JP2015135807A - セパレータ付単セル及び燃料電池スタック並びにセパレータ付単セルの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】セパレータ付単セル53は、金属製セパレータ41と単セル27とをろう付け接合する接合部51として、単セル27の外周より外側に張り出した外側接合部51bを備えている。このセパレータ付単セル53を製造する際に、ろう付け接合する際には、加熱によって溶融したろう材のうち、金属製セパレータ41と単セル27との間からはみ出したら余分のろう材は、予めろう材が配置された下面側ろう材層55に沿って流出する。そのため、ろう付け接合の際にはみ出したろう材が、局所的に溜まってろう溜まりが形成されにくい。
【選択図】図8
Description
このSOFCとしては、例えば板状の固体電解質層の各面に燃料極層と空気極層とを備えた単セルを、多数積層方向に配置して燃料電池スタックを形成したものが製造されている。
具体的には、特許文献1に記載の技術では、図16(b)に示すように、ろう付け接合の際にはみ出したろう材P3が、局所的に溜まってろう溜まりP8が形成され、このろう溜まりP8に応力が集中して、燃料電池スタックの組付工程時で、セル割れ(即ち単セルの割れ)が生じることがあった。
に大気に接する部分には、ろう材P7の濡れ性の悪いアルミナ被膜が生成するので、図16(c)に示すように、金属製セパレータP5表面では、ろう材P7のはじきが発生することがある。
そして、このような局所的にろう溜まりP9が発生すると、例えばピーク状にろう材P7が突出する部分では、応力の局所的な集中によって、その部分からセル割れが発生する恐れがあった。
が好ましいが、20mm以上形成されていればよい。
ここで、「平面視」とは、板状の単セルの板厚方向と同様な方向(従って後述する積層方向と同方向)からみた状態を示している(以下同様)。
(3)本発明の第3局面のセパレータ付単セルでは、前記金属製セパレータの表面に、Tiを含むAl酸化物被膜が形成されており、前記Al酸化物被膜の表面のうち、前記ろう材と接する表面はTiを含む相と離間し、且つ、他の表面はTiを含む相を有し、更に、前記固体電解質層と前記ろう材との界面には、Ti反応相を有していてもよい。
Tiを含む相としては、金属板からAl酸化物被膜の外側に拡散したTi酸化物のような構成が挙げられる。
(4)本発明の第4局面のセパレータ付単セルでは、前記金属製セパレータは、AlとTiとを含んでいてもよい。
第5局面のセパレータ付単セルでは、ろう材として、Ag、Au、Pd、Ptを含む材料(例えばこれらの金属を主成分とするろう材)を使用するので、例えば大気中でろう付けする場合でも、酸化腐食を生じにくいという利点がある。
第6局面の燃料電池スタックは、上述したセパレータ付単セルを使用しているので、セル割れが生じにくく、よって、製品の歩留まりが高いという効果がある。
図1及び図2に示すように、本実施例1の燃料電池スタック1は、燃料ガス(例えば水素:F)と酸化剤ガス(例えば空気(詳しくは空気中の酸素):O)との供給を受けて発電する装置である。なお、以下では、図1及び図2における上下を、燃料電池スタック1における上下として説明する。
前記エンドプレート3、5は、積層される燃料電池セル7を押圧して保持する保持板であり、燃料電池セル7からの電流の出力端子でもある。一方、前記燃料電池セル7は、以下に述べるように、燃料ガスと酸化剤ガスとの供給を受けて発電する発電単位である。
図3に示すように、燃料電池セル7は、いわゆる燃料極支持膜形タイプの構造を有する。
以下、各構成について説明する。
インターコネクタ33、35は、単セル27間の導通を確保し、且つ、単セル27間でのガスの混合を防止するものであり、導電性を有する板材(例えばステンレス鋼等の金属板)である。
トなどを使用できる。
この金属製セパレータ41は、単セル27の固体電解質層21の外周縁部に接合部51によって接合されており、酸化剤ガスと燃料ガスとが混合しないように、空気流路29と燃料流路31とを分離している。なお、金属製セパレータ41が接合された単セル27を、セパレータ付単セル53と称する。
図4及び図5に示すように、セパレータ付単セル53のうち、枠体である金属製セパレータ41の外形寸法(平面視)は、縦180mm×横180mmで、その枠部分の幅は30mmであり、一方、単セル27の外形寸法(平面視)は、縦120mm×横120mmである。
従って、中央接合部51aは、単セル27における固体電解質層21の上面側の外周縁部に沿って設けられている。
まず、周知のように、燃料極層23用のグリーンシートの一方の表面に、固体電解質層21用のグリーンシートを貼りつけて積層体を形成し、この積層体を焼成する。その後、焼成後の積層体の固体電解質層21の表面に空気極層25となる材料を印刷して、焼成して単セル27を製造する。
そして、この金属製セパレータ41を、大気中で700〜1200℃(例えば1000℃)にて1〜8時間(例えば5時間)加熱し、自然冷却する。これによって、金属製セパレータ41の表面には、Tiを含むAl酸化物被膜59(詳しくは、Tiを含むアルミナ被膜)が形成される(図8参照)。なお、Tiは、Al酸化物被膜の表面に存在している。
また、図7(b)に示すように、前記と同じAgろう材を用いて、スクリーン印刷によって、固体電解質層21の上面(同図手前)の外周縁部に、四角枠状の上面側ろう材層57を形成する。なお、この上面側ろう材層57の外形寸法(平面視)は、縦120mm×横120mmであり、その幅は1.5〜5.5mm(例えば4mm)で、厚みは10〜100μm(例えば30μm)である。
次に、図8の上図に示すように、上述のように下面側ろう材層55を形成した金属製セパレータ41と上面側ろう材層57を形成した単セル27とを、互いのろう材層55、57の内周が一致するように位置合わせして、ろう材層55、57を接触させる。
そして、下記のように、所定のろう付け温度に加熱してろう付けを行う。
ばアルミナフェルトからなる耐熱緩衝材63を敷き、その上に、両ろう材層55、57からなる一体のろう材層58を間に挟んだ金属製セパレータ41と単セル27とを、金属製セパレータ41を下にして配置する。
これによって、図8の下図に示すように、ろう付け接合の際には、接合に不要な(即ち余分な)ろう材は、上面側ろう材層55側に流れて、接合部51の厚みは10〜100μm(例えば30μm)となる。
詳しくは、図10に模式的に示すように、金属製セパレータ41は、Feを主成分としAl及びTiを含む基板部40と、基板部40の周囲を覆う表面構造42とを有している。この表面構造42は、中心側より、AlとTiとを含む酸化物層42aと、Al酸化物被膜42bと、Tiを含む相42cとを有している。
更に、Tiを含む相42cとは、Tiが酸化物もしくは金属の状態で点在する、粒子のような構成である。なお、このTiを含む相42cは、ろう材(即ち接合部51)と接する部分には形成されていない。
また、接合部51は、金属製セパレータ41側の、Al酸化物被膜42bと接する主接合部52aと、固体電解質層21に接するTi反応相52bとからなる。
また、Ti反応相52bとは、Tiと固体電解質とが反応した結晶相である。なお、Ti反応相52bの厚みは、10〜500nm(例えば200nm)である。
e)つぎに、本実施例の効果について説明する。
27とをろう付け接合するろう材からなる接合部51の一部として、単セル27の外周より外側に張り出した外側接合部51bを備えている。
なお、実施例1と同様な部材の番号としては同じ番号を使用する。
本実施例2においては、切欠部75はあるものの、その切欠幅は小さい。そのため、ろう付けを行う際には、余分のろう材77は、外側接合部73bとなる下面側ろう材層55に沿って外側に流出するので、従来のような局所的に突出するようなろう溜まりは生じにくい。よって、実施例1と同様に、セル割れが生じにくいという効果がある。
なお、実施例1と同様な部材の番号としては同じ番号を使用する。
なお、実施例1と同様な部材の番号としては同じ番号を使用する。
従って、本実施例4においては、ろう付けを行う際には、余分のろう材は、外側接合部93bとなる下面側ろう材層95に沿って外側に流出するともに、内側接合部93cとなる上面側ろう材層97に沿って内側に流出するので、従来のような局所的に突出するようなろう溜まりは生じにくい。よって、実施例1と同様に、セル割れが生じにくいという効果がある。
なお、実施例1と同様な部材の番号としては同じ番号を使用する。
従って、本実施例5においては、ろう付けを行う際には、余分のろう材は、外側接合部103bとなる下面側ろう材層105に沿って外側に流出するので、従来のような局所的に突出するようなろう溜まりは生じにくい。よって、実施例1と同様に、セル割れが生じにくいという効果がある。
[実験例]
次に、本発明の効果を確認した実験例について説明する。
実験例1では、図15(a)に示すように、前記実施例1と同様なセパレータ付単セルを複数製造するとともに、その際には、下記表1に示すように、ろう材のはみ出し幅(T)(即ち外側接合部の幅)を変更して各種の試料を作成した。
なお、各試料のセパレータ付単セルにおいては、表1に示す内容以外は、金属製セパレータや単セルや接合部等の各寸法は、前記実施例1と同様である(なお、表2、表3においても同様である)。
実験例2では、図15(b)に示すように、前記実施例2と同様な、切欠部を有するセパレータ付単セルを複数製造するとともに、その際には、下記表2、表3に示すように、切欠部の幅(切欠幅:W)を変更して各種の試料を作成した。
詳しくは、ろう材のはみ出し幅(T)を一定(例えば1mm)とし、全周にわたって同じ切欠幅Wの切欠部を複数箇所に設けた試料を作成した。なお、表2は、切欠幅の合計が全周の50%である場合の例を示し、表3は、切欠幅の合計が全周の30%である場合の例を示している。
(1)例えば、各実施例の構成は、可能な範囲で適宜組み合わせることが可能である。
である。
7…燃料電池セル
21…固体電解質層
23…燃料極層
25…空気極層
27、X2、Y2…単セル
41、X1、Y1…金属製セパレータ
51、73、83、93、103…接合部
51b、73b、93b、103b、X3、Y3…外側接合部
51c、83c、93c…内側接合部
53、71、81、91、101…セパレータ付単セル
55、85、95、105…下面側ろう材層
57、87、97…上面側ろう材層
59…Al酸化物被膜
75、Y4…切欠部
42c…Tiを含む相
52b…Ti反応相
Claims (8)
- 固体電解質層と、前記固体電解質層の一方の面に設けられた燃料極層と、前記固体電解質層の他方の面に設けられた空気極層と、を備えた板状の単セルと、
前記単セルの外縁部に、前記単セルの周囲を囲むように、ろう材によって接合された枠状の金属製セパレータと、
を備えた、燃料電池のセパレータ付単セルにおいて、
前記ろう材からなり前記金属製セパレータの開口部の内周より前記単セルの表面に沿って平面視で内側に張り出した内側接合部と、前記ろう材からなり前記単セルの外周より前記金属製セパレータの表面に沿って平面視で外側の張り出した外側接合部とのうち、少なくとも一方の接合部を備え、
前記接合部は、前記金属製セパレータの内周及び前記単セルの外周の少なくとも一方の周囲を囲むように、前記周囲に沿って連続して延びることを特徴とするセパレータ付単セル。 - 前記内側接合部又は前記外側接合部は、切欠部を有し、前記切欠部の前記周囲に沿った長さが、10mm以下であることを特徴とする請求項1に記載のセパレータ付単セル。
- 前記金属製セパレータの表面に、Tiを含むAl酸化物被膜が形成されており、
前記Al酸化物被膜の表面のうち、前記ろう材と接する表面はTiを含む相と離間し、且つ、他の表面はTiを含む相を有し、
更に、前記固体電解質層と前記ろう材との界面には、Ti反応相を有することを特徴とする請求項1又は2に記載のセパレータ付単セル。 - 前記金属製セパレータは、AlとTiとを含むことを特徴とする請求項3に記載のセパレータ付単セル。
- 前記ろう材は、Ag、Au、Pd、Ptのうち、少なくとも1種を含むことを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載のセパレータ付単セル。
- 前記請求項1〜5のいずれか1項に記載のセパレータ付単セルを複数備えたことを特徴とする燃料電池スタック。
- 前記請求項1〜5のいずれか1項に記載のセパレータ付単セルの製造方法であって、
前記単セル及び前記金属製セパレータの少なくとも一方の表面に、前記金属製セパレータの開口部の内周より前記単セルの表面に沿って平面視で内側に張り出すように、又は、前記単セルの外周より前記金属製セパレータの表面に沿って平面視で外側に張り出すように、ろう材を配置し、大気下で熱処理することによりろう付けを行うことを特徴とするセパレータ付単セルの製造方法。 - 前記金属製セパレータとして、Al及びTiを含む材料を用いるとともに、前記ろう付けの前に、前記金属製セパレータを、大気下で700℃以上1200℃以下の範囲で熱処理することを特徴とする請求項7に記載のセパレータ付単セルの製造方法。
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