JP2013524082A - リーンバーンエンジン用の排気ガス後処理においてナイトラスオキサイドを減少させる方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図1
Description
a)通常運転中に、NOx吸蔵触媒に希薄燃焼排気ガスを渡すステップと、
b)ステップc)の開始の直前またはそれと同時に、λ≦1の排気ガスをN2O減少触媒に供給するステップと、
c)NOx吸蔵触媒が十分に再生されるまで、NOx吸蔵触媒にλ≦1の排気混合ガスを渡すステップと、
d)通常運転を確立するステップと、
を含む方法の提案は、極めて意外なことにただしそれにもかかわらず有利には、上述した目的を達成する。N2O減少(depletion)触媒の上流にλ≦1の排気ガス値を先にまたは少なくとも同時に設定することにより、この二次排気ガスを排気ガスから効率的にかつ簡単に除去することが可能となり、それにより、N2O排出に関する将来の排気ガス制限値に対する厳守が、リーンバーン内燃機関に対してさえも依然として達成可能となる。
i)第1排気ガストレインにおける排気混合ガスを約1.005〜1.25のλに設定し、
ii)第2排気ガストレインにおける排気混合ガスを、≦1のλに設定し、それにより、≦1のλによってN2O減少触媒の上流にすべての排気ガスがもたらされるようにし、
iii)第2排気ガストレインにおけるNOx吸蔵触媒が十分に再生されるまで、i)およびii)の下での設定を維持し、
iv)第2排気ガストレインにおける排気混合ガスを約1〜1.25のλに調整し、
v)第1排気ガストレインにおける排気混合ガスを≦1のλに設定し、それにより、≦1のλによってN2O減少触媒の上流にすべての排気ガスがもたらされるようにし、
vi)第1排気ガストレインにおけるNOx吸蔵触媒が十分に再生されるまで、iv)およびv)の下での設定を維持する。
排気ガスにおける窒素酸化物は、定義により、一酸化窒素および二酸化窒素から構成されており、窒素酸化物は、エンジンの運転状態に応じて、リーンバーンエンジンの排気ガスにおける一酸化窒素として約50%〜90%の程度まで存在する。リーンバーンエンジンの排気ガスにおいて酸素含有量が高いため、燃焼中に形成される窒素酸化物(NOx)を、化学量論的に運転する火花点火エンジンの場合のように炭化水素および一酸化炭素が同時に酸化して、三元触媒により窒素に連続的に還元することができない。これらの触媒還元は、過濃排気混合ガスに対して化学量論的にしかうまく発生しない。希薄排気ガスにおいて窒素酸化物を連続的に還元することができるためには、特定のNOx還元触媒、たとえばHC−DeNOx触媒またはSCR触媒が利用される。希薄排気ガスにおいて窒素酸化物を還元するさらなるあり得る方法は、窒素酸化物吸蔵触媒の使用である。
TWC:
三元触媒(TWC)は、化学量論的排気混合ガス(λ=1状態)か3つの汚染物質成分HC、COおよびNOxを同時に除去することができる。さらに、過濃排気ガス状態下で窒素の酸化物を転換することができる。それらは通常、触媒活性成分として、白金族の金属、たとえばPt、PdおよびRh、特に好ましくはPdおよびRhを含む。触媒活性金属は、La、Y、Pr等のさらなる遷移元素によって安定化することができる、アルミニウム、ジルコニウムおよびチタンまたはそれらの混合物の高表面積酸化物の上に、細かく分離された形態で堆積することが多い。さらに、三元触媒は、酸素吸蔵物質を含み、それは、大部分セリウムの酸化物を含み、他の金属酸化物(たとえばCe/Zr混合酸化物)との熱的に安定した混合相として使用される可能性がある。これらは、希薄排気ガス状態下で排気ガスから酸素を除去し、過濃排気ガス状態下ではそれを再び放出することができる。これにより、TWCでのNOx転換の低減、およびラムダ=1から希薄状態への短時間の燃料/空気比のずれの場合にNOx破過の発生が防止される。さらに、排気ガスが短時間に過濃状態になる場合に、全酸素吸蔵によりHCおよびCOの破過の発生が防止され、それは、過濃排気ガス状態下では、破過が発生する前に吸蔵された酸素がまず過剰なHCおよびCOと反応するためである。この場合、酸素吸蔵体は、ラムダ=1からの変動に対する緩衝材としての役割を果たす。半分(half full)窒素吸蔵体は、ラムダ=1からの短時間のずれに適合するために最良の性能を示す。動作中の酸素吸蔵体の充填状態を確定することができるために、ラムダセンサが使用される。
本発明の目的で、NOx還元触媒はSCR触媒かまたはHC−DeNOx触媒である。SCR触媒は、当業者には既知である(国際公開第2007/137675号パンフレット、米国特許第4961917号明細書、独国特許第10335785号明細書)。SCR触媒は、希薄排気ガス状態下で、アンモニア等の還元剤が追加された場合に窒素酸化物を選択的に窒素に転換する触媒である。これらの触媒は、酸性酸化物を含み、還元状態下で先行するNOx吸蔵触媒によって生成される可能性があるアンモニアを吸蔵することができる。典型的なSCR触媒は、たとえば、酸化チタンの上に酸化バナジウムおよび/または酸化タングステンを含む。あり得る代替的な触媒は、H形で使用されるか、または銅および/または鉄等の金属で交換することができる、ゼオライトである。こうした触媒は、通常、いかなる触媒活性白金金属も含まず、それらは、これらの金属は、希薄排気ガスにおけるアンモニアを窒素酸化物に酸化するためである。好ましくは、本発明の排気ガス浄化システムに対してゼオライトを含むSCR触媒が使用される。ゼオライトは、アンモニアに対しかつ酸化水素に対し特に大きい吸蔵容量を有している。したがって、それらは、窒素酸化物を含む排気ガスにおけるこれらの成分の吸蔵および転換に極めて適している。NOx吸蔵触媒を下流SCR触媒と組み合わせることは、当業者に既知である(独国特許第69804371T2号明細書、米国特許出願公開第2004076565号明細書)。
酸化触媒は、特に炭化水素および一酸化炭素の酸化に触媒作用を及ぼすことができる触媒である。それらは、通常、ディーゼル排気ガスの浄化に使用され、触媒活性成分として白金族の金属、特にPtおよびPdを含む。さらに、金、銀、鉄、銅およいコバルトならびにさまざまな酸化セリウムもまた、酸化反応を促進することができる。
−H2Sバリア触媒
−炭化水素吸蔵(HC吸蔵)
−酸素吸蔵(OSC物質)
−SCR触媒。
硫化水素は、非常に低濃度の不快な臭いを有する気体であり、高濃度では高い毒性がある。したがって、これらの二次排出物は、車両の排気ガス系において完全に除去されなければならない。この目的で、従来技術において、さまざまな「H2Sバリア触媒」またはこうしたバリア機能がさらに備えられた排気ガス触媒が提案されてきた(独国特許出願公開第102004029202A1号明細書)。これらの硫化水素吸蔵体は、三元触媒または好ましくはNOx吸蔵触媒の下流に配置され、硫化水素が未処理で雰囲気に入るのを防止するように意図されている。「硫化水素トラップ」は、過濃排気ガス状態下で硫化水素に対する高吸蔵容量を有し、希薄雰囲気下では吸蔵された硫化水素を脱着し、それを硫黄酸化物に酸化することができる。本明細書で使用する触媒は、元素の周期表の遷移族IおよびIIならびに遷移族VI〜VIIIの遷移金属、好ましくは元素Cu、Zn、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Ag、Pb、Pd、特に好ましくはNi、Mn、Fe、Cuを含む触媒である。これらの金属を、ドープされた高表面積酸化アルミニウムまたは混合酸化物等の金属酸化物上に堆積させることができ、またはゼオライトと組み合わせて使用することができる。
HC吸蔵機能は、N2O減少触媒と組み合わせて有用である可能性があり、それは、N2O減少触媒が、エンジンから離れて位置しており、したがって、炭化水素の吸蔵が特に有効である低排気ガス温度で操作されるためである。上述した加熱可能性およびN2O減少触媒に存在する貴金属により、単価水素を非常によく脱着させることができ、その後、即座に転換することができる。こうしたHC吸蔵物質は、当業者に周知である(韓国特許第20040042177号明細書)。炭化水素を吸蔵するために、通常、ゼオライト含有物質が採用される。炭化水素は、排気ガスが低温である間(たとえばコールドスタート時)に吸収され、高い排気ガス温度に達すると、脱着し転換される。炭化水素の転換は、通常、触媒領域、たとえば貴金属で発生する。したがって、通常、触媒活性領域がまた活性でない時に炭化水素を吸蔵し、触媒領域がそれらの着火温度に達した時にそれらを脱着させるために、酸化触媒または三元触媒に炭化水素吸蔵物質を組み込む。炭化水素用の吸蔵物質として、微孔性固体、すなわち、モレキュラーシーブが使用される。好ましくは、モルデン沸石(MOR)、Y−ゼオライト(FAU)、ZSM−5(MFI)およびβ−ゼオライト(BEA)またはそれらの混合物等のゼオライト含有物質を用いる。これらは、好ましくは、H形またはNH4形で使用されるが、遷移金属と交換することも可能である。特定の場合、Pt、Pd、Ru、Re、IrおよびRh等の貴金属でドープすることも可能である。特に好ましくは、ZSM−5(MFI)およびβ−ゼオライト(BEA)を使用する。
酸素吸蔵物質は、レドックス特性を有し、酸化物雰囲気における酸素または窒素酸化物等の酸化成分と、または還元雰囲気における水素または一酸化炭素等の還元成分と反応することができる。酸素吸蔵物質の例としては、セリウムおよびプラセオジウム、またはジルコニウム、ネオジム、イットリウムおよびランタンからなる群から選択される成分をさらに含むことができる対応する混合酸化物が含まれる。これらの酸素吸蔵物質には、Pd、Rhおよび/またはPt等の貴金属がドープされることが多く、それにより、吸蔵容量および吸蔵特性を変更することができる。
N2O減少触媒を、モノリシック流路流担体または壁面流基体または壁面流気体または粒子フィルタの上に配置することができる。
コーティングという用語は、上述した壁面流フィルタまたはフロースルーモノリスのように構成することができる大部分不活性の担体に触媒活性物質および/または吸蔵成分を施すことを指す。コーティングは、実際の触媒機能を呈し、通常、熱的に安定した高表面積金属酸化物の上に細かく分離された形態で堆積した、吸蔵物質および/または触媒活性金属を含む。コーティングは、通常、不活性担体の壁の上または中にウォッシュコートとも呼ばれる、吸蔵物質および触媒活性成分の水性懸濁液を施すことによって行われる。懸濁液を施した後、担体は乾燥して、任意に高温でか焼される。コーティングは、担体の上で、1つの層から構成されるか、または重ねて付与することができ(多層)かつ/または互いに対してずれることができる(ゾーンに分割される)複数の層から構成され得る。
ラムダ=1状態下でN2O転換を検査するために、さまざまな貴金属触媒を使用してモデルガス試験を行う。この目的で、体積が0.085lの触媒を反応器に搭載し、以下のモデルガス条件下で6200l/時の総モデルガス流量および72000l/時の体積流量を用いて検査した。すなわち、CO2が14%、H2Oが10%、C3H6が595ppm、N2Oが500ppmである。同時に、以下のガスを、1Hzの過濃/希薄頻度で混合物に導入した。すなわち、過濃は、COが1.38%、H2が4600ppm、O2が0.57%であり、希薄は、COが0.24%、H2が800ppm、O2が0.66%である。30℃/分で100℃から500℃までの温度勾配を採用する。測定前の16時間、炉内で800℃の空気ですべてエージングされた以下のモデル触媒を検査する。
本発明の方法を、希薄燃焼運転が可能であり、直噴であって排気量が3.5lであるV6ガソリンエンジンで行う。排気ガス系を、図1に示すように構成する。しかしながら、V6エンジンの1つの段からの排気ガスのみが排気ガス系に供給され、それは、排気ガス系に、6シリンダの場合に3つからの排気ガスしか供給されないことを意味する。エンジンに近い触媒(4)として、体積が0.83lであり、貴金属含有量がPt/Pd/Rh=0.32/6.1/0.1g/lである三元触媒を使用する。NOx吸蔵触媒(5)は、体積が2lであり、貴金属添加量がPt/Pd/Rh=2.22/0.74/0.25g/lである。N2O減少触媒(6)は、体積が0.66lであり、6.4g/lのパラジウムおよび酸素吸蔵物質を含む。三元触媒(TWC)(4)およびNOx吸蔵触媒(NSC)(5)は、測定前に、32時間のオーバーラン燃料カットオフで経年変化した(それは、約30,000kmの走行の触媒の経年変化の程度に対応する)。一方、測定前にN2O触媒(N20還元触媒)(6)はエージングしなかった。測定では、エンジンを、エンジン回転数を16001/秒でかつ負荷を50Nmで一定の動作点で動作させる。この動作点において、希薄/過濃サイクルを操作し、希薄時間は約5分間であり、過濃時間は30秒から18秒に変化させた。三元触媒(4)の過濃段階の開始時の平均温度は約360℃であり、NOx吸蔵触媒(5)においては約305℃であり、N2O減少触媒(6)では約260℃である。4回試験を行う。
線2:ラムダ=0.75〜1.1の左側のY軸においてプロットされた三元触媒(4)の下流の広帯域ラムダセンサ(12)のラムダ信号
線3:ラムダ=0.75〜1.1の左側のY軸においてプロットされたNOx吸蔵触媒触媒(5)の下流のNOxセンサ(13)のラムダ信号
線4:左側Y軸にプロットされた弁(7)の開放の二値信号、すなわち0=弁閉鎖、1=弁開放
線5:0mV〜900mVの右側Y軸にプロットされたN2O減少触媒(6)の下流のリニアラムダセンサ(16)のmV単位の電位信号。
λ<1(たとえば0.9)は「空気の不足」、すなわち過濃混合物を意味し、
λ>1(たとえば1.1)は「空気の過剰」、すなわち希薄混合物を示す。
Claims (17)
- 上流位置にNOx吸蔵触媒を有しそれに続いてN2O減少触媒を有する排気ガス後処理システムを使用して、リーンバーン内燃機関からの有害な排気ガスを減少させる方法であって、
a)通常運転中に、前記NOx吸蔵触媒に希薄燃焼排気ガスを渡すステップと、
b)ステップc)の開始の直前にまたはそれと同時に、λ≦1の排気ガスを前記N2O減少触媒に供給するステップと、
c)前記NOx吸蔵触媒が十分に再生されるまで、前記NOx吸蔵触媒にλ≦1の排気混合ガスを渡すステップと、
d)通常運転を確立するステップと、
を含む方法。 - 前記N2O減少触媒が、三元触媒、NOx減少触媒、NOx吸蔵触媒および酸化触媒からなる群から選択される触媒であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- ステップb)が、ステップc)の開始の約0.1秒〜15秒前に開始されることを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- ステップb)におけるλ≦1の前記排気混合ガスの前記供給が、前記NOx吸蔵触媒の周囲の前記排気ガスに対する調整されたバイパスラインによって行われることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法。
- ステップb)におけるλ≦1の前記排気混合ガスの前記供給が、前記NOx吸蔵触媒と前記N2O減少触媒との間の前記排気ガスに二次還元剤注入によって行われることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の方法。
- ステップb)が、実質的に完全に還元されるべきN2O導入ステップc)に対して前記N2O減少触媒の上流に、λ≦1の十分な排気ガスが存在するまでしか続かないことを特徴とする請求項4または5に記載の方法。
- ステップb)におけるλ≦1の前記排気混合ガスの前記供給が、2列のシリンダと各々がNOx吸蔵触媒を有する2つの別個の排気ガストレインとを備えるエンジンの場合に、前記NOx吸蔵触媒の下流かつ共通の排気ガストレインに位置する前記N2O減少触媒の上流で、前記排気ガストレインを結合することによって、そして以下のように、すなわち
i)前記第1排気ガストレインにおける前記排気混合ガスを約1.005〜1.20のλに設定し、
ii)前記第2排気ガストレインにおける前記排気混合ガスを、≦1のλに設定し、それにより、≦1のλによって前記N2O減少触媒の上流にすべての排気ガスがもたらされるようにし、
iii)前記第2排気ガストレインにおける前記NOx吸蔵触媒が十分に再生されるまで、i)およびii)の下での設定を維持し、
iv)前記第2排気ガストレインにおける前記排気混合ガスを約1〜1.25のλに調整し、
v)前記第1排気ガストレインにおける前記排気混合ガスを≦1のλに設定し、それにより、≦1のλによって前記N2O減少触媒の上流にすべての排気ガスがもたらされるようにし、
vi)前記第1排気ガストレインにおける前記NOx吸蔵触媒が十分に再生されるまで、iv)およびv)の下での設定を維持して、
前記それぞれのNOx吸蔵触媒の再生のために主排気ガス排出物を調整することによって行われる、ことを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法。 - 前記NOx吸蔵触媒の上流に、前記エンジンに近い酸化触媒、前記エンジンに近い三元触媒、またはさらなるNOx吸蔵触媒が存在することを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の方法。
- 前記排気ガス系の前記調整が、ラムダセンサ、NOxセンサおよび温度センサからなる群から選択されたセンサにより、または部分的にもしくは排他的にECUに格納されたデータにより行われることを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の方法。
- 前記N2O減少触媒が粒子フィルタ上のコーティングとして存在することを特徴とする請求項1〜9のいずれか一項に記載の方法。
- 前記N2O減少触媒が、温度がその着火温度より低くなった場合に加熱されることを特徴とする請求項1〜10のいずれか一項に記載の方法。
- NOx吸蔵触媒と、前記NOx吸蔵触媒の周囲の調整されたバイパスと、前記NOx吸蔵触媒の下流のN2O減少触媒とを有する請求項1〜11のいずれか一項に記載の方法を動作させる排気ガス系。
- 前記N2O減少触媒が、三元触媒、NOx還元触媒、NOx吸蔵触媒および酸化触媒からなる群から選択される触媒であることを特徴とする請求項12に記載の排気ガス系。
- 前記NOx吸蔵触媒の上流に、前記エンジンに近い酸化触媒、前記エンジンに近い三元触媒、またはさらなるNOx吸蔵触媒が存在することを特徴とする請求項12または13に記載の排気ガス系。
- 前記N2O減少触媒が粒子フィルタ上のコーティングとして存在することを特徴とする請求項12〜14のいずれか一項に記載の排気ガス系。
- 前記排気ガス系の前記調整が、ラムダセンサ、NOxセンサおよび温度センサからなる群から選択されたセンサにより、または部分的にもしくは排他的にECUに格納されたデータにより行われることを特徴とする請求項12〜15のいずれか一項に記載の排気ガス系。
- 前記N2O減少触媒が加熱可能であることを特徴とする請求項12〜16のいずれか一項に記載の排気ガス系。
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