JP2013536264A - 蛍光体及び係る蛍光体を有する光源 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の課題は、窒化物蛍光体の特性を、目的に合わせて特別な課題に適合させることが可能な、請求項1の上位概念による蛍光体を提供することである。
1.本質的に構造EA2SiO4:Dを有するオルトシリケートのクラスからの、青色から黄色まで発光する蛍光体において、該蛍光体が、成分としてEAを、Sr、Ba、Ca又はMg単独で又は組み合わせて有し、活性化ドーピングDがEuから成り、かつEAの割合を代用し、またSiO2が過少量で導入されていることから、準化学量論的な変性されたオルトシリケートが存在していることを特徴とする、蛍光体。
2.前記オルトシリケートが、RE及びNで安定化されたオルトシリケート(RE=希土類金属)であることから、この化学量論組成がEA2-x-aRExEuaSi1-yO4-x-2yNxに相当することを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
3.REが、La若しくはY単独であるか、又はそれらの組合せであることを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
4.前記Euの割合aが、a=0.01〜0.20であることを特徴とする、請求項2記載の蛍光体。
5.EAが、Sr及び/又はBaを少なくとも66モル%で、殊に最大5モル%のCa割合で、かつ殊に最大30モル%のMg割合で含有することを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
6.前記x割合が、0.003〜0.02であることを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
7.過少量の基準となる係数yが、0<y≦0.1の範囲、殊に0.002≦y≦0.02の範囲にあることを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
8.波長領域140〜480nmの光学スペクトル領域の短波領域の放射を放出する一次放射源を有する光源であって、この放射が、請求項1から7までのいずれか1項記載の第一の蛍光体によって完全に又は部分的に可視スペクトル領域の二次長波放射に変換される、光源。
9.一次放射源として、InGaN若しくはInGaAlPを基礎とする発光ダイオード、又は、殊にインジウム含有封入物を有する、低圧放電ランプ若しくは高圧放電ランプ、又はエレクトロルミネセンスランプが用いられることを特徴とする、請求項8記載の光源。
10.前記一次放射の一部が、さらに、更なる蛍光体によって、長波放射に変換され、その際、前記蛍光体が、殊に、白色光を作り出すために適切に選択及び混合されていることを特徴とする、請求項8記載の光源。
11.以下の方法工程:
a)出発物質SiO2を単独で又はSi成分としてのSi3N4と組み合わせて、並びにREN又はRE2O3の群から選択された少なくとも1種のRE前駆体、並びに少なくとも1種のEA前駆体、有利にはEACO3、殊にSrCO3、BaCO3、CaCO3及びMgOの群からの少なくとも1種の前駆体、並びにEu前駆体、殊にEu2O3を準備する工程であって、その際、該Si成分は、準化学量論比で準備する;
b)これらの出発物質を混合し、かつ1000〜1500℃の温度での還元性雰囲気下で少なくとも1時間のあいだアニーリングする工程;
c)場合により、工程b)で製造した蛍光体の二回目のアニーリングを800〜1400℃で引き続き行う工程
を特徴とする、高効率蛍光体の製造法。
12.フッ化物若しくは塩化物、殊にEAF2、EACl2、RECl2若しくはREF2の群からの少なくとも1種、又はアンモニウムのフッ化物若しくは塩化物、或いはまたH3BO3、又はLiF又は氷晶石を単独で若しくは組み合わせて、フラックスとして工程a)において及び/又は工程c)において用いることを特徴とする、請求項11記載の方法。
13.一次放射を放出するチップ、並びに該チップの一次放射の少なくとも一部を二次放射に変換する、該チップの前に置かれた蛍光体含有層、を有する変換型LEDであって、その際、請求項1から7までのいずれか1項記載の蛍光体を使用する、変換型LED。
14.白色を作り出すための更なる蛍光体として、(Lu、Y、Gd)3(Al、Ga)5O12:Ceを用いることを特徴とする、請求項13記載の変換型LED。
15.更なる蛍光体として、Cuによって変性されたCaAlSiN3:Euを使用することを特徴とする、請求項13記載の変換型LED。
図1は、自体公知のように、RGBベースの白色光のための変換型LEDの構造を示す。光源は、ピーク波長435〜455nm、例えば445nmのピーク発光波長のInGaN型の青色を発光するチップ1を有する半導体素子であり、これはメインハウジング8に切欠き部9の領域で埋め込まれている。チップ1は、ボンディングワイヤ14により第一の接続部3と、直接に第二の電気接続部2と結合されている。切欠き部9は、封止材料5で満たされており、これは主成分としてシリコーン(60〜90質量%)及び蛍光体6(約15〜40質量%)を含有する。第一の蛍光体は、緑色を発光するニトリドオルトシリケート蛍光体AE2-x-aRExEuaSi1-yO4-x-2yNxであり、ここで、AEはBaであり、かつREはYである。他の実施例は、以下の元素の少なくとも1種を使用する:AE=Ba、Sr、Ca、Mg及びRE=La、Y。そのうえ、第二の蛍光体として、赤色を発光する蛍光体、例えばアルモニトリドシリケート又はCalsinが使用される。切欠き部は壁17を有し、これはチップ1若しくは蛍光体6の一次放射及び二次放射の反射板として用いられる。白色を作り出すための更なる蛍光体の具体的な実施例は、(Lu、Y、Gd)3(Al、Ga)5O12:Ce、又はCuで変性されたCaAlSiN3:Euでもある。
有利には適したフラックスと一緒に、バッチ混合物1〜4と同様の出発材料を量り入れ、そして均質化する。引き続き、この出発材料混合物を、還元性雰囲気下で(殊にN2若しくはAr又はN2/H2又はAr/H2からの混合物の下で)数時間、1000℃〜1500℃の温度でアニーリングする。続けて、第二のアニーリングを、同様に還元性雰囲気下で(殊にN2若しくはAr又はN2/H2又はAr/H2からの混合物の下で)800℃〜1400℃の温度にて行ってよい。合成は、適した炉、例えば管状炉又はチャンバー炉内で実施する。
SrCO3 73.5g、BaCO3 98.1g、SiO2 31.1g及びEu2O3 7.2g;
b)比較例/バッチ混合物2(従来技術):
SrCO3 73.3g、BaCO3 97.9g、SiO2 31.1g、LaN 0.4g及びEu2O3 7.2g;
c)実施例/バッチ混合物3:
SrCO3 73.4g、BaCO3 98.0g、SiO2 30.8g、Si3N4
0.1g、La2O3 0.4g及びEu2O3 7.2g;
d)実施例/バッチ混合物4:
SrCO3 73.3g、BaCO3 98.0g、SiO2 30.9g、LaN 0.4g及びEu2O3 7.2g;
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、La2O3 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物2:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Pr6O11 0.4g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物3:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Nd2O3 0.4g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物4:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Sm2O3 0.4g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物5:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Gd2O3 0.4g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物6:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Tb4O7 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物7:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Dy2O3 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物8:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Ho2O3 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物9:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Er2O3 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物10:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Tm2O3 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物11:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Yb2O3 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物12:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Lu2O3 0.5g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物13:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Y2O3 0.4g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物14
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、Sc2O3 0.2g及びEu2O3 7.0g
バッチ混合物15:
SrCO3 69.9g、BaCO3 93.3g、SiO2 29.3g、Si3N4 0.1g、In2O3 0.4g及びEu2O3 7.0g
Claims (15)
- 本質的に構造EA2SiO4:Dを有するオルトシリケートのクラスからの、青色から黄色まで発光する蛍光体において、該蛍光体が、成分EAとして、元素EA=Sr、Ba、Ca又はMgの少なくとも1種を単独で又は組み合わせて有し、活性化ドーピングDがEuから成り、かつSiO2が過少量で導入されていることから、準化学量論的な変性されたオルトシリケートが存在していることを特徴とする、蛍光体。
- 前記オルトシリケートが、SE及びNで安定化されたオルトシリケート(SE=希土類金属)であることから、この化学量論組成がEA2-x-aSExEuaSi1-yO4-x-2yNxに相当することを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
- SEが、La若しくはY単独であるか、又はそれらの組合せであることを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
- 前記Euの割合aが、a=0.01〜0.20であることを特徴とする、請求項2記載の蛍光体。
- EAが、Sr及び/又はBaを少なくとも66モル%で、殊に最大5モル%のCa割合と共に、かつ殊に最大30モル%のMg割合と共に含有することを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
- 前記x割合が、0.003〜0.02であることを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
- 過少量の基準となる係数yが、0<y≦0.1の範囲、殊に0.002≦y≦0.02の範囲にあることを特徴とする、請求項1記載の蛍光体。
- 波長領域140〜480nmの光学スペクトル領域の短波領域の放射を放出する一次放射源を有する光源であって、この放射が、請求項1から7までのいずれか1項記載の第一の蛍光体によって完全に又は部分的に可視スペクトル領域の二次長波放射に変換される、光源。
- 一次放射源として、InGaN若しくはInGaAlPを基礎とする発光ダイオード、又は、殊にインジウム含有封入物を有する、低圧放電ランプ若しくは高圧放電ランプ、又はエレクトロルミネセンスランプが用いられることを特徴とする、請求項8記載の光源。
- 前記一次放射の一部が、さらに、更なる蛍光体によって、より波長の長い放射に変換され、ここで、前記蛍光体が、殊に、白色光を作り出すために適切に選択及び混合されていることを特徴とする、請求項8記載の光源。
- 以下の方法工程:
a)出発物質SiO2を単独で又はSi成分としてのSi3N4と組み合わせて、並びにSEN又はSE2O3の群から選択された少なくとも1種のSE前駆体、並びに少なくとも1種のEA前駆体、有利にはEACO3、殊にSrCO3、BaCO3、CaCO3及びMgOの群からの少なくとも1種の前駆体、並びにEu前駆体、殊にEu2O3を準備する工程、ここで、該Si成分は、準化学量論比で準備される;
b)該出発物質を混合し、そして1000℃〜1500℃の温度での還元性雰囲気下で少なくとも1時間のあいだアニーリングする工程;
c)場合により、工程b)で製造した蛍光体の二回目のアニーリングを800〜1400℃で引き続き行う工程
を特徴とする、高効率蛍光体の製造法。 - フッ化物若しくは塩化物、殊にEAF2、EACl2、RECl2若しくはREF2の群からの少なくとも1種、又はアンモニウムのフッ化物若しくは塩化物、又はH3BO3、又はLiF又は氷晶石を単独で若しくは組み合わせて、フラックスとして工程a)において及び/又は工程c)において用いることを特徴とする、請求項11記載の方法。
- 一次放射を放出するチップ、並びに該チップの一次放射の少なくとも一部を二次放射に変換する、該チップの前に置かれた蛍光体含有層、を有する変換型LEDであって、請求項1から7までのいずれか1項記載の蛍光体が使用されている、変換型LED。
- 白色を作り出すための更なる蛍光体として、(Lu、Y、Gd)3(Al、Ga)5O12:Ceを使用することを特徴とする、請求項13記載の変換型LED。
- 更なる蛍光体として、Cuによって変性されたCaAlSiN3:Euを使用することを特徴とする、請求項13記載の変換型LED。
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