JP2014067775A - 積層セラミックコンデンサ - Google Patents
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【解決手段】 誘電体セラミックスからなる複数の積層された誘電体セラミック層と、前記誘電体セラミック層間に形成された内部電極と、前記内部電極に電気的に接続された外部電極とを備えた積層セラミックコンデンサにおいて、前記誘電体セラミック層間の内部電極の不連続部分に、誘電体層を構成するセラミックグレインよりも結晶軸比c/aが高いセラミックグレインを存在させ、そのドメインスイッチングによる応力緩和効果により、内部電極の膨張による誘電体層のクラック発生を抑制する。
【選択図】 図1
Description
焼成後に所定の誘電体磁器組成物となるように、誘電体原料中の各酸化物の含有量を決定し、得られた誘電体原料にバインダおよび溶剤を添加・混合し、セラミック誘電体層用のスラリーを作製し、ドクターブレード法によりグリーンシートを形成する。得られたグリーンシートの表面にNi内部電極用ペーストを印刷して内部電極パターンを有する静電容量形成領域用のセラミックシートを準備し、該セラミックシートを個々の積層体チップに切断した際に積層体チップの相対向する一対の端面に前記内部電極パターンの端部が交互に露出するように複数層重ね、さらにそれらの上下に内部電極パターンが印刷されていない保護用のグリーンシートを積層し、圧着し、得られた積層体を所定サイズに切断して積層体チップを得る。次に、得られた積層体チップを脱バインダ処理したのち、焼成し、さらにアニールして焼結体を得る。次に、得られた焼結体の端面を研磨して外部電極を塗布・焼付けして積層セラミックコンデンサを得る。
図2に示すように、実装時に急激な温度上昇があると、図2の矢印で示す方向にNi内部電極(11)が膨張するが、誘電体セラミック(12)層間のNi内部電極(11)の不連続部分に存在する誘電体セラミックス(13)のグレイン径が、Ni内部電極(11)に積層方向において挟まれた誘電体セラミックス(12)のグレイン径と同じ大きさであり、Ni内部電極の厚さよりも小さい場合には、この膨張に追随できずに、太線で示したようにクラックが発生する。
しかしながら、機械的強度を増大させるだけでは、誘電体操のクラック発生を抑制する効果は十分でなかった。
[1]誘電体セラミックスからなる複数の積層された誘電体セラミック層と、前記誘電体セラミック層間に形成された内部電極と、前記内部電極に電気的に接続された外部電極とを備えた積層セラミックコンデンサにおいて、
前記誘電体セラミック層間の内部電極の不連続部分には、前記誘電体セラミック層を構成するセラミックグレインよりも高い結晶軸比c/aを有するセラミックグレインが、前記不連続部分における面積比率で15%以上存在することを特徴とする積層セラミックコンデンサ。
[2]前記不連続部分に存在するセラミックグレインの平均粒子径が、0.15〜3.00μmであることを特徴とする[1]に記載の積層セラミックコンデンサ。
[3]前記内部電極部分におけるセラミックスが占める割合が8〜40%であることを特徴とする請求項[1]又は[2]に記載の積層セラミックコンデンサ。
[4]前記誘電体セラミックス層が、チタン酸バリウム系ペロプスカイト固溶体主成分とする誘電体セラミックスからなることを特徴とする[1]〜[3]のいずれかに記載の積層セラミックコンデンサ。
結晶軸比c/aが高いグレインは、この反転に必要なエネルギーが低く、比較的容易に反転しやすいため、この反転により、熱膨張により発生する応力に対して、容易に変形し、応力を緩和することができる。
内部電極の不連続部分の高いc/aを有するセラミックグレインの平均粒径は、Ni電極ペーストに用いる出発原料のBaTiO3の平均粒径によって決まるが、該BaTiO3の平均粒径が小さいほど、内部電極の不連続部分の高いc/aを有するセラミックグレインの平均粒径は大きくなる。
希土類金属元素の酸化物としては、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Yから選ばれる少なくとも1種の金属元素の酸化物が好ましい。
(誘電体材料の作成)
チタン酸バリウム粉末(平均粒子径が0.31μm)100wt%、およびHo2O3(2wt%)、MgO(0.2wt%)、MnCO3(0.2wt%)、SiO2(0.5wt%)を秤量した。これに配合後のBa/Ti比が1.000となる様、BaCO3を秤量した。これらの材料を、ボールミルで充分に湿式混合粉砕して混合粉を得た。これを誘電体材料とした。
共生地用として、BaTiO3粉末を用意した。SEM像より粉体の粒子径を算出したところ、平均104nmであった。次に粉末X線回折パターンから、WPPD(whole-powder-pattern-decomposition)により格子定数を求め、c/aを計算したところ、1.0068であった。
次に、0.3μmの内部電極用Ni金属粉末100重量部に、このBaTiO3粉末を20重量部、さらにエチルセルロース、及びαターピネオールを配合し、3本ローラにて混錬し、内部電極印刷用ペーストを得た。
誘電体材料に有機バインダーとしてアクリル系、溶剤としてトルエン、エチルアルコール混合を加えてドクターブレード法にて5μmのグリーンシートを作成した。得られたシートに内部電極用ペーストをスクリーン印刷し、内部電極を形成した。
内部電極を印刷したシートを300枚重ね、その上下にカバーシートをそれぞれ200μmずつ積層した。その後、熱圧着により積層体を得て、所定の形状に切断した。
得られた積層体にNi外部電極をディップ法で形成し、N2雰囲気で脱バインダー処理の後、還元雰囲気下(O2分圧:10−5〜10−8atm)、1260℃で焼成して焼結体を得た。形状寸法は、L=3.2mm、W=1.6mm、T=1.6mmであった。
焼結体をN2雰囲気下800℃の条件で再酸化処理を行った後、電界メッキ処理により外部電極端子の表面にCu、Ni、Snの金属コーティングを行い、積層セラミックコンデンサを得た。
なお焼成後においてNi内部電極の厚みは1.2μmであった。
得られた積層セラミックコンデンサについて、内部電極の不連続部分のc/aが高いセラミックグレインの平均粒径、該c/aが高いセラミックグレインの結晶軸比c/a、c/aが高いセラミックグレインの面積比率(%)、内部電極部分のセラミックスが占める割合(%)、クラック発生率、及び見かけ誘電率(ε)を、それぞれ以下の方法で評価した。
結晶軸比c/aは、CBED(収束電子回折)法、すなわち、透過電子顕微鏡(TEM)により取得した収束電子回折パターンに見られる高次ホルツ線の位置に注目して、格子定数(結晶軸の値a、b、c)を求める方法により測定した。
誘電体層を構成するセラミックグレインのc/aを測定し、次に不連続部分にあるセラミックグレインすべてについてc/aを測定し、誘電体層を構成するセラミックグレインのc/aより高いc/aを有するセラミックグレインを特定した。
[高いc/aを有するセラミックグレインの粒子径]
前記の不連続部分の高いc/aを有するセラミックグレインの粒子径は、TEM像より測定した。N=100より、平均粒子径を算出した。
[セラミックグレインの面積]
セラミックグレインの面積は、内部電極と平行な方向の最大径Aと内部電極と直交する方向の最大径Bを測定し、(A+B)/2でグレイン径を算出し、このグレイン径を直径とする円の面積をセラミックグレインの面積とした。
[面積比率の算出]
不連続部分にあるセラミックグレインのすべての面積を合計したものを分母とし、c/aが高いセラミックグレインの面積を合計したものを分子として、面積比率を算出する。面積比率の測定は、少なくとも20か所の不連続部分について行う。
[内部電極部分のセラミックスが占める割合]
積層セラミックコンデンサを研磨した後、SEM監察を行った。Ni内部電極に沿って、(Ni電極、セラミック部分、ポア部分)の寸法を測定し、算術計算より、全体に対するセラミックが占める割合を算出した。
[クラック発生率]
半田耐熱性評価として、270℃で3秒間、融解した半田に浸漬した。半田から取り出した後、×50の光学顕微鏡により、コンデンサ表面に生じたクラックをカウントした。
[誘電率評価方法]
静電容量をヒューレットパッカード社のLCRメータ4284Aにて測定した。この測定値と、試料となる積層コンデンサの内部電極の交差面積、誘電体セラミック層厚み、および積層枚数から、見かけ誘電率を計算した。試料数は50個とした。
共生地用のBaTiO3粉末として、表1に記載の粒径及び結晶軸比c/aを有するものを用いた以外は、実施例1と同様にして、積層セラミックコンデンサを得た。
得られた積層セラミックコンデンサについて、実施例1と同様にして評価した結果を表1に記載する。
そして、誘電体セラミック層を構成するセラミックグレインよりも高い結晶軸比c/aを有するセッラックグレインの面積比率は、BT原料のc/aによりきまり、このc/aが高いと、面積比率が増加することが分かる。上記実施例では、BT原料のc/aは、1.0050以上が必要であった。
そして、該平均粒子径は、出発BT原料の平均粒径によってきまり、BT原料の粒径が小さい程、c/aが高いセラミックグレインの平均粒子径は大きく、本実施例では、BT原料の平均粒径はおよそ125μm以下であった。
内部電極用Ni金属粉末100重量部に対するBaTiO3粉末の添加量(重量部)を、表1に記載の量に変更した以外は、実施例1と同様にして、積層セラミックコンデンサを得た。
得られた積層セラミックコンデンサについて、実施例1と同様にして評価した結果を表1に記載する。
そして、セラミックスが占める割合は、共生地の添加量によってきまり、上記実施例では、内部電極用Ni金属粉末100重量部に対して、BaTiO3粉末の添加量は、7〜30重量部であった。
2:誘電体セラミック層
3:内部電極の不連続部分
4:セラミックグレイン
5:c/aが高いセラミックグレイン
11:Ni内部電極
12:Ni内部電極に積層方向において挟まれた誘電体セラミックス
13:誘電体セラミック層間のNi内部電極の不連続部分に存在する誘電体セラミックス
Claims (4)
- 誘電体セラミックスからなる複数の積層された誘電体セラミック層と、前記誘電体セラミック層間に形成された内部電極と、前記内部電極に電気的に接続された外部電極とを備えた積層セラミックコンデンサにおいて、
前記誘電体セラミック層間の内部電極の不連続部分には、前記誘電体セラミック層を構成するセラミックグレインよりも高い結晶軸比c/aを有するセッラックグレインが、前記不連続部分における面積比率で15%以上存在することを特徴とする積層セラミックコンデンサ。 - 前記不連続部分に存在するセラミックグレインの平均粒子径が、0.15〜3.00μmであることを特徴とする請求項1に記載の積層セラミックコンデンサ。
- 前記内部電極部分におけるセラミックスが占める割合が8〜40%であることを特徴とする請求項1又は2に記載の積層セラミックコンデンサ。
- 前記誘電体セラミックス層が、チタン酸バリウム系ペロプスカイト固溶体主成分とする誘電体セラミックスからなることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の積層セラミックコンデンサ。
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