JP2014013774A - 有機光電子装置及び前記装置をカプセル化する方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】薄膜の形をとる密封カプセル化によって周囲空気から保護される、ディスプレイ装置、照明装置、信号装置などの有機光電子装置、及びかかる装置をカプセル化する方法を提供する。
【解決手段】光電子装置1は、交互する無機物層21a〜26a及び有機物層21b〜25bを含む密封多層カプセル化構造20で被覆される。この装置は、前記有機物層のうちの少なくとも1つが、熱的に又は電磁放射によって架橋されうる接着剤をベースとする架橋接着膜21b〜25bから成るようなものであり、前記又はそれぞれの接着膜は均一に200nm未満の厚みを有し、前記厚みは、堆積されているがまだ架橋されていない前記膜を真空に通すことによって得られ、それによってカプセル化構造の全厚みが最小化される。
【選択図】図1

Description

本発明は、不浸透性薄膜カプセル化によって周囲空気から保護される、ディスプレイ装置、照明装置、信号装置などの有機光電子装置(organic optoelectronic device)、及びかかる装置をカプセル化するためのプロセスに関する。本発明は、例えば、マイクロスクリーンやマイクロディスプレイなどの有機発光ダイオード(OLED)を備える装置、光起電セル、或いは有機薄膜トランジスタ(TFT)に非限定的に適用される。
周知のように、OLEDなどの有機光電子装置、光起電セルを備える装置、及び有機TFTを備える装置は、それらの敏感な構成要素を大気中のガス種(主として酸素及び水蒸気)から保護するためにカプセル化される必要がある。これは、適切な保護が実施されていない場合、装置は後に劣化するという危険性があるためである。この劣化は、OLEDの場合、実際のところ、水蒸気がダイオードに浸透し、それによってカソード(又はアノード)/有機膜界面を劣化させた結果である黒い非発光性スポットの出現によって主に現れる。
このカプセル化は、通常、特定の接着剤、とりわけ低い透水性を有する接着剤を用いて有機装置上に接合されるガラスキャップを使用してもたらすことができる。一般に、装置の寿命を延ばすために、固形の水分ゲッタ(moisture getter)が基板とキャップの間に追加される。キャップを用いたカプセル化は、リジッド装置(rigid device)にはよく適しているが、可撓性支持体を備える装置(例えば、フレキシブルディスプレイ)にはあまり適していない。このカプセル化技術はまた、例えばCMOS(相補型金属酸化膜半導体)マイクロディスプレイにおいて、基板の回路上の空間が不足している場合にも実行不可能であり、また、装置の重量を最小限に抑えることが望まれる場合、特に放出面積が大きい場合に回避されるべきである。
キャップを用いたカプセル化が適していないこれらのすべての場合に、いわゆる「モノリシック(monolithic)」カプセル化、すなわち、とりわけ優れた酸素バリヤ特性及び水蒸気バリヤ特性を有する薄膜を用いるカプセル化が、一般に採用されている。この用途に最も一般的に使用されている材料は一般に、通常は化学気相成長法(CVD)、オプションとしてプラズマ促進化学気相成長法(PECVD)、又は原子層成長法(ALD)を用いて堆積された、化学式SiO、SiN、SiO及びAlの誘電酸化物及び/又は窒化物であり、これらの技術は、物理気相成長法(PVD)よりも好まれる。この物理気相成長法は、スパッタリングのように、ほとんど常に有機半導体に対して攻撃的すぎる、或いはこれらの蒸着膜内に見られる多くのピンホール型欠陥のせいで、バリヤ用途には不満足な性質を有する膜の形成を引き起こす。PECVD技術及びALD技術は、堆積される膜に対して非常にコンフォーマル(conformal)である(すなわち、これらの技術は優れた段差被覆性(step coverage)を提供する)という利点を有しており、PVD技術を用いて得られる膜よりも欠点はずっと少ない。
それにもかかわらず、これらのPECVD又はALD技術を用いて現在得られる単一無機物層のカプセル化構造は、これらの層内にとどまる欠陥のせいで何をしても不満足な大気気体不浸透性特性を有する。例えば、約1g/m/日の浸透率を有する市販のPET膜の水蒸気不浸透性を、その膜の表面上に低温PECVDを用いてシリコン窒化物の無機膜を堆積させることによって向上させることが決定された場合(食品包装の場合)、この不浸透性はせいぜい100倍に向上され、その場合、PET/SiN多層は、最良のシナリオで、約10−2g/m/日の水蒸気浸透率を有する。
この水蒸気浸透率をさらに低下させるために、Barix(登録商標)というブランド名で販売されているものなどの、有機/無機/有機/無機/などの多層を製造しようとする試みが最近なされてきており、そこでは、水蒸気が移動する経路をより遠回りにし、それによってカプセル化構造を通る水蒸気の拡散を妨げるために、各有機/無機ダイアド(organic/inorganic dyad)のポリマー下層が真空蒸着によって堆積されて、1つの無機物層の欠陥を別の無機物層の欠陥から「無相関化(decorrelated)」することができる。このようにして、現在のところ、そのような構造の水蒸気浸透率を約10−6g/m/日の値にまで低下させ、それによってOLEDディスプレイ装置の商品化が想定されうる十分な寿命を得ることが可能である。
別の多層カプセル化構造の大きなファミリーが、Philipsによって「NONON」というブランド名で販売されており、交互する窒化物層及び酸化物層、例えばSiN/SiO/SiN/SiO/などを含む多層で構成されている。
OLED装置カプセル化に対し、特許文献1に記述されている多層構造についても言及することができる。この多層構造は、接着層によって結合された2つのポリマー層を含む外部多層が載っている内部有機物/無機物多層を備えていて、接着層とこれらのポリマー膜との2つの界面が2つの熱硬化膜で形成されている。
Barix(登録商標)構造などの、交互する有機物層及び無機物層を含む多層構造の主な欠点は、所望の酸素及び水蒸気不浸透性特性を得るために、2つの無機物層の間に挟まれたポリマー層の各々の厚みが比較的大きくなっており(一般に500nmより大きい)、それによってn個の有機/無機ダイアドから形成された構造の全厚みが大きくなることである。したがって、これらのダイアドが4個の場合、厚みが2μmを超えることは容易に可能である。このことは、非常に薄いカプセル化を必要とする、CMOS基板上のマイクロディスプレイなどのいくつかの装置に対して実行不可能である。これは、これらのマイクロディスプレイの品質が、各発光画素の面積と、対応する色フィルタの面積との間の開口比(aperture ratio)に依存するためである。色フィルタは、通常はマイクロディスプレイに接合された透明な保護キャップの内側上に置かれている。この開口比は、色フィルタを画素から隔てている距離に、したがって、カプセル化構造及び/又はマイクロディスプレイ上に付いている接着剤の厚みに直接関係している。
米国特許出願公開第2007/0184292(A)号明細書
本発明の目的の一つは、これらの欠点を軽減する、例えば有機発光ダイオード(OLED)、光起電セル、又は有機薄膜トランジスタ(TFT)を備える、ディスプレイ装置、照明装置、信号装置などの有機光電子装置を提供することであり、この装置は、交互する無機物層及び有機物層を含む不浸透性多層カプセル化構造で被覆されている。
この目的のために、本発明による装置は、これらの有機物層のうちの少なくとも1つが、電磁放射硬化性の接着剤又は熱硬化性の接着剤(すなわち、有機膜として高温、通常は80〜100℃で硬化可能)をベースとする硬化した接着膜によって形成されるようなものであり、この接着膜は、均一に200nm未満の厚みを有し、この厚みは、堆積された未だ硬化していない接着膜を真空にさらすことによって得られ、それによってカプセル化構造の全厚みは最小化される。
したがって、所与の数の無機/有機ダイアドの場合に、且つ同程度のバリヤ特性の場合に、本発明によるカプセル化構造の厚みは、各有機膜が一般に500nmを超える厚みを有するBarix(登録商標)構造の厚みと比べてかなり減少することに留意されたい。したがって、本発明による装置は、これらのBarix(登録商標)構造と比べると、CMOS基板上のマイクロディスプレイなどの応用例で使用するのに十分薄いカプセル化物を有することができ、或いは、所与の全厚みの構造の場合、より多数のダイアドのために、さらに向上したバリヤの特性を有することができる。
有利には、カプセル化構造は、少なくとも3個のダイアドを含み、前記各ダイアドは、無機物層のうちの1つ及び有機物層のうちの1つを含むことができる。
本発明の別の特徴によれば、無機物層は、前記構造内に、内部無機物層と、それぞれが有機物層のうちの2つの間に置かれている少なくとも2つの中間無機物層と、外部無機物層とをそれぞれ形成することができる。
有機物層のそれぞれは、本発明による接着膜によって形成されることが好ましい。この好ましいケースでは、したがって、各ダイアドはその有機物層内に接着剤を含み、各接着膜の化学的特性及び/又は厚み特性はダイアドによって異なりうることが明記される。
本発明の別の特徴によれば、接着膜は150nm以下の厚みを有することができ、この厚みは、例えば周囲温度(約20℃)で1Paに実質的に等しい圧力で実施される真空(少なくとも低真空)にさらすことによって有利に得られる。「低真空(rough vacuum)」(「一次真空(primary vacuum)」とも呼ばれる)という表現は、周知のように、通常は0.1Pa未満と定義されている高真空(又は二次真空(secondary vacuum))とは異なる圧力範囲を意味するものと理解される。
有利には、接着膜は80nm〜120nmの厚みを有することができ、この接着剤は、アクリレート接着剤及びエポキシ接着剤から成る群から選択された紫外線硬化性接着剤であることが好ましい。さらに好ましくは、この接着剤は、単一成分のエポキシ接着剤、例えば、未硬化状態で且つ常規周囲条件での粘度が20mPa秒〜40mPa秒である液体接着剤である(「常規周囲条件(normal ambient condition)」という表現は、周知のように、温度20℃、相対湿度65%、及び大気圧101,325Paを意味するものと理解される)。
本発明の別の特徴によれば、無機物層のそれぞれが、200nm未満の厚みを有する薄膜によって形成することができ、この薄膜は、それぞれの隣接する有機物層の化合物に適合する少なくとも1つの誘電体化合物をベースとし、好ましくは、原子層成長法(ALD)、プラズマ促進化学気相成長法(PECVD)若しくは化学気相成長法(CVD)、又は物理気相成長法(PVD)によって得られる。この誘電体化合物は、化学式SiO、SiN、SiO、ZnSe、ZnO、Sb、酸化アルミニウム、及び透明導電酸化物(TCO:transparent conductive oxide)、特にインジウムスズ酸化物の化合物から成る群から選択されることが好ましい。
各無機物層は、ALDによって得られ、その場合20nm〜50nmの厚みを有することができることが好ましい。この場合、各ダイアドは、90nm〜130nmの厚みを有利に有することができる。
本発明の有利な一実施形態によれば、前記装置は、少なくとも1つの面上を発光ユニット(例えばOLEDを含む、他の任意の発光構成要素が使用されうることが明記される)で被覆された半導体基板を含み、この発光ユニットは、少なくとも2つの電極、すなわち内部電極および外部電極を備え、前記2つの電極の間には発光構造が挟まれており、前記2つの電極のうちの少なくとも一方が放射光に対して透明であり、カプセル化構造が外部電極を覆う。
本発明のこの実施形態によれば、発光ユニットを覆うカプセル化構造のダイアドの数は少なくとも4個であることが有利であり、この構造がこれらのダイアドのうちの5個を含む場合に、この構造は500nmに実質的に等しい全厚みを有することができる。
また、本発明のこの実施形態によれば、前記装置には、カプセル化構造が載っている発光ユニット上に加圧下で接合された保護シートをさらに設けることができる(このシートは、ガラスやプラスチックなどの、発光ユニットによって放出された光に対して透明な材料で製作することができる)。
ディスプレイ装置がカラーマイクロディスプレイを含むという特定のケースでは、この保護シートには、その組立面の上に光学色フィルタすなわち色変更手段が設けられ、したがって、これらのフィルタすなわちこれらの手段は、マイクロディスプレイの各画素の対応する色ドットに面して置かれることに留意されたい。
このケースでは、CMOS基板上のマイクロディスプレイに関して上述したように、本発明のカプセル化構造の厚みの減少により、保護シートの内側の面上に置かれた色フィルタからマイクロディスプレイの画素を隔てる総距離を最小化し(このシートの下に塗布された接着剤の厚みは変わらない)、それによってマイクロディスプレイの開口比を向上させることが可能になる。
上記に定義したような装置をカプセル化するための本発明によるカプセル化プロセスは、連続的な以下のステップを含み、すなわち
a)200nm未満の厚みを有する内部無機物層が、この装置の少なくとも1つの外側の面上に、例えば発光ユニットの外部電極上に、ALD、PECVD若しくはCVD、又はPVDを用いて堆積され、この内部無機物層は、好ましくは、化学式SiO、SiN、SiO、ZnSe、ZnO、Sb、酸化アルミニウム、及び透明導電酸化物(例えばインジウムスズ酸化物)の化合物から成る群から選択された少なくとも1つの誘電体化合物をベースとすること、
b)この内部無機物層は、(例えば、スピナー又は他の任意適当な手段、例えば浸漬被覆(dip coating)を用いて)電磁放射硬化性又は熱硬化性の接着剤をベースとする接着有機物層で被覆され、それによって得られた有機物層は、例えば500nm〜1μmの厚みを有すること、
c)それによって得られた有機物層は、真空、好ましくは低真空にさらされ、その結果、その有機物層を均一に200nm未満の厚みを有する接着膜に変え、それによって、2つの層、すなわち無機物層及び有機物層を含む第1のダイアドを得ること、
d)2つの層(無機物層及び有機物層)を含む少なくとも1つの他のダイアドが、ステップa)〜c)を繰り返すことによって連続的に堆積され、ステップa)の内部無機物層の代わりにその内部無機物層に類似している中間無機物層が堆積されること、次いで
e)中間無機物層に類似している最後の外部無機物層が、最後のダイアドの接着膜上に堆積されること
を含み、
各ダイアドの接着膜は、電磁放射によって又は熱を用いて、別々に硬化される、或いは、これらのダイアドが得られた後ですべての接着膜が一緒に硬化される(後者のケースは、ステップd)が未硬化の下にある接着膜に適合する場合にのみ可能である)ことが特徴づけられる。
各ダイアドの接着膜は、その後のステップd)の堆積の前に硬化されることが有利である。
このカプセル化プロセスの1つの利点は、Barix(登録商標)真空蒸着プロセスと比べると、本発明によるステップc)での真空にさらされている時間が節約されることであり、この工程の期間は1分を超えないことに留意されたい。
上述のように、各有機物層に使用される接着剤は、紫外線によって硬化されることが好ましく、これは、最も好ましい場合にアクリレート接着剤又はエポキシ接着剤とすることができ、各ダイアドの接着膜として得られる厚みは、好ましくは80nm〜120nmである。本発明による構造の接着膜のうちのいくつか又はそれぞれは、前記接着剤に加えて、界面活性剤などの1つ又は複数の添加剤を含むこともあり得ることに留意されたい。
本発明による構造の各無機膜を得るために好適に選択されるALDは、低温で行うことができ、且つ浸透率を大幅に低下させた高密度層を得ることを可能にし、この膜は、関係する表面のマイクロレリーフ又はナノレリーフと可及的にぴったり合うことに留意されたい。
本発明の他の利点、特徴及び詳細は、単に実施例として与えられている添付図面を参照して続く以下の説明から明らかになるであろう。
光電子装置の上にある、本発明の例示的な実施形態による多層カプセル化構造を示す概略断面図である。 図1のカプセル化構造を受け入れることができる、本発明の一実施形態によるマイクロディスプレイ光電子装置の概略断面図である。 さらに色フィルタを設けた保護シートが上に接合されており且つ図1の本発明による構造を組み込むこともできる、図2の光電子装置の概略断面図である。
図1に示されている多層カプセル化構造20は、光電子装置1の外側(例えば、発光装置1の発光側)を覆っており、光電子装置1の敏感な構成要素は、周囲空気中の水分及び酸素から保護されることになる。この不浸透性カプセル化構造20は、有機物層で被覆された薄い無機物層21a〜25aでそれぞれが構成されている5個のダイアド21〜25を含み、この有機物層は、厚みが減少し硬化した接着膜21b〜25bを形成しており、かつ、最も外側の有機物層25bを含めて、2つの無機物層21aと22a、22aと23a、23aと24a、24aと25aの間に挟まれている。実際、有機物層25bは、カプセル化構造20の外部面を画定する、薄い外部無機物層26aで覆われる。図1におけるこれらのさまざまな層は、断面内において、それらのそれぞれの厚み及び長さの縮尺で示されていないことに留意すべきである。
構造20の最初の内部ダイアド21は、連続的な以下のステップを実行することによって装置1上に堆積させることができる。
まず、好ましくはALD技術を用いて、例えば化学式SiO、SiN、SiO、ZnSe、ZnO、Sb、Al、又はIn/SnOの透明な誘電体化合物を装置1の外側上に(例えば、発光ユニットの外部電極8上に、図2及び3参照)堆積させ、それによって、有利には20nm〜30nmである極めて薄い内部無機物層21aを形成する、
この内部無機物層21aを、例えばスピナーを用いて、紫外線硬化性接着剤、好ましくは高蒸気圧単一成分液体エポキシ接着剤(Epoxy Technologyによって「OG」という一般名で販売されているものなど、接着剤OG146が好ましく、オプションとしてそれに界面活性剤、例えば3MによってFC4430という名称で販売されている非イオン性界面活性剤が添加される)をベースとする接着有機物層で被覆し、それによって得られた有機物層は500nm〜1μmの厚みを有する、
この有機物層を、約20℃、圧力1Paの低真空に60秒間さらして、その厚みを約100nmに減少させ、それによって得られた極薄接着膜21b〜25bは有利に均一な厚みを有する、次いで
それによって得られた接着膜21b〜25bを、紫外線に約40秒間さらすことによって硬化させる。
カプセル化構造20の他のダイアド22〜25のそれぞれを得るために、これらの作業が繰り返され、最終的に、最後の外部無機物層26aを最後のダイアド25上に堆積させる。したがって、交互になったn個の有機物層及びn+1個の無機物層が得られる(図1の実施例ではn=5であり、nは構造20に必要な不浸透性特性に応じて他の値を取ることができ、nは少なくとも2に等しいことが理解されよう)。
本発明によるこのカプセル化プロセルは、有機高分子層が真空蒸着によって堆積されるBarix(登録商標)カプセル化プロセスに比べて、より少ない時間で有利に行われることに留意されたい。
図2及び3の実施例に示されている光電子装置1は、例えば、OLEDマイクロディスプレイである。このOLEDマイクロディスプレイは、周知のように、通常はシリコンで作られている基板2を含み、この基板は、活性領域4及び電気接続領域5を画定している発光ユニット3で被覆されている。発光ユニット3は、2つの電極、すなわち内部電極7及び外部電極8を備えており、その2つの電極の間には発光構造9が挟まれており、その電極うちの少なくとも一方8(この実施例では外部電極)は、構造9によって放出される光に対して透明又は半透明であり、したがって、放出された光は、活性領域4を通って装置1の外部へ向かって伝搬するように作られる。
外部電極8は、銀、アルミニウム、サマリウムなどの金属から作られることが好ましい。というのは、これらの金属の透明特性は可視範囲内にあり、且つこれらの金属が小さい厚みでの電気伝導性がある(外部電極8の厚みは例えば10nm〜30nmである)からである。OLED発光構造9は、例えば、電子及び正孔を電極7及び8から移動させ、これらの電子及び正孔が再結合して励起子を生成し、したがって光を放出するように設計された多層有機膜で構成されている。
図3に示されているように、発光ユニット3には、接着剤10(好ましくは、紫外線硬化性でもあるアクリレート又はエポキシ接着剤)を使用して、例えばガラス又はプラスチック製の保護シート11を取り付けることができる。この保護シート11には、その内側の面上に、マイクロディスプレイ1の各画素の対応する色ドットに面して置かれた光学色フィルタ12,13,14が設けられる。この接着剤10は、未硬化状態で、それ自体が知られている方法で、シート11の内側および/又はカプセル化構造20が載っている発光ユニット3の内側上に塗布され、次いで、シート11は、接着剤で被覆された組立接合面(assembly interface)上に加圧下で付着される。
厚さの小さいカプセル化構造20が得られ、その厚さは図1の実施例では約500nmであり、このカプセル化構造20の小さい厚さは、画素と色フィルタ12,13,14との間の総距離(その中に接着剤10の厚みを含む)が所与のバリヤ特性に対して最小化されることを可能にし、それによって、カラーマイクロディスプレイ1の開口比を向上させることに留意されたい。

Claims (11)

  1. 減少した厚みの不浸透性多層カプセル化構造で有機光電子装置をカプセル化するためのプロセスであって、前記不浸透性多層カプセル化構造は、第1のダイアドと、少なくとも1つの他のダイアドとを備え、各ダイアドは無機物層と有機物層を備え、前記第1のダイアドは、連続的な以下のステップにより得られる、プロセスであって、
    a)前記有機光電子装置の少なくとも1つの外側の面上に、原子層成長法(ALD)、プラズマ促進化学気相成長法(PECVD)若しくは化学気相成長法(CVD)、又は物理気相成長法(PVD)を用いて無機物層を堆積し、
    b)電磁放射硬化性又は熱硬化性の接着剤をベースとし500nm〜1μmの厚みを有する接着有機物層で、前記無機物層を被覆し、
    c)前記ステップb)で得られた前記接着有機物層を真空にさらし、その結果、前記接着有機物層を均一に200nm未満の厚みの接着膜に変え、その後、前記接着膜は、前記電磁放射又は熱によって硬化される、
    ことを特徴とするプロセス。
  2. 前記ステップc)は、実質的に1Paに等しい圧力で実施される低真空に前記接着有機物層をさらすことを含み、前記硬化した接着膜は150nm以下の厚みを有することを特徴とする請求項1に記載のプロセス。
  3. d)無機物層および有機物層を含む前記少なくとも1つの他のダイアドを形成し、各ダイアドは前記a)ステップから前記c)ステップまでを繰り返すことにより連続的に堆積される、ステップをさらに備え、
    各接着膜は、おのおの対応するダイアドに対する前記c)ステップの後で別々に硬化される、あるいは、これらのダイアドが得られた後ですべての接着膜が一緒に硬化されることを特徴とする請求項1または2に記載のプロセス。
  4. 前記接着膜が紫外線によって硬化され、前記接着剤がアクリレート接着剤及びエポキシ接着剤から成る群から選択され、前記接着膜として得られた厚みが80nm〜120nmであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のプロセス。
  5. 前記接着剤は、未硬化状態で且つ常規周囲条件において20mPa秒〜40mPa秒の粘度を有する単一成分のエポキシ接着剤であることを特徴とする請求項4に記載のプロセス。
  6. 最後に得られた前記ダイアドの前記接着膜上に、最後の外部無機物層を堆積するステップをさらに備えることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載のプロセス。
  7. 前記各無機物層は、200nm未満の厚みを有し、かつ、化学式SiO、SiN、SiO、ZnSe、ZnO、Sb、酸化アルミニウム、及び透明導電酸化物(TCO)の化合物から成る群から選択された少なくとも1つの誘電体化合物をベースとし、前記各無機物層は、原子層成長法(ALD)、プラズマ促進化学気相成長法(PECVD)若しくは化学気相成長法(CVD)、又は物理気相成長法(PVD)を用いて得られることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載のプロセス。
  8. 前記各無機物層は、10nm〜50nmの厚みを有し、原子層成長法(ALD)によって得られることを特徴とする請求項7に記載のプロセス。
  9. 前記第1のダイアドおよび前記少なくとも1つの他のダイアドの各々が、90nm〜130nmの厚みを有することを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載のプロセス。
  10. 前記有機光電子装置は、有機発光ダイオード(OLED)、光起電セル又は有機薄膜トランジスタ(TFT)を備え、少なくとも1つの面上を発光ユニットで被覆された基板を含み、前記発光ユニットは、少なくとも1つの内部電極および少なくとも1つの外部電極を備え、前記内部電極と前記外部電極の間には発光構造が挟まれており、前内部電極および前記外部電極のうちの少なくとも一方が放射光に対して透明であり、前記カプセル化構造が前記外部電極を覆うことを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記載のプロセス。
  11. 前記有機光電子装置は、カラーマイクロディスプレイ型の装置であり、保護シートが設けられ、前記保護シートは、前記カプセル化構造上に加圧下で接合され、マイクロディスプレイの各画素の対応する色ドットに面する色フィルタすなわち色変更手段を備えることを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載のプロセス。
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