JP2001155853A

JP2001155853A - 有機ｅｌ素子の封止方法

Info

Publication number: JP2001155853A
Application number: JP33264399A
Authority: JP
Inventors: Hiromi Taneda; 宏巳種田
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 1999-11-24
Filing date: 1999-11-24
Publication date: 2001-06-08

Abstract

(57)【要約】【課題】接着時における封止空間の体積変化を少なく
することにより封止不良の発生を防止する有機ＥＬ素子
の封止方法を提供する。【解決手段】本発明の有機ＥＬ素子の封止方法は、気
泡１１が混入された接着剤１を封止部材２に塗布した
後、減圧してこの気泡１１を膨張または破裂させること
により接着剤２を薄く広げ、次いで有機ＥＬ積層膜が形
成された透明基板をこの封止部材と重ね合わせて接着す
ることを特徴とする。予め接着剤を薄く広げることによ
り、透明基板と重ね合わせた後に接着剤を押し潰すこと
による封止空間の体積変化が少なくなり、封止空間内の
圧力上昇に起因する封止不良を防止することができる。
気泡に代えて揮発性成分を含有させた接着剤を用い、減
圧してこの揮発性成分を気化させることにより接着剤を
発泡させて薄く広げてもよい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、有機エレクトロル
ミネセンス（ＥＬ）素子の封止方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】有機ＥＬ素子の信頼性向上及び長寿命化
を図るためには、有機ＥＬ積層膜を構成する発光層や電
極を確実に水分や酸素（以下、「水分等」ともいう。）
から遮断することが重要である。この目的から、有機Ｅ
Ｌ積層膜の形成された透明基板と封止部材とを接着剤を
介して一体化することにより、これらの間に封止された
有機ＥＬ積層膜を水分等から保護する技術が知られてい
る。例えば、封止部材の外周部に接着剤を塗布して透明
基板を重ね合わせてこの両者と接着剤により囲まれた空
間（以下、「封止空間」ともいう。）に有機ＥＬ積層膜
を封止し、次いで封止部材と透明基板とを圧着すること
により間に挟まれた接着剤を薄く押し広げた後に接着剤
を硬化させる。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかし、封止部材に透
明基板を重ねて圧着する際、封止空間の体積は接着剤が
押し潰されるにつれて減少し、これに伴って封止空間の
圧力が上昇する。この内部圧力の影響で、接着剤の広が
り具合が不均一になって封止部材と透明基板とを接合す
る封止ラインの形状に乱れが生じたり、封止空間内の気
体が接着剤に孔（気道）を作って抜け出し、この気道が
接着剤の硬化後まで残ってしまったりして、素子の封止
不良が発生するという問題があった。

【０００４】この封止不良を防止するため、特開平１１
−１７６５７１号公報には、封止部材と透明基板との加
圧接着を減圧下で行う有機ＥＬ素子の製造方法が開示さ
れている。しかし、この製造方法によっても封止ライン
形状の乱れを十分に防止することは困難である。また、
この方法は接着時の加圧による封止空間の体積変化その
ものを少なくするものではない。

【０００５】本発明の目的は、接着時における封止空間
の体積変化を少なくすることにより封止不良の発生を防
止する有機ＥＬ素子の封止方法を提供することにある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者は、封止部材ま
たは透明基板に塗布された接着剤を所定の方法により薄
く広げ、その後に透明基板と封止部材とを重ね合わせる
封止方法によれば、上記課題が解決されることを見出し
て本発明を完成したのである。

【０００７】第１発明の有機ＥＬ素子の封止方法は、有
機ＥＬ積層膜が形成された透明基板と封止部材とが接着
剤を介して一体化された有機ＥＬ素子の封止方法であっ
て、気泡が混入された接着剤を上記封止部材および上記
透明基板の少なくとも一方に塗布した後、減圧して上記
気泡を破裂させ、次いで上記封止部材と上記透明基板と
を重ね合わせて接着することを特徴とする。

【０００８】また、第２発明の有機ＥＬ素子の封止方法
は、気泡が混入された接着剤を上記封止部材および上記
透明基板の少なくとも一方に塗布した後、減圧して上記
気泡を膨張させた後に圧力を戻して上記気泡を収縮さ
せ、次いで上記封止部材と上記透明基板とを重ね合わせ
て接着することを特徴とする。

【０００９】そして、第３発明の有機ＥＬ素子の封止方
法は、揮発性成分を含有する接着剤を上記封止部材およ
び上記透明基板の少なくとも一方に塗布した後、減圧し
て上記接着剤を発泡させ、次いで上記封止部材と上記透
明基板とを重ね合わせて接着することを特徴とする。

【００１０】上記「透明基板」としては、ガラス、樹
脂、石英等の透明材料からなる板状物、シート状物、或
いはフィルム状物等を用いることができる。このうち、
水分などの遮断性に優れるガラス板を用いることが特に
好ましい。この透明基板上に、陽極、有機ＥＬ膜及び陰
極を積層して「有機ＥＬ積層膜」が構成される。有機Ｅ
Ｌ膜は、発光層のみからなってもよく、発光層に加えて
正孔輸送層及び／又は電子輸送層を有してもよく、更に
正孔注入層及び／又は電子注入層を有してもよい。陽
極、陰極及び有機ＥＬ膜を構成する材料としては、それ
ぞれ種々の公知材料を用いることができる。これらの各
層を形成する方法は、真空蒸着法、スピンコート法、キ
ャスト法、スパッタリング法、ＬＢ法等の方法から適宜
選択すればよい。

【００１１】上記「封止部材」としては、ステンレス、
アルミニウム又はその合金等の金属類、ソーダ石灰ガラ
ス、珪酸塩ガラス等のガラス類、アクリル系樹脂、スチ
レン系樹脂等の樹脂類等の一種又は二種以上からなるも
のを使用することができる。このうち、金属類またはガ
ラス類からなるものが好ましい。封止部材の形状は特に
限定されず、例えば板状、キャップ状等とすることがで
きる。

【００１２】本発明の封止方法において用いる「接着
剤」は、エポキシ樹脂系接着剤、アクリレート系接着
剤、または熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂等からなり、気
泡が混入されているか、あるいは揮発性成分を含有する
ものである。なお、気泡および揮発性成分の双方を含有
する接着剤を用いてもよい。上記接着剤としては、水分
等の透過性の低い硬化物を形成するものが好ましい。ま
た、素子への熱ストレスを低減できかつ速硬化性に優れ
ることから、光硬化性樹脂からなる接着剤が好ましく用
いられる。特に、カチオン重合性の紫外線硬化型エポキ
シ樹脂系接着剤を用いることが好ましい。

【００１３】この接着剤の硬化前における粘度は、常温
において５０〜２０，０００Ｐａ・ｓであることが好ま
しく、７５〜１０，０００Ｐａ・ｓであることがより好
ましい。粘度５０Ｐａ・ｓ以上の接着剤を用いる場合に
は、本発明の封止方法を適用することによる効果がよく
発揮される。一方、粘度が２０，０００Ｐａ・ｓを超え
る場合には、気泡の混入およびその破裂または膨張、あ
るいは接着剤の発泡が困難となるため好ましくない。

【００１４】接着剤に混入された「気泡」に含まれる気
体としては、窒素、アルゴン等の不活性ガス（より好ま
しくは乾燥された不活性ガス）が好ましい。気泡を混入
させる方法としては、接着剤を激しく攪拌して気体を巻
き込ませる方法、接着剤中に気体を吹き込む方法等が挙
げられる。気泡の混入量は、常温常圧において接着剤全
体の５〜１００体積％とすることが好ましく、１０〜５
０体積％とすることがより好ましい。また、常温常圧に
おける平均気泡径は１ｍｍ以下とすることが好ましく、
０．００１〜０．５ｍｍとすることがより好ましい。混
入量または平均気泡径が上記範囲未満では本発明の効果
が十分に得られない場合がある。一方、混入量または平
均気泡径が上記範囲を超えると、条件によっては接着剤
を均一に塗布することが困難になり、また封止不良を生
じる恐れがある。

【００１５】接着剤に含有される「揮発性成分」とは、
減圧により気化して接着剤を発泡させ得る成分であっ
て、１Ｐａ〜１，０００Ｐａにおける沸点が常温付近
（例えば２０〜３０℃）となる化合物が好ましい。具体
的には水、エタノール、イソプロピルアルコール、メタ
ノール等を使用することができる。この揮発性成分は、
接着剤全体に対して０．０１〜２０％（より好ましくは
０．１〜１０％）の割合で含有されることが好ましい。
揮発性成分の含有量が上記範囲未満では本発明の効果が
十分に得られない場合がある。一方、揮発性成分の含有
量が上記範囲を超えると、条件によっては封止不良を生
じたり、揮発性成分が接着剤中に残って有機ＥＬ積層膜
に悪影響を及ぼしたりする恐れがある。

【００１６】この接着剤は、封止部材および透明基板の
少なくとも一方に塗布される。通常は、有機ＥＬ積層膜
の形成された透明基板に比べて取り扱いが容易な封止部
材側に接着剤を塗布することが好ましい。その後、塗布
後の接着剤を減圧下におく「減圧処理」を行うことによ
り、この接着剤を薄く広げて接着剤層を形成する。

【００１７】接着剤に気泡が混入されている場合につい
て、減圧処理により接着剤が薄く広がる機構を、図１お
よび図２を用いて説明する。図２に示すように、接着剤
１は、ディスペンサ５等により封止部材２の外周部に塗
布される。塗布長さに対する塗布量は通常１〜１００ｍ
ｇ／ｃｍ（好ましくは２〜５０ｍｇ／ｃｍ）である。塗
布された接着剤１の、塗布方向に垂直な断面における形
状は、通常は幅０．５〜２ｍｍ、高さ０．５〜２ｍｍの
略半円状である。この接着剤１中には気泡１１が混入さ
れている〔図１（ａ）〕。この状態から雰囲気圧力を低
下（減圧）させると、気泡１１が膨張することにより接
着剤１全体の体積が増し、断面の幅および高さがいずれ
も大きくなる〔図１（ｂ）〕。そして、さらに減圧度を
大きくすると気泡が破裂する〔図１（ｃ）〕。このとき
の圧力は、接着剤の粘度、気泡の平均粒子径および混入
量、減圧速度等により異なるが、１〜１０，０００Ｐａ
（より好ましくは１０〜１，０００Ｐａ）で破裂するよ
うに調整することが好ましい。破裂後、接着剤１の高さ
は小さくなる一方、接着剤１の下面は封止部材２に接触
しているので幅は膨張時とほぼ同等に維持される。この
ため、薄く広がった接着剤層が形成される〔図１
（ｄ）〕。

【００１８】また、気泡１１を膨張させた後〔図１
（ｂ）〕、この気泡１１を破裂させずに雰囲気圧力を戻
す（好ましくは常圧にする）場合にも、気泡１１が次第
に収縮して〔図１（ｅ）〕接着剤１の高さが小さくなる
一方、接着剤１の幅は膨張時とほぼ同等に維持されるの
で、薄く広がった接着剤層を形成することができる〔図
１（ｆ）〕。なお、図１（ｃ）状態において気泡１１の
一部が破裂せずに残っても、減圧処理後に圧力を戻せば
この気泡１１は収縮するため、接着剤層の厚さに影響を
与えることはない。

【００１９】一方、接着剤が揮発性成分を含む場合に
は、減圧時にこの揮発性成分が気化して生じたガスがを
発泡させることにより、接着剤全体の体積が増す。その
後、発泡により生じた気泡を破裂させるか、あるいは雰
囲気圧力を戻して（好ましくは常圧にして）揮発性成分
を凝結させることにより、気泡が混入された接着剤を用
いた場合と同様に、薄く広がった接着剤層を形成するこ
とができる。なお、この揮発性成分は硬化後の接着剤中
に残存しないことが望ましいので、揮発性成分から生じ
た気泡を破裂させて、添加した揮発性成分を十分に気化
させ除去することが好ましい。

【００２０】本発明の封止方法において、上記減圧処理
後に形成される接着剤層の幅および厚さは、接着剤の塗
布幅および塗布量、の粘度および気泡の混入量、揮発性
成分の種類および含有量、減圧度および減圧速度等によ
り調節することができる。通常は、この減圧処理により
幅１〜５ｍｍ（より好ましくは２〜３ｍｍ）、厚さ０．
０１〜０．５ｍｍ（より好ましくは０．０５〜０．３ｍ
ｍ）の接着剤層を形成することが好ましい。

【００２１】上記減圧処理の後に、封止部材と透明基板
とを重ね合わせ、好ましくは加圧により接着剤層を両部
材に密着させて有機ＥＬ積層膜を封止する。このときの
接着剤層の幅および厚さは、接着剤の硬化後における封
止ラインの幅および厚さとほぼ同等であり、幅１〜５ｍ
ｍ（より好ましくは２〜４ｍｍ）、厚さ１〜２００μｍ
（より好ましくは５〜１００μｍ）とすることが好まし
い。その後、紫外線照射等の手段により接着剤を硬化さ
せて、封止部材と透明基板とを一体に接着する。この接
着工程は、減圧処理時に接着剤に混入された気泡または
揮発性成分から生じた気泡を破裂させていない場合に
は、雰囲気圧力を戻して（減圧度を少なくして）この気
泡を収縮または消失させてから行う。一方、減圧により
気泡を破裂させた場合には、接着工程の雰囲気圧力は特
に限定されないが、通常は常圧で行うことが好ましい。

【００２２】

【発明の実施の形態】以下、実施例により本発明を更に
具体的に説明する。（実施例１）接着剤の調整カチオン重合性の紫外線硬化型エポキシ樹脂系接着剤
（チバガイギー社製、商品名「ＸＮＲ５４９３Ｔ」）
を、乾燥窒素雰囲気下で激しく攪拌することにより、乾
燥窒素からなる平均粒子径２００μｍの気泡を３０体積
％の割合で含む接着剤を調整した。この接着剤の粘度は
５，５００Ｐａ・ｓ／２５℃であった。

【００２３】接着剤の塗布ノズル径０．５ｍｍのディスペンサに接着剤を入れ、常
温の大気雰囲気中で封止部材の外周に沿ってディスペン
サを移動させて接着剤を塗布した。このとき、封止部材
とノズル先端との間隔は０．８ｍｍ、ディスペンサ移動
量に対する接着剤の塗布量は３０ｍｇ／ｃｍとした。こ
の塗布量は、気泡を混入しない従来の製造方法における
塗布量とほぼ同量となるように設定すればよい。なお、
封止部材としては厚さ１．１ｍｍのガラス板を用いた。

【００２４】減圧処理接着剤の塗布された封止部材を常温にて大気雰囲気の密
閉容器に搬入し、この密閉容器内を約５分かけて２０Ｐ
ａまで減圧した。減圧前の接着剤の断面は幅１．０ｍ
ｍ、厚さ１．５ｍｍの略半円状であった。密閉容器内を
減圧すると接着剤の外観が膨張し、雰囲気圧力が５０Ｐ
ａまで低下したところで気泡が破裂した。容器内の窒素
置換をより完全に行うため引き続き同速度で１０Ｐａま
で減圧した後、乾燥窒素を充填して容器内を常圧に戻し
た。この減圧処理により、幅２．５ｍｍ、厚さ０．３ｍ
ｍの接着剤層が形成された。また、この接着剤層の幅
は、最初に接着剤を塗布した幅に対してほぼ均等に左右
に広がっていることが目視により確認された。

【００２５】透明基板との接着乾燥窒素雰囲気の接着室に、別工程により有機ＥＬ積層
膜を形成した透明基板を、この有機ＥＬ積層膜側を下に
してセットした。また、上記減圧処理に用いた密閉容器
と接着室とを連通させて、乾燥窒素雰囲気下で封止部材
を接着室に搬入した。接着剤の塗布面を上にして封止部
材を保持し、その上方から透明基板を重ねて加圧するこ
とにより有機ＥＬ積層膜を封止し、次いで紫外線を照射
して接着剤を硬化させた。硬化後の接着剤の幅は３．０
ｍｍ、厚さは０．０５ｍｍであった。

【００２６】（実施例２）実施例１の減圧処理工程にお
いて、気泡が破裂する前に、雰囲気圧力が１００Ｐａま
で低下したところでそれ以上の減圧を止め、乾燥窒素を
充填して容器内を常圧に戻した。この減圧処理により、
幅２．０ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの接着剤層が形成され
た。この接着剤層の幅は、最初に接着剤を塗布した幅に
対してほぼ均等に左右に広がっていることが目視により
確認された。その後、封止ラインの幅および厚さが実施
例１と同じになるように、実施例１と同様の操作により
封止部材と透明基板とを接着した。

【００２７】（実施例３）実施例１で使用したものと同
じエポキシ樹脂系接着剤に、乾燥窒素に代えて揮発性成
分としてのエタノールを５％添加混合して接着剤を調整
した。この接着剤の粘度は３，０００Ｐａ・ｓ／２５℃
であった。この接着剤を、実施例１と同様の操作および
塗布量で封止部材に塗布し、これを常温にて大気雰囲気
の密閉容器に搬入して、約５分かけて２０Ｐａまで減圧
した。減圧前の接着剤の断面は幅１．５ｍｍ、厚さ１．
２ｍｍの略半円状であった。密閉容器内を減圧すると接
着剤が発泡してその外観が膨張し、雰囲気圧力が１，０
００Ｐａまで低下したところで気泡が破裂した。容器内
の窒素置換をより完全に行うとともに揮発性成分を除去
するために、引き続き同速度で１０Ｐａまで減圧し、こ
の圧力を３００秒間維持した後、乾燥窒素を充填して容
器内を常圧に戻した。この減圧処理により、幅２．８ｍ
ｍ、厚さ０．２ｍｍの接着剤層が形成された。また、こ
の接着剤層の幅は、最初に接着剤を塗布した幅に対して
ほぼ均等に左右に広がっていることが目視により確認さ
れた。その後、硬化後の接着剤の幅および厚さが実施例
１と同じになるように、実施例１と同様の操作により封
止部材と透明基板とを接着した。

【００２８】上記実施例１〜３により得られた有機ＥＬ
素子を目視により評価したところ、図３に示すように、
いずれも接着剤１（封止ライン）の形状に乱れは見られ
ず、接着剤内外の空間を連通させるような気道は全く存
在しなかった。また、封止ラインの幅は、有機ＥＬ素子
の周方向のどの位置でもほぼ同一であった。なお、図２
は得られた有機ＥＬ素子を透明基板側から見た状態を示
す模式的平面図であって、符号３は透明基板、符号４は
有機ＥＬ積層膜を示す。

【００２９】（比較例１）実施例１で使用したものと同
じエポキシ樹脂系接着剤を使用し、これをそのまま（す
なわち、気泡の混入や揮発性成分の添加を行うことな
く）接着剤として、実施例１と同様の操作により封止部
材と透明基板とを接着した。この比較例１では、塗布さ
れた接着剤を薄く広げる機構が働かないため、封止部材
と透明基板とを重ね合わせる直前における接着剤の断面
は幅１．０ｍｍ、厚さ１．５ｍｍの略半円状であった。
また、硬化後の接着剤の厚さが実施例１と同じになるよ
うに接着したところ、図４に示すように、封止ラインの
一部に、内圧によって外周方向に押し出された箇所等が
生じて形状が乱れていた。また、封止ラインの幅は、有
機ＥＬ素子の周方向で場所によってかなり異なってい
た。

【００３０】

【発明の効果】本発明の封止方法では、封止部材または
透明基板に塗布された接着剤を、所定の方法で行われる
減圧処理により薄く広げる。例えば実施例では、この減
圧処理によって、減圧処理前の接着剤の厚さに対して１
／１０〜１／２と大幅に薄い接着剤層を形成している。
このような接着剤層を形成した後に、透明基板と封止部
材とを重ね合わせて加圧することにより、減圧処理を行
わない場合に比べて封止空間の体積変化および内圧上昇
が明らかに少なくなるので、この内圧上昇に起因する封
止不良を防止することができる。また、この減圧処理に
より、接着剤中に溶存する酸素や水分を低減させて、こ
れらが有機ＥＬ積層膜等に悪影響を及ぼすことを防止す
る効果も得られる。この減圧処理は、実施例１のよう
に、封止部材を大気中から窒素雰囲気の接着室に搬入す
るために窒素置換を行う際の減圧等を利用して、効率よ
く実施することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】（ａ）〜（ｆ）は、減圧処理時における接着剤
の変化を示すもので、図２のＸ−Ｘ線断面図である。

【図２】接着剤を封止部材に塗布する方法を示す斜視図
である。

【図３】実施例により得られた有機ＥＬ素子の封止ライ
ンを示す模式的平面図である。

【図４】比較例により得られた有機ＥＬ素子の封止ライ
ンを示す模式的平面図である。

【符号の説明】

１；接着剤、１１；気泡、２；封止部材、３；透明基
板、４；有機ＥＬ積層膜

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】有機ＥＬ積層膜が形成された透明基板と
封止部材とが接着剤を介して一体化された有機ＥＬ素子
の封止方法であって、気泡が混入された接着剤を上記封止部材および上記透明
基板の少なくとも一方に塗布した後、減圧して上記気泡
を破裂させ、次いで上記封止部材と上記透明基板とを重
ね合わせて接着することを特徴とする有機ＥＬ素子の封
止方法。
【請求項２】有機ＥＬ積層膜が形成された透明基板と
封止部材とが接着剤を介して一体化された有機ＥＬ素子
の封止方法であって、気泡が混入された接着剤を上記封止部材および上記透明
基板の少なくとも一方に塗布した後、減圧して上記気泡
を膨張させた後に圧力を戻して上記気泡を収縮させ、次
いで上記封止部材と上記透明基板とを重ね合わせて接着
することを特徴とする有機ＥＬ素子の封止方法。
【請求項３】有機ＥＬ積層膜が形成された透明基板と
封止部材とが接着剤を介して一体化された有機ＥＬ素子
の封止方法であって、揮発性成分を含有する接着剤を上記封止部材および上記
透明基板の少なくとも一方に塗布した後、減圧して上記
揮発性成分を気化させることにより上記接着剤を発泡さ
せ、次いで上記封止部材と上記透明基板とを重ね合わせ
て接着することを特徴とする有機ＥＬ素子の封止方法。