JP2014520905A - 難燃性組成物、難燃性組成物を含む繊維強化ポリウレタン系複合材物品およびその使用 - Google Patents
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Abstract
【選択図】 なし
Description
a)前記イソシアネート反応性組成物は、
−前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも10重量%の量の、少なくとも2の公称官能価および150〜1,000の分子量を有する少なくとも1つのポリエーテルポリオールを含むポリオール成分と;
−前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも6重量%の量の、少なくとも1つのイソシアネート反応性臭素化化合物と
を含み;
b)前記イソシアネート組成物は、少なくとも2の公称官能価を有する、少なくとも1つのメタンジフェニルジイソシアネート(MDI)および/またはポリマーMDIを含むポリイソシアネート成分を、前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも20重量%の量で含み:
c)前記充填剤は、Al(OH)3、Mg(OH)2およびハイドロマグネサイトから選択される少なくとも1つの金属水和物粒子充填剤を、前記難燃性ポリウレタン複合材形成組成物の少なくとも10重量%の量で含み;ならびに、
d)前記繊維は、前記難燃性ポリウレタン複合材形成組成物の少なくとも20重量%の量の、ガラス繊維、炭素繊維、ホウ素繊維、高溶解性ポリマー繊維等から選択される、
難燃性ポリウレタン複合材形成組成物に関する。
上記イソシアネート反応性組成物に含まれるポリエーテルポリオールは、プロピレンオキシドもしくはエチレンオキシドのホモポリマー、プロピレンオキシドと70重量%以下のエチレンオキシドとのランダムコポリマー、またはエチレンオキシドキャップポリ(プロピレンオキシド)コポリマーであってよい。ポリエーテルポリオールは、少なくとも2の公称官能価および150〜1,000の分子量を有する。
本願明細書で使用する時、特に断らない限り、官能価は、公称官能価を意味する。
特に断らない限り、イソシアネート反応性組成物におけるいずれかの可能な成分の重量は、充填剤および繊維のいずれも除いた、硬化性ポリウレタン樹脂の重量に基づいている。
(i)インモールドコーティングおよび化粧箔からなる群から選択される外部離型層および/または表面補強層を塗布する工程;
(ii)スプレーされたポリウレタンバリア層または注入されたポリウレタンバリア層のプロセスに基づく繊維リードスルーを低減するために、非強化ポリウレタンバリア層を塗布する工程。
Mcは、架橋間の理論分子量であり;
Wpolは、ポリオール成分中の全てのイソシアネート反応性材料のグラム量である。Wpolは、水または他のイソシアネート反応性膨張剤の重量を含む。
Wiso,excessは、もしあれば、100のイソシアネートインデックスを提供するのに必要な分を超えるポリイソシアネート化合物の重量である。
粉末コーティング、インモールド塗料、熱可塑性フィルムおよび/またはゲルコーティングに加えて、または代えて、多層構造内に更なる層を導入することも可能である。例えば、1つ以上の更なる層は、外表面層と繊維強化ポリウレタン層との間に挿入され得る。それに代えて、または加えて、1つ以上の更なる層は、繊維強化ポリウレタン層の上に塗布され得る。
「VORANOL(商標)CP260」は、グリセリンとPOとに基づく、85HEWを有する3官能性の全てPOのポリオールであり、The Dow Chemical Companyから入手できるポリエーテルポリオールである;[グリセリン/PO、OHno660]
TERGITOL(商標)L64E[DPG/PO−EOキャップ(40%EO)、OH No.=37]The Dow Chemical Companyから入手できる、非イオン性EO/PO系界面活性剤;
「グリセリン」は、MW92およびOHno1806を有するグリセロールプロパン1,2,3トリオールである;
NIAX(商標)L6900は、Momentive Performance Materials Inc.から入手できる、非加水分解性シリコーンポリマーである。
SAYTEX(商標)RB79またはPHT−4ジオールは、AlbemarleまたはGreat Lakesから入手できる、テトラブロモ無水フタル酸とジエチレングリコールおよびプロピレングリコールとの混合エステル(%Br=50.9、OHno=220)である、難燃剤である。
LEVAGARD(商標)4090Nは、N,N−ビス−(2−ヒドロキシルエチル)アミノメタンホスホン酸ジエチルエステルであり、%P12.1、OHno=420〜460mg KOH/g、Lanxessから入手できる難燃剤である。
BYK(商標)W969は、酸性コポリマーの2−フェノキシエタノールアルキルアンモニウム塩であり、BYK−Chemie GmbHから入手できる湿潤剤/分散剤である;
EXOLIT(商標)RP6520は、安定化され、マイクロカプセル化された赤リンを含むひまし油のチキソトロピー混合物であり、OHno80、P含量43〜48wt%、Clariantから入手できる;
EXOLIT(商標)AP422(APP)は、Clariantから入手できる微粒子ポリリン酸アンモニウムである;
「POLYCAT(商標)SA1/10」は、ジアゾビシクロウンデセン(DBU)フェノラートであり、Air Productsから入手できる熱活性化ゲル触媒である;
DABCO(商標)KTM60は、非酸性ブロック制御活性三級アミンであり、Air Productsから入手できる製剤化された触媒である;
MARTINAL(商標)OL104(ATH)は、Albemarleから入手できる微細析出アルミニウム三水和物である;
VORANATE(商標)M220は、The Dow Chemical Companyから入手できるポリマーMDIである;NCO=31%;25℃での粘度200mPa・s。
サンプル(下記表1の左半分に示される配合1〜9)を、下記の手順に従って研究室で調製した。
ポリオール成分の液体成分(VORANOL(商標)CP260、TERGITOL(商標)L64E、Saytex RB79、グリセリン、NIAX(商標)L6900、Polycat SA1/10触媒、Levagard 4090Nおよび水)を、表1に示される量で混合した。ついで、固体状の難燃剤、水和金属および/または他の充填剤(EXOLIT(商標)RP6520およびEXOLIT(商標)AP422、アルミニウム三水和物、炭酸カルシウム)を、得られた混合物に添加した。
下記パラメータを測定した。
Ds(n)−煙の特定の光学密度:機器および試料サイズにより決まる因子を掛けた、試験チャンバにおける光学密度;nは、「試験におけるn分時点」を示し;Dsは、無次元である。
PU LFI成型品を、混合ヘッドLFI MK30/36を備える、Krauss−Maffei RIMSTAR RS1640 LFI Modulaマシンを使用して製造した。このマシンは、充填イソシアネート反応性組成物の処理を可能にするためのピストン注入ユニットを有する、ポリオールストリームラインに備え付けた。このような組成物を、まず、全ての液体成分および添加剤(すなわち、Voranol CP260、Tergitol L64E、グリセリン、Saytex RB79、水、Byk W969、Niax L6900、Dabco KTM60、Levagard 4090N)を、下記表1に示される配合に従って混合し(表の右半分、配合A〜Cを参照のこと)、ついで、固体状粒子(アルミニウム三水和物、EXOLIT RP6520)を添加し、続けて30分間、機械的攪拌により混合して調製した。そのように得られた組成物を、ポリオール成分のタンクに充填した。イソシアネートVoranate M220を、元のドラムから直接、マシンのタンクに充填した。
(1)インモールド塗装サンプルは、その塗装されていない側について試験した。
Ds(n)−煙の特定の光学密度:機器および試料サイズにより決まる因子を掛けた、試験チャンバにおける光学密度;nは、「試験におけるn分時点」を示し;Dsは、無次元である。
VOF4−試験の最初の4分における特定の光学密度の累積値。VOF4は、分の次元を有する。VOF4=[Ds(1)+Ds(2)+Ds(3)+Ds(4)]/2。
50kW/m2の熱流束で、口火(pilot flame)なしでの、同じ煙チャンバEN ISO5659−2を、FTIR技術を使用するガス分析を決定し、CEN TS45545−2、付属書類C、方法1に基づく従来毒性指標(CTI)を算出するのにも使用した。
配合D(下記表3を参照のこと)を使用して行われた他の試験では、研究を、燃焼挙動および機械的特性における成型された複合材の密度および刻んだ繊維の種類についての役割に拡大した。繊維ガラス含量を、35wt%に設定した。2種類の異なる繊維ガラス長について評価した:50mmに切断、ならびに50mmで半分に切断したものと25mmで半分に切断したものとの混合物。サンプルを、機械的および熱的特性について特徴付けた。結果を、下記表4に示す。一部のサンプル(繊維ガラス35wt%、25/50mm)を、非塗装表面上において、燃焼条件におけるLOIおよび煙光学密度について試験した。
以下に、本願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
[1] 硬化性ポリウレタン樹脂、充填剤および繊維を含む難燃性ポリウレタン複合材形成組成物であって、前記樹脂はイソシアネート反応性組成物およびイソシアネート組成物を含み、
a)前記イソシアネート反応性組成物は、
−前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも10重量%の量の、少なくとも2の公称官能価および150〜1,000の分子量を有する少なくとも1つのポリエーテルポリオールを含むポリオール成分と;
−前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも6重量%の量の、少なくとも1つのイソシアネート反応性臭素化化合物と
を含み;
b)前記イソシアネート組成物は、少なくとも2の公称官能価を有する、少なくとも1つのメタンジフェニルジイソシアネート(MDI)および/またはポリマーMDIを含むポリイソシアネート成分を、前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも20重量%の量で含み;
c)前記充填剤は、Al(OH) 3 、Mg(OH) 2 およびハイドロマグネサイトから選択される少なくとも1つの金属水和物粒子充填剤を、前記難燃性ポリウレタン複合材形成組成物の少なくとも10重量%の量で含み;ならびに、
d)前記繊維は、前記難燃性ポリウレタン複合材形成組成物の少なくとも20重量%の量の、ガラス繊維、炭素繊維、ホウ素繊維、高溶解性ポリマー繊維等から選択される、
難燃性ポリウレタン複合材形成組成物。
[2] 前記ポリエーテルポリオールが、プロピレンオキシドもしくはエチレンオキシドのホモポリマー、プロピレンオキシドと70重量%以下のエチレンオキシドとのランダムコポリマー、またはエチレンオキシドキャップポリ(プロピレンオキシド)コポリマーからなる群から選択される、[1]に記載の組成物。
[3] 前記ポリエーテルポリオールが、分子あたりに、少なくとも3つのヒドロキシル基、一級アミノ基および/または二級アミノ基を有し、50〜150の当量を示す、[1]または[2]に記載の組成物。
[4] 前記ポリエーテルポリオールが、グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール、ソルビトール、スクロース、ジエタノールアミン、モノエタノールアミン、トリエタノールアミンのアルコキシレート、例えば、エトキシレートおよび/またはプロポキシレートからなる群から選択される、[1]〜[3]のいずれかに記載の組成物。
[5] 前記ポリエーテルポリオールが、120以下の当量を有する、グリセリンのエトキシレートおよびプロポキシレート、トリメチロールプロパンのエトキシレートおよびプロポキシレートからなる群から選択される、[1]〜[4]のいずれかに記載の組成物。
[6] 前記ポリオール成分が、161〜2000の当量を有する、より大きい分子量のポリオールを含む、[1]〜[5]のいずれかに記載の組成物。
[7] 前記イソシアネート反応性臭素化化合物が、芳香族もしくは脂肪族の臭素化アルコール、ジオールまたはトリオールからなる群から選択される、[1]〜[6]のいずれかに記載の組成物。
[8] 前記イソシアネート反応性臭素化化合物が、テトラブロモ無水フタル酸ジオール、ジブロモネオペンチルグリコール、トリブロモネオペンチルアルコール、ハロゲン化脂肪族ポリエーテルジオールおよびトリオールからなる群から選択される、[1]〜[7]のいずれかに記載の組成物。
[9] 前記イソシアネート反応性臭素化化合物が、テトラブロモ無水フタル酸ジオールである、[1]〜[8]のいずれかに記載の組成物。
[10] 前記MDIが、2.1〜3.0の公称官能価を有する、[1]〜[9]のいずれかに記載の組成物。
[11] 前記イソシアネート組成物が、有機シリコーン界面活性剤を含む、[1]〜[10]のいずれかに記載の組成物。
[12] 前記有機シリコーン界面活性剤が、前記イソシアネート組成物の合計重量の0.25〜5%の量である、[11]に記載の組成物。
[13] 前記充填剤が、少なくとも1つの金属水和物粒子充填剤と、炭酸カルシウム、ハンタイト、タルク、ウォラストナイト、クレイ、すりガラス、カーボンブラック、二酸化チタン、酸化鉄の少なくとも1つとを含む、[1]〜[12]のいずれかに記載の組成物。
[14] 前記充填剤が、炭酸カルシウムを含む、[13]に記載の組成物。
[15] 前記繊維が、12.5mm〜100mmの長さを有する刻んだガラス繊維である、[1]〜[14]のいずれかに記載の組成物。
[16] 前記繊維が、繊維ガラスマットである、[1]〜[15]のいずれかに記載の組成物。
[17] 前記繊維が、繊維ガラス連続ロービングを含む、[1]〜[16]のいずれかに記載の組成物。
[18] 前記繊維含量が、前記複合材の合計重量の少なくとも30%である、[1]〜[17]のいずれかに記載の組成物。
[19] イソシアネート反応性化合物および非散逸性添加剤からなる群から選択される、少なくとも1つのリン系化合物を含む、[1]〜[18]のいずれかに記載の組成物。
[20] 前記リン系化合物が、ヒドロキシル化ホスフェート、ヒドロキシル化ホスホネート、65℃での蒸気圧が900Pa以下の液状リン系添加剤、固体状リン含有化合物、例えば、ポリリン酸アンモニウム等、および赤リンからなる群から選択される、[19]に記載の組成物。
[21] 前記リン系化合物が、N,N−ビス−(2−ヒドロキシルエチル)アミノメタンホスホン酸ジエチルエステル、ポリリン酸アンモニウムおよび被包性赤リンからなる群から選択される、[19]または[20]に記載の組成物。
[22] 前記リン系化合物が、元素リン含量として表される量で、前記硬化性ポリウレタン樹脂に基づいて8wt%未満である、[19]〜[21]のいずれかに記載の組成物。
[23] [1]〜[22]のいずれかに記載の難燃性ポリウレタン複合材形成組成物を含む、燃焼修飾された繊維強化ポリウレタン複合材であって、前記複合材は、GB/T 8924−2005に従って試験された限界酸素指数(LOI)として測定される燃焼反応挙動が35以上を示し、GB/T8323−1987またはASTM E662に従って試験された煙発生が200未満を示す、繊維強化ポリウレタン複合材。
[24] 自動車両、建築物および送電の用途のための部品の少なくとも一部分を製造するための、[23]に記載の複合材の使用。
[25] 鉄道、海上および航空の輸送のため、ならびにクラッドボードのための部品の少なくとも一部分を製造するための、[24]に記載の複合材の使用。
[26] 都市鉄道の内装のための部品の少なくとも一部分を製造するための、[24]または[25]に記載の複合材の使用。
[27] 前記部分が、塗装された外表面であるか、または化粧箔を含む、[24]〜[26]のいずれかに記載の複合材の使用。
[28] 前記塗装された外表面が、耐火性のインモールドコーティングまたは塗装後コーティングを使用することにより製造される、[24]〜[27]のいずれかに記載の複合材の使用。
[29] 前記化粧箔が、熱可塑性膜または積層箔である、[24]〜[28]のいずれかに記載の複合材の使用。
[30] [23]に記載の燃焼修飾された繊維強化ポリウレタン複合材を製造するための長繊維射出成型方法であって、
繊維強化層を塗布することと、[1]〜[22]のいずれかに記載の難燃性ポリウレタン複合材形成組成物を開いている金型に投入することと、ついで、金型を閉じて、圧力下で前記複合材を成形して固めることと、離型し、ついで、得られた複合材をトリミングすることとを含む、方法。
[31] 前記繊維強化層を塗布する前に、下記の工程を含む、[30]に記載の方法:
(i)インモールドコーティングおよび化粧箔からなる群から選択される外部離型層および/または表面補強層を塗布する工程;
(ii)非強化ポリウレタンバリア層を塗布して、スプレーされたポリウレタンバリア層または注入されたポリウレタンバリア層のプロセスに基づく繊維リードスルーを低減する工程。
[32] 前記インモールドコーティングおよび化粧箔が、耐火性である、[31]に記載の方法。
[33] 前記化粧箔が、積層されたアルミニウム/熱可塑性箔である、[31]または[32]に記載の方法。
[34] 非強化ポリウレタンバリア層を塗布する工程が、前記強化層と同じ組成を有する、注入またはスプレーされたポリウレタンバリア層により行われる、[31]〜[33]のいずれかに記載の方法。
[35] 前記複合材の後塗装の最終工程を含む、[30]〜[34]のいずれかに記載の方法。
Claims (35)
- 硬化性ポリウレタン樹脂、充填剤および繊維を含む難燃性ポリウレタン複合材形成組成物であって、前記樹脂はイソシアネート反応性組成物およびイソシアネート組成物を含み、
a)前記イソシアネート反応性組成物は、
−前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも10重量%の量の、少なくとも2の公称官能価および150〜1,000の分子量を有する少なくとも1つのポリエーテルポリオールを含むポリオール成分と;
−前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも6重量%の量の、少なくとも1つのイソシアネート反応性臭素化化合物と
を含み;
b)前記イソシアネート組成物は、少なくとも2の公称官能価を有する、少なくとも1つのメタンジフェニルジイソシアネート(MDI)および/またはポリマーMDIを含むポリイソシアネート成分を、前記硬化性ポリウレタン樹脂の少なくとも20重量%の量で含み;
c)前記充填剤は、Al(OH)3、Mg(OH)2およびハイドロマグネサイトから選択される少なくとも1つの金属水和物粒子充填剤を、前記難燃性ポリウレタン複合材形成組成物の少なくとも10重量%の量で含み;ならびに、
d)前記繊維は、前記難燃性ポリウレタン複合材形成組成物の少なくとも20重量%の量の、ガラス繊維、炭素繊維、ホウ素繊維、高溶解性ポリマー繊維等から選択される、
難燃性ポリウレタン複合材形成組成物。 - 前記ポリエーテルポリオールが、プロピレンオキシドもしくはエチレンオキシドのホモポリマー、プロピレンオキシドと70重量%以下のエチレンオキシドとのランダムコポリマー、またはエチレンオキシドキャップポリ(プロピレンオキシド)コポリマーからなる群から選択される、請求項1に記載の組成物。
- 前記ポリエーテルポリオールが、分子あたりに、少なくとも3つのヒドロキシル基、一級アミノ基および/または二級アミノ基を有し、50〜150の当量を示す、請求項1または2に記載の組成物。
- 前記ポリエーテルポリオールが、グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール、ソルビトール、スクロース、ジエタノールアミン、モノエタノールアミン、トリエタノールアミンのアルコキシレート、例えば、エトキシレートおよび/またはプロポキシレートからなる群から選択される、請求項1〜3のいずれかに記載の組成物。
- 前記ポリエーテルポリオールが、120以下の当量を有する、グリセリンのエトキシレートおよびプロポキシレート、トリメチロールプロパンのエトキシレートおよびプロポキシレートからなる群から選択される、請求項1〜4のいずれかに記載の組成物。
- 前記ポリオール成分が、161〜2000の当量を有する、より大きい分子量のポリオールを含む、請求項1〜5のいずれかに記載の組成物。
- 前記イソシアネート反応性臭素化化合物が、芳香族もしくは脂肪族の臭素化アルコール、ジオールまたはトリオールからなる群から選択される、請求項1〜6のいずれかに記載の組成物。
- 前記イソシアネート反応性臭素化化合物が、テトラブロモ無水フタル酸ジオール、ジブロモネオペンチルグリコール、トリブロモネオペンチルアルコール、ハロゲン化脂肪族ポリエーテルジオールおよびトリオールからなる群から選択される、請求項1〜7のいずれかに記載の組成物。
- 前記イソシアネート反応性臭素化化合物が、テトラブロモ無水フタル酸ジオールである、請求項1〜8のいずれかに記載の組成物。
- 前記MDIが、2.1〜3.0の公称官能価を有する、請求項1〜9のいずれかに記載の組成物。
- 前記イソシアネート組成物が、有機シリコーン界面活性剤を含む、請求項1〜10のいずれかに記載の組成物。
- 前記有機シリコーン界面活性剤が、前記イソシアネート組成物の合計重量の0.25〜5%の量である、請求項11に記載の組成物。
- 前記充填剤が、少なくとも1つの金属水和物粒子充填剤と、炭酸カルシウム、ハンタイト、タルク、ウォラストナイト、クレイ、すりガラス、カーボンブラック、二酸化チタン、酸化鉄の少なくとも1つとを含む、請求項1〜12のいずれかに記載の組成物。
- 前記充填剤が、炭酸カルシウムを含む、請求項13に記載の組成物。
- 前記繊維が、12.5mm〜100mmの長さを有する刻んだガラス繊維である、請求項1〜14のいずれかに記載の組成物。
- 前記繊維が、繊維ガラスマットである、請求項1〜15のいずれかに記載の組成物。
- 前記繊維が、繊維ガラス連続ロービングを含む、請求項1〜16のいずれかに記載の組成物。
- 前記繊維含量が、前記複合材の合計重量の少なくとも30%である、請求項1〜17のいずれかに記載の組成物。
- イソシアネート反応性化合物および非散逸性添加剤からなる群から選択される、少なくとも1つのリン系化合物を含む、請求項1〜18のいずれかに記載の組成物。
- 前記リン系化合物が、ヒドロキシル化ホスフェート、ヒドロキシル化ホスホネート、65℃での蒸気圧が900Pa以下の液状リン系添加剤、固体状リン含有化合物、例えば、ポリリン酸アンモニウム等、および赤リンからなる群から選択される、請求項19に記載の組成物。
- 前記リン系化合物が、N,N−ビス−(2−ヒドロキシルエチル)アミノメタンホスホン酸ジエチルエステル、ポリリン酸アンモニウムおよび被包性赤リンからなる群から選択される、請求項19または20に記載の組成物。
- 前記リン系化合物が、元素リン含量として表される量で、前記硬化性ポリウレタン樹脂に基づいて8wt%未満である、請求項19〜21のいずれかに記載の組成物。
- 請求項1〜22のいずれかに記載の難燃性ポリウレタン複合材形成組成物を含む、燃焼修飾された繊維強化ポリウレタン複合材であって、前記複合材は、GB/T 8924−2005に従って試験された限界酸素指数(LOI)として測定される燃焼反応挙動が35以上を示し、GB/T8323−1987またはASTM E662に従って試験された煙発生が200未満を示す、繊維強化ポリウレタン複合材。
- 自動車両、建築物および送電の用途のための部品の少なくとも一部分を製造するための、請求項23に記載の複合材の使用。
- 鉄道、海上および航空の輸送のため、ならびにクラッドボードのための部品の少なくとも一部分を製造するための、請求項24に記載の複合材の使用。
- 都市鉄道の内装のための部品の少なくとも一部分を製造するための、請求項24または25に記載の複合材の使用。
- 前記部分が、塗装された外表面であるか、または化粧箔を含む、請求項24〜26のいずれかに記載の複合材の使用。
- 前記塗装された外表面が、耐火性のインモールドコーティングまたは塗装後コーティングを使用することにより製造される、請求項24〜27のいずれかに記載の複合材の使用。
- 前記化粧箔が、熱可塑性膜または積層箔である、請求項24〜28のいずれかに記載の複合材の使用。
- 請求項23に記載の燃焼修飾された繊維強化ポリウレタン複合材を製造するための長繊維射出成型方法であって、
繊維強化層を塗布することと、請求項1〜22のいずれかに記載の難燃性ポリウレタン複合材形成組成物を開いている金型に投入することと、ついで、金型を閉じて、圧力下で前記複合材を成形して固めることと、離型し、ついで、得られた複合材をトリミングすることとを含む、方法。 - 前記繊維強化層を塗布する前に、下記の工程を含む、請求項30に記載の方法:
(i)インモールドコーティングおよび化粧箔からなる群から選択される外部離型層および/または表面補強層を塗布する工程;
(ii)非強化ポリウレタンバリア層を塗布して、スプレーされたポリウレタンバリア層または注入されたポリウレタンバリア層のプロセスに基づく繊維リードスルーを低減する工程。 - 前記インモールドコーティングおよび化粧箔が、耐火性である、請求項31に記載の方法。
- 前記化粧箔が、積層されたアルミニウム/熱可塑性箔である、請求項31または32に記載の方法。
- 非強化ポリウレタンバリア層を塗布する工程が、前記強化層と同じ組成を有する、注入またはスプレーされたポリウレタンバリア層により行われる、請求項31〜33のいずれかに記載の方法。
- 前記複合材の後塗装の最終工程を含む、請求項30〜34のいずれかに記載の方法。
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