる。このようにして得られた積層板材１０ｂでは、切込１２を形成しない場合と比較して、強度の低下を抑制しつつ、成形性を向上させることができる。そのため、十分な強度を有する、成形品１０ｃを製造することがより容易となる。

Ｂ．実施例：
Ｂ１．試料の作成：
［プリプレグの準備］
成形対象のプリプレグ１０（図１（ａ））として、熱可塑性ポリウレタンをマトリックス材とし、炭素繊維の体積分率が４５％のＣＦＲＴＰプリプレグを準備した。このＣＦＲＴＰプリプレグ（以下、「原プリプレグ」とも呼ぶ）が有する炭素繊維織物は、３０００本の炭素繊維フィラメントを束ねた織糸を、２／２ツイルに織り上げることにより形成されている。炭素繊維織物の織目ピッチＷ（図２（ｂ）参照）は、約２ｍｍであった。

［切込の形成］
準備された原プリプレグに、切込長Ｌを３．５ｍｍ、切込間隔Ｇを１．５ｍｍ、切込ピッチＰを２．５ｍｍ、切込角度θを４５°とする切込１２（図２（ｂ））を形成し切込プリプレグ１０ａ（図１（ｂ））を作成した。また、参照試料として、切込角度θのみを０°に変更して切込を形成したプリプレグ（参照プリプレグ）を作成した。切込の形成は、パルス出力のシングルモードファイバレーザが射出するレーザビームを、ガルバノミラーを用いて原プリプレグに走査照射することにより行った。この際、原プリプレグの表面においてレーザビームのビーム径が１００μｍ以下となるように調整した。

図３（ａ）および図３（ｂ）は、それぞれ、このように作成された切込プリプレグと参照プリプレグの外観を示す写真である。図３（ａ）に示すように、切込プリプレグでは、繊維方向（織糸）に対して４５°傾いた方向に伸び、切断部の長さ（切込長Ｌ）が３．５ｍｍ、非切断部の長さ（切込間隔Ｇ）が１．５ｍｍの断続切断線が確認できた。また、図３（ｂ）に示すように、参照プリプレグでは、一方の織糸に平行（他方の織糸に直角）方向に伸び、切断部の長さが約３．５ｍｍ、非切断部の長さが約１．５ｍｍの断続切断線が確認できた。

図４は、比較例および実施例の試料として作成した各積層板材におけるプリプレグの積層状態を示す説明図である。図４において、プリプレグ上に細線で描かれた複数の平行線は、プリプレグの繊維方向を示しており、プリプレグ上に太い破線で描かれた複数の平行線は、切込方向を示している。図４に示すように４枚のプリプレグを積層した後、積層したプリプレグを加熱温度３００°でホットプレス加工することにより、比較例および実施例の試料として積層板材を作成した。

比較例１と比較例２、実施例１と実施例３、および、実施例２と実施例４は、それぞれ、プリプレグの積層状態としては同一である。しかしながら、後述する引張強度試験における荷重方向と、繊維方向および切込方向との関係が異なるので、別個の比較例・実施例としている。なお、以下では、繊維方向および切込方向を、この荷重方向を基準として表記する。具体的には、荷重方向を０°、荷重方向に垂直な方向を９０°とし、比較例１の繊維方向のように０°と９０°との２方向となる場合には、「０／９０°」と表記する。また、荷重方向に対して４５°となる場合には、図４の紙面において、右上方向を４５°（＋４５°）、右下方向を−４５°とし、比較例２の繊維方向のように右上・右下の２方向となる場合には、「±４５°」と表記する。

Ｂ２．成形性の評価：
［半球形状への成形］
４枚のプリプレグを積層・一体化して得られた積層板材を、直径が５０ｍｍの半球形状に成形し、成形性の評価を行った。半球形状への成形は、ホットプレス装置を用いて積層板材を２５０°に加熱した後、シリコンゴム製の雌型と、アルミ製の雄型とに挟み込み、型締めを行うことにより行った。

図５は、繊維方向が０／９０°の４枚のプリプレグを積層して作成した積層板材を、半球形状に成形した成形品の外観を示す写真である。図５（ａ）の写真は、切込を形成していない比較例１における成形品の外観である。図５（ａ）から分かるように、切込を形成しない場合には、成形部分に若干の皺が見られるとともに、成形品の表面に荒れが生じた。しかしながら、押し出し高さはやや低く、少し角ばってはいるものの、ほぼ半球の成形品が得られた。このように、比較例１では、切込を形成していないものの、比較的良好であった。これは、比較例１の積層板材が±４５°方向には比較的変形し易いため、変形し難い０／９０°方向の変形分を補償するように、±４５°方向の領域が変形したためと考えられる。

図５（ｂ）の写真は、切込方向が１層目から順に＋４５°，−４５°，＋４５°，−４５°の切込を形成した実施例１における成形品の外観である。図５（ｃ）の写真は、切込方向が＋４５°の切込を形成した実施例２における成形品の外観である。図５（ｂ）および図５（ｃ）から分かるように、プリプレグに切込を形成することにより、比較例１で発生していた皺や表面の荒れが消失した。このことから、切込の形成が成形性を向上させることが確認できた。

図６は、繊維方向が０／９０°の２枚のプリプレグの間に、繊維方向が±４５°の２枚のプリプレグを挟み込んで積層した積層板材を、半球形状に成形した成形品の外観を示す写真である。図６（ａ）の写真は、切込を形成していない比較例３における成形品の外観である。比較例３の積層板材は、０／９０°および±４５°のいずれの方向へも変形しにくい疑似等方性を有している。そのため、成形は容易でなく、成形ができた場合においても、スプリングバックにより型から脱離させることが困難であった。また、図６（ａ）から分かるように、成形品には、大きな皺が発生した。

図６（ｂ）の写真は、１層目と４層目とに切込方向が＋４５°の切込を形成し、２層目と３層目とに切込方向が０°の切込を形成した実施例６における成形品の外観である。図６（ｂ）から分かるように、成形品には小さな皺が現れるものの、比較例３のようなスプリングバックの問題は解消した。このように、疑似等方性を有し、成形が極めて困難な繊維方向が０／９０°と±４５°とが混在する積層板材においても、プリプレグに切込を形成することにより、成形性が向上することが確認できた。

［矩形形状への成形］
４枚のプリプレグを積層・一体化して得られた積層板材を、底面が一辺の長さ１００ｍｍの略正方形、上面が一辺の長さ７０ｍｍの略正方形で、高さが３５ｍｍの矩形形状に成形し、成形性の評価を行った。矩形形状への成形は、オーブンを用いて積層板材を２５０°に加熱した後、鉄製の雌型および雄型に挟み込み、型締めを行うことにより行った。

図７は、繊維方向が±４５°の４枚のプリプレグを積層して作成した積層板材を、矩形形状に成形した成形品の外観を示す写真である。図７（ａ）および図７（ｂ）の写真は、それぞれ、切込を形成していない比較例２における成形品の側面と上面との外観である。図７（ａ）および図７（ｂ）から分かるように、切込を形成しない場合においても、側面に大きな歪は発生しなかったものの、上面には皺が発生した。このことから、矩形形状への成形のように、局所的に歪の差が大きくなる場合には、変形しやすい方向（比較例３では、０／９０°）の領域の変形のみでは、変形し難い方向（比較例３では、±４５°）の変形分を十分に補償することができないものと考えられる。

図７（ｃ）および図７（ｄ）の写真は、それぞれ、各プリプレグに切込方向が９０°の切込を形成した実施例４における成形品の側面と上面との外観である。図７（ｃ）および図７（ｄ）から分かるように、プリプレグに切込を形成することにより、比較例２において発生していた上面の皺は消失し、矩形形状を形成する場合においても、切込の形成が成形性を向上させることが確認できた。

図８は、繊維方向が０／９０°の２枚のプリプレグの間に、繊維方向が±４５°の２枚のプリプレグを挟み込んで積層した積層板材を、矩形形状に成形した成形品の外観を示す写真である。図８（ａ）および図８（ｂ）の写真は、それぞれ、切込を形成していない比較例３における成形品の側面と上面との外観である。図８（ａ）および図８（ｂ）から分かるように、成形品の側面には歪が生じ、また、上面には大きな皺が発生した。このように、矩形形状を形成する場合においても、繊維方向が０／９０°と±４５°とが混在し、疑似等方性を有する積層板材を成形するのは困難であることが分かった。

図８（ｃ）および図８（ｄ）の写真は、１層目から順に４５°，０°，９０°，＋４５°の切込を形成した実施例５における成形品の側面と上面との外観である。図８（ｃ）および図８（ｄ）から分かるように、切込を形成していない比較例３で生じていた側面の歪みと上面の皺は消失した。このように、矩形形状を形成する場合等、局所的に歪の差が大きくなる場合には、切込を形成することにより、疑似等方性を有する積層板材の成形性が著しく向上することが分かった。

［成形性に対する切込の効果］
上述の通り、プリプレグに切込を形成することにより、プリプレグを積層・一体化して作成される積層板材の成形性が向上した。また、比較例３のように、疑似等方性を有し、どの方向にも変形しにくい積層板材を成形する場合や、矩形形状への成形のように、成形時の局所的な歪の差が大きい場合には、切込の形成により、積層板材の成形性が著しく向上した。

Ｂ３．強度の評価：
［プリプレグの強度］
図９は、プリプレグの引張強度の測定結果を示すグラフである。繊維方向および切込方向は、引張強度を測定する際の荷重方向（図４の荷重方向に相当する）に対する角度を表している。縦軸は、引張強度の相対値を表しており、切込を形成していないプリプレグにおいて、２方向ある繊維方向の一方の方向に荷重をかけた場合の引張強度を１としている。引張強度は、一般的な引張試験を常温で行うことにより測定した。

図９に示すように、切込を形成していない場合においても、繊維方向を荷重方向に対して４５度に傾けると、繊維方向を傾けない場合に比べて、引張強度は約５０％まで低下した。この引張強度の低下は、繊維方向が同一のプリプレグを切込を形成することなく積層した積層板材（比較例１，２）に現れた強度の非等方性と合致する。一方、切込角度を０°、すなわち、切込方向を荷重方向と平行とし、２方向ある繊維方向の一方の方向に荷重をかけた場合、切込を形成しても、引張強度の低下は小さかった。また、切込方向を４５°にすると、繊維方向の如何に関わらず引張強度は大きく低下し、切込方向を９０°にするとさらに強度が低下した。

［積層板材の強度］
図１０は、プリプレグを積層・一体化した積層板材の引張強度の測定結果を示すグラフである。縦軸は、引張強度の相対値を表しており、比較例１における積層板材の引張強度を１としている。引張強度は、一般的な引張試験を常温で行うことにより測定した。なお、積層したプリプレグの繊維方向は、図４に示すように、比較例１と実施例１、比較例２と実施例３、および、比較例３と実施例５の各組が同一となっている。

図１０から分かるように、積層したプリプレグの繊維方向が同一である場合、プリプレグに切込を形成しても、引張強度は切込を形成しない場合の強度の５０〜６０％までしか低下しなかった。これは、プリプレグ単体では、図９に示すように、切込を形成することにより引張強度が大きく低下するものの、切込の入った部分に加わる荷重が隣接するプリプレグの炭素繊維に分散されたものと考えられる。

Ｃ．変形例：
なお、本発明は上記実施形態や実施例に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。

Ｃ１．変形例１：
上記実施形態および実施例では、プリプレグ１０にレーザビームを照射することにより切込１２を形成しているが、レーザビームに換えて、ウォータジェットや切刃等を用いて切込１２を形成することも可能である。但し、切込１２の形成速度をより速くすることができる点、および、切込１２の形態精度をより高くすることができる点で、プリプレグ１０にレーザビームを照射するのが好ましい。

Ｃ２．変形例２：
上記実施形態および実施例では、プリプレグ１０の全面に切込１２を形成しているが、切込１２は、必ずしもプリプレグ１０の全面に形成する必要がない。例えば、切込１２を成形時に大きく変形する領域のみに設けるものとしても良い。このようにすれば、大きく変形する領域の成形をより容易にしつつ、全体としての成形品の強度をより高くすることができる。

Ｃ３．変形例３：
上記実施形態および実施例では、本発明を強化繊維として炭素繊維を用いた炭素繊維強化熱可塑性樹脂（ＣＦＲＴＰ）の成形に適用しているが、本発明は、ガラス繊維強化熱可塑性樹脂等の種々の繊維強化熱可塑性樹脂の成形に適用することができる。

１０ｃプリプレグ
１０ａ…切込プリプレグ
１０ｂ…積層板材
１０ｃ…成形品
１２…切込
２０，２０ａ…炭素繊維織物
２２，２４…織糸

Claims (9)

1. プリプレグの製造方法であって、
   （ａ）補強繊維の第１と第２の織糸からなる織物と、熱可塑性樹脂と、を有する原プリプレグを準備する工程と、
   （ｂ）前記原プリプレグの少なくとも一部に、前記第１と第２の織糸に対して斜め方向に伸び平行に配列された断裂切断線上において、断続的に切込を形成する工程と、
   を備え、
   前記切込の長さである切込長は、前記織物における前記第１または第２の織糸の配列周期である織目ピッチの０．５倍から１０倍の範囲であり、
   前記断続切断線上において前記切込が形成されていない部分の長さである切込間隔は、前記織目ピッチの０．２５倍から５倍の範囲であり、
   前記断続切断線の配列周期である切込ピッチは、織目ピッチの０．５倍から１０倍の範囲であり、
   前記断裂切断線が前記第１の織糸となす角度である切込角度は、２０°から７０°の範囲である、
   プリプレグの製造方法。
2. 前記工程（ａ）は、パルス発振するレーザ光源から射出されるレーザビームを走査して前記原プリプレグに照射することにより前記切込を形成する、請求項１記載のプリプレグの製造方法。
3. 前記レーザ光源は、シングルモードファイバレーザである、請求項２記載のプリプレグの製造方法。
4. 前記補強繊維は、炭素繊維である、請求項１ないし３のいずれか記載のプリプレグの製造方法。
5. 補強繊維の第１と第２の織糸からなる織物と、熱可塑性樹脂と、を有するプリプレグであって、
   前記第１と第２の織糸に対して斜め方向に伸び、平行に配列された断裂切断線上において、断続的に形成された切込を備え、
   前記切込の長さである切込長は、前記織物における前記第１または第２の織糸の配列周期である織目ピッチの０．５倍から１０倍の範囲であり、
   前記断続切断線上において前記切込が形成されていない部分の長さである切込間隔は、前記織目ピッチの０．２５倍から５倍の範囲であり、
   前記断続切断線の配列周期である切込ピッチは、織目ピッチの０．５倍から１０倍の範囲であり、
   前記断裂切断線が前記第１の織糸となす角度である切込角度は、２０°から７０°の範囲である、
   プリプレグ。
6. 前記補強繊維は、炭素繊維である、請求項５記載のプリプレグ。
7. 請求項５または６記載のプリプレグを複数枚積層した積層体を、一体化した繊維強化熱可塑性樹脂の板材。
8. 前記積層体の表面に、さらに、前記熱可塑性樹脂からなるシートを積層し、前記積層体と前記シートとを一体化した、請求項７記載の繊維強化熱可塑性樹脂の板材。
9. 請求項７または８記載の繊維強化熱可塑性樹脂の板材を成形した、繊維強化熱可塑性樹脂部材。